Análise da estabilidade termodinâmica através do método do conjunto gerador
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- Ayrton de Sá Braga
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1 Análse da esabldade emodnâmca aavés do méodo do conjuno geado Jovana Sao de Souza Unvesdade Fedeal Flumnense- Depaameno de Educação Maemáca , Sano Anôno de Pádua, RJ E-mal: Luz Nélo Hendeson Guedes de Olvea Unvesdade Esadual do Ro de Janeo Insuo Polécnco do Ro de Janeo , Nova Fbugo, RJ E-mal: Resumo: O poblema do cálculo do equlíbo de fases de uma dada msua é um poblema muo pesene em pocessos químcos, e paa esolvê-lo é aconselhável que se conheça a po o númeo de fases pesenes na msua, paa sso a solução de um ouo poblema se faz necessáa que é o poblema do ese de esabldade, que pode se abodado como um poblema de omzação Como em sdo essalado na leaua, paa popocona uma complea pedção do equlíbo de fases, faz-se necessáo não apenas a deemnação do mnmzado global da função objevo do ese de esabldade, mas ambém a obenção de odos os seus ponos esaconáos Nesse abalho é apesenada uma meodologa que assoca um méodo de busca local, uma meaheuísca populaconal, no caso o méodo de busca global do enxame de paículas, e uma écnca que peme se encona odos os ponos esaconáos e os esulados numécos são apesenados paa duas msuas já abodadas na leaua 1- Inodução O cálculo do equlíbo de fases é um poblema de gande mpoânca em pocessos da engenhaa químca E paa esolvê-lo é aconselhável que se esude a po a esabldade emodnâmca do ssema, que consse em deemna se uma dada msua se apesena em uma ou mas fases Tal poblema pode se abodado como um poblema de omzação, conhecdo como a mnmzação da função dsânca do plano angene à enega lve de Gbbs mola, onde modelos emodnâmcos, de naueza não convexa e não lnea, são ulzados paa descevê-lo Como enfazado po Mchelsen (1982), Sun and Sede (1995), Sadhe e al (1995) e mas ecenemene po Luca e al (2005), paa popocona uma complea pedção do equlíbo de fases, faz-se necessáo não apenas a deemnação do mnmzado global da função objevo do ese de esabldade, mas ambém a obenção de odos os seus ponos esaconáos Desa manea, o foco do pesene abalho é apesena uma nova meodologa, abodada em Souza (2010), paa esolve o poblema do ese de esabldade, onde é ulzado o chamado méodo do conjuno geado paa ealza buscas do po local em uma ede de ponos pevamene geada po buscas globas efeuadas po uma meaheuísca populaconal, no caso o méodo do enxame de paículas Paa se obe mas de um pono esaconáo, mnmzam-se funções de méo polazadas, cujos pólos são os ponos pevamene enconados 2- O poblema do ese de esabldade Consdeando uma msua com componenes, a função dsânca do plano angene à enega lve de Gbbs mola pode se defnda como: d(x,, x ) = x [μ (x,, x ) μ (z,, z )] (1) Onde x é a fação mola do componene pesene na msua, z é a composção global do componene na msua, μ é o poencal químco do componene 544
2 O céo de esabldade pode se ealzado aavés da função d: se d(x 1,,x ) 0, paa odo ( x1,, x ) T em, a msua com composções globas z,, 1 z é esável e pemaneceá no esado homogêneo ncal, nas efedas empeaua e pessão Caso conáo, a msua é nsável e deve se dvd em duas (ou mas) fases Uma possível manea de se mplemena um ese de esabldade baseado no céo do plano angene de Gbbs consse em esolve o poblema de omzação global desco abaxo, T Dados z ( z1,, z ), T0 e P 0, T Encona x ( x1,, x ) a fm de Mnmza d( T0, P0, x1,, x ) x ( T0, P0, x1,, x ) ( T0, P0, z1,, z ) (P1) 1 Sujeo à segue esção: T x ( x1,, x ) ; 0 x 1, 1,, e x 1 1 Se x Ω é um mnmzado global do poblema (P1), enão em-se que d(t, P, x ) d(t, P, x), paa odo x Sabe-se que um pono x é denomnado um pono esaconáo da função d, se d ( x) 0 Dene esses ponos esaconáos enconam-se odos os mnmzadoes (locas) de d, os seus maxmzadoes (locas) e os possíves ponos de sela dessa função No pesene abalho o neesse pncpal é o de encona odos os ponos esaconáos 1 x 1 x, e da função dsânca d Assm, do fao de x cump a esção consdeando a segunda dendade de Gbbs-Duhem [ve Callen (1985)]: x 0; paa odo j 1,, 1 x 1 j noa-se que as ponos esaconáos devem sasfaze smulaneamene as duas equações abaxo, d j x1,, x j z1,, z x1,, x z1,, z 0 x, (2) j j 1,, 1, x 1 1 Esas equações, possvelmene não lneaes, nas vaáves x,, 1 x consuem o poblema poposo, o qual é desco a segu T Dados z ( z1,, z ), T0 e P0 T Encona odos os x ( x1,, x ) que esolvem o ssema j x1,, x j z1,, z x1,, x z1,, z 0, j 1,, 1 x 1 1 Sujeo às esções: 0 x 1, 1,, Paa pem o empego de méodos de omzação, o poblema elaconado com as soluções desse ssema de equações é ansfomado no segune poblema de mnmzação equvalene: 545 1
3 T Dados z ( z1,, z ), T0 e P T Encona odos os x ( x1,, x ) que mnmzam f ( x) j x j z x z x 1 j1 1 Sujeo às esções: 0 x 1, 1,, (P2) É possível elmna as esções exsenes no poblema (P2), ansfomando-o em um poblema de mnmzação sem esções Paa sso, consdea-se a segune mudança de vaáves: x = Desa manea, o poblema a se esolvdo é: 1 e + 1, = 1,, Dados z = (z,, z ) Ω, T e P Encona odos os y = (y,, y ) R que mnmzam f(y) = μ (y) μ (z) (μ (y) μ (z)) + 1 (P3) 3- A meodologa poposa A meodologa poposa paa esolve o poblema de omzação (P3) consse na ulzação de um méodo de busca dea, o Méodo do Conjuno Geado-MCG, e com o objevo de globalza o Méodo do Conjuno Geado, uma hbdzação fo poposa po Vaz e Vcene (2007), noduzndo a ese méodo deções de busca geadas po uma meaheuísca, um algomo enxame de paículas conhecdo como PSO Como odos os mnmzadoes da função objevo do poblema (P3) devem se deemnados, é ncopoada a esse algomo híbdo a écnca de polazação, e paa sso o méodo em de lda com funções com desconnudades, além de se sufcenemene obuso de modo a obe mnmzadoes globas de f ( y ) 31- A écnca de polazação A écnca de polazação noduzda po Hendeson e al (2010) auxla na localzação de mas de um mnmzado global de uma função não negava A abodagem consdeada pae (1) do segune pncípo: suponha que o pmeo mnmzado global de (P3), denoado po y, enha sdo deemnado pelo méodo de omzação global dsponível Em seguda, paa (2) deemna um segundo mnmzado global y, empega-se o mesmo algomo de omzação na esolução do subpoblema: f ( y) Mnmza f1 ( y) (1) acg y y (P4) y 0 De uma manea geal, endo-se esolvdo o subpoblema (P4) e supondo-se que n > 1 soluções já foam deemnadas, pocua-se a (n+1)-ésma solução, esolvendo o segune poblema: 546
4 f Mnmza fn ( y) acg y n1 ( y) y y ( n) 32- O méodo do conjuno geado (MCG) Consdea-se a foma smplfcada do MCG adoada po Vaz e Vcene (2007) Seja o conjuno D e1, e2,, en, e1, e2,, en, a cada eação, o MCG consdea dos conjunos de ponos: a gade M e o conjuno P A gade é dada po 2n M y( ) ( ) Dz; z Z, onde o paâmeo ( ) 0 epesena o amanho do passo, Z o conjuno dos númeos neos não negavos, D n2n a maz cujas colunas são os n veoes que consuem o conjuno D e y( ) denoa o pono da eação coene da sequênca geada pelo méodo de omzação O conjuno P, denomnado ol, é composo dos ponos obdos deslocando-se de um passo ( ), a pa de y( ), nas deções coodenadas defndas em D, so é, P = y() + α()d, d D Noa-se que P é um subconjuno de M Cada eapa de busca do MCG ealza um númeo fno de avalações de f nos ponos da gade M As avalações de f nos ponos do ol busca ncal falha 33- O algomo de enxame de paículas (PSO) P são consdeadas somene se a eapa de O PSO se vale de uma população, o enxame de s paículas A cada paícula assocase um deslocameno, o qual smbolza o movmeno da paícula Seja um nsane de empo, que no conexo do algomo de omzação epesena uma eação Assm, a nova posção da -ésma paícula no nsane 1 é epesenada po x ( 1) Tal posção é calculada adconando-se à anga posção x ( ), ocupada no nsane, o chamado veo velocdade v ( 1) : x ( 1) x ( ) v ( 1) T n Os componenes do veo v ( v1,, v n ) são aualzados segundo a vesão do PSO usada po Vaz e Vcene (2007) O céo de paada do PSO cumpe a deemnação da noma do veo v ( 1) se meno do que uma dada oleânca v ol, paa odo 1,, s 34- Pseudocódgo do algomo híbdo MCG-PSO-Polazação Dados Um númeo neo posvo s ndcando o amanho da população e duas oleâncas ol e v ol paa o céo de paada Passo 1 Gee aleaoamene ano as posções ncas das paículas do enxame, 1 s x (0),, x (0), como ambém os veoes descevendo as velocdades ncas, 1 s v (0),, v (0) Passo 2 Faça 0, y ( ) x (0), 1,, s ; e yˆ( ) agmn f ( z) 1 s z y ( ),, y ( ) Passo 3 Faça FLAG nsucesso Passo 4 (Uma eação do PSO) 547
5 Faça yˆ ( 1) yˆ ( ) Paa 1,, s faça: Se ( f x ( )) f ( y ( )) enão (a) faça y ( 1) x ( ) (b) Se f ( y ( 1)) f ( yˆ ( 1)), enão faça yˆ( 1) y ( 1), faça ( 1) ( ) ( ), faça FLAG sucesso Se ( f x ( )) f ( y ( )) enão (c) faça y ( 1) y ( ) Passo 5 Se FLAG sucesso vá paa o Passo 7 Senão vá paa o Passo 6 Passo 6 (Busca no Rol paa dmnu o valo de f na melho paícula do PSO) Se exse d D al que f(y() + α()d) < fy() enão (a) faça y( + 1) = y() + α()d, (b) faça ( 1) ( ) ( ) Caso conáo, se f(y() + α()d) fy() paa odo d D enão (c) faça yˆ ( 1) yˆ ( ), (d) faça ( 1) ( ) ( ) Passo 7 Calcule v ( 1) e x ( 1), 1,, s Passo 8 Se ( ) ol e v ( 1) v ol, 1,, s ; enão pae Caso conáo, faça 1 e vole paa o Passo 3 Onde o paâmeo ( ) 0 epesena o amanho do passo, ( ) e ( ) epesenam os faoes de expansão e conação especvamene, uma manea smples é consdea ( ) 1 2, paa oda eação sem sucesso, e ( ) 1 ou ( ) 2 paa as eações bem suceddas Nese abalho, consdea-se ( ) 1 2 e ( ) 2 4- Resulados obdos Esa seção apesena os esulados obdos na esolução do poblema (P3) com a meodologa poposa, pojeada paa obe mas de um pono esaconáo da função dsânca do ese de esabldade São consdeadas duas msuas, uma enáa abodada po Gecegomez e Demel (2005), Souza (2010) e uma msua com cnco componenes, abodada po Tesse e al (2000) e Souza (2010) Msua 1 Toma-se a msua enáa aceonlo (1) / benzeno (2) / n-hepano (3) a 45 C e 1 am Os esulados com a meodologa MCG-PSO-Polazação mosam que essa msua enáa é nsável paa odas as composções de almenação consdeadas na Tabela 41 Tabela 41: Resulados paa a msua aceonlo (1) / benzeno (2) / n-hepano (3) Composção(z 1,z 2,,z 3) Ponos Esaconáos d( x, x, x ) (0,40, 0,05, 0,55) (0,4000, 0,0500, 0,5500) (0,2215, 0,0481, 0,7304) (0,9114, 0,0236, 0,0650) (0,45, 0,05, 0,50) (0,4500, 0,0500, 0,5000) (0,1919, 0,0473, 0,7608) (0,9049, 0,0248, 0,0704) (0,60, 0,05, 0,35) (0,6000, 0,0500, 0,3500) (0,1320, 0,0467, 0,8213) (0,8658, 0,0319, 0,1024) ,0051-0,1085-0,0153-0,0865-0,0808-0,0224 Esado 548
6 (0,70, 0,05, 0,25) (0,7000, 0,0500, 0,2500) (0,1118, 0,0493, 0,8390) (0,8114, 0,0412, 0,1474) (0,50, 0,10, 0,40) (0,5000, 0,1000, 0,4000) (0,1720, 0,0953, 0,7327) (0,8526, 0,0589, 0,0885) (0,55, 0,10, 0,35) (0,5500, 0,1000, 0,3500) (0,1536, 0,0956, 0,7508) (0,8341, 0,0646, 0,1014) (0,65, 0,10, 0,25) (0,6500, 0,1000, 0,2500) (0,1309, 0,1006, 0,7685) (0,7736, 0,0823, 0,1442) (0,45, 0,15, 0,40) (0,4500, 0,1500, 0,4000) (0,2023, 0,1460, 0,6518) (0,8171, 0,0919, 0,0910) (0,50, 0,15, 0,35) (0,5000, 0,1500, 0,3500) (0,1805, 0,1465,0,6730) (0,7976, 0,0995, 0,1029) (0,60, 0,15, 0,25) (0,6000, 0,1500, 0,2500) (0,1548, 0,1538, 0,6914) (0,7311, 0,1246, 0,1443) (0,45, 0,20, 0,35) (0,4500, 0,2000, 0,3500) (0,2154, 0,1989, 0,5857) (0,7528,0,1387, 0,1085) (0,55, 0,20, 0,25) (0,5500, 0,2000, 0,2500) (0,1863, 0,2085, 0,6051) (0,6805, 0,1700, 0,1495) -0,1334-0,0018-0,0286-0,0392-0,0477-0,0220-0,0869-0,0019-0,0118-0,0346-0,0238-0,0201-0,0505-0,0019-0,0086-0,0160-0,0240-0,0014 Msua 2 O segundo ssema consdeado aqu é uma msua com cnco componenes químcos, consuída de n-popanol (1) / n-buanol (2) / benzeno (3) / eanol (4) / água(5) a 25 C e 1 am A Tabela 42 mosa os esulados obdos com a meodologa MCG-PSO- Polazação, a qual deemnou com absoluo sucesso odos os ponos esaconáos, paa dfeenes composções de almenação desse ssema consdeado um poblema desafado Noa-se que em um dos casos mosados na Tabela 42 a msua apesena cnco ponos esaconáos, sendo dessa foma alamene mulmodal Além dsso, somene em um desses cnco ponos a função dsânca exbe o snal negavo, mosando a eal dfculdade paa a efeva deemnação do esado de nsabldade da msua, pos se o méodo de omzação ulzado não consegusse deemna al pono, sea consaado eoneamene que a msua sea esável paa essa composção Tabela 42: Resulados paa a msua n-popanol (1) / n-buanol (2) / benzeno (3) / eanol (4) / água(5) Composção (z 1,z 2,,z 3, z 4,z ) Ponos Esaconáos d(x, x, x, x, x ) Esado (0,148, 0,052, 0,50, 0,10, 0,20) (0,1480, 0,0520, 0,5000, 0,1000, 0,2000) (0,0698, 0,0226, 0,8108, 0,0515, 0,0452) -0,0043 (0,0243, 5, , 0,0017, 0,0355, 0,9379) -0,1044 (0,148, 0,052, 0,540, 0,08, 0,18) (0,1480, 0,0520, 0,5400, 0,0800, 0,1800) (0,0690, 0,0226, 0,8221, 0,0430,0,0432) (0,0231, 4, , 0,0014, 0,0289, 0,9461) (0,148, 0,052, 0,560, 0,08, 0,16) (0,1480, 0,0520, 0,5600, 0,0800, 0,1600) (0,0799, 0,0268, 0,794, 0,0485, 0,0504) (0,0249, 5, , 0,0016, 0,0314, 0,9416) (0,148, 0,052, 0,500, 0,12, 0,18) (0,1480, 0,0520, 0,5000, 0,1200, 0,1800) (0,1360, 0,0392, 0,1516, 0,1555, 0,5179) (0,0295, 8, , 0,0027, 0,0493, 0,9177) (0,1186, 0,0411, 0,6419, 0,0941, 0,1043) (0,1100, 0,0370, 0,6840, 0,0900, 0,0900) (0,148, 0,052, 0,520, 0,10, 0,18) (0,1480, 0,0520, 0,5200, 0,1000, 0,1800) (0,0260, 6, , 0,0019, 0,0383, 0,9332) (0,1630, 0,0564, 0,3970, 0,1160, 0,2670) (0,1620, 0,0532, 0,2710, 0,1280, 0,3850) (0,0796, 0,0263, 0,784, 0,0577, 0,0524) -0,0046-0,1284-0,0024-0,1068 0,0064-0,0475 1, ,0112-0,0866-7, , ,
7 5- Conclusões Os esulados numécos com a aplcação da meodologa poposa compovaam a sua obusez e efcênca De fao, al écnca enconou odos os ponos esaconáos da função dsânca paa as msuas esudadas No caso da msua com cnco componenes o méodo fo capaz de calcula cnco ponos esaconáos da função dsânca Conclu-se que a meodologa poposa é uma boa feamena paa a análse global da esabldade de fases, onde odos os ponos esaconáos da chamada função dsânca do plano angene à enega lve de Gbbs são necessáos 6- Refeêncas bblogáfcas [1] H Gecegomez; Y Demel, Phase sably analyss usng neval Newon mehods wh NRTL model Flud Phase Equlba, v 237, n 1-2, p 48-58, 2005 [2] N Hendeson; W F Sacco; G M Pla, Fndng moe han one oo of nonlnea equaons va a polazaon echnque: an applcaon o double eogade vapozaon Chemcal Engneeng Reseach and Desgn, v 88, n5-6, p , 2010 [3] A Luca; P A Dmaggo; M L Bellows; L M Ocavo, The phase behavo of n-alkane sysems Compues and Chemcal Engneeng, v 29, n 11-12, p , 2005 [4] H B Callen, Themodynamcs and an noducon o hemosascs 2nded New Yok: John Wley, 1985 [5] ML Mchelsen, The Isohemal flash poblem Pa I - Sably analyss Flud Phase Equlba, v 9, n1, p1-19, 1982 [6] JS Souza, Análse global da esabldade emodnâmca de msuas: um esudo com o méodo do conjuno geado, Tese de Douoado, IPRJ-Uej, 2010 [7] A CSun; WD Sede, Homoopy-connuaon mehod fo sably analyss n he gobal mnmzaon of gbbs fee enegy Flud Phase Equlba, v 103, n 2, p , 1995 [8] M ASadhe; CASchneppe; J F Bennecke, Robus phase sably analyss usng neval mehods AIChE Symp Se, v 91, n 304, p , 1995 [9] S RTesse; J FBennecke;, M A Sadhe, Relable phase sably analyss fo excess Gbbs enegy models Chem Eng Scence, v 55, n 10, p , 2000 [10] A I Vaz; L N Vcene, A pacle swam paen seach mehod fo bound consaned global opmzaon Jounal of Global Opmzaon, v 39, n 2, p ,
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