Fenômenos de adsorção em interfaces sólido/solução. Modelagens matemáticas de processos cinéticos
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- Davi Mauro Pinto Duarte
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1 Modelagens maemáicas de processos cinéicos
2 Em cinéica química, vários parâmeros definem a dinâmica dos processos químicos. Os principais são as consanes cinéicas de velocidade e a ordem da reação. Quando um deerminado reagene A é consumido em uma reação química, a velocidade de consumo é dado por: da k.[ A ] n d k = Consane cinéica de velocidade (empo) -1 n = Ordem da reação (adimensional, deerminada experimenalmene)
3 Para processos de adsorção em inerfaces, a lei cinéica é definida como: dq k 1 ( Q Q d ) k 1 = Consane cinéica de um processo de 1ª ordem (empo) -1 Q = Quanidade adsorvida no uilíbrio, (mg/g) ou (mol/g) Q = Quanidade adsorvida em um dado empo, (mg/g) ou (mol/g) O ermo (Q Q) é considerado a força moriz (driving force) do processo de adsorção.
4 Inegrando-se a uação diferencial, em-se: 0 dq d Q Q k ( Q Q ) 1 Após a inegração e rearranjando-se os ermos da uação, em-se: Q Q ( k. ).(1 exp 1 ) Equação de Lagergren
5 ln(e x ) = x
6 A uação anerior pode ser ransformada em uma uação de primeiro grau de uma rea (y = ax + b): Q Q (1 exp ( k 1. ) ) Aplicando-se ln nos dois lados da igualdade. ln( Q Q ) ln( Q ) k. 1 (y = ax + b)
7 Assim, consruindo-se uma curva de ln (Q Q ) vs, a inclinação da curva (coeficiene angular) será numericamene igual a - k 1 e o inercepo com o eixo y (coeficiene linear) será numericamene igual a ln (Q ). Essa uação ambém pode ser mosrada uilizando-se log, ao invés de ln:
8 Para um processo cinéico de segunda ordem, em-se: dq k 2 ( Q Q d ) 2 Inegrando-se essa uação nas mesmas condições aneriores, em-se: Q k 2 1.( Q ( k 2. Q ) 2.. ) Equação de Ho-McKay
9 A uação anerior de segunda ordem ambém pode ser ransformada em uma uação de primeiro grau de uma rea: Q k 2 1.( Q ( k 2. Q ) 2.. ) Quando ende a zero ( 0), pode-se definir a consane inicial (insanânea) de velocidade (h): h = k 2 (Q ) 2 Ouras uações lineares ambém são possíveis de serem obidas. Para dealhes, ver: (y = ax + b) Journal of Hazardous Maerials B, 137 (2006)
10 Assim, consruindo-se uma curva de /Q vs, a inclinação da curva (coeficiene ângular) será numericamene igual a 1/Q e o inercepo com o eixo y (coeficiene linear) será numericamene igual a 1/(k 2.(Q ). k 2 = Consane cinéica de um processo de 2ª ordem (g mg -1 min -1 ) ou (g mol -1 min -1 ).
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12 Gráficos das uações linearizadas dos modelos de 1ª ordem (a) e de 2ª ordem (b)
13 Modelo cinéico de ordem variável Processos de adsorção, fruenemene, apresenam ordens de reação fracionárias. Assim, um modelo mais amplo é: dq k ( Q Q ) n d Para agregar o novo faor incorporado (n), a uação inegrada fica: n Q Q ( k. ).(1 exp n ) n
14 A uação anerior é ransformada em uma uação de primeiro grau de uma rea: Q Q.(1 exp ( k n. ) n ) Q ln ln nln k nln av Q Q (y = ax + b)
15 Assim, consruindo-se uma curva de ln(ln(q /(Q - Q ))) vs ln, a inclinação da curva (coeficiene angular) será numericamene igual a n e o inercepo com o eixo y (coeficiene linear) será numericamene igual a (n. ln k n ). O faor n ambém esá relacionado com mudanças mecanísicas dos processos de adsorção, pois a ordem cinéica somene muda quando o mecanismo de adsorção mudar.
16 Tipicamene, quando n é igual ou maior do 1,00, o processo de adsorção se dá, em maior exensão, na superfície do adsorvene. Se n for menor do que 1,00, processos de difusão do adsorvao ocorrem em grande exensão.
17 ln(ln(q e /(Q e -Q ))) Fenômenos de adsorção em inerfaces 2,1 1,4 0,7 0,0-0,7-1,4 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 ln 25 C 35 C 45 C 55 C Andréa M.G. Tavares - Cinéica de ineração de HCl com pasas de cimeno, Disseração de Mesrado, Ciências e Engenharia de Maeriais, UFS, 2010.
18 ln(ln(q e /(Q e -Q ))) Fenômenos de adsorção em inerfaces 2,1 1,4 0,7 0,0-0,7 25 C 35 C 45 C 55 C -1,4 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0 4,5 ln Os gráficos dessa figura mosram a ocorrência de vários segmenos de rea. Isso significa que em-se valores n e k n diferenes para cada segmeno de rea.
19 Avaliação dos ajuses dos modelos esados: Várias uações foram proposas para avaliar a aduação dos modelos. Nesse curso serão abordadas duas: 1- O cálculo do desvio-padrão adapado (SD) é: S. D. [( Q,exp Q,mod n 1 ) / Q exp ] 2 Q,exp = Um valor numérico qualquer de Q, obido experimenalmene. Q,mod = Um valor numérico qualquer de Q, obido experimenalmene. n = número de ponos presenes em uma dada curva isoérmica de adsorção.
20 Avaliação dos modelos esados: Várias uações foram proposas para avaliar a aduação dos modelos. Nesse curso serão abordadas duas: 2- O cálculo de Soma dos Quadrados dos Desvios, chi-quadrado (chi-square), χ 2, é: ( Q Q ) 2,exp,mod Q,mod 2 Quano menores forem os valores do S.-quadrado, melhor o ajuse dos valores experimenais ao modelo analisado.
Modelagens matemáticas de processos cinéticos
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