SSPBE: UM PROGRAMA PARA SOLUÇÃO NUMÉRICA DA EQUAÇÃO DE POISSON-BOLTZMANN EM SIMETRIA ESFÉRICA COM MODELO DE ADSORÇÃO
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- Alice Balsemão
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1 Qum. Nova, Vol. 5, No. 6, 09-0, 00 SSPBE: UM POGAMA PAA SOLUÇÃO NUMÉICA DA EQUAÇÃO DE POISSON-BOLTZMANN EM SIMETIA ESFÉICA COM MODELO DE ADSOÇÃO Luís Gustavo Das*, Hea Chamovch e Máo José Polt Depatameto de Bouímca, Isttuto de Químca, Uvesdade de São Paulo, CP 6077, São Paulo - SP ecebdo em //0; aceto em /5/0 Nota Técca SSPBE: A POGAM FO NUMEICAL SOLUTION OF THE SPHEICALLY SYMMETIC POISSON-BOLTZMANN EQUATION ALONG WITH A SITE BINDING MODEL. A Fota77 pogam, SSPBE, desged to solve the sphecally symmetc Posso-Boltzma euato usg cell model fo oc macomolecula aggegates o macoos s peseted. The pogam cludes a adsopto model fo os at the aggegate suface. The og algothm solves the Posso-Boltzma euato the tegal epesetato usg the Pcad teato method. Iput paametes ae toduced va a ASCII fle, sspbe.txt. Output fles yeld the adal dstaces vesus mea feld potetals ad aveage mola o cocetatos, the mola cocetato of os at the cell bouday, the self-cosstet degee of o adsopto fom the suface ad othe elated data. Io bdg to oc, ztteoc ad evese mcelles ae peseted as epesetatve examples of the applcatos of the SSPBE pogam. Keyods: Posso-Boltzma euato; ste bdg model; effectve pa potetal. INTODUÇÃO O potecal doça méda, medda de como as patículas teagem em um meo ualue, é fudametal a compeesão de feômeos de eulíbo em sstemas ôcos e ão-ôcos. Com o potecal doça méda, as fuções de dstbução e popedades temouímcas da solução podem se calculadas. No caso de sstemas evolvedo macoíos (como mcelas e vesículas caegadas, poteías, poleletóltos) e íos peueos, como po exemplo, Na, K, Cl -, Al, SO 4 -, a obteção do potecal doça méda ete as patículas va se toado mas dfícl à medda ue a assmeta de caga e tamaho va aumetado. Nesta ota, é apesetada uma foma de se obte o potecal médo e a fução de dstbução adal ete macoíos e mcoíos, atavés do pogama Sphecally Symmetc Posso-Boltzma Euato (SSPBE). O pogama SSPBE esolve umecamete a euação de Posso- Boltzma em smeta esféca o modelo de cela -5. Nesta abodagem, o volume da solução é dvddo pelo úmeo de macoíos, foecedo o volume esféco médo ocupado po um macoío a solução. Os cotaíos e coíos são tatados como patículas putfomes. O solvete é tatado como um delétco sem estutua ue blda as teações eletostátcas. O pogama pemte tabalha com tês supefíces esfécas cocêtcas caegadas de aos, ( ) e os mcoíos podem se dstbuídos, segudo a estatístca de Boltzma, o volume exstete ete as supefíces de ao (Fgua ). A supefíce esféca temedáa é pemeável aos mcoíos e ehum mcoío pode exst foa da egão defda pelo tevalo. O pogama também pemte clu um modelo de adsoção paa mcoíos pesetes as supefíces esfécas. Defdo dessa foma, SSPBE é somófco a sstemas como uma solução ue cotém: a) mcelas ôcas; b) mcelas ztteôcas; c) mcelas evesas com ou sem soluto o ceto do compatmeto *e-mal: lgdas@.usp.b Fgua. O modelo das tês supefíces esfécas cocêtcas caegadas tatado pelo SSPBE. Nesta fgua em patcula, a supefíce de meo ao é postva, euato a supefíce temedáa é egatva auoso; d) mcelas mstas (ôca/ztteôca, oca/ão-ôca); e) vesículas mpemeáves a íos (eglgecado a dstbução ôca o espaço teo da bcamada uado tatamos o meo exteo e vce-vesa). Na Fgua, o esuema de uma mcela evesa catôca mas soluto catôco hdofílco é apesetado paa exemplfca o somofsmo. As tês supefíces esfécas da Fgua estão epesetadas au, poém as supefíces e são cocdetes ( ), defdo o tamaho do compatmeto auoso da mcela evesa. O soluto catôco, tomado como esféco, apaece o ceto da mcela com ao. Todos estes sstemas podem ou ão cote eletóltos além dos cotaíos poveetes do affílco.
2 00 Das et al. Qum. Nova O MODELO DE ADSOÇÃO PAA ESTIMATIVA DO GAU DE DISSOCIAÇÃO Os mcoíos em solução podem se adsovdos as supefíces esfécas. Ao lgaem as supefíces, os mcoíos podem se subdvdos em fação lgada ação lve. A adsoção de mcoíos pode se estmada usado um modelo de ação de massas ue elacoa o úmeo de sítos a supefíce esféca com a cocetação de uma detemada espéce ôca 7 : K N, N ( N ) Þ N N e -b K N f N, ( ) (4) Fgua. Exemplfcado o somofsmo ete o modelo das tês supefíces paa o caso de uma mcela evesa com um soluto o ceto do compatmeto auoso. Duas das tês supefíces estão cocdetes ( ), defdo o tamaho do compatmeto auoso da mcela evesa; (po motvo de claeza vsual, esta fgua ão apeseta úmeos de cagas postvas e egatvas guas) O POTENCIAL DE CAMPO MÉDIO SEGUNDO A EQUAÇÃO DE POISSON-BOLTZMANN NA EPESENTAÇÃO INTEGAL A le de Coulomb 6 aplcada ao sstema de tês supefíces esfécas cocêtcas esulta a euação (em CGS): () 4 p (), paa () 4 p 4 p 4 p, paa ode: (u) desdade de caga total paa mcoíos a dupla camada elétca ( u é a vaável de tegação e epeseta dstâca adal);, e caga das supefíces esfécas, e ; e costate delétca efetva (a mesma em todos os meos);, aos das supefíces esfécas ( ). (u) segue a dstbução de Boltzma: -b f(u) -b f(u) (u) e, com : V 4p u e du () 4 p ode: e desdade uméca a supefíce da cela e desdade uméca méda da espéce, espectvamete; Vc volume da cela 4p ( ) /. As desdades umécas médas dos mcoíos são escolhdas doma ue a cela sea eletcamete euta: 0 () Vc 4 p c () ode K N, costate de eulíbo de adsoção da espéce N a supefíce ; úmeo de sítos ão ocupados a supefíce ; N úmeo de sítos ocupados com o mcoío da espéce N a supefíce ; N ( ) desdade uméca da espéce N a supefíce da casca. O modelo pode saclmete esteddo paa a adsoção de váos mcoíos com mas de uma supefíce esféca, smplesmete usado o balaço paa o úmeo de sítos: total, (5) Também é possível def a fação de caga da supefíce, a, esultate do balaço ete a uatdade de caga poveete do úmeo de mcoíos adsovdos e a caga omal da supefíce: z z z total, z a (6) total, z total, z total, z total, ode z valêca do síto localzado a supefíce esféca e z valêca da espéce. O balaço vale paa cada supefíce, e total, pode dfe de supefíce paa supefíce. Além dsso, é assumda a estção de apeas um mcoío po síto. A costate de eulíbo pode se estmada mpodo-se a codção de cocodâca ete o valo paa o gau de dssocação expemetal (fação de caga da supefíce) com o pevsto pelo modelo a mesma stuação. Outos modelos de adsoção foam fomulados smlamete ao tpo usado au 8,9. SOLUÇÃO NUMÉICA DA EQUAÇÃO DE POISSON- BOLTZMANN A solução uméca passa pela dscetzação das tegas a euação esultado em 0 : 4p ef 4ph ef h N, paa 4 4ph N ph N ( ), paa 4ph 4ph N N N N N (7)
3 Vol. 5, No. 6 SSPBE: um Pogama paa Solução Numéca da Euação de Posso-Boltzma 0 ode: f f ( ); ( ); (N )h; N úmeo de tevalos usados a dscetzação das tegas ete as supefíces e ; N úmeo de tevalos usados a dscetzação das tegas ete as supefíces e ; h espaçameto (ufome) paa tegação ete as supefíces e ( - )/N ; h espaçameto (ufome) paa tegação ete as supefíces e ( - )/N ; peso paa a uadatua escolhda. A dscetzação gea um sstema ão-lea de euações paa o potecal de campo médo. Uma alteatva paa a solução da euação 7 é o uso do método teatvo smples (chamado também de método de Pcad ou método de substtução sucessva). Exemplfcado paa a euação 7: O pocesso é cado escolhedo uma solução tetatva paa o potecal médo, defdo po f (0), e a pat daí, calculado (0) da euação. Aplcado esta estmatva da desdade de caga o lado deto da euação 8, obtemos f (). Paa cotole da covegêca do pocesso teatvo, o potecal médo teado (f () ) é combado com o potecal médo da teação ateo (f () ) usado-se um paâmeto de mstua (g): '( ) f ( ) ( ) 4p 4ph h N ( ) () (),paa 4 ( ),paa () 4ph N ph N N N gf (- g) f (9) Isto esulta o potecal médo f () ue seá usado o pocesso teatvo. Em geal, g é póxmo de zeo e deve se escolhdo po tetatva e eo. Na ossa expeêca, se g fo muto peueo, a covegêca do pocesso teatvo é muto leta e, se g fo mao do ue um ceto valo cítco, o pocesso teatvo dvege. O pocesso é temado uado o potecal médo usado uma teação é póxmo, segudo alguma defção de toleâca, ao potecal médo calculado. A ega de uadatua mplemetada fo a tapezodal. Nesta uadatua, os pesos são:, paa ¹ e ¹ N ; N ½. O cálculo autocosstete das fações de caga das supefíces esfécas com o modelo de adsoção também usa um método teatvo smples. A seüêca de pocedmetos pode se esumda em: a) def calmete as fações de caga das supefíces; b) calcula teatvamete o potecal médo até covegêca; c) usa o potecal médo as euações 4, 5 e 6 paa edef as fações de caga e, po coseüêca, as cagas as supefíces esfécas; d) eca o pocesso até a covegêca das fações de caga. Paa evta um pocesso dvegete, é usado um paâmeto de mstua como auele a euação 9. Algumas déas ecetes estedem este método smples de cotole de covegêca ao uso de um paâmeto de mstua ue se austa de teação em teação. () () 4ph 4ph N N N () (8) () COMPAAÇÃO COM CÁLCULOS DA LITEATUA E EXEMPLOS COM MICELAS Em todos os sstemas dscutdos abaxo, o tempo médo paa cada cálculo em fução da cocetação do macoío ou mcoío fo de à m em um PC PetumIII 500 MHz com sstema opeacoal Lux/GNU (Deba.). Os cálculos foam efetuados em dupla pecsão. Mcela ôca e vesícula caegada em solução de eletólto : Mlle e Vadeoo como também Bell e Dug 4 esolveam umecamete a euação de Posso-Boltzma paa esfeas mpemeáves em smeta esféca, vaado a cocetação de sal e a cocetação do macoío. Outos gupos -5 fzeam estudos em smeta clídca com o obetvo de compaa cálculos de atvdade ôca e coefcete osmótco com dados de macomoléculas helcodas. Os cálculos de Mlle e Vadeoo foam compaados com aueles obtdos po SSPBE paa dos sstemas: ) mcelas fomadas de dodeclsulfato de sódo 0,05 M (CMC 8 mm) : as mcelas ôcas são tatadas como esfeas mpemeáves tedo um ao de apoxmadamete,8 m, úmeo de agegação médo de 57, ao de cela gual a 8, m; ) vesículas fomadas de ácdo fosfatídco,9 mm : as vesículas, também tatadas como esfeas mpemeáves de ao gual a 0 m, ao de cela gual a 7 m e eglgecado a dstbução ôca o seu espaço teo, á ue é cosdeado eletcamete euto. Paa o modelo de solução mcela, as cuvas de potecal eduzdo, ef / B T, em fução da cocetação de sal adcoado são mostadas a Fgua. O potecal eduzdo a supefíce do macoío e a azão ete as cocetações molaes médas de cotaío/coío são mostadas a Tabela, uto com os dados etados de Mlle e Vadeoo. Na Tabela também estão os esultados paa o modelo de cela da solução de vesículas. As cuvas de potecal eduzdo apaecem a Fgua 4. Os esultados apesetados a Tabela dcam mao dfeeça ete os ossos cálculos e os de Mlle e Vadeoo paa o caso da mcela ôca (mesmo assm, ão ultapassam 0,6%). Fgua. Cuvas de potecal eduzdo, ef / B T, vesus dstâca adal paa modelo de cela de solução mcela em cocetações vaadas de eletólto : (e 78,54, T 98K)
4 0 Das et al. Qum. Nova Tabela. Compaação ete os cálculos de Mlle e Vadeoo com aueles obtdos usado SSPBE Potecal eduzdo a c supefíce do macoío ao da Esfea (m) Cocetação de sal [M] Mlle e Vadeoo SSPBE Mlle e Vadeoo SSPBE ,857-6,85,8 a 0-5, 5,6-6,07-6,74 0 -,4,4-4,64-4, ,96 -,96 0 b ,68 -, ,5 7,6 -, -, a-) estes dados são elatvos ao modelo de solução mcela; b-) estes cálculos são elatvos ao modelo de solução de vesículas; c-) epeseta a cocetação mola méda de cotaíos (postvos) e epeseta a cocetação mola méda de coíos (egatvos) Fgua 4. Cuvas de potecal eduzdo, ef / B T, vesus dstâca adal paa modelo de cela de solução de vesículas em cocetações vaadas de eletólto: (e 78,54, T 98K) Mcela evesa vaado o tamaho do compatmeto auoso Kape e uceste 7 estudaam os efetos de eletóltos e tamaho do compatmeto auoso o potecal médo, cocetação supefcal de íos e gau de dssocação de mcelas evesas de bs- (-etlhexl)-sulfosuccato de sódo, Aeossol OT, AOT, usado uma epesetação da euação de Posso-Boltzma a foma dfeecal. Os cálculos com SSPBE, abaxo apesetados, mostam ue o potecal eduzdo espode às mudaças os paâmetos ue defem as popedades do compatmeto auoso (costate delétca, tempeatua, tamaho, etc) doma semelhate aos cálculos efetuados po Kape e uceste 7. Nos cálculos vaamos os tamahos das mcelas evesas smulado assm a depedêca do tamaho da mcela com a azão mola água-detegete (W/S). O úmeo médo de agegação também é depedete de W/S. Os aos e úmeos de agegação foam etados de Kape e uceste. O gau de dssocação fo matdo costate e gual a 0,8, povavelmete um lmte supeo ao valo eal 7,6. Os cálculos de potecal eduzdo em fução de W/S são apesetados a Fgua 5. Também foam efetuados cálculos supodo a exstêca de uma molécula hdofílca o ceto da mcela evesa (valêca -4, ao 0,65 m). Os valoes smulam o âo do 8- hdox-,,6-tsulfoato-peo (paa). Este composto tem sdo Fgua 5. Potecal eduzdo, ef / B T, vesus dstâca adal (e 78,54, T 98K). As lhas taceadas e cotíuas epesetam cálculos paa mcelas evesas sem e com a peseça de um soluto o ceto do compatmeto auoso (ve texto), espectvamete. As cuvas (lhas cotíuas e taceadas) são paa mcelas evesas com W/S de 6 (0,98 m, ), 0 (,64 m, 6), 5 (,44 m, 8), 0 (,7 m, 45), 5 (4,09 m, 8), 0 (4,9 m, 55), 5 (5,7 m, 749), 40 (6,55 m, 979) e 49, (8,07 m, 487). Ete paêteses estão os aos dos compatmetos auosos e úmeos médos de agegação de cada mcela, espectvamete usado como soda de atvdade da água e de dâmca de pótos em meos homogêeos e mcoheteogêeos 7,8. Mcela ztteôca Emboa as mcelas ztteôcas seam eletcamete eutas, possuem a capacdade de lga e toca íos (gealmete, âos lgam mas fotemete do ue cátos e o pocesso depede da oetação do gupo de átomos ue defem o mometo de dpolo pemaete do ztteo ) 9-. Em 99, Baptsta et al. 0 popuseam um modelo smples paa tata a teação de mcoíos com mcelas ztteôcas. A mcela fo pesada como um capacto esféco com as supefíces epesetado a egão dos dpolos da cabeça do detegete. A supefíce mas extea é pemeável aos mcoíos e água. Nesse caso, o modelo tata a lgação dos mcoíos como uma absoção pela mcela. SSPBE fo usado paa estma o efeto de sal o potecal eduzdo de uma mcela ztteôca de dodecldmetlamôo-
5 Vol. 5, No. 6 SSPBE: um Pogama paa Solução Numéca da Euação de Posso-Boltzma 0 popaosulfoato, DDPS. As mcelas fomadas po este affílco tem um úmeo médo de agegação de 55 e cocetação mcela cítca de,6 mm, com peuea alteação a peseça de sal 8,. A pat do úmeo de agegação, o ao da supefíce esféca tea do capacto é estmada em,8 m e o da supefíce extea em.4 m. O efeto de sal o potecal eduzdo em fução da dstâca adal é apesetado a Fgua 6 (lhas cotíuas). O potecal eduzdo da mcela ztteôca em um meo sem sal apaece como uma lha potlhada. Na Fgua 6 também estão cuvas de potecal eduzdo calculadas usado o modelo de adsoção como descto ateomete (lhas taceadas). Nestes cálculos, o âo do eletólto teage de foma específca com a supefíce tea postva da mcela (costate de dssocação, K, gual a 5 M). O potecal eduzdo fca mas egatvo em fução do mao úmeo de âos pesetes a egão das cabeças do agegado, á ue uma fação dos âos ecota-se adsovda a supefíce postva da mcela. e obteção do potecal médo de teação ete póto-fotoácdo em mcela evesa paa a smulação do pocesso pototópco da soda (tasetes de absobâca luoescêca) 8. Emboa lmtado à smeta esféca, fo mostado ue SSPBE pode se útl em uma sée de poblemas ue evolvam colódes caegados e eletóltos. Os autoes acedtam ue SSPBE pode seu utlzado o eso de gaduação, em cusos ue dscutam teoa de eletóltos. O pogama é gatuto e pode se eustado aos autoes pelo coeo eletôco. AGADECIMENTOS Os autoes agadecem à FAPESP, CNP e CAPES pelo apoo faceo. Agadecem também à G. A. Maso, doutoado do IQUSP, pela auda com as Fguas e deste atgo. L.G. Das é patculamete gato à FAPESP po uma bolsa de pós-doutoameto (Pocesso: 99/ ). EFEÊNCIAS Fgua 6. Potecal eduzdo, ef / B T, vesus dstâca adal paa o modelo do capacto esféco pemeável de uma mcela ztteôca (e 78,54, T 98K). O efeto do eletólto : o potecal eduzdo é calculado em duas cocetações (0 mm e 00 mm) assumdo apeas absoção de íos (lhas cotíuas) e também adsoção de íos (lhas taceadas) as supefíces esfécas do capacto (ve texto). No caso do modelo de adsoção, apoxmadamete 4 e âos em méda adsovem a casca postva do capacto as cocetações de 0 mm e 00 mm, espectvamete. A lha potlhada epeseta a mcela ztteôca a ausêca de eletólto CONCLUSÕES O pogama fo calmete desevolvdo paa se usado a estmatva de cocetações locas de cotaíos e coíos, em tefaces mcelaes com uso em modelagem de eações temcamete atvadas. Hase, J.P.; McDoald, I..; Theoy of Smple Luds, Academc Pess: Lodo, 986; McQuae, D.A.; Statstcal Mechacs, Hape & o: Ne Yo, Lobas, V.; Lyubatsev, A.; Lse, P.; Phys. ev. E 00, 60, 40; Hase, J.P.; Loe, H.; Au. ev. Phys. Chem. 000, 5, 09; Vlachy, V.; Au. ev. Phys. Chem. 999, 50, 45.. Mlle, M.; Vadeoo, G.; J. Collod Iteface Sc. 977, 59,. 4. Bell, G. M.; Dug, A. J.; Tas. Faaday Soc. 970, 66, Macus,. A.; J. Chem. Phys. 955,, etz, J..; Mlfod, F. J.; Chsty,. W.; Foudatos of Eletomagetc Theoy, Addso-Wesley: Ne Yo, Kape, P.; uceste, E.; J. Collod Iteface Sc. 990, 7, Beue, J. A.; uceste, E.; J. Collod Iteface Sc. 98, 96, Fetosa, E.; Neto, A. A.; Chamovch, H.; Lagmu 99, 9, Kopcheova, N. V.; Mao, I. A.; Computatoal Mathematcs, M: Moscou, Busg, A.; Phllps, C..; Mol. Phys. 99, 76, 89.. Bell, G. M.; Dug, A.; Tas. Faaday Soc. 970, 66, Scheaga, H. A.; Katchalsy, A.; Altema, Z.; J. Am. Chem. Soc. 969, 9, audo, M.; Loseleu, B.; J. Chm. Phys. - Chm. Bol. 97, 70, Ntta, K.; Suga, S.; J. Phys. Chem. 974, 78, Wog, M.; Thomas, J.K.; Noa, T.; J. Am. Chem. Soc. 977, 99, Gutma, M.; Nachlel, E.; Au. ev. Phys. Chem. 997, 48, Das, L.G.; Tese de Doutoado, Uvesdade de São Paulo, Basl, Chevale, Y.; Kamea, N.; Choo, M.; Zaa,.; Lagmu 996,, Baptsta, M. S.; Cuccova, I. M.; Chamovch, H.; Polt, M. J.; eed, W. F.; J. Phys. Chem. 99, 96, Baptsta, M. S.; Polt, M. J.; J. Phys. Chem. 99, 95, 596; Bochszta, S.; Bec-Flho, P.; Toscao, V. G.; Chamovch, H.; Polt, M. J.; J. Phys. Chem. 990, 94, 678; Buto, C. A.; Mhala, M. M.; Moffat, J..; J. Phys. Chem. 989, 9, Hema, K. W.; J. Collod Iteface Sc. 966,, 5.. Buto, C. A.; Nome, F.; Qua, F. H.; omsted, L. S.; Acc. Chem. es. 99, 4, 57.
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