The Correlative Method of Unsymmetrized Self- Consistent Field (CUSF) O Método Correlativo Não Simetrizado do Campo Autoconsistente (CUSF)
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- Rodrigo Domingos
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1 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva The Correlatve Method of Unsymmetrzed Self- Consstent Feld (CUSF) O Método Correlatvo ão Smetrzado do Campo Autoconsstente (CUSF) Clóves Gonçalves Rodrgues, André Luz Cardoso da Slva Escola de Cêncas Exatas e da Computação, Pontfíca Unversdade Católca de Goás In ths work we descrbe the Correlatve Method of Unsymmetrzed Self-Consstent Feld (CUSF). Ths method s based on a set of nonlnear ntegrodfferental equatons for the onepartcle confguratonal dstrbuton functons and for the self-consstent potentals of the atoms. Here we present the fundamental concepts of the CUSF, the hypotheses of the method, the basc equatons, the self-consstent potental, the thermodynamcs of the anharmonc crystallne solds, and the quantum correctons n the quas-classcal approxmaton. Keywords: lattce theory and statstcs; anharmonc crystals; thermodynamcs. A. Concetos Fundamentas um crstal os átomos realzam vbrações próxmas a seus sítos da rede r Ân q, (A.) sendo r a posção do átomo, Â a matrz da rede, n vetores de componentes nteros, e q o deslocamento dos átomos da sua posção de equlíbro. As ampltudes efetvas são pequenas em comparação com a dstânca nteratômca, ou seja, o parâmetro de Lndemann é sempre q (A.) a onde a é a dstânca nteratômca méda entre prmeros vznhos. a maora dos crstas não excede. até a temperatura de fusão e uncamente para os assm chamados crstas quântcos (He, H ) ele é por volta de.3 devdo às grandes ampltudes de vbração de ponto zero. Portanto, a energa potencal pode ser expandda em uma sére de potêncas dos deslocamentos atômcos dos sítos da rede onde U U( Ân ), e U() r U U, (A.3) nn, 3 U U n n, q n q n. (A.4)!
2 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva Os coefcentes desta sére são as dervadas da energa potencal em relação às coordenadas atômcas quando todos os átomos estão em seus sítos da rede, e são conhecdos por coefcentes de força U x nn, n U x n r Aˆ n. (A.5) Para um crstal perfeto os termos lneares são nulos, ou seja, U. Por outro lado na presença de defetos como vacâncas, superfíces, etc., esses coefcentes não são nulos e ntroduzem uma relaxação na rede aumentando as ampltudes de vbração na dreção da ansotropa. Como a sére expressa em (A.3) converge ela pode ser aproxmada por uma soma parcal n U({ r }) U U. (A.6) s Os métodos da teora estatístca das propredades atômcas dos crstas são defndos pelo valor de s e pelos coefcentes de força dados em (A.5). Assm mn s, U cte aproxmação harmônca s mn, U f( a) aproxmação quase-harmônca s 4, U U, 3 aproxmação de fraca anarmoncdade s 4, U, U U, 3 aproxmação de forte anarmoncdade 3 4 O cálculo exato da ntegral estatístca de um crstal pode ser feto somente nas aproxmações harmônca e quase harmônca quando temos s. Geralmente, em baxas temperaturas os efetos anarmôncos são consderados através de correções por teora de perturbação nas aproxmações ctadas 3. Isto conduz a expansões assntótcas a baxas temperaturas das funções termodnâmcas do crstal. Em temperaturas elevadas os efetos anarmôncos nos crstas são fortes e tas aproxmações se tornam nadequadas. A. Equações Báscas As equações do método CUSF 4 são obtdas dretamente da equação de Louvlle da Físca Estatístca Clássca, a qual dá a equação de evolução da função de dstrbução do V. I. Zubov, J.. Texera Rabelo, On the self-consstent statstcal theory of anharmonc effects n mperfect crystals, Physca Status Sold b, v. 38, pp , 986. G. Lebfred, W. Ludwg, Theory of anharmonc effects n crystals, Academc Press, ew York, M. Born, K. Huang, Dynamcal theory of crystal lattces, Claredon Press, 954; G. Lebfred, W. Ludwg, Theory of anharmonc effects n crystals, Academc Press, ew York, USA, 96; G. Lebfred, Gttertheore der mechanschen und thermschen Engenschaften der Krstalle, Sprnger-Verlag, Berln, Germany, 955; P. F. Choquard, The anharmonc crystal, W. A. Benjamn, ew York, USA, 967; M. L. Klen, G. K. Horton, J. Low Temp. Phys, v. 9, p. 5, 97; H. Böttger, Prncples of the theory of lattce dynamcs, Akademc-Verlag, Berln, Germany, Ya. P. Terletsk, V. I. Zubov, Crystal as a quas-equlbrum system, Annalen der Physk, v. 4, p. 97-9, 97; V. I. Zubov, Unsymmetrzed self-consstent feld approxmaton for a crystal, Phys. Stat. Sol. (b), v. 7, pp. 7-75,
3 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 3 sstema W ( r, p,, r, p, t ) que contém, em prncípo, todas as nformações físcas relevantes do sstema. Esta equação é dada por W ( ) { HW, }, (A.7) t ( ) onde ( ) ndca partículas e { HW, } é o parêntese de Posson da função de Hamlton H com W, expresso por ( ) ( ) ( ) {, } HW rh pw p H W r. (A.8) Consderando um sstema de partículas contdas num volume V que nteragem entre s aos pares e por meo de forças centras a função de Hamlton é dada por p H U, (A.9) m onde o prmero termo do lado dreto é a energa cnétca total dos átomos e o segundo termo é a energa potencal de nteração entre as partículas dado por U ( ) ( ) r r, (A.) j j j j j j onde é gual a para j e zero para j e representa a energa de nteração entre j j dos pares de átomos na rede crstalna. Usando as equações de (A.) até (A.) podemos encontrar, após algumas manpulações, a segunte expressão: W p rw j r j p t m ( ) W dr dp. (A.) j j j A.3 Hpóteses do Método As equações báscas do CUSF são obtdas a partr da equação (A.) fazendo-se as seguntes hpóteses: # A densdade de probabldade do espaço de fase não é smétrca em relação às transposções das coordenadas e dos mpulsos das partículas, ou seja: W( r, p,, r, p ) W( r, p,, r, p ). (A.) j j j j # A função para duas partículas será o produto das funções para uma partícula (975); V. I. Yukalov, V. I. Zubov, Localzed partcles approach for classcal and quantum crystal, Fortschr. Phys., v. 3, n., 67-67, 983.
4 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 4 W( r, p, r, p ;) t W( r, p ;) t W( r, p ;) t. (A.3) j j j j Esta gualdade é conhecda como Condção de Multplcdade. Tal condção, porém, só é justfcada quando dferentes funções de uma partícula não se nterferem, ou seja, tal aproxmação exclu as correlações dnâmcas. Para corrgr esta aproxmação é utlzada a teora de perturbação. Esta correção é que dá orgem ao nome Correlatvo no método. # 3 Consderando-se um estado de equlíbro temos: W t. (A.4) Esta hpótese é válda se a transferênca de partículas de uma célula para outra for desprezada durante o tempo de observação, sto é, estamos supondo que o sstema está em equlíbro termodnâmco. # 4 Para um crstal perfeto quando toda função de uma partícula pode ser consderada como tendo a mesma forma, mas com alguns deslocamentos regulares, sto é W ( r, p ) W ( r a, p ), (A.5) k k k k k k k onde a são as coordenadas dos sítos da rede, dependentes dos tpos de rede e dos seus k parâmetros que serão determnados como consequênca da teora proposta. Esta hpótese sgnfca que cada partícula da rede perfeta tem a mesma probabldade espacal de ser encontrada com deslocamentos r k a k em relação ao ponto a da rede. Usando o método de k separação de varáves, onde admtmos que W(, qp) f() p w() q, e aplcando as hpóteses do método ao conjunto de equações (A.) a equação (A.3) pode ser reescrta como 3/ p /m W ( q, p ) ( m ) w ( q ), (A.6) onde kt, sendo k B B a constante de Boltzmann, T a temperatura absoluta e w( q ) uma função que satsfaz a equação ntegral não-lnear ln{ w( q)} ( ) w( ) d q q q q, (A.7) onde é uma constante de normalzação determnada por e j, e w( q) dq, (A.8) ( q q ) ( ) ( a q ( a q ) ), (A.9) j j onde q e q representam os deslocamentos das partículas em relação aos seus sítos da rede a e a j respectvamente. As equações (A.6) e (A.7) são as equações fundamentas do CUSF.
5 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 5 A.4 O Potencal Autoconsstente O potencal autoconsstente de um átomo ndvdual é 5 u( q ) ( q q ) w( q ) d q ( ) w( ) w( ) d d q q q q q q, (A.) sendo, então, a energa potencal autoconsstente do crstal dada por U ( r, r,, r ) u ( r ). (A.) Vsto que no estado de equlíbro termodnâmco os desvos dos átomos de seus sítos da rede são pequenos até a temperatura de fusão, a energa potencal do crstal, veja Eq. (A.3), pode ser expandda em sére de Taylor em potêncas dos deslocamentos atômcos. Após fazer sto, o potencal autoconsstente de um átomo, veja Eq. (A.), toma a forma: onde e, mn, u ( ) u m m n xy z!!! F q q m n q q m n j m k xy z x y z n jk,, n x y z, (A.) j k F u ( ) j k x y z! j! k! K q q q, (A.3) j k j k qqq qqqw( q) dq, (A.4) x y z x y z K x y z K( q ). (A.5) q q q x y z q As fórmulas de (A.) até (A.4) consttuem um grupo nfnto de equações transcendentas para os momentos qqq j k da dstrbução w( q ). Em vrtude da convergênca x y z das séres de (A.) e (A.3) elas podem ser aproxmadas pela soma parcal u ( ) u m n m n xy z x y z m n s!!! F q q m n q q, (A.6) e jk F u ( ) j k m n!!! K q q q xy z x y j m z k. (A.7) n x y z j k jksmn Assm, neste caso, a equação ntegral não lnear (A.7) para w( q ) é reduzda a um grupo fnto j k de equações transcendentas aproxmadas (A.4), (A.6) e (A.7) para qqq, com x y z j k s, que podem ser resolvdas numercamente. Quando s temos a aproxmação harmônca e quase-harmônca, váldas para temperaturas muto baxas (com exceção dos crstas quântcos). Quando s 4 6 os termos anarmôncos são levados em consderação e a 5 V. I. Yukalov, V. I. Zubov, Localzed partcles approach for classcal and quantum crystal, Fortschr. Phys., v. 3, n., pp , Ya. P. Terletsk, V. I. Zubov, Crystal as a quas-equlbrum system, Annalen der Physk, v. 4, p. 97-9, 97.
6 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 6 solução destas equações transcendentas permte nclur a forte anarmoncdade na aproxmação de ordem zero. Este caso é muto mportante, pos, os termos anarmôncos de ordem superor são pequenos para alguns crstas até a temperatura de fusão 7. A.5 Termodnâmca dos Sóldos Crstalnos Anarmôncos onde, A termodnâmca dos crstas anarmôncos é formulada a partr da expressão u ( r) u ( r) u ( r), (A.8) u ( r) ( ) j ( r r ) w ( r ) dr, (A.9) j j j j u ( r ) e d ( ) w ( ) e u r r r, (A.3). (A.3) A equação (A.9) é o potencal médo autoconsstente de um átomo devdo a todos os outros em seu entorno. Este potencal tem sua forma obtda a partr do prncípo varaconal de Bogolubov 8. A soma de todos os potencas autoconsstentes ndvduas U ( r, r,..., r ) u ( ), r (A.3) é chamado de energa potencal autoconsstente. Dferentemente da energa potencal exata (A.), ela depende da temperatura em vrtude das equações (A.8) a (A.3) dependerem da temperatura, sto é, U /. esta aproxmação o valor médo da energa autoconsstente é gual ao valor médo da energa exata: j U w ( r) w ( r ) drdr U. (A.33) j j j j Já fo provado, que no caso de uma repulsão forte a pequenas dstâncas nteratômcas, a função de dstrbução de uma partícula é dferente de zero somente naquela regão onde as funções de todos os outros átomos são guas a zero e por esta razão as ntegras (A.33) sempre convergem. Além dsso, quando a temperatura tende a zero, as funções de uma partícula passam a serem fortemente localzadas em torno dos sítos de equlíbro da rede e, consequentemente a energa autoconsstente tende a energa exata do crstal. Devemos mostrar que este método garante a compatbldade termodnâmca dos resultados. Vsto que a energa autoconsstente (A.3) é dependente da temperatura, não é evdente que a função 7 G. Lebfred, W. Ludwg, Theory of anharmonc effects n crystals, Academc Press, ew York, USA, 96; G. Lebfred, Gttertheore der mechanschen und thermschen engenschaften der krstalle, Sprnger-Verlag, Berln, Germany, Bogolubov, Knetc equatons, Journal of Expermental and Theoretcal Physcs, v. 8, n. 6, pp. 69-7, 946;.. Bogolubov, Knetc equatons, Journal of Physcs USSR, 3,, 65-74, 946 (n Russan);.. Bogolubov, K. P. Gurov, Knetc equatons n quantum mechancs, Journal of Expermental and Theoretcal Physcs, v. 7, n. 7, pp , 947 (n Russan).
7 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 7 p drp dr dp F ln exp U (A.34) d m ( ) é a energa de lvre de Helmholtz. Como se sabe, a energa lvre deve satsfazer as equações de estado calorífco e térmco. a equação (A.34) o termo ( ) d é a função de partção sem-clássca e d é a dmensão do sóldo crstalno. Substtundo (A.34) na equação de Gbbs- Helmholtz verfca-se a exstênca de um termo adconal, F 3 U U U (A.35), que em prncípo devera volar a equação de Gbbs-Helmholtz. Dervando (A.34) em relação à temperatura, e em seguda calculando sua méda, é possível mostrar que este termo é nulo, e portando a energa lvre (A.34) satsfaz a equação de Gbbs-Helmholtz. Dervando (A.34) em relação à coordenada termodnâmca a F a U a (A.36) obtemos uma relação entre a dervada da energa lvre e a méda da dervada da energa autoconsstente. Em seguda, calculando a dervada no segundo membro U u a j a j w j j j j w j j j j w dr ww w d d j j j j j j a a r r a a a (A.37) e sua méda será U U a a. (A.38) Substtundo (A.38) em (A.36), verfcamos que a equação (A.34) também satsfaz a equação de estado térmco. Portando, a energa lvre na aproxmação zero do CUSF tem a mesma forma usual da energa de Gbbs e a correção à aproxmação zero deve ser feta pelo método usual da teora de perturbações. Além dsso, como ela fo defnda é possível mostrar, utlzando o prncípo varaconal estatístco de Bogolubov, que a energa autoconsstente dá a melhor estmatva para a energa lvre, F F, entre todos os valores aproxmados, calculados por meo da soma dos potencas de uma partícula. Ou seja, a aproxmação do CUSF mnmza o erro, que está sempre presente quando se utlza métodos aproxmados. As funções termodnâmcas podem ser expressas em termos dos potencas autoconsstentes (A.9): a energa lvre de Helmholtz F m ln 3/ u ( r ) exp dr, (A.39)
8 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 8 a energa e a entropa, E u ( r ), (A.4) F 3 ( ) B B S k lnw k ln W( r, p ). (A.4) Logo, a entropa também é proporconal ao valor estatístco do logarítmo da densdade de probabldade. o caso de sóldos com mperfeções (superfíces, vacâncas, etc.) é utlzada a dea orgnal de Gbbs e as funções termodnâmcas das mperfeções são tratadas com quantdades excedentes. Dos sstemas para os sóldos são consderados, um com as camadas de nterface reas e um outro que é chamado de sstema de referênca, nos quas as duas fases permanecem homogêneas até a superfíce de separação. Escolhendo uma superfíce de separação equmolecuar, a energa lvre de um sstema componente com nterface plana é dada por, F F F A, (A.4) s onde F são as energa lvres das fases homogênea nos sstemas de referênca, é a densdade de energa lvre da superfíce e A é a área da nterface. Assm as propredades termodnâmcas de superfíces e vacâncas podem ser calculadas como, por exemplo, a densdade de energa de superfíce e a tensão superfcal. Segundo a termnologa de Gbbs, as funções termodnâmcas de um sóldo crstalno mperfeto são defndas como sendo a dferença entre as funções de um crstal mperfeto e um crstal perfeto (sem o defeto), ambos consttuídos por um mesmo número de átomos. esta defnção, o sstema de comparação é o crstal perfeto e as propredades são funções de excesso. Portanto, a energa lvre de formação de um defeto é onde F Z é número de coordenação. Z ln e e u( r) f u ( r ) dr, (A.45) dr A.6 Correções Quântcas: Aproxmação Quase-Clássca Os métodos clásscos da teora estatístca de sóldos anarmôncos são váldos para temperaturas acma da temperatura de Debye, T D. Em Temperaturas mas baxas é necessáro levar em conta correções quântcas. o ntervalo, T /3T T, estes efetos são pequenos e podem ser tratados como correções. este caso, as correções quântcas às equações clásscas expressam-se através de potêncas pares da constante de Planck. Temos exemplos dsso, nos trabalhos fetos por Wgner 9, Uhlenbeck e Gropper e Krkwood em que uma D D 9 E. Wgner, On the quantum correcton for thermodynamc equlbrum, Phys. Rev., v. 4, p. 749, 93. G. E. Uhlenbeck, L. Gropper, The equaton of state of a non-deal Ensten-Bose or Ferm-Drac gas, Phys. Rev.,
9 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva 9 expansão de ondas planas é usada para estmar, aproxmadamente, a função de partção canônca, resultando em uma expressão para a energa lvre em uma sére de potêncas de. a teora do CUSF exste um formalsmo parecdo. esta teora cada átomo do sóldo é descrto por uma matrz densdade que é não-smétrca com respeto à troca de coordenadas entre partículas dêntcas, ˆ(..., j,..., k,...) ˆ(..., k,..., j,...), (A.46) valendo a condção de multplcdade ˆ(,..., ) ˆ( r ). (A.47) a aproxmação quântca do CUSF, o hamltonano exato substtuído pelo hamltonano autoconsstente, ou seja Ĥ de um sstema de partículas é ˆ ˆ Q Hö H u ( r ), (A.48) m Q que depende de um potencal autoconsstente quântco u ( r ) e possu algumas peculardades. Em prmero lugar, ele depende da temperatura, pos, os potencas autoconsstentes contém. Além dsso, o hamltonano não comuta com sua dervada em relação à temperatura, Hˆ ˆ, H, (A.49) e seus dos termos dependem da constante de Planck. A função de partção autoconsstente tem a forma, Z exp (,,, ) 3 d d ( ) r p r p r p, (A.5) onde (,,, ) exp ˆ r p H exp rp. (A.5) Dervando com respeto a obtem-se a equação Hˆ. (A.5) Esta equação se dferenca da forma de Block por um fator. A solução de com a condção de Cauchy exp( r p / ) e tem a forma, v. 4, p. 79, 93. J. G. Krkwood, Quantum statstcs of almost classcal assembles, Phys. Rev., v, 44, p. 3, 933. V. I. Zubov, Quas-classcal self-consstent theory of anharmonc crystals, Int. J. Mod. Phys. B, v. 6, n. 3&4, pp , 99; V. I. Zubov, J.. Texera Rabelo, On a quas-classcal theory of atomc propertes of sold surfaces, Int. J. Mod. Phys. B, v. 7, n. 4, pp. 5-9, 993.
10 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva p Q n () exp u ( ) r rp n, (A.53) m n onde as funções ( n) Q são expressas através dos potencas autoconsstentes u ( r ). Por causa da segunda peculardade, temos também que expandr os potencas autoconsstentes em séres de potêncas de, u u u, (A.54) n ( r) ( r) ( r), n n em que u ( r ) são os potencas autoconsstentes clásscos. A transformada de Fourer da equação (A.5) determna os elementos dagonas da matrz de densdade não-normalzada de uma partícula até onde ( ) w ( )exp ( ) m r r r, (A.55) u ( r ) ( ) k w r e (A.56) são as dstrbuções de uma partícula clásscas e ( r ) são funções que contêm as correções quântcas à matrz densdade em termos dos potencas autoconstentes clásscos u ( r ). As funções ( r ) são determnadas a partr da condção de normalzação da matrz densdade na forma, onde, ( r) ( r) u ( r) ( r) u ( r) ( r) ( ) u ( ) r r j j j j ( ) w ( ) ( ) d j j j j j j j r r r r r j j ( ) w ( ) w ( ) d d, j j j j r r r r r r (A.57) j j u ( r ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( ), j r r w r d r w w d d j j j j j j j j r r r r r r (A.58) ( r) u ( r ) [ u ( r )], k k k k (A.59) u ( r) u ( r ). (A.6) j j As equações (A.57) são equações ntegras de Fredholm de segunda espéce. Para soluconar estas equações devemos notar as seguntes propredades de ( r ): r r r. (A.6) ( ) ( ) u ( ) Destas equações, na aproxmação do campo autoconsstente, obtêm-se a prmera correção quântca para a energa lvre
11 O Método CUSF C. G. Rodrgues, A. L. C. Slva Q F u ( r ), (A.6) 4m e as médas estatístca de funções f ( r ) são defndas pelas relações, f( r) f( r) f( r) ( r) f( r) ( r). (A.63) m A equações (A.55) a (A.63) formam a aproxmação quase-clássca do CUSF. Estas equações quando soluconadas permtem obter a prmera correção às propredades dnâmcas e termodnâmcas de um sóldo crstalno. É mportante ressaltar, que além da aproxmação quase-clássca no CUSF exste o formalsmo quântco, com equações do tpo Hartree e obedece ao prncípo varaconal estatístco de Bogolubov, sendo que a solução destas equações para um sóldo crstalno é bem mas complcada que a aproxmação quase-clássca.
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