4 Teoria de Orbitais Moleculares
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- Ruy Escobar Vasques
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1 4 Toa d Obta Molula 4 Itodução A Toa do obta molula dmpha um papl tal a ompão d poblma d aát fío químo paa tma molula, od a mâa quâta a foma da quação d Shödg fo a ba paa o tdmto dção d váo fômo, ta omo a toa d lgaçõ químa a dtmação da tutua ltôa, o qua duzm a uma vtgação do léto m moléula óldo Emboa, to oto da toa d lgação d valêa ão alguma vz ovt m duõ qualtatva o m da, qua todo o álulo m moléula ogâa ão alzado uado a toa do obtal molula (toa OM) Am, ta toa OM ão ó dv a tutua ltôa paa moléula d um léto, ma também pmt uma boa apoxmação paa moléula d muto opo 4 A Equação d Shödg A popdad da moléula da taçõ tmolula podm ompdda pla aál da oluçõ da quação d Shödg ltôo S oda um tma m gm taoáo, d foma qu pod tatado omo um tma d N úlo léto dpdt do tmpo Am o amltoao total qu dv t tma v: TOTAL (,, N;,,, ) h = N A= M A A h m + = 4πε 0 A< B 4πε 0 Z A A A Z A Z AB B + 4πε 0 < ()
2 37 aqu, M A é a maa do úlo A ; m ão a maa aga ltôa, ptvamt Z A é a aga ula, a dtaa t a patíula A oma volvdo íd maúulo ão ob o úlo atômo o íd múulo ob o léto O gfado d ada tmo da quação é omo gu: º Tmo pta a ga éta do úlo º Tmo a ga éta do léto 3º Tmo a ga d pulão úlo úlo 4º Tmo a ga d atação ltotáta léto-úlo 5º Tmo a ga d pulão léto-léto Am a quação d Shödg paa t tma v: TOTAL (,, N;,,, ) (,, N;,,, ) E (,, N;,,, ) = N, () do uma autofução paa toda a patíula, E a ga total do tma Uma vz qu ada patíula tm ua tatóa dta o dfal paal om 3 R, ta é uma quação 3 + 3N vaáv Eta quação é ada muto dfíl d olv Uma mplfação pod fta baada a dfça d maa t léto o úlo, a hamada apoxmação Bo-Opphm [44, 45, 46] dutda o póxmo tm 43 Apoxmação d Bo Opphm Eta apoxmação toma m odação qu o úlo movm muto ma ltamt qu o léto, dvdo a qu a maa do úlo é muto upo à maa do léto Etão podmo upo qu o léto autam tão apdamt à ova poção do úlo qu a qualqu tat do u movmto, é omo o úlo tv m pouo
3 38 Am, odado- qu o úlo tão móv, mplfa gadmt a quação d Shödg Em ít, a apoxmação d Bo- Opphm paa o tmo da ga éta ula a pulão úlo - úlo do amltoao TOTAL, dodado o pmo tmo a quação, quato o to tmo pod odado uma otat qu dv adoada à ga total do tma Dfmo dta foma o opado amltoao ltôo a ga total do tma paa uma dada ofguação ula: l h = A + + m = 4πε 0 A A 4πε 0 < Z (3) Z AZ B E = ε + (4) 4πε 0 A< B AB Dta ultma quação, ε é a ga d ltôa o gudo tmo é a ga ltotáta d pulão ula Ao ldamo om ta quaçõ m mâa quâta É ovt toduz um tma d udad apopado à dmõ atôma: o tma atômo d udad Nt tma o opado amltoao ltôo da quação (3) pod to da gut foma: l = Z A A A + < (5) A fução d oda dv atfaz à quação d Shödg l l l (,,, ) (,,, ) ε (,,, ) = (6) A apoxmação d Bo-Opphm galmt pta uma apoxmação muto boa paa tata tma a Eo advdo d u uo ão muto mo qu o ogado d outa apoxmaçõ [44] Eta apoxmação é utlzada m patamt todo o método d químa quâta paa alulo d tutua ltôa d moléula óldo [46]
4 39 44 O Modlo do Eléto Idpdt A ppal dfuldad paa tata a quação 6 advém do tmo volvdo a tação t pa d léto O poblma a gadmt mplfado dto léto ão tagm Dta foma o opado l a uma oma d tmo mooltôo, pmtdo am dompo (6) m um tma d quaçõ [45, 47] A apoxmação do léto dpdt ot m goa t tmo d tação Am pod- poua po oluçõ paa a fução d oda mult-ltôa a foma d um poduto d fuçõ ada uma dpdt omt da oodada d um úo léto (,,, ) ϕ ( ) ϕ ( ) ϕ ( ) = (7) Ta fuçõ ão domada obta o lado dto da quação ama ohdo omo poduto d at Uma aatíta muto mpotat da fuçõ d oda mult-ltôa é a dad d qu am at-méta, á qu o léto ão fémo Uma vz qu léto ão patíula dtguív, huma popdad fía do tma pod aftada pla toa d ótulo d quaqu do léto O léto poum um gau d lbdad adoal, o p, qu po dpdt da oodada paa, á multplatvo Todo t quto ão lgatmt odado o dtmat d Slat [44], qu paa um tma d léto é (,,,) ( ) ( ) α( ) ϕ( ) ( ) ϕ( ) α( ) ϕ ( ) ( ) ( ) α( ) ϕ ( ) ( ) ϕ ( ) ( ) = ϕ (8)! ϕ ϕ ( ) α( ) ϕ ( ) ( ) ϕ ( ) ( ) od α ptam o tado d p +/ -/, ptvamt Além do a odção d m fémo mpõ qu a ada pmutação d quaqu do léto, a fução d oda total dv muda d al Matmatamt:
5 40 (,,, ) (,,, ) = (9) D aodo om a popdad do dtmat, tvmo dua lha ou dua olua dêta o dtmat é ulo Ito mpla qu dua patíula (fémo) dêta ão podm oupa o mmo obtal Como vmo o dtmat d Slat o oduz atualmt ao pípo da xluão d Paul 45 Etutua d Camada Fhada Um tma d amada fhada é dfdo omo do um tma dto po uma fução d oda uo tmo domat é um dtmat d Slat otuído a pat d obta paa duplamt oupado tdo p otáo [47] Commo po oda a fução d oda dada plo dtmat d Slat da xpão (8), m qu ada uma da fuçõ d oda ϕ dv do léto O obta galdad: ϕ podm odado otogoa m pda da S = ϕ ϕ dτ = ϕ ϕ = δ (0) m qu δ é o ímbolo dlta d Kok, qu é gual a = é gual a zo O poduto atméto paa a amada fhada vm dada tão po: = [( )!] P P ( ) Ρ{ ϕ ( ) α( ) ϕ ( ) ( ) ϕ ( ) α( ) ϕ ( ) ( ) } () od P é o opado d pmutação qu atmtza a fução d oda é dfda omo: toma a pmutaçõ d quêa,,,, atbu o al (+) à pmutaçõ pa (-) à ímpa Quado um tado ltôo é ptado po, ua ga ltôa é dada po:
6 4 E = dτ l () Subttudo- () ta xpão obtêm-: + J + ( J K ) l E = (3) Como K = J, a xpão (3) pod v- a foma + ( J K ) l E = (4) od, J K ão ptvamt a ga do obta, a tga d Coulomb a ga d toa uualmt dfda po: K J o ( ) ( ) ( ) = dτ (5) = ( ) ( ) ( ) ( ) dτdτ = ( ) (6) = ( ) ( ) ( ) ( ) dτdτ = ( ) (7) Aalado a xpão (4), vmo qu o pmo omatóo pta a oma da ga d todo o léto a pça do ampo gado plo úlo O fato advém da pobldad do léto pou poção d p / ou -/ O gudo tmo pta a taçõ ltôa, a tgal d léto J pta a tação t a dtbução d aga tmo tgal d toa O K ta om o al gatvo otbu paa duz a ga d tação t o léto om p paallo m dft obta
7 4 46 O Método d at-fok paa Etutua d Camada Fhada Etamo ttado dtma o mlho poduto atméto, ou a, a fução paa o qual a ga atg u mímo aboluto Com um úo dtmat d Slat uma xpão ovt paa a ga ltôa é poívl a dtmação do obta paa Tmo tão qu mmza (4) vaado o obta molula dto do lmt pmtdo paa qu (0) a valdo Ito, obvamt, ão daá a ota fução d muto léto, ma m a ma póxma poívl a foma d um úo dtmat d Slat Et obta ão ohdo omo obta molula d at-fok qu qu o álulo auto-ott Em poblma vaaoa d tpo a téa padão paa olv t poblma é o método do multplado d Lagag [48,49,50], qu volv a mmzação da fução: G = ε ε (8) S od ε é dado pla xpão (4) da ga ltôa ε ão otat a dtmado (multplado d Lagag) A odção paa qu a fução G ata o poto taoáo é qu a vaação m G, δ G odm:, a ula m pma δ G = 0 (9) o δ G = δ + ( J K ) ε dτ = 0 (0) od o opado d Coulomb po outo léto outa obta J ado po um léto uma obtal é tdo, é dfdo omo: J ( ) ( ) ( ) τ () = d
8 43 o opado d toa p, df- omo: K, é o potal d tação t léto om o mmo K = () ( ) ( ) ( ) ( ) dτ ( ) Am a aplação do pípo vaaoal uado o método do multplado dtmado d Lagag ulta a mgêa d um ovo amltoao, o amltoao d Fok, obtdo- um outo d quaçõ dfa d um léto paa ada obtal [5] o + ( J K ) = ε, =,, (3) od o pma omo o amltoao d um léto movdo- ob a fluêa do potal ltotáto do úlo A xpão ama pod v omo = ε, = F,, (4) m qu F pta o amltoao d Fok ε ão otat a dtma A quação (4) também pod ta m foma matal, omo ultado obtêm- a quaçõ: F = ε, =,, (5) Coda- um outo d obta qu ão pmt o álulo do tga d Coulomb d toa paa obt um valo apoxmado paa o opado F, am olv- a quaçõ (5), ompaa- o ultado obtdo om o valo a
9 44 pópa Guado po ta ompaação obtêm- um ovo outo d fuçõ ', qu ottum um gudo outo d fuçõ d tt Et poo otua até oda atfto um téo d tabldad, omalmt aoado à mmzação da ga É to qu ot o lbado método auto-ott o obta alulado ão dta autoott ou d at-fok (-F) 47 O Método LCAO a quaçõ d Roothaa O poblma paa o tatamto d tma molula mplfa uamo apoxmaçõ paa o obta molula (MO) Codam- o MO omo uma ombação la d obta atômo lamt dpdt (LCAO - La Combato of Atom Obtal) Podmo galza t podmto ptado todo o léto da moléula po LCAO-MO, dado po: = u φ u u (6) od φ u ão o obta atômo omalzado o paâmto autáv u ão o oft d xpaão Como qumo qu o obta otoomal, to mpla m: fomm uma ba S = δ (7) do δ o ímbolo dlta d Kok S é o tgal d obpoção t a obta atôma φ u φ v, tal qu S = u ( ) φv ( ) dτ φu φv φ = (8) Com o uo da xpaão la da xpão (3), pod ta a ga total ltôa m tmo do obta atômo, am:
10 45 = u v (9) do agoa obta atôma a xpão opodt ao tgal (5) odado o ( ) φ ( ) (30) = φu v dτ aalogamt, pod v- J K = u λ uλ vσ = u λ uλ vσ v σ v σ µ v λσ µλ vσ (3) (3) A quação paa a ga total ltôa duz a: ε = P + P P λσ λσ µ v λσ µλ vσ (33) od: P = (34) u v a dtmação do oft u v é fta pla mmzação da ga, ma uma vz atavé do pípo vaaoal [5] Como ultado obtêm- a quação d Roothaa ( S ) F ε v = 0 (35) v om F = + λσ P λσ µ v λσ µλ vσ (36)
11 46 A quação (35) pod ta m foma matal: FC = SCε (37) tão podmo oda m pda d galdad qu ε é uma matz dagoal, om lmto a Am a xpão duz- a: FC = ε SC (38) ( S) C = 0 F ε (39) Na quação ama F S ão matz dada, C ε dvm dtmada Not- qu (39) é uma galzação do poblma d autovalo autovto paa uma matz mtaa O lmto d matz do opado amltoao d at-fok ão dpdt do obta atavé do lmto d P a quaçõ d Roothaa ão olvda aumdo pmamt uma odção al paa a xpaão do oft u, gado a matz d ddad opodt P, atavé da quação (36) obtêm- F om t uma ova matz C é obtda Et podmto é ptdo até qu o oft atam uma ovgêa São ta a quaçõ d patda qu tatamo o apítulo a gu paa apta o método d ükl 48 O Método d ükl Aplado a Moléula A toa molula d ükl fo toduzda po E ükl m 930 [5] Et método muto mpl útl dá uma vão valoa ob o ompotamto químo da moléula pmtdo o tudo qualtatvo d tma d léto π m moléula ougada plaa Dta toa aum o tma π d moléula ougada podm tatado d foma dpdt do obta σ, am mplfado ommt o podmto do álulo Eta apoxmação ug qu é poívl alula muta popdad fía químa mpotat d
12 47 tma ougado dto d um tatamto puamt π goado o obta σ Am, a ga total ltôa da moléula pod ta omo: E = E σ + E π (40) od E σ E π, ão ptvamt, a ga ltôa qu ugm dvdo ao léto σ π da moléula Eta paação é baada o gut agumto: Uma moléula ougada é m gal um tma plaa, ou qua plaa Nta tuação muto pal, o obta molula MO dvdo a moléula pod dvdda m do gupo otogoa: MO σ qu ão méto MO π qu ão atméto à flxão o plao da moléula Ext uma dfça fudamtal t o obta σ π : paa o pmo a uppoção volv baamt o obta m átomo vzho, ofdo am um aát loalzado à lgação Po outo lado o mmo ão aot om o obta π, qu tm um aát dloalzado ob toda a moléula Am um léto t obtal é tatado omo um léto móvl dloado- ob todo o qulto da moléula, tagdo qumamt t ada pat do tma Nt poto tmo = σ No método do obta molula, π é apoxmada omo um poduto d obta molula, ada um dl o método da ombação la d obta atômo (LCAO) é uma ombação la do obta π, ptado omo: π = π = φ (4) od π é o -émo obtal molula, φ é o obtal atómo (obtal π ) paa o -émo átomo, é o oft do -émo obtal atómo o -émo obtal molula Et obta molula ão autofuçõ do opado amltoao odado omt o tma do obta π o qual domamo po A toa d ükl é baada o pípo vaaoal, qu é a gut: S uma fução d oda abtáa é uada paa alula a ga do obtal molula da quação (4), o valo alulado ua é mo do qu a vdada ga
13 48 Am, d aodo om t pípo tomamo pmo oft abtáo paa otu a fução d oda da moléula alula a ga da moléula omo: ε = dτ π π dτ π π (4) A xpão paa a ga dv mmzada om lação a todo o oft, am tmo: ε = 0 (43) Subttudo a quação (4) m (4) omtdo o íd do obta molula tmo: φ φ dτ φ φ dτ (44) Coda-: S = φ φ dτ = φ φ dτ (45) (46) A quação (44) pod tão mplfada: ε = S (47) Uma vz qu o domado da quação (47) ottu uma é d tga d ovlap ua oma mp é ão ula, tmo tão:
14 49 S = ε (48) Dfado a quação (48) m lação à obtmo: St + ε St = t + ε t (49) omo o opado é hmtao, = S S = tão St = ε t ou ( t ε St ) = 0 (50) Coda- o gut tmo: = d φ φ τ = α (5) t tmo ohdo omo tgal d Coulomb O gfado fío da tga é qu la ptam apoxmadamt a ga Coulombaa d um léto (dto po uto ao potal molula φ ) o obtal atômo π =, ão átomo lgado φ φdτ = 0, m qualqu outo ao (5) t tmo ohdo omo tgal d oâa ou tgal d lgação, ptam a ga d tação t pa d obta Eta tação dpd da dtâa d paação t o do obta o tmo od S 0 φ φdτ = δ = (53) = = S ão a tga d obpoção ou tga d ovlap, δ é o dlta d Kok Codado obta atômo omalzado
15 50 a: Com a todução dta apoxmaçõ adoa a quação (50) duz ( α ε ) ( α ε ) (54) ( α ε ) O outo d quaçõ tm olução ão tval o opodt dtmat ula é ulo: ( α ε ) ( α ε ) M = = 0 (55) ( α ε ) od M é domado o dtmat d ükl A ga obta ε ão obtda a pat da aíz dt dtmat, ubttudo ada valo ε obtdo o tma d quaçõ (54), outamt om a odção da omalzação: = Como vmo, oo poblma fo duzdo a ota o autovalo (ga) o autovto da matz M (qu ão a autofuçõ M é otuída dto da apoxmação d ükl Smpl omo: π ) A matz M = α + (56), od ão o íd do íto do átomo om léto π, odado- a taçõ omt t o pmo vzho dto da mtodologa tghtbdg [53] o paâmto α paamtzação d Sttw [5] (v Tabla ) ão tomado da bm ohda
16 5 Uma vz qu la tata d maa dfada o togêo ama ma palmt o togêo ma potoada, o qu é d xtma mpotâa paa uma dção qualtatva pa do pto d valêa da polala D aodo om ta paamtzação, o aboo lgado a htoátomo (átomo dft do aboo) poum uma altação m ua ga d íto, hamado fto dutvo Am todo, o aboo lgado ao ' togêo, po xmplo, poum ua ga d íto dada po α = α + 0 α, od α N é a ga d íto do átomo d togêo lgado ao átomo d aboo N Tabla Paâmto d ükl paa a PAN, m udad d da paamtzação d Sttw [5] =,5 0 V Sto α Lgação, obtdo C : C N -0,5 ( a) C C -0,90 C : C N = -0,05 ( a) C = C -,0 C : C N = -0,0 ( b) C C -0,90 C : C 0,00 ( b) C = C -,00 N : N -,50 C N -0,80 N : N = -0,50 C N = -0,80 N : N = -,00 C N = -0,80 (a) aé d tutua quód; (b) aé bzód C = N -,00 C = N -,00 Dto dta apoxmação d ükl mpl, a mlho maa d opoa o fto d um gupo mtl lgado a um aboo d um al, é lu um fto dutvo dt gupo ob o aboo ao qual ota lgado: ' α = α + 0,5 0, od =,5 0 V
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