Vibrações em Rede. CF086 - Introdução a Física do Estado Sólido 1
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- Guilherme Ricardo Castelo de Caminha
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1 Vibrações em Rede CF086 - Introdução a Física do Estado Sólido 1
2 Ideias Iniciais A hipótese de rede estática não permite obter várias propriedades importantes de sólidos. Assim, é preciso relaxar esse vínculo. Considerações: 1. A posição média de equilíbrio dos átomos/íons coincide com as posições de equilíbrio definidas pelos pontos R da rede de Bravais. rede estática rede oscilante 2
3 Ideias Iniciais 2. Os átomos/íons oscilam em torno dos pontos R executando pequenas oscilações, descritas por vetores u(r). A suposição 1 é bem pouco restritiva, falhando, essencialmente, perto da fusão do sólido, pois ela não contempla difusão das partículas pelo sólido. A suposição 2 também tem ampla validade, falhando na prática apenas para o He sólido, que é um sólido quântico. Ela dá origem à aproximação harmônica, que veremos em seguida. 3
4 Ideias Iniciais Os pontos de rede estáticos são descritos pelas posições R. A posição de um átomo/íon, num dado instante, é dada por Ԧr R = R + u(r) De forma geral, a energia potencial pode ser escrita como U = 1 2 R R φ Ԧr R Ԧr R = 1 2 R R φ R R + u R u R 4
5 Ideias Iniciais A função escalar φ depende das posições relativas dos pares de partículas. A hamiltoniana do sistema é p 2 R H = 2M R + U onde M é a massa do átomo/íon e Ԧp(R) é o seu momento linear. Vamos usar u(r) como coordenadas generalizadas, ao invés de Ԧr(R). Para uma função genérica φ, não é possível obter resultados quantitativos úteis. Aqui entra a consideração 2. 5
6 Ideias Iniciais A hipótese é supor que φ u R u R é apreciável apenas quando u R u R é pequeno. Com isso, fazemos uma expansão de U em série de Taylor, resultando em U = N 2 R φ(r) u R u R φ ቚ R R R R u R u R 2 φ ቚ + O u R u 3 R R R R O termo linear é nulo por causa da expansão em torno do ponto de equilíbrio. 6
7 Ideias Iniciais A primeira correção é quadrática em u R u R. O primeiro termo é a energia da configuração de equilíbrio, ou seja, a energia coesiva vista anteriormente. Na aproximação harmônica, temos onde U = U eq + U harm U eq = N 2 R φ(r) U eq é importante no cálculo de propriedades de equilíbrio (compressibilidade, densidade). 7
8 Ideias Iniciais e U harm = 1 4 R μν u μ R u μ R φ μν R R u ν R u ν R onde φ μν = 2 φ Ԧr x μ x ν U harm é importante para determinar propriedades dinâmicas, como os modos normais, calores específicos, etc. 8
9 Ideias Iniciais Outra forma de escrever U harm = 1 2 u μ R D μν R R u μ R R μν D μν : constantes de força, obtidas experimentalmente (espalhamento de nêutrons). Na aproximação harmônica, a força é linear em u(r), dando origem a osciladores harmônicos simples (OHS). 9
10 Modelo OHS 1D Para desenvolver ideias, vamos considerar uma rede de Bravais 1D, monoatômica, com espaçamento a entre os pontos, e N átomos com massas M conectados por molas de constante β. u n : deslocamento do equilíbro do átomo n. R n = na 10
11 Modelo OHS 1D Considerando interações apenas entre primeiros-vizinhos, a energia potencial harmônica é U harm = 1 2 β n u n u n+1 2 De p ሶ = H, temos q Estas equações são acopladas. Muሷ n = β 2u n u n+1 u n 1 11
12 Modelo OHS 1D Condições de contorno periódicas (condições de Born von Karmann) u N = u 0, u 1 = u N 1 Soluções: u n = Ae i(kna ωt) Desenvolvendo (quadro) k = 2π a m N, k π a, π a Há N valores distintos de k, definidos dentro da 1ª ZB. 12
13 Modelo OHS 1D Relação de dispersão ω = ω(k): ω = 2 β M sen ka 2 13
14 Modelo OHS 1D Limites importantes: k π ou λ 2a: limite de longos comprimentos de onda, ou de centro da a ZB. Relação de dispersão: linear ω = a β k M Velocidade de fase: independe de k Essa é a velocidade do som v s no meio v = ω k = a β M Velocidade grupo: v g = ω k, Ԧv g = k ω(k) 14
15 Modelo OHS 1D Outro limite: k π : borda da ZB. a Frequência máxima ω max rad/s (IR) ω max = 2 β M = 2v s a Relação de dispersão: parabólica em k (quadro). Velocidade grupo: v g 0 para k π a ZB. : ondas estacionárias na borda da 1ª 15
16 Modelo OHS 1D Vamos considerar agora uma rede 1D com uma base com dois elementos: átomos com massas iguais mas interações diferentes duas molas. mola β 1 (serrilhada): interação entre átomos na mesma célula. mola β 2 (espiral): interação entre células vizinhas. 16
17 Modelo OHS 1D Considerando d a, a energia de interação para primeiros-vizinhos é 2 U harm = 1 2 β 1 n u 1,n u 2,n β 2 n u 2,n u 1,n+1 2 onde u 1,n = na, e u 2,n = na + d. d é a separação entre átomos na mesma célula, a d entre células vizinhas. Hipótese: β 1 β 2 17
18 Modelo OHS 1D Equações de movimento: Muሷ 1,n = β 1 u 1,n u 2,n Muሷ 2,n = β 1 u 2,n u 1,n β 2 u 1,n u 2,n 1 β 2 u 2,n u 1,n+1 Soluções (condições de contorno de B vk): u 1,n = A 1 e i(kna ωt), u 2,n = A 2 e i(kna ωt) Novamente, k = 2π a m N, k π a, π a 18
19 Modelo OHS 1D Relação de dispersão (quadro): ω 2 = β 1 + β 2 M ± 1 M β β β 1 β 2 cos ka Para um dado k há dois valores possíveis para ω: dois ramos de relação de dispersão, acústico (ω menor, sinal (-)) e óptico (ω maior, sinal (+)) há N valores de k 2N valores de ω 2N graus de liberdade: 2N modos normais. 19
20 Modelo OHS 1D Relação entre amplitudes A 2 A 1 = β 1 + β 2 e ika β 1 + β 2 e ika Sinal (-): ramo óptico, sinal (+): ramo acústico. Relação entre amplitudes e fases de A 1 e A 2 estabelece como é o movimento executado pelos átomos/íons na rede. 20
21 Modelo OHS 1D Limite k π a (quadro): ω = 2 β 1 + β 2 M O ka 2, ramo óptico 1 β 1 β 2 ka, ramo acústico 2M β 1 + β 2 Em k = 0 (centro da 1ª ZB): ω = 2 β 1 + β 2 M, ramo óptico 0, ramo acústico 21
22 Modelo OHS 1D Relação de amplitudes (k = 0): sinal (+): acústico: em fase. sinal (-): óptico: diferença de fase de π rad. A 2 = A 1 acústico óptico movimento numa célula igual ao nas vizinhas. 22
23 Modelo OHS 1D Limite k = ± π a (borda da 1ª ZB): ω = 2β 1 M, 2β 2 M ramo óptico, ramo acústico 23
24 Modelo OHS 1D Relação de amplitudes (k = ± π a ): sinal (+): acústico: em fase. sinal (-): óptico: diferença de fase de π rad. A 2 = A 1 acústico óptico movimento numa célula oposto ao nas vizinhas. 24
25 Modelo OHS 1D Modos acústicos: a relação de dispersão é linear para k 0, de modo que há uma relação do tipo ω = vk, similar à relação para som. Além disso, envolve modos coletivos com os comprimentos de onda mais longos, do tamanho da amostra. Modos ópticos: podem ser excitados por radiação eletromagnética quando a rede é formada por íons (+) e (-). 25
26 Modelo OHS 3D Em 3D, a ideia é similar, e u(r) tem a forma u R = ԦAe i k R ωt ԦA tem direção, e assim temos direções de polarização: ԦA k: modos longitudinais (L) ԦA k: modos transversais (T - dois para cada L) Célula com p átomos na base: 3 ramos acústicos: um LA, dois TA 3p 3 ramos ópticos: p 1 LO, 2p 2 TO Os modos podem ser degenerados. 26
27 Modelo OHS 3D O desenvolvimento feito até agora foi clássico, mas a relação com mecânica quântica (MQ) é direta, sendo que u n e Ԧp n devem ser entendidos como operadores (2ª quantização). Relação de dispersão: idêntica às anteriores. Energia total: E = k,s n k,s ħω s(k) 27
28 Modelo OHS 3D Energia de um modo com vetor de onda k do ramo s no estado descrito por n k,s : E k,s = n k,s ħω s(k) Nesse estado, há n k,s fônons de energia ħω s (k), e momento linear ħk (não é momento mecânico). Fônons são quanta de oscilações mecânicas, similares aos fótons, que são quanta de radiação eletromagnética. Estas partículas podem interagir: obtenção das curvas de dispersão. 28
29 Curvas de Dispersão Os fônons podem participar de interações com outras partículas, como fótons, elétrons e nêutrons. Isso permite obter as curvas de dispersão. Ao incidir nêutrons sobre uma amostra, eles interagem fracamente via dipolo magnético com a mesma, e ocorre produção ou absorção de fônons. Estado inicial dos nêutrons: energia E e momento Ԧp. Estado final dos nêutrons: energia E e momento Ԧp. 29
30 Curvas de Dispersão Conservação de energia E = E k,s Δn k,s ħω s k, Δn k,s = n k,s n k,s Se n k,s > n k,s, fônons de vetor de onda k foram criados no ramo s, e a energia do nêutron diminui. Note que E = p2 2M n, E = p 2 2M n 30
31 Curvas de Dispersão Conservação de momento Ԧp = Ԧp Δn k,s ħk + ħk k,s Aqui, K é um vetor da rede recíproca. Assim, a rede pode participar da interação. Note que ħk não é momento mecânico usual. Há dois processos principais de interação. 31
32 Curvas de Dispersão Espalhamento elástico de nêutrons: esse processo não envolve nenhum fônon, e Δn k,s = 0. Com isso, temos ou Ԧp Ԧp = ħk Ԧq Ԧq = K, Ԧp = ħ Ԧq, Ԧp = ħ Ԧq Note que a condição é a mesma que se obtém para a ocorrência de espalhamento elástico por raios x. A informação estrutural é a mesma. 32
33 Curvas de Dispersão Espalhamento inelástico de nêutrons, envolvendo um fônon. Com isso, temos E = ቐ E + ħω s k, E ħω s k, absorção emissão e Ԧp Ԧp + ħk + ħk, = ቐ absorção Ԧp ħk + ħk, emissão 33
34 Curvas de Dispersão Como ω s k ± K = ω s (k), podemos escrever p 2 2M n = p2 2M n ± ħω s Ԧp Ԧp ħ onde (+): absorção; (-): emissão. E e Ԧp são conhecidos. Fixar uma direção fixa p, e medir E para esta direção fixa Ԧp. Com isso, acha-se ω s (k). 34
35 Curvas de Dispersão Existem processos que envolvem mais do que um fônon, mas a intensidade espalhada é muito mais baixa, e aparece como background na medida. Os picos são alargados, pois os fônons têm um tempo de vida finito, o que gera uma incerteza na energia dos mesmos. Isso está ligado à anarmonicidade do sólido. 35
36 Curvas de Dispersão Exemplos obtidos com espalhamento de nêutrons. cobre germânio 36
37 Curvas de Dispersão Exemplos obtidos com espalhamento de nêutrons. alumínio 37
38 Curvas de Dispersão Exemplos obtidos com espalhamento de nêutrons. cobre 38
39 Curvas de Dispersão Outro modo de obter ω s (k) envolve interação com fótons. Fótons de raios x têm energia muito maior que a dos fônons ( 10 3 ev), e não são apropriados. Todos os espalhamentos por múltiplos fônons se superpõem, e não é possível separar os que envolvem apenas um fônon. Fótons da região visível ou infravermelho (IR) são mais apropriados, permitindo a separação dos processos de um fônon dos outros, por processos de interferometria. 39
40 Curvas de Dispersão Problema: vetor de onda do fóton muito pequeno (q 10 5 cm -1 ) quando comparado ao do fônon (k 10 8 cm -1 ). Informação apenas em torno de k = 0. Dependendo do ramo em que o fônon foi criado ou destruído, temos ramo acústico: espalhamento Brillouin. ramo óptico: espalhamento Raman. 40
41 Curvas de Dispersão É preciso considerar o índice de refração n do sólido nas equações de conservação ħω = ħω ± ħω s k, ħn Ԧq = ħn Ԧq ± ħk + ħk onde (+): absorção (anti-stokes); (-): emissão (Stokes). Se k 1ª ZB, K = 0 pois q, q k. Os processos são: absorção (anti-stokes) emissão (Stokes) 41
42 Curvas de Dispersão Num processo anti-stokes, a relação entre os vetores fica k = 2nq sen θ 2 = 2nω c sen θ 2 Da equação acima sai o valor de k, e da conservação de energia o de ω, permitindo obter ω(k). 42
43 Curvas de Dispersão Exemplos: espalhamento Brillouin 43
44 Curvas de Dispersão Exemplos: espalhamento Raman 44
45 Propriedades térmicas Nosso objetivo agora é investigar como as vibrações estão relacionadas com as propriedades térmicas, como calor específico. Estamos interessados na contribuição da rede para as propriedades. Em sólidos isolantes essa é a contribuição importante. Em condutores, os elétrons devem ser considerados (posteriormente). Recordando: k B = 1, J/K: constante de Boltzmann β = 1/k B T 45
46 Propriedades térmicas Vamos iniciar com um sólido clássico harmônico. Neste caso, a energia média clássica é dada por U = H = He βh dγ e βh dγ onde usamos a distribuição clássica de Boltzmann, e dγ = du R 1 d Ԧp R 1 du R 2 d Ԧp R 2 = du R d Ԧp R R dγ = du μ R dp μ (R) R,μ 46
47 Propriedades térmicas Podemos escrever Definindo U = β ln නe βh dγ obtemos (quadro) u R = β 1 2 Ԧv R, Ԧp R = β 1 2 P R U = U eq + 3Nk B T 47
48 Propriedades térmicas Recordando: capacidade térmica a volume constante: C v = du dt v Para sólido clássico harmônico, C v = 3Nk B C v independe de T: lei de Dulong-Petit. Problemas: baixas temperaturas: efeitos quânticos são importantes, e C v T 3. 48
49 Propriedades térmicas altas temperaturas: não segue exatamente lei de Dulong-Petit, por causa da anarmonicidade do sólido. 49
50 Propriedades térmicas Para considerar o comportamento quântico, devemos ter em mente que a energia dos modos é dada por E k,s = n k,s ħω s(k) Para achar U, precisamos considerar mecânica estatística (MecEst). Calculamos inicialmente a função de partição Z = e βe i = i n k,s e β σk,s nk,s+12 ħωs k = k,s e βħω s k 2 1 e βħω s k 50
51 Propriedades térmicas Recordando, da Termodinâmica: Com isso, achamos (quadro) U = ln Z β U harm = k,s n s k ħω s k onde o número médio de fônons no modo (k, s) a uma temperatura T é 1 n s k = e βħω s k 1 51
52 Propriedades térmicas Energia total ħω s k U = U eq + U harm = U eq + 2 k,s ħω s k + e βħω s k 1 k,s Capacidade térmica C v = U = T v T k,s ħω s k e βħω s k 1 = k Bβ 2 β k,s ħω s k e βħω s k 1 Vejamos dois limites importantes. 52
53 Propriedades térmicas T alta (ħω k B T): modos normais estão em estados excitados altos. Nesse caso C v = 3Nk B k B 12 ħ K B T 2 ω 2 s k k,s = C V 0 + ΔC V onde C V 0 vem de Dulong-Petit e ΔC v = k B 12 ħ K B T 2 ω 2 s k k,s é a correção quântica (harmônica). Pode ser mascarada por efeitos anarmônicos. 53
54 Propriedades térmicas T baixa: nesse caso, apenas modos onde ω 0 são importantes, por causa do termo exponencial. ramo acústico: k 0. ramo óptico: ω nunca tende a zero. Considerações para simplificação da somatória: Desconsiderar modos ópticos. Supor relação de dispersão ω = v s k k. Estender a soma para toda a rede recíproca, além da 1ª ZB. Introduzir densidade de estados (número de estados por unidade de volume do espaço definido por estes estados). 54
55 Propriedades térmicas Em 1D, há N estados possíveis, numa rede de tamanho L = Na, dados por k = 2π a m N = 2π L m O volume ocupado por um estado em 1D vale 2π. Em 3D, tal volume será L 2π 3 2π = 3. Logo, num volume V V L V k do espaço recíproco há k pontos, 2π 3 /V ou seja, a densidade de estados é D k = V 2π 3 55
56 Propriedades térmicas Com o uso de D(k) e ω s (k) = v s k k, obtemos (quadro) C v = T s න ħv s k k e βħv s k k 1 V 2π 3 d3 k Definindo x = βħv s k k, e 1 v 3 = 1 3 s න dω k 4πv s 3 (k) onde dω k = sen θ k dθ k dφ k, e sabendo que න x3 dx e x 1 = π
57 Propriedades térmicas chegamos a C v = V T k B T 4 ħv 3 3 2π 2 π 4 15 = 2π2 5 Vk B k B T ħv 3 Portanto, C v T 3 em baixa temperatura (T 0). Na região intermediária de temperaturas, é preciso considerar algum modelo para obter resultados. Dois modelos são bem conhecidos: Modelo de Debye. Modelo de Einstein. 57
58 Propriedades térmicas Hipóteses no modelo de Debye: Os ramos do espectro vibracional são substituídos por 3 ramos onde ω = vk. 1ª ZB é substituída por uma esfera de mesmo volume (em valores de k). Há N valores de k na 1ª ZB. Então, 4πk D 3 3 = N 2π 3 V ou seja, k D 3 = 6π 2 N V, k D = 6π 2 N V 1 3 onde k D é o momento de Debye. 58
59 Propriedades térmicas Com isso, C v fica C v = T 3ħv 2π 2 න 0 k D k 3 dk e βħvk 1 Definimos frequência de Debye: ω D = vk D (maior frequência dos fônons) temperatura de Debye: Θ D = ħω D k B = ħvk D k B Θ D separa o regime clássico (T > Θ D ), onde os modos estão todos excitados, do regime quântico (T < Θ D ), onde os modos ficam congelados. 59
60 Propriedades térmicas Definindo x = βħvk, e desenvolvendo (quadro), obtemos C v = 9Nk B T Θ D 3 Θ D /T න 0 x 4 e x e x 1 2 dx Para T Θ D, faz-se Θ D na integral, e acha-se C v T 3. Para T Θ D, x 1, expande-se o integrando e acha-se a lei de Dulong-Petit. 60
61 Propriedades térmicas Exemplos: Ge e Si. 61
62 Propriedades térmicas O outro modelo é o modelo de Einstein: os p o ramos ópticos têm todos a mesma frequência ω E, independente de k. Contribuição para C v : C v,opt = T 3Np ħω E o e βħω E 1 = 3Np ok B ħω E k B T 2 e βħω E (e βħω E 1) 2 62
63 Propriedades térmicas Para βħω E 1 (T baixa), o comportamento é do tipo C v,opt = 3Np o k B ħω E k B T 2 e βħω E e C v 0 de forma exponencial (mais rápido que Debye). diamante 63
64 Propriedades térmicas É importante notar que em sólidos condutores é preciso levar em conta a contribuição dos elétrons (será feito posteriormente). Complementando, vamos mostrar a forma geral para escrever a densidade de estados D(k) ou D ω. Em geral, precisamos fazer a troca Q ω s k k,s = න s V 2π 3 Q ω s k d 3 k 64
65 Propriedades térmicas D(ω): número de modos por unidade de frequência na faixa [ω, ω + dω]. g ω = D(ω)/V Queremos resolver integrais do tipo V නdω g ω Q(ω) = නdω D( ω)q(ω) Escrevendo g ω = s න 1 2π 3 δ ω ω s k d 3 k vemos que reobtemos a equação desejada. 65
66 Propriedades térmicas Outro modo de escrever envolve a consideração de que Então D ω dω = volume ocupado pelos modos na faixa [ω, ω + dω] volume ocupado por um modo D ω dω = σ s V d 3 k 2π 3 V = V 2π 3 s න d 3 k V onde V é o volume delimitado entre as superfícies ω = ω k e ω = ω + dω, como na figura ao lado. 66
67 Propriedades térmicas Temos que d 3 k = ds ω dk dω = k ω dl k = k ω dk Então, d 3 k = ds ω dω k ω = ds ω dω v g e obtemos D ω = V 2π 3 s ds ω න S ω v g 67
68 Propriedades térmicas e g ω = 1 2π 3 s ds ω න S ω v g Outra relação: D ω = V 2π 3 4π k ω 2 dk dω Em alguns locais ocorre v g = k ω s k = 0, de modo que g(ω) e D(ω) têm singularidades, chamadas singularidades de van Hove. 68
69 Efeitos Anarmônicos Até o momento, temos considerado duas hipóteses para o estudo de vibrações 1. Pequenas oscilações. 2. Aproximação harmônica. O ponto (1) falha próximo ao ponto de fusão, ou para He sólido. Sem ele, a descrição teórica torna-se realmente muito complexa. 69
70 Efeitos Anarmônicos O ponto (2), apesar de simplificar o tratamento, tem consequências desagradáveis. Num sólido perfeitamente harmônico temos as seguintes propriedades: 1. Dois modos vibracionais não interagem, pois são estados estacionários da hamiltoniana. Assim, não há interação entre dois fônons. 2. Não há expansão térmica. 3. As constantes elásticas isotérmica e adiabática são iguais, e independem de T ou P. 4. C v tende ao valor de Dulong-Petit para T alta. 5. Condutividade térmica K T infinita (sólido sem impurezas, defeitos, nem superfície) 70
71 Efeitos Anarmônicos Todas as consequências acima são refutadas para sólidos reais, indicando a necessidade de termos anarmônicos na expansão da energia. Qualitativamente, é possível entender a influência dos termos anarmônicos na expansão térmica. Considere a figura abaixo. 71
72 Efeitos Anarmônicos Para a energia potencial U 1 = βx2, para um dado valor da energia 2 total E, o sistema oscila entre pontos x h,1 e x h,2, que são simétricos em torno de x = 0. Aumentar E faz com que x h,1,2 mudem, mas de forma simétrica. Assim, x = 0 para qualquer E. Não há expansão térmica. Se U 2 = U 1 + γx 3, γ < 0, a energia potencial é assimétrica. Para T = 0, temos a energia E mínima, e x = 0. Porém, aumentando T, o que aumenta E, a oscilação ocorre entre x 1,a e x 2,a, que não são simétricos. Com isso, x > 0, e ocorre expansão térmica. 72
73 Efeitos Anarmônicos Quais termos manter na expansão de U, além do termo quadrático? Considerar o termo cúbico apenas gera uma hamiltoniana instável, sem estado fundamental. Considera-se também o termo quártico na expansão. Termo cúbico é assimétrico e gera processos envolvendo três fônons: dois geram um ou um gera dois. Termo quártico é simétrico. Gera processos envolvendo quatro fônons. 73
74 Efeitos Anarmônicos Para obter equação de estado, recordamos que F = U TS e que P = F V T e, além disso, T S T V = U T V 74
75 Efeitos Anarmônicos Então (quadro) P = T V U T, V T න 1 U 0 T T T Aproximação harmônica: U = U eq k,s ħω s k ħω s k + e βħω s k 1 k,s 75
76 Efeitos Anarmônicos Nessa aproximação, a pressão fica (demonstrar) P = V U eq 1 2 k ħω s k + k,s V ħω s k 1 1 e βħω s k A dependência de P com T aparece apenas no segundo termo do lado direito acima! Para sólido harmônico: U harm = 1 2 R R u R D R R u R 76
77 Efeitos Anarmônicos Se a rede expande ou contrai, temos novas posições de equilíbrio, dadas por R 2 = 1 + ε R. As posições instantâneas ficam Ԧr = R 2 + u 2 R 2 = R + εr + u 2 R 2 = R + u R Com isso, é possível escrever a energia em termos de u 2 (R): U = U eq ε2 R R u R D R R u R R R u 2 R D R R u 2 R 77
78 Efeitos Anarmônicos Dois primeiros termos: nova energia de equilíbrio da configuração. Último termo: mesmas constantes de força D μν : mesmas relações de dispersão. Frequências dos modos não mudam com alteração de volume. Logo, V ħω s k = 0 78
79 Efeitos Anarmônicos Como consequência, P não depende de T, e P = P(V) apenas. Com isso, P T V = 0 Da relação termodinâmica V T P = P T V P V T vemos que, para sólido harmônico, Assim, V não é função de T. V T P = 0 79
80 Efeitos Anarmônicos Recordando: coeficiente de expansão térmica α: α = 1 V V T P α = 0 para sólido perfeitamente harmônico. Outra relação termodinâmica: Com α = 0, c P = c V. c P = c V TVα2 Nκ T 80
81 Efeitos Anarmônicos Como exemplo de efeito anarmônico, considere um sistema clássico com energia potencial dada por U = c 2 x 2 c 3 x 3 c 4 x 4 onde c 2, c 3, c 4 > 0. Em T = 0 o sistema executa pequenas oscilações em torno de x = 0. Vamos calcular x = xe βu(x) dx e βu(x) dx 81
82 Efeitos Anarmônicos Supondo pequenas oscilações, e tratando os termos anarmônicos como perturbações, obtemos (quadro) x = 3 4 c 3 c 2 2 k BT de modo que ocorre expansão térmica em função da temperatura, e depende do coeficiente c 3 do termo cúbico. 82
83 Efeitos Anarmônicos Vejamos agora o efeito da anarmonicidade na condutividade térmica do sólido. Fônons são ondas elásticas, e contém energia. Para ondas propagantes, a energia pode ser transportada. Num sólido perfeitamente harmônico, os estados dos fônons são estacionários. Assim, uma vez estabelecido um fluxo de fônons numa dada direção, este fluxo se mantém indefinidamente condutividade térmica infinita para sólido perfeitamente harmônico. 83
84 Efeitos Anarmônicos Um sólido real não tem condutividade térmica infinita por alguns motivos: 1. Há imperfeições inevitáveis, como impurezas, defeitos na rede, variação isotópica, que agem como centros espalhadores e perturbam a corrente térmica. 2. Se não houver imperfeições, ainda assim haveria espalhamento na superfície do sólido. 3. Ainda que o sólido fosse sem imperfeições e infinito, os termos anarmônicos introduzem interações entre os fônons, e os estados deixam de ser estacionários. O ponto 3 é inerente a qualquer sólido real. Vamos focar nele. 84
85 Efeitos Anarmônicos Resultado importante: termo anarmônico de grau n em u(r) gera interações envolvendo n fônons. n = 3 n = 4 85
86 Efeitos Anarmônicos Leis de conservação para processos envolvendo fônons: Energia: ħω s k n k,s = ħω s k n k,s Momento linear: ħk n k,s = ħk n k,s + ħk onde K é um vetor da rede recíproca. 86
87 Efeitos Anarmônicos Hipóteses rede monoatômica (apenas modos acústicos). aproximação de Debye: ω = vk. gradiente de temperatura na direção x, como na figura abaixo: T Q v P l x 0 x T F 87
88 Efeitos Anarmônicos Parâmetros e grandezas importantes: l: livre caminho médio. Ԧv: velocidade do fônon. l = vτ, τ: tempo médio entre colisões. 1 τ : frequência média de colisões. x 0 : ponto onde ocorre a colisão de um fônon vindo de P. T = T(x) pois T é na direção x. ρ U (T): densidade de energia transportada pelos fônons. Ԧj = ρ U Ԧv: densidade de corrente térmica transportada pelos fônons. 88
89 Efeitos Anarmônicos Para determinar j x, precisamos de v x = v cos θ. Fônons que saem de P transportam ρ U (x 0 l cos θ) para x 0. Em média, o transporte é dado por j x = v x ρ U x 0 l cos θ θ,φ = π 2π 0 0 vx ρ U x 0 l cos θ sen θ dθdφ π 2π 0 0 sen θ dθdφ Desenvolvendo (quadro), obtemos C V : capacidade térmica. j = 1 3 C V lv V T x 89
90 Efeitos Anarmônicos Relação entre Ԧj e T: Ԧj = K T T Nosso modelo fornece uma condutividade térmica dada por K T = 1 3 C V vl V = 1 C V v 2 3 V τ C V e τ influenciam no comportamento de K T com a temperatura. C V T 3, para T 0, C V 3Nk B, T Θ D (Dulong-Petit) 90
91 Efeitos Anarmônicos Dependência de τ 1 não é simples. Quatitativamente: 1. T Θ D : todos os modos excitados, com números de ocupação dados por n s k = 1 e βħωs(k) 1 k BT ħω s 2. com isso, n s k T. Quanto mais fônons, mais colisões, e τ 1 cresce com T. Logo, τ decresce com T. Com C V 3Nk B, temos K T 1 T x, 1 x 2 91
92 Efeitos Anarmônicos 2. T Θ D : neste caso, devemos ter em mente que, em qualquer T, apenas fônons com energias da ordem ou menores que k B T estão presentes em números apreciável. Se T Θ D, os fônons tem ω s k ω D e k k D. Processos envolvendo três ou quatro fônons, todos com energias muito pequenas, resultam numa energia total também pequena quando comparada com ħω D. Momento total também é pequeno quando comparado com k D. 92
93 Efeitos Anarmônicos Com isso, K = 0 na lei de conservação de momento processos chamados normais. Processos normais não alteram fluxo de corrente térmica, pois, se K = 0, temos ħk n k,s = ħk n k,s 93
94 Efeitos Anarmônicos Se inicialmente a soma é diferente de zero, ela continua diferente de zero. A condutividade térmica seria infinita. Ela não é infinita porque existem processos onde K 0. São chamados processos umklapp. 94
95 Efeitos Anarmônicos Num processo umklapp, algum fônon tem k k D, e E ħω D. Número médio desses fônons para T Θ D : n s k = 1 e βħω s(k) 1 e Θ D/T Como o número de fônons comporta-se de forma exponencial, a frequência de colisões τ 1 tem mesmo comportamento, e τ fica τ et0/t, T 0 Θ D 95
96 Efeitos Anarmônicos Lembrando que l = vτ, temos que, para T 0, l > L, onde L é o tamanho da amostra. A condutividade é limitada por L, e a dependência de K T segue a de C V T 3. Quando T aumenta, em algum ponto l fica menor que L, e K T atinge um máximo e começa a cair de forma exponencial. Em seguida, aumentando T mais, K T começa a seguir a lei de potência K T 1/T x. Num condutor os elétrons também contribuem para K T. 96
97 Efeitos Anarmônicos Ex.: Ge influência da isotopia LiF influência do tamanho do sólido 97
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