Estimação de Parâmetros em Modelos de Energia Livre de Gibbs em Excesso
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- Zaira de Andrade Castilhos
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1 Estimação de Parâmetros em Modelos de Energia Livre de Gibbs em Excesso Cláudio T. Lima, Gustavo M. Platt, Departamento de Modelagem Computacional - IPRJ - UERJ , Nova Friburgo, RJ ctlima@iprj.uerj.br, gmplatt@iprj.uerj.br, Resumo: Neste trabalho foi estudada a estimação de parâmetros de modelos de energia de Gibbs em excesso, em particular para o modelo de Wilson. Foram obtidos resultados preliminares para o sistema termodinâmico 1,2-dicloro-etano + tolueno. Tal sistema em particular apresenta mais de um mínimo para a função-objetivo empregada na estimação de parâmetros. Observou-se que os mínimos encontrados diferem daqueles apresentados na literatura, possivelmente por diferenças nos valores de volumes molares de componentes puros. Foi empregado então o método Simplex para programaçao não-linear [3] com diversas estimativas iniciais, de modo a localizar todos os ótimos do problema. Foram analisadas ainda duas funções-objetivo distintas. Os resultados indicaram a viabilidade do uso deste algoritmo no problema de estimação de parâmetros. Palavras-chave: Modelo de Wilson, Otimização, Estimação de parâmetros. 1 Introdução Procedimentos de estimação de parâmetros são extremamente importantes para a correta descrição do comportamento de fases fluidas. Neste contexto, merecem destaque os modelos de energia livre de Gibbs em excesso, também conhecidos como modelos de coeficientes de atividade. Entretanto, ainda que pesem a complexidade e o desenvolvimento dos últimos anos, ainda há a necessidade de ajuste de parâmetros a partir de dados experimentais. O objetivo deste trabalho é, essencialmente, efetuar análises numéricas e comparações através de estudos de estimação de parâmetros de um modelo de energia livre de Gibbs em excesso modelo de Wilson [6]. Optou-se pela análise do problema para o sistema envolvendo os compostos 1,2-dicloro-etano + tolueno, uma vez que a literatura aponta para a existência de mais de um mínimo no problema de estimação de parâmetros para este sistema [1]. 2 Modelos Termodinâmicos e o Problema de Estimação de Parâmetros Nesta seção serão apresentados os modelos termodinâmicos utilizados, bem como a obtenção da função-objetivo do problema de estimação de parâmetros. 2.1 Coexistência líquido-vapor O problema de coexistência de fases líquida e vapor pode ser representado pelo seguinte sistema de equações (Lei de Raoult modificada): P y i = x i γ i P sat i i = 1, 2,..., c (1) 557
2 c x i = 1 (2) i=1 c y i = 1 (3) i=1 onde x i e y i representam, respectivamente, as frações molares do componente i nas fases líquida e vapor; P é a pressão absoluta do sistema; γ i representa o coeficiente de atividade do componente i e Pi sat é a pressão de vapor do componente i puro. Os parâmetros γ i (coeficientes de atividade) são empregados para a descrição correta do comportamento não-ideal da fase líquida. Neste contexto, a previsão do equilíbrio líquido-vapor depende da capacidade do modelo de coeficiente de atividade descrever acuradamente estas não-idealidades. 2.2 Cálculo das pressões de saturação de componentes puros Dependendo do tipo de função-objetivo empregada no processo de estimação de parâmetros, é necessária a solução de um problema de ponto de bolha, mediante a solução numérica do sistema não-linear representado pelas Equações (1-3). Nestes casos, a equação de Antoine [4] foi empregada para o cálculo de saturação de componentes puros: ln P sat i = A i B i T + C i (4) onde Pi sat é a pressão de saturação do componente i, A i e B i parâmetros do componente i puro e T a temperatura absoluta. A tabela seguinte apresenta os valores das constantes A i, B i e C i. A B C 1,2-dicloro-etano Tolueno Tabela 1: Valores das constantes para o cálculo da pressão de saturação. 2.3 Modelo de Energia Livre de Gibbs em Excesso O Modelo de Wilson Conforme já ressaltado, optou-se pelo modelo de Wilson [6] para a descrição das não-idealidades da fase líquida. A expressão para a energia livre de Gibbs em excesso (G E ) para uma mistura binária é: G E RT = x 1 ln(x 1 + x 2 Λ 12 ) x 2 ln(x 2 + x 1 Λ 21 ) (5) A expressão anterior para a energia livre de Gibbs em excesso corresponde às expressões seguintes para os coeficientes de atividade dos componentes da mistura: ( ) Λ 12 Λ 21 ln γ 1 = ln(x 1 + x 2 Λ 12 ) + x 2 x 1 + Λ 12 x 2 x 2 + Λ 21 x 1 ( ) Λ 12 Λ 21 ln γ 2 = ln(x 2 + x 1 Λ 21 ) x 1 x 1 + Λ 12 x 2 x 2 + Λ 21 x 1 onde Λ ij é calculado por: Λ ij = V ( ) j Aij exp (8) V i RT Os parâmetros A ij serão então os objetos de estimação, ou seja, a partir de conjuntos de dados experimentais a diferentes pressões, será conduzido um procedimento de minimização de uma função-objetivo de modo a obter-se valores confiáveis para A 12 e A 21 (mistura binária) de modo a permitir que o modelo de Wilson seja empregado na previsão de equilíbrios de fases. Na expressão anterior, V i representa o volume molar do componente i. (6) (7) 558
3 2.4 Volumes Molares Os volumes molares foram calculados de duas maneiras distintas, de modo a avaliar o efeito do volume molar nos parâmetros estimados. Neste contexto, as equações a seguir [4] foram empregadas para o cálculo de volumes molares, a partir de dados críticos: V L = 0.285V c (9) onde os volumes críticos para 1,2-dicloro-etano e tolueno são, respectivamente, V c = 225.0cm 3 /mol e V c = 316.0cm 3 /mol. Os volumes molares calculados a partir da Eq. 9 são V 1 = e V 2 = Foram testados também volumes molares calculados a partir de dados experimentais para densidades do 1,2-dicloro-etano e do tolueno. Assim, usando ρ 1 = 1.251g/cm 3 e ρ 2 = g/cm 3, foram avaliados: V 1 = 99 = 79.14cm 3 /mol ρ 1 (10) V 2 = 92 = cm 3 /mol ρ 2 (11) Os numeradores nas equações anteriores referem-se às massas molares do 1,2-dicloro-etano e do tolueno, respectivamente. 3 Função-Objetivo A função-objetivo a ser minimizada empregada no processo de estimação de parâmetros é representada por: n p n c F O = j=1 i=1 ( γ exp ij γ cal ij γ exp ij (12) ) 2 (13) onde γ exp ij e γij cal representam os valores experimentais e valores calculados para os coeficientes de atividade e n p e n c, respectivamente são o número de pontos e número de componentes. De fato, esta equação pode ser utilizada em dois contextos distintos, quais sejam: (i) com o cálculo dos coeficientes de atividade feitos com as temperaturas medidas experimentalmente (ver Tabelas 2 e 3) e (ii) com as temperaturas calculadas a partir da solução de um problema de ponto de bolha, isto é, a partir das medidas experimentais da fração molar do componente 1 (x 1 ), novamente nas Tabelas 2 e 3), a temperatura é calculada pela solução numérica (via método de Newton) do sistema não-linear representado pelas equações (1-3). 4 Resultados O procedimento de minimização da Eq. (13) foi conduzido com o método Simplex para programaçao não-linear [3], a partir de diversas estimativas iniciais. Foram analisadas quatro situações distintas, correspondendo às duas possibilidades de cálculo de volumes molares e às duas alternativas de função-objetivo. A Tabela a seguir apresenta os códigos empregados para as situações avaliadas nesta pesquisa. Os problemas TEVR e TEVM foram resolvidos com as temperaturas medidas experimentalmente e disponibilizadas nas Tabelas 2 e 3. Alternativamente, as temperaturas podem ser calculadas (mediante à solução de um problema de ponto de bolha) pela solução numérica (via método de Newton) do sistema não-linear representado pelas Equações (1-3), correspondendo aos problemas TCVR e TCVM. 559
4 t( o C) x 1 γ exp 1 γ exp Tabela 2: Dados de equilíbrios líquido-vapor experimentais para 1,2-dicloro-etano+tolueno a 760 mmhg [2]. t( o C) x 2 γ exp 1 γ exp Tabela 3: Dados de equilíbrios líquido-vapor experimentais para 1,2-dicloro-etano+tolueno a 686 mmhg [5]. As superfícies das funções-objetivo e as curvas de nível são apresentadas nas Figuras 1-4, para as pressões de 760 mmhg e 686 mmhg e somente para o problema TEVM. Os resultados gráficos para os outros problemas são similares e não serão apresentados. Os dois mínimos da função-objetivo aparecem nos dois vales claramente indicados nas Figuras 2 e 4. Os resultados para os problemas TEVM, TEVR, TCVM e TCVR são apresentados nas Tabelas 5, 6, 7 e 8. Claramente, há pequenas variações nos parâmetros estimados em função do valor do volume molar utilizado e também do uso ou não das temperaturas medidas experimentalmente. Mais ainda, o procedimento de estimação de parâmetros indica a existência de mais de um mínimo para cada pressão, conforme já indicado por Dominguez et al. [1]. 5 Conclusões Neste trabalho foram conduzidos experimentos numéricos acerca da estimação de parâmetros de modelos de energia livre de Gibbs em excesso, particularmente para o modelo de Wilson. 560
5 Temperatura experimental Temperatura calculada Volume molar via Reid [4] TEVR TCVR Volume molar via densidade medida TEVM TCVM Tabela 4: Combinações possíveis de cálculos de volumes molares e funções-objetivo. Figura 1: Superfície da Função-objetivo para o problema TEVM a 760 mmhg. Figura 2: Curvas de Nível para o problema TEVM a 760 mmhg. Figura 3: Superfície da Função-objetivo para o problema TEVM a 686 mmhg. 561
6 Figura 4: Curvas de Nível para o problema TEVM a 686 mmhg. 760 mmhg mmhg mmhg mmhg Tabela 5: Parâmetros estimados para as pressões de 760 mmhg e 686 mmhg, problema TEVM. 760 mmhg mmhg mmhg mmhg Tabela 6: Parâmetros estimados para as pressões de 760 mmhg e 686 mmhg, problema TEVR. 760 mmhg mmhg mmhg mmhg Tabela 7: Parâmetros estimados para as pressões de 760 mmhg e 686 mmhg, problema TCVM. 760 mmhg mmhg mmhg mmhg Tabela 8: Parâmetros estimados para as pressões de 760 mmhg e 686 mmhg, problema TCVR. Os resultados obtidos indicaram a existência de mais de um mínimo na função-objetivo e uma dependência (como esperado) dos valores dos volumes molares de componentes puros utilizados e do tipo de função-objetivo escolhida. Os resultados são concordantes com os observados na literatura [1] e apontam para o uso de metodologias de otimização global na estimação de parâmetros desta classe de problemas. 562
7 Referências [1] A. Dominguez, J. Tojo, M. Castier, Automatic implementation of thermodynamic models for reliable parameter estimation using computer algebra, Computers and Chemical Engineering, 26 (2002) [2] C.A. Jones, E.M. Schoenborn, A.P. Colburn, Equilibrium Still for Miscible Liquids, Ind. Eng. Chem., 35(6) (1943) [3] J.A. Nelder, R. Mead, A Simplex method for function minimization, Comput. Journal,7 (1965) [4] R.C. Reid, J. M. Prausnitz, B. E. Poling, The properties of gases and liquids, Mc Graw- Hill, New York, [5] S. Sundaram, D. S. Viswanath,Thermodynamic Properties of the System Toluene + 1,2- Dichloroethane, Journal of Chemical and Engineering, 21 (4)(1976) [6] G.M. Wilson, Vapor-Liquid Equilibrium XI, A New Expression for the excess Free Energy of Mixing, J. Am. Chem. Soc., 86(2) (1964)
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