INFERÊNCIA POR REDES NEURAIS DA DISTRIBUIÇÃO DE TAMANHO DE PARTÍCULA EM REAÇÕES CONTÍNUAS DE POLIMERIZAÇÃO EM EMULSÃO
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- Eugénio Gonçalves Brás
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1 INFERÊNCIA POR REDES NEURAIS DA DISTRIBUIÇÃO DE TAMANHO DE PARTÍCULA EM REAÇÕES CONTÍNUAS DE POLIMERIZAÇÃO EM EMULSÃO J. C. FERRARI 1, C. SAYER 1 e P.H.H. ARAÚJO 1, F. de CASTILHOS 1 Unversdade Federal de Santa Catarna, Departamento de Enenhara Químca e Enenhara de Almentos Unversdade Federal de Santa Mara, Departamento de Enenhara Químca jarbasferrar@yahoo.com.br RESUMO A dstrbução do tamanho de partícula [DTP] é uma das característcas mas mportantes do látex polmérco, determnando suas propredades reolócas, conteúdo máxmo de sóldos, adesão e tempo de secaem. No entanto, os métodos de determnação expermental das curvas de DTPs possuem uma complexdade e um tempo de análse que nvablza sua utlzação em qualquer estratéa de controle on-lne. Este trabalho propõe uma estratéa de nferênca das curvas de dstrbução de tamanho de partícula, através de redes neuras Mult Layer Perceptron [MLP] trenadas pelo alortmo estocástco Partcle Swarm Optmzaton [PSO], sendo que varáves do processo almentam a camada de entrada da rede neural e parâmetros da função lo-normal bmodal [FLB], que descreve as curvas de DTPs, consttu a saída da rede neural. Os resultados mostram que a estratéa é efcente na nferênca das dstrbuções de tamanho de partícula em reações contínuas de polmerzação em emulsão 1. INTRODUÇÃO Para sstemas de polmerzação, as característcas de composção fna (mcroestrutura das cadeas polmércas), de morfoloa (eralmente não mensuráves) e colodas (dâmetro e dstrbução de dâmetros de partículas), determnam as propredades físcas, químcas, reolócas e mecâncas, e como consequênca, as propredades de uso dos produtos obtdos (Gordan, 003). Nesse contexto, a dstrbução do tamanho de partícula é uma das característcas mas mportantes do látex, determnando suas propredades reolócas, conteúdo máxmo de sóldos, adesão e tempo de secaem (Vale e McKenna, 005). Como estratéa de controle da qualdade e produtvdade do látex polmérco, dspostvos que fazem uso de técncas de reflexão ultravoleta (UV), de espectroscopa de Raman ou espectroscopa do nfravermelho próxmo (NIRS) e de Fraconamento Caplar Hdrodnâmco (CHFD) tem sdo desenvolvdas para determnação em on lne de varáves como a dstrbução do Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 1
2 tamanho de partícula. No entanto, anda persstem dfculdades relaconadas à baxa resolução, a dfculdade de determnação de dstrbuções poldspersas, a complexa preparação da amostra e excessvo tempo de análse. Seundo Machado, Lma e Pnto (007), para superar estas dfculdades sstemas ntelentes que consstem na utlzação de modelos matemátcos e estatístcos assocados a técncas computaconas, têm sdo propostos. Destacam-se na lteratura centífca os modelos que ncluem Populaton Balance Equatons [PBE], adotando duas abordaens dstntas: Zero one model (Coen et al., 004; Vale e McKenna, 007) e Pseudo-bulk model (Araujo et al, 001; Kparssdes et al, 00; Immanuel et al, 00). Estes modelos permtem uma estrutura que pode relaconar a DTP a cnétca de reação, a nucleação e crescmento das partículas, bem como a coaulação. No entanto, de acordo com Vale e McKenna, (005), mesmo quando superadas as dfculdades relatvas à modelaem da coaulação, as PBEs são dfíces de resolver se as mesmas ncluírem modelos cnétcos e ou hdrodnâmcos completos. Neste contexto, a nferênca de DTPs através de redes neuras pode ser uma alternatva para superar estas dfculdades já que conream seu conhecmento através da detecção de padrões e das relações entre nformações dos dados com os quas elas são trenadas. Portanto os resultados de saída de uma rede neural são obtdos através da experênca e não va proramação dreta (GIORDANI, 003). Este trabalho propõe uma estratéa de nferênca de DTPs va redes neuras MLP, com pesos snáptcos defndos com o auxílo do alortmo de otmzação lobal PSO, valendo-se de varáves do processo como entrada e parâmetros da função lonormal bmodal, que descreve as DTPs, como varáves de saída.. MATERIAIS E MÉTODOS.1. Dados expermentas Os dados expermentas utlzados, como objeto de estudo, são orundos do trabalho de Araújo, (1999). Nesse trabalho, o autor nvesta o efeto das condções de operação sobre a dstrbução do tamanho de partícula na copolmerzação em emulsão em um reator loop contínuo de acetato de vnla e Veova10 com alto teor em sóldos. A Tabela 1 sntetza as condções de operação das reações nvestadas por Araújo (1999) com o ntuto de nvestar seus efetos sobre a dnâmca do reator loop e especalmente sobre a dstrbução de tamanhos de partícula. Tabela 1 Condções de operação das Reações de Polmerzação realzadas por Araújo (1999) Reação R R4 R5 R7 R8 R9 R10 Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos
3 Temperatura [ C] Concentração de emulsfcante [% em peso] Concentração de ncador [% em peso] / / 7. 60/ / Modelaem das curvas de dstrbução de tamanho de partícula baseada na função lonormal bmodal Seundo Ferrar et al. (014) a função lonormal bmodal pode descrever de forma muto precsa as dstrbuções de tamanho de partícula em um processo de polmerzação em emulsão. A Equação 01 apresenta a função lonormal bmodal utlzada neste trabalho no ntuto de codfcar as DTPs. 1 ln( ) ln w d FLM ( d,,, w ).exp, para d 0 (1) 1 d.ln ln onde, d é o dâmetro das partículas; ln : loartmo natural da méda eométrca da moda ; ln : loartmo natural do desvo padrão eométrco da moda ; w : fator peso da moda admtndo que n w 1. 1 Os motvos que justfcam a utlzação da FLB para descrever as DTPs são: O fato de que somente cerca de 3% das dstrbuções nvestadas são trmodas e, portanto, não há nformações sufcentes para que a rede neural reconheça aquele conjunto de curvas como um rupo dferencado. Além dsso, quando se faz uso de uma função densdade trmodal para descrever curvas de DTPs expermentas unmodas ou bmodas percebe-se uma correlação paramétrca muto alta, fazendo com que os parâmetros ajustados não sam o padrão característco da dnâmca de crescmento lnear das partículas. Para alzar a representação dos parâmetros da FLB como saídas da rede neural MLP, eles 1 1 receberam uma codfcação assm defnda: ln M1 ; ln M ; ln D1 ; ln D ; 1 w P1 e w P..3. Inferênca das dstrbuções de tamanho de partículas por redes neuras MLP Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 3
4 A arqutetura de uma rede neural do tpo MLP é determnada pela sua função de atvação de cada nó da rede e pela sua topoloa. A lteratura descreve a função tanente hperbólca como uma das funções de atvação mas usuas, sendo utlzada em todas as redes testadas e mplementadas nesse trabalho com estrutura de conexão feed-forward. Quanto à topoloa, a rede mplementada possu como varáves ncas de entrada o tempo de resdênca [TR] a temperatura do reator [T], a conversão [x], o dâmetro médo das partículas [Dp] e dados atrasados do dâmetro médo da partícula Dp [t-1], Dp [t-],com um tempo de atraso de 10mn para [t-1] e 0mm para [t-], aproxmadamente, estes últmos para conferr mas robustez a rede neural. A estratéa conta também com uma únca camada oculta, sendo que o número de nós nessa camada oculta fo defndo por tentatva e erro fcando estabelecdo que em todas as etapas da nferênca o número de nós fcara fxo em dez. Por fm, a saída da rede neural mplementada é únca, ou seja, cada parâmetro da FLB é ajustado ndvdualmente. Nesse trabalho, os parâmetros ajustados da FLB, que descrevem as curvas de dstrbução provenentes das reações R, R4, R7 e R8, R9 e R10, totalzando 160 padrões, foram utlzados para o trenamento da rede neural MLP. Os parâmetros ajustados da FLB, que descrevem as curvas de dstrbuções provenentes da reação R5, totalzando 8 padrões, foram utlzados para realzar a valdação da rede neural. A Fura 1 apresenta um fluxorama da forma como foram realzados os ajustes para cada parâmetro na função lonormal, salentando que as varáves de entrada, ncalmente ctadas podem ser adconadas outras varáves, resultado de ajustes anterores, caracterzando uma estratéa que faz uso de redes neuras MLP em sére. Fura 1 Fluxorama dentfcando varáves de entrada e saída da rede neural em cada caso. Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 4
5 .4. Trenamento da Rede Neural MLP O processo de aprendzaem da rede neural MLP mplementada é realzado com o auxílo do alortmo de otmzação lobal Partcle Swarm Optmzaton (Kennedy e Eberhart, 1995), que usa sua estratéa ntelente para, de forma randômca, mnmzar a função objetvo defnda pela soma dos erros quadrados [SSE], de acordo com a Equação 0: k n n () n1 SSE d o onde, n é o número de padrões usados no trenamento, d n é a saída prevsta pela rede neural para o parâmetro da função lonormal bmodal e o n é o valor do parâmetro ajustado da função lonormal bmodal. O PSO tem númeras estratéas relatadas na lteratura centífca, sendo que nesse trabalho fo adotado a proposta por Jao et al, (006), que consdera a mplementação do peso nérca dnâmco, [Equação 03]. Os parâmetros do alortmo também seuem as referêncas de Jao et al, (006). w w. 0 u k (3) A análse estatístca dos resultados é realzada a partr na avalação do coefcente de correlação entre frequêncas relatvas eradas pela FLB ajustada e a frequênca relatva da FLB defnda a partr dos parâmetros defndos pela rede neural. O desvo padrão dos parâmetros defndos pela RN, consderando smulações realzadas em trplcata, também foram relatados a fm de verfcar a consstênca do alortmo PSO no trenamento dos pesos snáptcos da RN. Por fm, o erro médo percentual para cada parâmetro, referente ao conjunto de valdação também é relatado no ntuto de avalar a efcênca da aprendzaem da RN MLP mplementada. 3. RESULTADOS E DISCUSSÕES A Fura apresenta um comparatvo entre parâmetros ajustados e os parâmetros defndos pela rede neural MLP para o conjunto de dados da valdação [reação R5], salentando que os parâmetros M1, M e P têm comportamento semelhante à varável de entrada - dâmetro médo [Dp] que cresce lnearmente no decorrer da reação até o momento da renucleação, sendo que o reconhecmento dessa correlação facltou o processo de nferênca dos parâmetros ctados e justfca a utlzação de dados atrasados de Dp. A estratéa de utlzar os parâmetros já defndos pela rede neural como varável de entrada também contrbuu para o sucesso da proposta. Os erros médos percentuas relatvos a cada parâmetro defndo pela RN - MLP estão presentes na Tabela, observando que os maores erros estão assocados ao parâmetro desvo padrão eométrco [D1 e D]. A explcação para estes resultados pode estar da dstnta evolução do Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 5
6 comportamento desse parâmetro no decorrer da reação e na utlzação de parâmetros, defndos anterormente pela RN, como varável de entrada, trazendo conso não somente nformações sobre o comportamento da FLB, mas também erros acumulados nas nferêncas desses parâmetros. PARÂMETRO M Parâmetro Ajustado 4.0 Parâmetro Rede Neural TEMPO ADIMENSIONAL [TR] [a] PARÂMETRO D Parâmetro Ajustado Parâmetro Rede Neural TEMPO ADIMENSIONAL [TR] [b] PARÂMETRO P 1.0 Parâmetro Ajustado Parâmetro Rede Neural TEMPO ADIMENSIONAL [TR] [c] Fura Comparatvo entre parâmetros ajustados da reação R5 e parâmetros defndos pela rede neural MLP [(a)parâmetro M1, (b) Parâmetro D1, (c) Parâmetro P]. Tabela Apresenta os erros médos percentuas da rede neural para os parâmetros das curvas de DTPs do conjunto de valdação [reação R5] Parâmetro M1 M D1 D P1 P Erro médo % A análse dos coefcentes de correlação entre as dstrbuções expermentas e defndas pela RN demonstra a coerênca da estratéa, encontrando R de 0.93; 0.95; 0.9 e 0.96 para os tempos de resdênca de 6.7; 15.7; 16.3 e 8.3 respectvamente. A Fura 3 apresenta um comparatvo entre as curvas de DTP expermentas e eradas pela RN para os tempos de resdênca ctados TR TR DTP Ajustada DTP Rede Neural DTP ajustada DTP Rede Neural FREQUÊNCIA RELATIVA FREQUÊNCIA RELATIVA DIÂMETRO [nm] DIÂMETRO [NM] Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 6
7 0.010 TR TR 8.3 DTP ajustada DTP Rede Neural DTP ajustada DTP Rede Neural FREQUÊNCIA RELATIVA FREQUÊNCIA RELATIVA DIÂMETRO [NM] DIÂMETRO [NM] Fura 3 Comparatvo entre curvas de Dstrbução de Tamanho de Partícula expermental e defndas pela Rede Neural MLP do conjunto de valdação [Reação R5] em dferentes tempos de resdênca. 4. CONCLUSÕES A dstrbução de tamanho de partícula é uma característca mportante em qualquer estratéa de montoramento e controle da qualdade fnal do látex polmérco. Nesse sentdo, este trabalho propõe uma estratéa de nferênca por redes neuras MLP destas dstrbuções, fazendo uso de uma função lonormal bmodal para descrever as DTPs expermentas. Apesar das dfculdades encontradas pela rede neural em adequar-se as sucessvas nucleações exstentes no conjunto de reações, objeto de estudo desse trabalho, que provocam alterações sensíves das curvas de DTPs e, por consequênca nos parâmetros da FLB que descreve estas curvas, a dnâmca de evolução do crescmento das partículas e as stuações de bmodaldade foram captadas e podem ser percebdas nos resultados das DTPs do conjunto de valdação. A avalação estatístca dos resultados ndca o sucesso de uma proposta nédta que utlza um tpo de rede neural de fácl mplementação e de efcênca comprovada, com pesos snáptcos trenados por um alortmo de otmzação robusto e confável como o Partcle Swarm Optmzaton e dados expermentas de DTP em quantdade e qualdade. 5. REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ARAÚJO, P. H. H. ; DE LA CAL, J. C. ; ASUA, J. M. ; PINTO, Jose Carlos. Modeln Partcle Sze Dstrbuton (PSD) n Emulson Copolymerzaton Reactons n a Contnuous Loop Reactor. Macromolecular Theory and Smulatons, v. 10, p , 001. Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 7
8 ARAÚJO, P. H. H. Partcle sze dstrbuton n heteroeneous polymerzaton systems. Thess presented to COPPE/UFRJ as a partal fulflment of the requrements for the deree of Doctor of Scence. Ro de Janero, (1999). COEN, E. M; PEACH, S; MORRISON B. R; GILBERT R. G. Frst prncples calculaton of partcle formaton n emulson polymerzaton: pseudo-bulk systems. Polymer; vol.45: (004). FERRARI, J; ARAÚJO, P.H.H.; SAYER, C.; CASTILHOS, F. Modelaem de dstrbuções de tamanho de partículas, usando função lonormal multmodal em processos de polmerzação em meo heteroêneo. Conresso Braslero de Enenhara Químca. Floranópols - Brasl, 014. GIORDANI, D. S. Estudo comparatvo entre observador de estado não-lnear de alto anho e calormetra assocada a redes neuras artfcas para prevsão de composção de copolímeros produzdos em emulsão com altos teores de sóldos. Tese de Doutorado apresentada à Faculdade de Enenhara Químca UNICAMP. Campnas, São Paulo, 003. IMMANUEL, C.D., CORDEIRO, C.F., SUNDARAM, S.S., MEADOWS, E.S., CROWLEY, T.J., DOYLE III, F.J. Modeln of partcle sze dstrbuton n emulson co-polymerzaton: comparson wth expermental data and parametrc sensvty studes. Comput. Chem. En. 6, (00). KENNEDY, J; EBERHART, R.C. New optmzer usn partcle swarm theory. Internatonal Symposum on Mcro Machne and Human Scence, 6. Proceedns. Naoya, KIPARISSIDES, C., ACHILIAS, D.S., FRANTZIKINAKIS, C.E. The effect of oxyen on the knetcs and partcle sze dstrbuton n vnylchlorde emulson polymerzaton. Ind. En. Chem. Res. 41, , (00). MACHADO, F; LIMA, E. L; PINTO, J. C. Uma Revsão Sobre os Processos de Polmerzação em Suspensão. Polímeros: Cênca e Tecnoloa, vol. 17, nº, p , 007. VALE, H.M., MCKENNA, T.F. Soluton of populaton balance equatons for emulson polymerzaton: Zero One and Zero One Two Systems. Ind. En. Chem. Res. 46, (007). VALE, H.M; McKENNA, T. F. Modeln partcle sze dstrbuton n emulson polymerzaton reactors. Proress n polymer Scence. 30, , 005. Área temátca: Smulação, Otmzação e Controle de Processos 8
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