Ressonância Magnética Nuclear: Ecos, Imagens e Computação Quântica
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1 Ressonância Magnética Nuclear: Ecos, Imagens e Computação Quântica Jair C. C. Freitas Departamento de Física - UFES
2 Fundamentos de RMN Sumário Pulsos Ecos Espectroscopia Imagens por RMN (MRI) Princípios Métodos de contraste Computação Quântica via RMN Fundamentos de computação quântica. Implementações simples Problemas e perspectivas
3 RMN Ecos, Imagens e Computação Quântica
4 Alguns marcos históricos da RMN Rabi (1937): ressonância em feixes de moléculas de H 2. Prêmio Nobel de Física F Bloch (1946): absorção de RF em água. Prêmio Nobel de Física F Purcell (1946): absorção de RF em parafina. Prêmio Nobel de Física F Hahn (1949): ecos de spin. Packard (1951): deslocamento químico em etanol. Andrew, Lowe (1959): RMN no estado sólido. s Ernst (1964): RMN com transformada de Fourier. Prêmio Nobel de Química Wüthrich (1968): RMN aplicada ao estudo de macromoléculas culas biológicas. Prêmio Nobel de Química Lauterbur, Mansfeld (1973): imagem por RMN (MRI). Prêmio Nobel de Medicina
5 Spin nuclear e momento de dipolo magnético nuclear Ι = l s A k = 1 ( k + k ) O spin nuclear: Número quântico I. Inteiro ou semi-inteiro. Z Z A µ = ( µ N / ħ) lk + gspsk + gsns k = 1 k = 1 k = Z+ 1 k µ I µ I µ = I = γi I ( I + 1) ħ µ // efetivo 2 Fator giromagnético
6 Nuclídeo Alguns núcleos de interesse para RMN Abundância Natural (%) I µ (múltiplos de µ N ) Q (barns) 1 H 99,99 1/2 2, C 1,11 1/2 0, N 99,63 1 0,4036 0,01 15 N 0,37 1/2 0, F 100 1/2 2, Al 100 5/2 3,6414 0, Si 4,70 1/2 0, P 100 1/2 1, Mn 100 5/2 3,4680 0, Co 100 7/2 4,6490 0, Gd 14,73 3/2 0,2700 1, Gd 15,68 3/2 0,3600 1,500
7 Fundamentos de RMN Núcleo atômico na presença de um campo magnético estático: τ = r mg ω = mgr L µ = γi = µ B 0 τ ωl = γb0
8 Paramagnetismo nuclear 2 Nµ B 3kT 0 M0 = E n n = + = µ B = γmħb = mħω ( e 0 ħω L / kt ) 0 L
9 Transições de spin nuclear ħω Absorção ħω L Relaxação Equilíbrio Saturação Equilíbrio Probabilidade de transição: P m n = Pn m γ 2 B 2 1 m I x n 2 δ( ω ω L )
10 Excitação do sistema de spins B 0 ~ 1T f L ~ 43 MHz ( 1 H) f L ~ 28 GHz (elétron) Campo de RF: B 1 ~ 10G = 10-3 T Campo da Terra: B T ~ 10-5 T B 0 = B 0 zˆ B ( 2B cos t) xˆ 1 = 1 ω
11 B ( 2B cos t) xˆ 1 = 1 ω ω ω L Condição de ressonância B B [(cosω t) xˆ + (sen t) yˆ ] + 1 = B1 ω [(cosωt ) xˆ (sen t) yˆ ] 1 = B1 ω
12 Efeitos do campo de RF sobre a magnetização Z M 0 z υ 1 M 0 υ 0 FIG.3 B 1 FIG.4 B ef Sistema girante de coordenadas: ω = ω ẑ ω) zˆ B xˆ 1 = γ ( ωl + 1 FIG.5 x B 1 B 0 M 0 z Direction of rotation of M 0 about B 1 y
13 Pulsos de RF a) z b) c) z z M 0 90 o M o M 0 θ = γ Β 1 t y y y B 1 M xy B 1 B 1 M xy x x x FIG.6 M xy = M 0 M xy = 0 M xy < M 0 Pulso π/2 Pulso π Pulso θ Controle Duração ( ~ µs) Amplitude ( ~ 10 2 khz) Fase
14 Spin ½ em um campo magnético I z α = + 1 α I 2 z β = 1 2 β
15 Alguns vetores de estado
16 Pulsos de RF: matrizes de rotação Solução da equação de Shrödinger no sistema girante de coordenadas: θ = γ B t ω 1 P (ângulo de nutação) = γ B nut 1 (freqüência de nutação) ψ = R φp ( θ ) ψ 2 1 R φ P ( θ ) 1 1 iφ P cos 2θ isen 2θe = 1 iφ P 1 isen 2θe cos 2θ
17 Pulsos de RF: matrizes de rotação R x ( θ ) 1 1 cos 2θ isen 2θ = 1 1 isen 2θ cos 2θ θ = γ B t 1 P (ângulo de nutação) Exemplo 1: R x 1 1 i ( π / 2) α = = = e 2 i i iπ / 4 y Pulso π/2 na direção x atuando sobre estado inicial com spin na direção z:
18 Pulsos de RF: matrizes de rotação R x ( θ ) 1 1 cos 2θ isen 2θ = 1 1 isen 2θ cos 2θ θ = γ B t 1 P (ângulo de nutação) Exemplo 2: 0 i 1 0 Rx ( π ) α = = i = i i β Pulso π na direção x atuando sobre estado inicial com spin na direção z:
19 Outros exemplos
20 Ensemble de spins ½ Estado de um spin: ψ cα = c β Matriz densidade para um spin: ψ ψ * * cαcα cαc β = * * cβcα cβc β
21 Ensemble de spins ½ Matriz densidade para o ensemble: * * ραα ραβ cαcα cαc β ρ= = ρ ρ c c c c * * βα ββ β α β β Cálculos de valores médios para o ensemble: A =Tr{ ρa}
22 Populações e coerências ραα ρ ρ ρ αβ α + ρ= = ρ ρ ρ ρ βα ββ β Populações: ρ α ρ β ρ +ρ = 1 α β Coerências: ρ + ρ ρ =ρ + *
23 Interpretação física das populações α α 1 0 = 0 0 β β 0 0 = 0 1
24 Interpretação física das coerências x x = y y 1 1 i = 2 i 1
25 Equilíbrio térmico ρ eq e H / kt = ρeq Z 1 1 H Z Z kt UρeqU UHU Z Z kt Desvio ε ρ eq = 1 1 = I 0 2 4ε z ħγ B kt 0 4 ε = 10 Magnetização: ρ α = + ε M z ρ = β 2 4 ε M z 1 1 ρ = 4ε( M x im y ) ρ = 4ε( M + x im y )
26 Atuação de pulsos de RF ρ = + ε 0 0 ε π i ρ 2 = 1 1 4iε 2 ( / 2) x ε
27 Atuação de pulsos de RF ρ = + ε 0 0 ε π ρ 2= ( ) x ε 0 0 ε
28 Detecção do sinal de RMN FID = decaimeno livre de indução ω L f L Transformada de Fourier (FT) f L FID Espectro
29 Um experimento simples de RMN (1D) Experimento de pulso simples ou decaimento de Bloch: Sinal detectado com frequência: f = f L f RF (áudio) Sinal em ressonância: f = 0 f L FID Espectro
30 Método da transformada de Fourier
31 Espectros de RMN de 1 H - etanol Packard et al. (1951) CH 3 CH 2 OH Deslocamento químico: ( 1 ~ = σ ) B f B loc γbloc = = f (1 σ ) 2π obs L iso 0 δ = f obs f ref f ref Valores típicos ( 1 H): f ref 400MHz (TMS) f obs ν ref Hz δ 10-6 : partes por milhão (ppm)
32 Interações de spin nuclear f L fl = γb / 2 0 π Núcleo atômico isolado: medida de f L fornece B 0 ou γ. Núcleo atômico na matéria: espectros de RMN (contendo vários valores ou distribuições de f L ) fornecem informações sobre a estrutura da matéria.
33 Interações de spin nuclear Materiais isolantes e diamagnéticos: Deslocamento químico: Termo isotrópico + parte anisotrópica Interação dipolar direta: Homonuclear ou heteronuclear. Acoplamento escalar (J): Termo isotrópico. Interação quadrupolar: I > 1/2.
34 Deslocamento químico ( chemical shift ) Em líquidos: ω = γb = γ(1 σ ) B loc iso δ = ( f f ) / f obs ref ref 0 ppm TMS
35 Interação dipolar internuclear B ( loc) z = µ r 3 ij 2 (3cos θ 1) Interação através do espaço
36 Acoplamento escalar ou indireto (J ) Interação através de ligações químicas
37 Acoplamento escalar ou indireto (J ) H ω I + ω I + 2π JI I 1 1z 2 2z 1z 2z Termo isotrópico. Importante principalmente em líquidos.
38 Interação quadrupolar elétrica Núcleos quadrupolares (I > ½): 2 H, 23 Na, 25 Mg, 27 Al, 35 Cl, 55 Mn,... +q (0,0,d) z θ z -q -q -q y x -q (d,0,0) +q (0,d,0) EQ 3 2 ( eqq / d )(3cos θ 1) =
39 Interações de spin nuclear: resumo
40 Espectrômetro de RMN
41 Espectrômetro de RMN
42 RMN no estado sólido: probes e rotores Rotores menores: Frequências de MAS maiores. 7mm: f MAS < 8 khz. 2,5mm: f MAS < 35 khz. Menor sensibilidade.
43 Relaxação do sistema de spins M z = M 0 M z = 0 x ω L y x y x y M z < M 0 M z = M 0 x M x, M y = 0 y x y
44 Relaxação do sistema de spins Relaxação longitudinal (T 1 ): Trocas de energia entre spins e rede. Existência de campos flutuantes com freqüências ~ ω L. Restauração do equilíbrio térmico. Relaxação transversal (T 2 ): Perda de coerência entre os spins no plano transversal. Distribuições de freqüências de precessão. Interações entre os spins. Magnetization FIG.24 M 0 Longitudinal relaxation M z = M 0 ( 1 - e - t / T 1 ) Líquidos: T 1 T 2 Sólidos: T 1 >> T 2 T 1 T M M 0 Transverse relaxation M y = M 0 e - t / T 2 90 o pulse T 1 = T 2 t
45 Técnica dos ecos de spin ( spin-echoes ) Hahn (1950)
46 Formação dos ecos de spin
47 Formação de imagens por RMN (MRI) Utilização de gradientes de campo magnético: Discriminação espacial de freqüências. Distribuição de densidade de prótons.
48 Excitação seletiva
49 Seleção de planos - tomografia (a) seleção de um plano G z
50 Seqüência de pulsos TF 2D
51 Técnicas de contraste Contraste pela densidade de prótons. Contraste por T 1 (relaxação longitudinal). Contraste por T 2 (relaxação transversal). Tórax Pele Fígado Pulmão Próstata Ossos T 1 (s) Tumoral 1,08 1,05 0,83 1,11 1,11 1,03 T 1 (s) Normal 0,37 0,62 0,57 0,79 0,80 0,55
52 Contraste por T 1 Métodos: saturação/recuperação; inversão/recuperação; spin-eco
53 Exemplo de contraste por T 1
54 Exemplo de contraste por T 1
55 Exemplo de contraste por T 2 AVC (corte transversal)
56 Princípios de Informação Quântica Feynman (1980): Dificuldade de simular sistemas quânticos em computadores clássicos. Grupo com N spins 1/2 O(2 N ). Sistemas quânticos controlados podem ser usados nas simulações de outros sistemas quânticos. Computadores quânticos analógicos.
57 Lei de Moore: limites da computação clássica
58 Algoritmos quânticos Algoritmo de Deutsch (1986): Avaliação de funções binárias em apenas uma iteração. Algoritmo de Shor (1994): Fatoração de números grandes (milhares de dígitos) em tempo polinomial. N dígitos O(N 2 ) quântico O(10 N/2 ) clássico. Implicação em criptografia de sistemas de segurança. Algoritmo de Grover (1997): Busca de itens em uma lista desordenada. N itens O(N 1/2 ) quântico O(N/2) clássico.
59 Base computacional Bits clássicos 0 1 Bits quânticos (q-bits) 0 1 Estados da base ψ = α 0 + β 1 Superposição coerente Informação oculta. Evolução de estados coerentes. Paralelismo quântico. Possibilidade de emaranhamento ( entanglement ). Colapso do estado ao se efetuar uma medida.
60 Algumas portas lógicasl
61 Estados emaranhados (estados de Bell)
62 O emaranhamento e seus mistérios
63 Sistema de dois níveis: Implementações de q-bitsq Spin nuclear em um campo magnético. Spin eletrônico em um campo magnético. Polarizações de um fóton. Estados eletrônicos em um átomo. B 0 S = 1 / 2 0 1
64 Características de um computador quântico Superposição de estados. Operações reversíveis. Conservação do número de q-bits. Portas lógicas operadores unitários. Requisitos de um candidato a computador quântico Sistema de dois níveis (no mínimo) para cada q-bit. Atuação sobre os q-bits individualmente. Criação de estados puros e de superposições. Operações lógicas condicionais. Isolamento de interações com o ambiente.
65 Comparação entre candidatos à implementação de q-bitsq Sistema Tempo de Tempo de Número máximo descoerência (s) operação (s) de operações Spin nuclear Spin eletrônico Armadilha iônica (In + ) Elétron Au Elétron GaAs Ponto quântico Cavidade ótica Cavidade de microondas
66 Implementação experimental: armadilha iônica
67 Computação quântica via RMN Gershenfeld & Chuang (1997): RMN em amostras líquidas macroscópicas. Moléculas contendo N núcleos (I = 1/2) acoplados. O(10 20 ) computadores em paralelo com N q-bits. Operações unitárias sobre o ensemble. Preparação de estados pseudo-puros. Resultado das operações: espectro com amplitudes e fases relacionadas aos estados de saída.
68 Descrição com matriz densidade ρ eq e H / kt = ρeq Z 1 1 H Z Z kt UρeqU UHU Z Z kt Desvio Exemplo para N = 2: Equilíbrio térmico ρ eq , , , , 75 Estado pseudo-puro ρeq 0,
69 Implementação de algoritmos via RMN Preparação do estado inicial. Realização de operações unitárias (portas lógicas). Leitura do resultado final (espectro de RMN). Operadores unitários Operadores de rotação (campos de RF seletivos ou não): R( θ) = e iθi ± x, ± y Operadores de evolução temporal: T ( t, H int ) = e ih int t
70 Implementação com 2 núcleos (I = 1/2) acoplados H ω I + ω I + 2π JI I int 1 1z 2 2z 1z 2z
71 Exemplo de criação de estados pseudo-puros Estados pseudo-puros
72 Exemplo de sistema com 2 núcleos (I = 1/2) acoplados Molécula de clorofórmio: Cl 13 C 1 H 1 2 ω C ω C 13 C 1 H Cl 13 C 1 H Cl H ω I + ω I + 2π J I I C Cz H Hz CH Cz Hz π 1 ω C = ωc + JCH π J 2 ω C = ωc CH B0 = 11,8 T 2π ω 500 MHz H 2πω 125 MHz J CH C 215 Hz T T 25 s T 18 s 1C 1H 300 ms T 7 s 2C 2H 1/ 2J 2,3 ms CH
73 Implementação com 2 núcleos (I = 1/2) acoplados Porta Não-controlado (CNOT) ou Ou-Exclusivo (XOR): = +π J 1 ω C 1 ω C ωc CH 2 ω C ωc CH CH = + π J = π J Sistema girante: = π J 2 ω C 13 C 1 H 13 C 1 H CH ω C (1/ 2 ) T J CH R ( / 2) x π R ( π / 2) y
74 Implementação com 2 núcleos (I = 1/2) acoplados = +π J 1 ω C 13 C 1 H CH = π J 2 ω C 13 C 1 H CH R ( / 2) x π (1/ 2 ) T J CH R ( π / 2) y Inversão condicional do spin do núcleo 13 C
75 Exemplo de implementação da porta CNOT Porta CNOT (ou XOR):
76 Uso de núcleos quadrupolares (I > 1/2)
77 RMN de 23 Na (I = 3/2) em cristal líquido Sistema com 2 q-bits por núcleo
78 Experimentos em computação quântica via RMN Algoritmo de Grover: Chuang et al., Phys. Rev. Lett. (1998). 2 q-bits (molécula de clorofórmio, 1 H e 13 C). Algoritmo de Shor: 15 = 3 5 Vandersypen et al., Nature (2001). 7 q-bits ( 1 H e 13 C). Teleporte quântico: Nielsen et al., Nature (1998). 3 q-bits ( 1 H e 13 C).
79 Implementação experimental com 12 q-bits
80 Proposta experimental: dispositivos microeletrônicos
81 Proposta experimental: dispositivos microeletrônicos
82 Proposta experimental: dispositivos microeletrônicos
83 Proposta experimental: detecção por MRFM
84 Proposta experimental: detecção por MRFM
85 Limitações Computação quântica via RMN Vantagens e Perspectivas Manipulação de q-bits com técnicas bem estabelecidas. Implementação com sucesso de algoritmos em sistemas simples (única!!). Simulação bem sucedida de sistemas quânticos. É possível aumentar o número de q-bits......número máximo de q-bits limitado. Tempos de coerência curtos (relaxação). É possível criar emaranhamento ( entanglement ) em estados pseudo-puros??
86 Computadores do futuro = Espectrômetros de RMN? Sci. Amer., Junho 1998
87 Bibliografia recomendada Fundamentos de RMN: Spin Dynamics, M. H. Levitt, John Wiley & Sons, (Excelentes figuras!!!) Principles of Magnetic Resonance, C. P. Slichter, Springer, Imagens por RMN: Novas Imagens do Corpo, H. Panepucci et al. Ciência Hoje, 4, 46-56, Computação Quântica: Computação Quântica e Informação Quântica, M. A. Nielsen, I. L. Chuang Bookman NMR Quantum Information Processing", I. S. Oliveira, T. J. Bonagamba, R. S. Sarthour, J. C. C. Freitas, E. R. de Azevedo. Elsevier, Contato: jairccfreitas@yahoo.com.br
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