Modelação da Solubilidade do Dióxido de Carbono com a Equação de Estado Cubic Plus Association
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- Vítor Gabriel Candal
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1 Modelação da Solubilidade do Dióxido de Carbono com a Equação de Estado Cubic Plus Association Ana Rute Marques Ferreira Orientador: Professor Doutor João A.P. Coutinho
2 Sumário Introdução Captura do dióxido de carbono Líquidos iónicos Modelo Equação de estado CPA Modelação de ELV para sistemas CO 2 +Lis com a equação de estado CPA. Parte experimental Medição e modelação do ELV para os sistemas CO 2 +CS 2 e CO 2 +CCl 4. Conclusão Trabalho futuro
3 Introdução Captura do dióxido de carbono Importância e interesses na captura do CO 2 Alterações ambientais e climáticas Purificação de correntes gasosas Extracções com dióxido supercrítico
4 Introdução Captura do dióxido de carbono Tecnologias e processos Separação de CO 2 CO 2 Pós-combustão Ar Energia e calor Pré-combustão Gaseificação e separação de CO 2 H 2 Energia e calor CO 2 O 2, N 2 Compressão e desidratação Armazenamento ou utilização Ar Oxi-combustão Energia e calor CO 2 Combustíveis fósseis O 2 Separação de Ar N 2 Aminas Solventes físicos Oxigénio criogénico Solventes de aminas avançados Solventes físicos avançados Sorventes sólidos Processos membranares Líquidos iónicos Membranas enzimáticas Estruturas metal-orgânicas Processos biológicos Presente +5anos +10anos +15anos
5 Introdução Líquidos iónicos O que são? Sais compostos por catiões orgânicos e 1-alquil-3-metilimidazólio 1-propil-3-metilpiridinio 1-butil-1-metilpirroldinio aniões orgânicos ou inorgânicos. Tetrafluoroborato Hexafluorofosfato Bis(trifluorometilsulfonil)imida Sulfato de metilo
6 Introdução Líquidos iónicos Propriedades gerais Permanecem no estado líquido numa vasta gama de temperaturas Elevada estabilidade térmica Pressão de vapor desprezável Não inflamáveis e não voláteis Elevada capacidade de solvatação Condutividade elevada Aplicações Processos de separação Processos químicos Electrólitos e electroquímica Lubrificantes
7 Introdução Sistemas Líquidos Iónicos+Dióxido de Carbono Líquidos iónicos estudados: [C n mim][ntf 2 ] [C 2 mim][ntf 2 ] [C 3 mim][ntf 2 ] [C 4 mim][ntf 2 ] [C 5 mim][ntf 2 ] Mr=0.391kg mol -1 Mr=0.405kg mol -1 Mr=0.491kg mol -1 Mr=0.433kg mol -1 Tc= K Tc = K Tc = K Tc = K [C 6 mim][ntf 2 ] Mr=0.447kg mol -1 Tc = K [C 7 mim][ntf 2 ] Mr=0.461kg mol -1 Tc = K [C 8 mim][ntf 2 ] Mr=0.475kg mol -1 Tc = K Valderrama, J.O., Sanga, W.W., and Lazzus, J.A., Industrial & Engineering Chemistry Research, (4): p Valderrama, J.O. and Robles, P.A., Industrial & Engineering Chemistry Research, (4): p
8 Modelo Equação de Estado Cubic Plus Association Z Z físico Z associativo SRK EoS Wertheim 1 a 1 ln g Z 1 x i 1 X 1b RT (1 b) 2 i Ai Ai Kontogeorgis, G.M., Michelsen, M.L., Folas, G.K., Derawi, S., von Solms, N., and Stenby, E.H., Ten years with the CPA (Cubic-Plus-Association) equation of state. Part 1. Pure compounds and self-associating systems. Industrial & Engineering Chemistry Research, (14): p
9 Modelo Equação de Estado Cubic Plus Association SRK EoS 1 a 1 ln g Z 1 x i 1 X 1b RT (1 b) 2 i Ai a T a c T r Ai Para misturas: a ij a i j i j x i x a a 1 j a ij k ij b i x i b i Kontogeorgis, G.M., Michelsen, M.L., Folas, G.K., Derawi, S., von Solms, N., and Stenby, E.H., Ten years with the CPA (Cubic-Plus-Association) equation of state. Part 1. Pure compounds and self-associating systems. Industrial & Engineering Chemistry Research, (14): p
10 Modelo Equação de Estado Cubic Plus Association Wertheim 1 a 1 ln g Z 1 x i 1 X 1b RT (1 b) 2 i Ai Ai X A i 1 j x j 1 B j X B j A B i j A B RT i j Ai B j g exp 1 b ij A B i j g b 4 Kontogeorgis, G.M., Michelsen, M.L., Folas, G.K., Derawi, S., von Solms, N., and Stenby, E.H., Ten years with the CPA (Cubic-Plus-Association) equation of state. Part 1. Pure compounds and self-associating systems. Industrial & Engineering Chemistry Research, (14): p
11 Modelo Equação de Estado Cubic Plus Association 1 a 1 ln g Z 1 x i 1 X 1b RT (1 b) 2 i Ai Esquemas de associação Wertheim Ai Esquema 1A Ácidos Esquema 2B Álcoois Esquema 4C Água Kontogeorgis, G.M., Michelsen, M.L., Folas, G.K., Derawi, S., von Solms, N., and Stenby, E.H., Ten years with the CPA (Cubic-Plus-Association) equation of state. Part 1. Pure compounds and self-associating systems. Industrial & Engineering Chemistry Research, (14): p Huang, S.H. and Radosz, M., Equation of State for small, large, polydisperse and associating molecules : p
12 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Parâmetros da CPA para os compostos puros CO 2 a 0 c 1 b10 4 %AAD (Pa m 6 mol -2 ) (m 3 mol -1 ) P liq [C n mim][ntf 2 ] Esquema Parâmetros da CPA P %AAD liq. Sem associação a 0, c 1, b A a 0, c 1, b,, 2B C
13 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Parâmetros da CPA para os compostos puros
14 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Parâmetros da CPA para os compostos puros
15 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Efeito do parâmetro de interacção binária, k ij CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ], sem associação: Temperatura/K %AAD k ij =0 (- - -) kij0 () %AAD % AAD a ij 1 NP i j a a 1 k NP i 1 x ABS exp, i x ij x exp, i calc, i 100
16 Modelação de ELV para CO 2 +LIs k ij vs temperatura CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ]: CO 2 +[C 4 mim][ntf 2 ]:
17 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Descrição do equilíbrio líquido vapor Sistema %AAD Global Sem associação (- - -) Esquema 2B ( ) CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ] CO 2 +[C 4 mim][ntf 2 ] CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ]: CO 2 +[C 4 mim][ntf 2 ]:
18 Modelação de ELV para CO 2 +LIs Descrição do equilíbrio líquido vapor Sistema %AAD Global Sem associação Esquema 2B CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ] CO 2 +[C 4 mim][ntf 2 ] Sistema k ij Global %AAD Global Sem associação Esquema 2B Sem associação Esquema 2B CO 2 +[C 2 mim][ntf 2 ] CO 2 +[C 4 mim][ntf 2 ]
19 Parte experimental Medição da solubilidades Compostos Composto Estrutura M r (kg mol -1 ) T c (K) P c (MPa) CO CCl CS
20 Parte experimental Esquema de montagem experimental Endoscópio Fonte de luz Célula de alta pressão Sonda de temperatura Sensor de pressão Barra magnética Banho térmico Bomba de vácuo Balança Computador
21 Parte experimental Dados experimentais CO 2 +CCl 4 : CO 2 +CS 2 :
22 Modelação Parâmetros da CPA para os componentes puros CO 2, CS 2 e CCl 4 compostos não-associativos a 0, c 1, b Componente a 0 c 1 b10 4 %AAD (Pa m 6 mol -2 ) (m 3 mol -1 ) P liq. CO CS CCl
23 Modelação Medição da solubilidade do dióxido de carbono Para CO 2 +CCl 4 : Temperatura/K k ij %AAD Global %AAD 3.94
24 Modelação Medição da solubilidade do dióxido de carbono Para CO 2 +CS 2 : Abordagem Temperatura/K k ij %AAD Uso das propriedades criticas ( ) Ajuste da pressão de vapor e densidade (- - -)
25 Conclusões CO 2 +[C n mim][ntf 2 ]: Aplicação da equação de estado CPA pela primeira vez. O CO 2 foi considerado não-associativo. Os líquidos iónicos foram abordados como não-associativos e auto-associativos, considerando-se os esquemas 1A, 2B e 4C. Parâmetros da CPA estimados, através da regressão simultânea da pressão de vapor e da densidade, obtendo-se óptimos resultados com %AAD global inferiores a 1%, apesar de serem um pouco superiores ao esperado. Boa descrição dos dados experimentais de ELV dos sistemas CO 2 +Lis, com %AAD global inferior a 20%. Não se verifica uma diferença significativa nos resultados quando a auto-associação dos Lis é considerada. Boa descrição dos dados experimentais de ELV dos sistemas CO 2 +Lis com o ajuste de um k ij global independente da temperatura.
26 Conclusões CO 2 +CCl 4 e CO 2 +CS 2 : Mediação da solubilidade do CO 2 em CS 2 e CCl 4 numa célula de alta pressão. O CO 2,CS 2 e CCl 4 foram considerados compostos não-associativos. Parâmetros da CPA estimados, através da regressão simultânea da pressão de vapor e da densidade, obtendo-se óptimos resultados com %AAD global inferiores a 1%, apesar de serem um pouco superiores ao esperado. Boa descrição dos dados experimentais de equilíbrio líquido vapor dos sistemas CO 2 + CCl 4, com %AAD igual 3.94%.
27 Conclusões Trabalho futuro: Optimização dos parâmetros da CPA para os Lis. Aplicação da CPA utilizando valores constantes dos parâmetros. Modelação dos dados experimentais de ELV para CO 2 +Lis com a equação de estado SRK. Medição e modelação de ELV para outros sistemas CO 2 +Lis. Medição da solubilidade do CO 2 no CS 2 para confirmar os dados experimentais obtidos.
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