Avaliação do COSMO-RS para previsão de constantes de Henry e selectividades
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- Aurora Araújo Carrilho
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1 Avaliação do COSMO-RS para previsão de constantes de Henry e selectividades Luis Miguel Bordalo Filipe (Mestrado Integrado em Engenharia Química) Orientador: João A. P. Coutinho Universidade de Aveiro
2 Sumário 1. Introdução e Objectivos Mudanças Climáticas Líquidos Iónicos 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) COSMO-RS vs GCM s 3. Resultados 4. Conclusões / Trabalho futuro
3 1. Introdução e Objectivos Avaliar o COSMO-RS para previsão de constantes de Henry e selectividades de gases em Líquidos Iónicos; Comparar dados obtidos com dados experimentais da literatura.
4 1. Introdução e Objectivos Combustíveis fósseis Conduta de gás natural Jazidas de Carvão Petróleo
5 1. Introdução e Objectivos Combustíveis alternativos Reactor nuclear Energia Geotérmica Energia Solar
6 1. Introdução e Objectivos Emissões de CO 2
7 1. Introdução e Objectivos Tecnologia de Captura e Armazenamento de CO 2 Captura de CO 2 de correntes gasosas emitidas durante produção energia Transporte de CO 2 através de pipelines ou tanques Armazenamento do CO 2
8 1. Introdução e Objectivos Métodos de Captura e Separação de CO 2 Membranas (concentração do gás no efluente gasoso); Absorção com solventes amínicos (mais usado actualmente); Líquidos Iónicos;
9 1. Introdução e Objectivos Líquidos Iónicos Sais orgânicos líquidos à temperatura ambiente, compostos por catião orgânico e anião orgânico ou inorgânico; Considerados solventes verdes devido a possuírem pressões de vapor ínfimas (perdas de solvente mínimas); Elevada estabilidade térmica, podem ser reciclados e reutilizados,
10 1. Introdução e Objectivos Exemplos de Líquidos Iónicos (Catiões) [C 1 C 4 PYRR] + [C 8 mim] +
11 1. Introdução e Objectivos Exemplos de Líquidos Iónicos (Aniões) - - [DCA] [Tf 2 N]
12 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) COnductor-like Screening Model for Real Solvents O modelo combina a teoria electrostática das interacções locais da superfície de uma molécula acoplado a uma metodologia de termodinâmica estatística. Baseado em cálculos de química quântica unimolecular das espécies individualizadas presentes no sistema e não na mistura como um todo.
13 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) Equações usadas no COSMO-RS
14 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) Confórmeros Existem diferentes estados energéticos para os vários confórmeros; A conformação de energia mínima é aquela que possui a estrutura geométrica com menor energia; As diferentes conformações de um componente podem influenciar os potenciais químicos e as propriedades termodinâmicas.
15 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) Confórmeros CO 2 90 T(ºC) H(bar) Conformer 0 Conformer 1 Conformer 2 EXP [EXP] Jacquemin, J.; Husson, P.; Majer, V.; Gomes, M.F.C. Low-pressure solubilities and thermodynamics of solvation of eight gases in 1-butyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate Fluid Phase Equilibria 240 (2006)
16 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) COSMO-RS vs GCM s Vantagens dos GCM s Elevado grau de elaboração devido a anos de desenvolvimento; Baixos requisitos computacionais e rapidez de cálculo; No momento é preferível para uso industrial devido à existência de inúmeros dados experimentais.
17 2. COSMO-RS (Modelo de Previsão) COSMO-RS vs GCM s Vantagens do COSMO-RS Método predictivo; Considera as interacções intramoleculares de grupos funcionais; Considera as diferenças entre isómeros (ao contrário dos GCM s em que são praticamente idênticos); Cálculos termodinâmicos rápidos e eficientes para larga escala de solventes.
18 3. Resultados Solubilidade de um gás num líquido é normalmente descrita pela lei de Henry H = p / x
19 3. Resultados Solubilidade de um gás num líquido é normalmente descrita pela lei de Henry H = p / x Fracção de gás dissolvido no líquido Constante de Henry (T,p) Pressão
20 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Azoto e Sulfureto de Hidrogénio 80 N 2 60 T (ºC) H (bar) [C4mim][BF4] REF 7 [C4mim][(PF6] REF 8 T (ºC) H 2 S H (bar) [C4mim][PF6] REF 27
21 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Oxigénio 100 O 2 80 T (ºC) H (bar) [C4mim][BF4] REF 7 [C4mim][PF6] REF 8 Influência do anião com o [C 4 mim]
22 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Metano 80 CH 4 60 T(ºC) H(bar) [C4mim][PF6] REF 8 [C4mim][BF4] REF 7 Influência do anião com o [C 4 mim]
23 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Etano 80 C 2 H 6 60 T(ºC) H (bar) [C6mim][Tf2N] REF 9 [C1C4PYRR][Tf2N] REF 26 [C4mim][Tf2N] REF 3 [C2mim][Tf2N] REF 26 Influência do catião com o [Tf 2 N]
24 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Dióxido de Carbono 150 CO T (ºC) H (bar) [C4mim][Tf2N] REF 15 [C4mim][NO3] REF 1 [C4mim][PF6] REF 17 [C4mim][BF4] REF 7 Influência do anião com o [C 4 mim]
25 3. Resultados Solubilidades experimentais e previstas pelo COSMO-RS para o Dióxido de Carbono CO 2 80 T (ºC) H (bar) [C6mim][Tf2N] REF 9 [C8mim][Tf2N] REF 5 [C2mim][Tf2N] REF 26 [C3mim][Tf2N] REF 15 [C4mim][Tf2N] REF 3 [C10mim][Tf2N] REF 23 Influência do catião com o [Tf 2 N]
26 3. Resultados Selectividades Cálculo da selectividade mantendo o Líquido Iónico 80 [C 4 mim][pf 6 ] 80 [C 4 mim][bf 4 ] T ( º C ) 40 T ( º C ) ,01 0, Selectivity Selectivity CO2/H2S CO2/H2S_EXP CO2/N2 CO2/N2_EXP CO2/O2 CO2/O2_EXP CO2/CH4 CO2/CH4_EXP CO2/C2H6 CO2/C2H6_EXP CO2/N2 CO2/N2_EXP CO2/O2 CO2/O2_EXP CO2/CH4 CO2/CH4_EXP CO2/C2H6 CO2/C2H6_EXP
27 3. Resultados Selectividades Cálculo da selectividade variando o Líquido Iónico T ( º C ) CO 2 /CH Selectivity [C4mim][BF4] [C4mim][BF4]_EXP [C4mim][PF6] [C4mim][PF6]_EXP [C2mim][Tf2N] [C2mim][Tf2N]_EXP T (ºC ) CO 2 /O Selectivity [C1C4PYRR][Tf2N] [C4mim][BF4] [C4mim][PF6] [C4mim][Tf2N] [C1C4PYRR][Tf2N]_EXP [C4mim][BF4]_EXP [C4mim][PF6]_EXP [C4mim][Tf2N]_EXP
28 3. Resultados Selectividades Cálculo da selectividade variando o Líquido Iónico 80 CO 2 /C 2 H 6 60 T (ºC) Selectivity [C1C4PYRR][Tf2N] [C1C4PYRR][Tf2N]_EXP [C4mim][BF4] [C4mim][BF4]_EXP [C4mim][PF6] [C4mim][PF6]_EXP [C4mim][Tf2N] [C4mim][Tf2N]_EXP [C2mim][Tf2N] [C2mim][Tf2N]_EXP
29 4. Conclusões / Trabalho Futuro COSMO-RS mostra ser capaz de gerar previsões bastante aceitáveis de constantes de Henry e selectividades de gases em liquídos iónicos; As previsões dadas pelo COSMO-RS são relativamente próximas dos valores experimentais, especialmente para o metano e para o etano; Experimentalmente cadeias alquílicas maiores (nos catiões) conferem maior solubilidade para o metano, etano e dióxido de carbono e a tendência é correctamente descrita pelo COSMO-RS;
30 4. Conclusões / Trabalho Futuro Maior solubilidade dos gases nos líquidos iónicos com o anião [Tf2N] e menor com o anião [DCA]; A selectividade dos diferentes gases relativamente ao CO 2 diminui com o aumento da temperatura, tanto experimentalmente como a prevista pelo COSMO-RS.
31 4. Conclusões / Trabalho Futuro Optimização dos parâmetros internos do COSMO-RS; Obtenção de mais dados experimentais para melhor caracterização do modelo predictivo.
32 Agradecimentos Dr. João Coutinho e Dr a. Mara Freire Ao grupo Path Aos pais e amigos
33 Fim da Apresentação
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