ESPECTROSCOPIA ROTACIONAL
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- Lara Castilhos Bacelar
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1 05/03/08 ESPECTOSCOPIA OTACIONAL Prof. Harley P. Martns Flho O odelo do rotor rígdo Partícula de assa grando no espaço a ua dstânca constante de u ponto fxo no espaço: Moento angular da partícula: = rp = rv Ser (= r) é constante, = rvsen90 o = rv Alternatvaente, = I, onde é a velocdade angular e I é o oento de nérca da partícula: I = r
2 05/03/08 As funções de onda são caracterzadas pelo núero quântco oento angular orbtal l e pelo núero quântco agnétco l. A energa só depende de l: l E l( l ) l = 0,,,... I elação geral entre oento angular e energa: E v ( v) IE / { l( l )} / Coponente do oento angular na dreção z tabé é quantzada: ( rv) r z = l ħ l = l, l -,..., -l I Para u dado valor de l, há l + valores de l, que defne l + funções de onda dferentes degenerescênca de estados. Movento da partícula é quantzado espacalente, já que apenas certos valores da coponente z do oento angular são pertdos. Exo z só será defndo quando a partícula (carregada) for colocada e capo elétrco ou agnétco. Orentações pertdas de para l = :
3 05/03/08 Mas as coponentes x e y de não são defndas. Os vetores deve ser representados coo folhas côncas e torno do exo z, co projeção neste de altura l. Modelo vetoral para l = : Funções de onda rotaconas (harôncos esfércos): l l l (, ) l ( ) ( ) l l Fora geral da parte e : ( ) ( ) l 0 / e l 3
4 05/03/08 Propredade de ntegras co produtos trplos de harôncos esfércos: 0 0 l * l l l (, ) l (, ) l (, ) sendd Esta ntegral se anula, a não ser que l = l + l e l, l e l fore u trângulo. Exeplos: l =, l = 3 e l = Integral se anula l =, l = 3 e l = 4 Integral não se anula l =, l = e l = Integral não se anula Moléculas datôcas coo rotores rígdos A rotação de ua olécula datôca e torno de seu centro de assa pode ser descrta através de u par de cordenadas e, exataente coo o rotor rígdo. É possível ostrar que a equação de Schrödnger para a rotação olecular te a esa fora que a do rotor rígdo soluções são as esas. Deternação do oento de nérca de ua olécula datôca: Posção do centro de assa: soatóro das torções é nulo r ( r ) ( r ( r ) 0 ) r 4
5 05/03/08 5 Moento de nérca generalzado: Molécula datôca: r I ) ( ) ( ) ( ) ( ) ( r r I é a assa reduzda da olécula r r Transções rotaconas egra de seleção geral: para que haja u oento dpolar osclante co a rotação olecular, basta que a olécula tenha u oento de dpolo peranente. Exeplos: H não exbe espectro de absorção e croondas, HCl exbe. egras de seleção específcas: E espectroscopa, n os quântcos l e l são trocados por e M. Segundo aproxação de Born-Oppenheer, a função de onda de ua olécula datôca pode ser expressa coo u produto de ua parte eletrônca e ua parte nuclear. A parte nuclear pode ser expressa coo produto de ua parte vbraconal e ua parte rotaconal:
6 05/03/08 = (r e )() Mj (,) onde r e (coords. dos elétrons relatvas às posções dos núcleos),, e são coordenadas lnearente ndependentes. Classcaente, o oento dpolar é calculado co μ q r Coo o operador quântco de posção é a própra coordenada de posção, esta expressão corresponde a u operador de oento dpolar, as é necessáro desenvolvê-lo e teros das novas coordenadas. A parte do operador e r e defnrá o oento dpolar da olécula na geoetra de equlíbro e a parte e defnrá o quanto este oento vara co a dstânca nternuclear. A parte e e só defne a orentação do oento dpolar, ou seja quantfca as coponentes do oento. ˆ x ˆ y ˆ z ˆ( re ) ˆ( ) sen ˆ( re ) ˆ( ) sen ˆ( r ) ˆ( ) cos e cos sen Cálculo da coponente z do oento de dpolo de transção para dos estados, eletrônca e vbraconalente guas, as dferentes rotaconalente: * * M, f f, z [ ˆ( r f e) ˆ( )]cos Esta ntegral se decopõe e: f, z * dr e e e * * ˆ( r ) dr * d * ˆ( ) d M *, f f M *, f f cos cos M, M, M, d sendd sendd 6
7 05/03/08 No prero tero, a prera ntegral dá o oento dpolar de equlíbro 0 do estado eletrônco, e a segunda dá u, devdo à noralzação de. No segundo tero, a prera ntegral dá u, devdo à noralzação de e a segunda o valor édo da varação no oento devdo à vbração, que é zero. Fcaos então co f, z 0 M * f, f cos M, sendd Para as coponentes x e y do oento de transção, analogaente, f, x f, y 0 0 M, f * f M, f * f sn cos sn sn M, M, sendd sendd Para que algua coponente seja não nula, é necessáro que 0 seja não-nulo deve haver u oento dpolar peranente. Na ntegral para a coponente z, o cos pode ser consderado coo o harônco esférco 0, à parte a constante de noralzação: cos = (4/3) /,0 A ntegral pode ser então analsada alternatvaente coo ( 4 / 3 / 0 f, z ) M f sendd Segundo os crtéros expostos anterorente, esta ntegral só não se anula se M,f = 0 + M, (M = 0) e f, e forare u trângulo, o que só é possível se f = ( = ±). *, f 0 M, 7
8 05/03/08 Para a segunda e a tercera ntegras, usaos as relações cos = ½(e + e - ) e sen = -½(e - e - ) para escrever sencos coo equvalente a + - e sensen coo equvalente a - -. A análse da segunda e tercera ntegras pode ser feta então co M, f * f M, f * f M, sendd M, sendd Cada ntegral se desdobra e duas, as a condção relatva a para não-anulaento é a esa já descoberta. Nas ntegras co aparece tabé a condção M = e nas ntegras co - aparece tabé a condção M = -. untando-se todas as regras de seleção específcas, teos então = ± e M = 0, ± A regra para varação de corresponde à conservação do oento angular no sstea, já que o fóton te spn (oento angular () / ħ). Na absorção de u fóton, olécula auenta seu oento angular e () / ħ, o que equvale a auentar seu n o quântco e undade 8
9 05/03/08 Calculando-se as ntegras que não se anula, verfca-se que a ntensdade total da transção + é proporconal a, 0 Esta quantdade vara de 0 ( = 0) a ½ 0 ( = ) ntensdade das absorções co baxo é as alta. Moléculas as polares apresenta lnhas de transção rotaconas uto as ntensas que as de oléculas enos polares. A aparênca dos espectros de rotação Pela condção de frequênca de Bohr, a frequênca de absorção correspondente a ua transção genérca é dada por E f h E Se quseros o n o de onda do fóton, dvdos por c, a velocdade da luz (e c s - ): E f E ~ c hc E f E F hc hc Os F são os teros de energa do sstea. Núeros de onda de transções são obtdos dretaente da subtração dos teros fnal e ncal da transção. No caso de energas rotaconas, f F E( ) h ( ) ( ) ( ) hc Ihc 8 ci F 9
10 05/03/08 Defnndo a constante rotaconal da olécula: F() = ( + )B Para ua transção +, h 8 ci B ṽ = F( + ) F() = [( + )( + + ) ( + )]B ~ B( ) Espaçaento prevsto entre as lnhas: B Espectro típco: Intensdade dferencada das lnhas é deternada prordalente pela população relatva dos níves rotaconas de partda. 0
11 05/03/08 A dstrbução de Boltzann estabelece que a população relatva de dos estados quasquer de u sstea co degenerescênca g é dada por: N g exp( E / kt) N g onde E é a dferença de energa entre os estados e k é a constante de Boltzann (, K - ). Consderando coo estado de referênca o estado rotaconal de enor energa ( = 0, E = 0, g = ), a dferença de energa para u estado superor (e oules) sera hcb( + ), co degenerescênca + : N N 0 ( ) exp( hcb ( ) / kt) A razão de populações ncalente auenta, passa por u áxo e depos ca a zero. HF I pequeno B grande decaento da exponencal é rápdo. CO I aor A 300 K, nível co = 7 te a aor população. Outros fatores que afeta a ntensdade das lnhas: valor do oento de transção (aor para preras lnhas) e estabelecento do rege equlbrado de absorção estulada e essões estulada e espontânea para cada par de níves.
12 05/03/08 Exeplo: o espectro de croondas do H 35 Cl gasoso é u conjunto de lnhas co ntensdade áxa e torno de 50 c -. O espaçaento entre as lnhas vara de 0,7 a 0, c -. Co o prero espaçaento, B = 0,7 B = 0,35 c - I h 8 cb 6,66 0 8, ,70460 kg 0 0,35 Massa reduzda: 3, ,9688 0, ,9688 6,00 7, kg I = = (, /, ) / =,90-0 Prevsão da dstânca entre lnhas no espectro do DCl: assue-se a esa dstânca nternuclear (nvarânca sotópca). M D =,04 u. = 3,640-7 kg I = 3,640-7 (,90-0 ) = 5, kg B = 0,64 c -
13 05/03/08 Dstorção centrífuga Átoos grantes estão sujetos a forças centrífugas que tende a afastá-los Quanto aor o valor de, aores o coprento de lgação e o oento de nérca Menor o valor de B e portanto as aproxados os níves de energa e a dstânca entre as lnhas rotaconas do espectro. Equação epírca para levar e conta o efeto: F() = B( + ) D ( + ) onde D é a constante de dstorção centrífuga, que depende da rgdez da lgação (as rgdez, enor valor de D ). A rgdez é edda pela constante de força da lgação k (N - ) e esta é dretaente proporconal à frequênca de vbração da lgação. Pode-se ostrar que 3 4B D ~ vb Moléculas polatôcas lneares Do eso odo que para oléculas datôcas, equação de Schrödnger para a rotação olecular te a esa fora que a do rotor rígdo soluções são as esas. Moento de nérca é função de as de ua dstânca nternuclear Dado de B a partr do espectro é nsufcente para deterná-las. A substtução sotópca uda o oento de nérca as não as dstâncas nternucleares (dentro da aproxação de Born- Oppenheer) Espectro da olécula substtuda sotopcaente fornece valor dferente de B, que é função tabé das esas dstâncas nternucleares. Co u núero de espectros dferentes gual ao núero de dstâncas nternucleares, é possível deternar estas últas. 3
14 05/03/08 Efeto Stark Degenerescênca assocada ao n o quântco M pode ser parcalente reovda quando se aplca u capo elétrco a ua olécula polar efeto Stark Estados de ua olécula co = (degenerados na ausênca de u capo elétrco) co M =, e 0 No caso de u rotor lnear e u capo elétrco E, a energa de u estado é dada por E(, M onde a(, M ) hcb ( ) a(, M ) E ( ) 3M ) hcb ( )( )( 3) A dferença de energa entre estados co M dferente é dada por E( M, M 3( M M ) E ) hcb ( )( )( 3) Medda da separação entre lnhas desdobradas deternação do oento dpolar 4
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