Átomos polieletrónicos

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Transcrição:

Átomos polieletrónicos Química Teórica e Estrutural P.J.S.B. Caridade & U. Miranda 2/12/2013 5/11/2013, Aula 8 Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 1

Átomo de hidrogénio O Hamiltoniano vem dado por Ĥ = ħ2 2 e ħ2 2 2m e 2m N Ze2 N 4πεr Após a separação das coordenadas do centro de massa, a resolução da equação de Schrödinger radial dá origem ao valor próprio: ( ) µz 2 e 4 1 E n = n = R 1 n = 1, 2,... 2 n 2 8ε 2 0 h2 E n só depende do número quântico principal, mas apenas no átomo de hidrogénio! R = 13.6058 ev constante de Rydberg. Em unidades atómicas: E n = Z 2 2n 2 Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 2

Átomo de hidrogénio Emergem 3 números quânticos para o átomo de hidrogénio: n, l e m l. 1. Principal n = 1,.... 2. Momento angular orbital l = 0, 1,..., n 1. 3. Projecção do momento angular m l = l, l + 1,..., l 1, l Como apenas surge n na equação da energia, os restantes estados serão degenerados. Para um dado estado n a degenerescência é dada por n 1 g n = (2l + 1) = n 2 l=0 Orbitais: l = 0, s; l = 1, p;... Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 3

Átomos polielectrónicos Considere-se um átomo com n electrões, para uma geometria fixa dos núcleos, podemos escrever: Ĥ(1, 2,..., n) = 1 2 n 2 i i=1 n i=1 Z n 1 + r i Escrever o Hamiltoniano para o átomo de He. n 1 r i=1 j=i+1 ij Ĥ(1, 2) = 1 2 2 1 1 2 2 2 2 r 1 2 r 2 + 1 r 12 = h(1) + h(2) + 1 r 12 Modelo da partícula independente: Ĥ app = h(1) + h(2) h(i) Hamiltoniano monoelectrónico do tipo hidrogenoíde: h(1)φ i (1) = ɛ i φ i (1) ɛ i = Z 2 Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 4 2n 2

Modelo da partícula independente O Hamiltoniano de um sistema multielectrónico não pode ser decomposto em componentes do tipo monoelectrónico sem que se façam simplificações. Ignorando a repulsão interelectrónica é uma das forma que permite separabilidade. Os operadores monoelectrónicos são do tipo iões hidrogenóides. As funções de onda são designadas por orbitais atómicas. No modelo da partícula independente, o produto de orbitais atómicas são funções próprias. A energia total neste modelo é dada pela soma das energias do tipo monoelectrónicas. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 5

Modelo da partícula independente: simetria? Em mecânica clássica: partículas idênticas são independentes e, por isso não perdem a sua identidade; são distinguíveis. Em mecânica quântica: partículas idênticas perdem a sua identidade. Considerando um estado definido por ψ(1, 2,..., N) sabemos que: Logo: ψ(1, 2,..., N) 2 = ψ(2, 1,..., N) 2 ψ(1, 2,..., N) = ±ψ(2, 1,..., N) Existe um postulado, simetrização, que diz: 1. Partículas com spins inteiros têm apenas estados simétricos (Bosões); estatística Bose-Einstein. 2. Partículas com spins fraccionários, têm estados anti-simétricos (Fermiões); estatística Fermi-Dirac. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 6

Determinante de Slater Slater demonstrou uma forma simples para escrever as funções de onda anti-simétricas para a troca das coordenadas electrónicas espaciais e de spin: 1. Escrever a configuração electrónica a ser representada. 2. Para um sistema com n electrões, surge um determinante n n cuja constante de normalização é dada por (n!) 1/2. 3. Cada coluna terá spin-orbitais, e cada linha está associada a cada electrão. Princípio de exclusão de Pauli: Num sistema com N partículas idênticas, dois fermiões não podem ocupar o mesmo estado mono-partícula. Método Hartree-Fock. Regra de Hund: A estabilidade máxima resulta se as orbitais atómicas não degeneradas são semi-preenchidas com electrões antes de serem total preenchidas. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 7

Termos e espectro Acoplamento dos momentos angulares (spin e orbital) As linhas espectrais surgem de transições entre termos (níveis de energia). Símbolo: 2S+1 L J L = l 1 + l 2, l 1 + l 2 1,..., l 1 l 2 S = s 1 + s 2, s 1 + s 2 1,..., s 1 s 2 J = L + S, L + S 1,..., L S (S, L) termo electrónico: # (2S + 1)(2L + 1). (S, L, J) nível: cada (2J + 1). (S, L, J, M L estado único. Exemplo ns 1 e np 1. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 8

Termos: electrões não-equivalentes Exemplo: C 1s 2 2s 2 2p 3p. Spin total de electrões emparelhados é 0. Subcamadas preenchidas não contribuem para o momento angular orbital e spin. Os electrões 2p 3p encontram-se em orbitais diferentes logo não-equivalentes. Existem 3 orbitais com dois spin diferentes por electrão, logo 36 estados. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 9

Termos: electrões equivalentes Exemplo: C 1s 2 2s 2 2p 2. Escrever todas as possibilidades, simplificando a tabela com base no princípio de Pauli e redundância. Criar uma tabela de microestados. Química Teórica & Estrutural (2013) Caridade & Ulises 10