SIMULAÇÃO DE UMA DESCARGA DE RF COM ARGÔNIO E OXIGÊNIO PELO MÉTODO PIC/MCC Ciro Cavani 1 (IC), Marisa Roberto 2 (PQ)
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- Joaquim Gentil Beltrão
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1 SIMULAÇÃO DE UMA DESCARGA DE RF COM ARGÔNIO E OXIGÊNIO PELO MÉTODO PIC/MCC Ciro Cavani 1 (IC), Marisa Roberto 2 (PQ) 1 Divisão de Engenharia Eletrônica, ITA, CTA, , São José dos Campos, SP, Brasil cavani@h8.ita.br 2 Divisão de Ensino Fundamental, ITA, CTA, , São José dos Campos, SP, Brasil marisar@fis.ita.br Resumo Um código planar unidimensional simétrico denominado XPDP1, foi usado para simular uma descarga de RF capacitiva, usando o método PIC/MCC, numa mistura gasosa de oxigênio e argônio. Para tanto, o caminho trilhado foi compreender as leis físicas que estão envolvidas nos processos de colisão desse gás modificando o código para que este possa ser usado em misturas gasosas. O enfoque foi dado aos processos colisionais que ocorrem na mistura, determinando a relevância de determinadas reações na formação das espécies O - e argônio no nível metaestável. Abstract A planar one-dimensional particle-in-cell simulation with Monte Carlo Collision (PIC/MCC) package has been used to study a symmetrical (XPDP1) RF discharge with a mixture of argon and oxygen. The main collisional processes have been studied in order to determine the relevant reactions to produce argon metastable species and oxygen ion. 1. INTRODUÇÃO O código computacional XPDP1 [1] (planar, unidimensional e simétrico), o qual foi desenvolvido pelo Grupo de Simulação da Universidade da Califórnia em Berkeley [1], implementa o algoritmo de simulação por partícula em célula com colisão por Monte Carlo (PIC/MCC, Particle in Cell/Monte Carlo Collision ), usando gases puros, tais como oxigênio, argônio e outros. A proposta deste trabalho consistiu em modificar algumas das sub-rotinas do código a fim de incluir misturas de argônio com oxigênio. O código foi alterado para misturas por Roberto, M. [2]. Mas precisou ser otimizado e refeito em algumas sub-rotinas. Isso requer conhecimento teórico das reações envolvidas, conhecimento técnico da codificação do programa (além de conhecimentos da linguagem de programação C) e familiaridade com sistema computacional ambientado em Linux. O plasma de interesse foi aquele que provém da ionização da mistura de gás argônio com gás oxigênio molecular em uma descarga de RF em um sistema simétrico. As aplicações desse plasma se relacionam com sua natureza corrosiva, visando o uso no processo de desgastes de superfícies empregando técnicas para manufatura de semicondutores de alta tecnologia e miniaturização [3]. 2. MODELO TEÓRICO 2.1 PLASMA De uma forma geral, plasma é conhecido como quarto estado da matéria em que são encontradas partículas neutras, partículas em níveis metaestáveis, íons e elétrons(4). A ionização é definida como um processo em que há variação de energia, fazendo com que um átomo ou molécula neutros liberem elétrons e com isso têm-se seus respectivos representantes carregados (íons positivos) e elétron(s) no plasma. O processo de ionização por colisão é estudado segundo a mecânica newtoniana (clássica), pois as velocidades das partículas envolvidas não são relativísticas. 2.2 COLISÕES O produto de uma colisão depende do tipo desta, da variação da velocidade (energia cinética) e tamanho (massa). No caso do elétron, como há níveis de energia determinados para eletrosfera
2 (orbitais quantizados), seu tipo de colisão (elástica ou inelástica) depende da energia cinética coincidir com o nível energético. Há um ganho considerável em se aumentar a temperatura de um gás que se deseja ionizar. Isso se deve porque aumentar a temperatura implica no aumento da energia cinética das moléculas de tal modo que também há aumento de colisões. Porém, essa relação não é linear e há um limite em que aumentar a temperatura não contribui mais para a ionização. Normalmente, descargas de gases em laboratório contêm muitas espécies, e há várias reações entre estas espécies. É possível listar muitas dessas reações, mas a maioria delas não é de interesse para a simulação, seja porque elas ocorram fora da região de interesse, seja porque elas ocorrem com muita pouca freqüência. São listadas abaixo as que tem interesse para a mistura Ar/O2: Reações com Oxigênio: (1) e + O2 -> e + O2 (transferência de momentum) (2) e + O2 -> e + O2(r) (excitação rotacional) (3)-(6) e + O2 -> e + O2(v=n,n=1,4) (excitação vibracional) (7) e + O2 -> e + O2 (a1 G) (excitação metastável ev) (8) e + O2 -> e + O2(b1 ΣG+) (excitação metastável ev) (9) e + O2 -> O + O- (captura dissociativa -4.2 ev) (10) e + O2 -> e + O2 (c1 ΣU-,A3Σu+) (excitação metastável ev) (11) e + O2 -> e + O(3P) + O(3P) (dissociação ev) (12) e + O2 -> e + O(3P) + O(1D) (dissociação ev) (13) e + O2 -> e + O(1D) + O(1D) (dissociação ev) (14) e + O2 -> e + O2+ + e (ionização ev) (15) e + O2 -> e + O + O*(3p3P) (excitação dissociativa ev) (16) e + O2+-> O + O (recombinação dissociativa) (17) e + O- -> e + O + e (liberação de elétron por impacto) (18) O- + O2+ -> O + O2 (neutralização mútua) (19) O- + O2 -> O + O2 + e (liberação de elétron) (20) O- + O2 -> O- + O2 (espalhamento elástico) (21) O2+ + O2 -> O2 + O2+ (transferência de carga) (22) O + O2 -> O + O2 (espalhamento) Reações da mistura: (23) Ar m + O2 -> Ar + O* + O (extinção de metaestáveis) (24) Ar+ + O2 -> O2+ + Ar (transferência de carga) (25) Ar+ + O2 -> O+ + O + Ar (transferência de carga dissociativa 10 ev) (26) Ar* + O2 -> Ar + O2+ + e (Ionização 15eV) Reações com Argônio: (27) e + Ar -> e + Ar (espalhamento elástico) (28) e + Ar -> e + Ar* (excitação 11,83eV) (29) e + Ar -> e + Ar m (excitação metaestável 11,55eV) (30) e + Ar -> 2e + Ar+ (ionização 15,76eV) (31) e + Ar m -> 2e + Ar+ (ionização de metaestável 4.21 ev) (32) Ar m + Ar m -> Ar+ + Ar + e (colisões entre metaestável) (33) Ar m + e -> Ar r -> Ar+ + e (extinção de metaestável para nível ressonante) (34) Ar+ + Ar -> Ar + Ar+ (troca de carga) (35) Ar+ + Ar -> Ar+ + Ar (espalhamento elástico) 2.3 MÉTODO PARTÍCULA NA CÉLULA/COLISÃO DE MONTE CARLO O estudo do plasma se baseia nas interações eletromagnéticas entre as partículas do plasma. Através das equações que regem essas interações (equações de Maxwell), podemos usar as equações de movimento das partículas, para descrever a evolução temporal deste plasma.
3 A princípio, o método PIC [5] não é compatível com o método Monte Carlo. No PIC, a trajetória das partículas é integrada no tempo simultaneamente. No MCC, a distância ou o tempo entre as partículas é calculada através de números aleatórios, por causa das colisões. Para compatibilizar esses dois métodos, ao PIC, incluiu-se a iteração entre partículas carregadas e neutras, e ao MCC foi incluído o método das colisões nulas(6) a fim de otimizar o procedimento numérico. O esquema desse novo método PIC/MCC é mostrado na Figura 1. Figura 1: Fluxograma do método PIC/MCC No método PIC, o que ocorre é a divisão do comprimento L em Nc células. Cada célula tem um espaçamento de x = L / Nc, e considerando a densidade de partículas carregadas como uma condição inicial fornecida para o plasma, podemos calcular a evolução das partículas. Das condições iniciais fornecidas, podemos calcular J e ρ, que são densidades de corrente elétrica e de carga, respectivamente. Usando as equações de Maxwell, calculam-se os campos E e B e a partir da equação de Poisson os novos valores de J e ρ. A partir da 2ª Lei do Movimento de Newton na presença de campo eletro-magnético, obtemos a força. Pelo processo de integração numérica aplicada duas vezes à força obtida, conseguimos calcular a nova posição da partícula para um tempo t + t, t 0, usando o método de leap frog ou pulo do sapo. Fazendo essa projeção no tempo e suavizando para todas as Nc células, realimenta-se a posição de cada instante acrescido de t, calculando a distribuição de carga J e a densidade de carga ρ novamente. Basicamente esse é o procedimento para fazer a evolução do plasma sem levar em consideração as colisões. Os primeiros testes com esse algoritmo pareciam promissores, mas constatou-se que era limitado, pois lhe faltava a devida atribuição de valor para as colisões. A solução foi utilizar o método de colisão de Monte Carlo. Nesse método, calcula-se a probabilidade de ocorrer cada colisão a partir da seção de choque da colisão. As colisões são consideradas se um número aleatório ente 0 e 1 é gerado. Em caso de haver colisão, outro número aleatório é gerado para decidir qual o tipo de colisão. A energia e o ângulo de espalhamento das partículas e dos fragmentos envolvidos nas colisões são determinados, baseando-se no modelo assumido para o tipo de colisão. Uma das principais razões para simular plasmas fracamente ionizados (que é o caso da mistura argônio-oxigênio), usando o PIC/MCC é para obter a função de distribuição de energia autoconsistente (F(E)) dessas descargas. As F(E) observadas em medições experimentais de baixa pressão tem baixas energias e altas energias também em suas componentes. Na literatura, é possível encontrar resultados de simulações que geram F(E) compatível com os resultados experimentais [7]. A simulação é uma ferramenta de grande utilidade na compreensão dos processos físicos que ocorrem numa descarga elétrica, elaborando modelos que permitem explicar os dados obtidos no laboratório.
4 2.4 XPDP1 XPDP1 é um código que simula plasmas contidos em dispositivos com uma dimensão, conforme é mostrado na Figura 2. Esse programa tem seu código fonte escrito em C e disponibilizado na Internet para pesquisa. Ele é destinado a plataforma UNIX para PC com interface gráfica X- Windows. Figura 2: Modelo usado no XPDP1 O código simula um plasma contido sob ação de um circuito elétrico simples, cujas informações sobre ambos (plasma e circuito) ficam contidos num arquivo texto externo, com a especificação das características de resistência R, indutância L e capacitância C, além das informações sobre cada espécie e das condições de teste esse arquivo de entrada é denominado input file e é escrito e especificado pelo usuário de acordo com seu interesse. O circuito externo pode incluir além das informações de R, L e C, fontes de alimentação AC, DC e rampa de corrente ou tensão. A simulação ocorre em tempo real, com a possibilidade de o usuário observar gráficos animados de várias condições no plasma, para cada partícula ou de aspecto mais gerais. São denominados diagnósticos e se dividem em gráficos que mostram a evolução no tempo e outros que mostram a variação da grandeza pelo comprimento a cada instante. Alguns diagnósticos mostram a média temporal dessas grandezas. 3. RESULTADOS E DISCUSSÃO 3.1 ALTERAÇÃO DO CÓDIGO A descrição feita anteriormente se aplica a versão original do programa PDP1 em que as espécies eram de apenas um elemento. Assim, havia possibilidade de simular separadamente o plasma do gás de argônio e também o plasma do gás de oxigênio. Evidentemente que os dados obtidos dessas simulações não eram satisfatórios para fazer uma análise da mistura desses dois gases formando um único plasma. A razão da diferença entre o que ocorre na simulação particular desses elementos e o que ocorre na mistura é o fato de que esses elementos têm afinidades eletrônicas diferentes e isso influencia como progride no tempo a simulação das espécies. Outra importante constatação é que há reações entre algumas espécies do elemento argônio com outras do oxigênio. Isso não tinha como ser simulado em separado. A algoritmo do código se baseia no PIC/MCC apresentado anteriormente. Para que o cálculo possa ser realizado, alguns processos físicos foram incorporados aos arquivos existentes. Desta forma, para cada reação há uma seção de choque fornecida ao código. Essa seção de choque é utilizada para mensurar a probabilidade de ocorrer uma determinada reação. Então essa probabilidade é utilizada pelo código MCC.
5 O programa original foi, portanto, alterado de tal forma que todas as reações tinham seu código de seção de choque que alimentava o algoritmo que correspondia à mistura do oxigênio com o argônio. Não foi o objeto desse estudo fazer essa alteração, mas sim compreendê-la em sua magnitude e significado. Como especificado em seqüência, a depuração, limpeza do código e o melhoramento do cálculo das seções de choque foram o verdadeiro enfoque. O programa obtido tem as características do original, só que é específico para o estudo da simulação da mistura. 3.2 ANÁLISE DE RESULTADOS A simulação modelou uma descarga RF capacitiva com os elementos do circuito externo R = L = 0 e C = 1x10-10 F, espaçamento entre os eletrodos L = 5cm, área dos eletrodos A = 0,2 cm 2 e com condição inicial para as espécies elétrons, O2+, O -, Ar+ e Ar m de 3x10 15 m -3, 3x10 15 m -3, 7x10 15 m -3, 7x10 15 m -3 e 1,0x10 14 m -3, respectivamente. A voltagem aplicada foi de 200 V com uma pressão de 0,5 Torr para o argônio e 0,005 Torr para o oxigênio. A simulação foi executada até t=1x10-4 s, até que o equilíbrio para as espécies tenha sido atingido. Figura 3: Taxa de Captura Dssociativa Figura 4: Taxa de Ionização Figura 5: Taxa de Neutralização Mútua Figura 6: Taxa de Extinção de Ar m por colisão com O 2 As figuras 3, 4 e 5 mostram alguns dos importantes processos colisionais que ocorrem com o O 2, tais como: captura dissociativa, ionização do O 2 e neutralização mútua (reações 9, 14 e 18). As reações 9, 18 e 19 referem-se a formação (19) e destruição (18 e 19) dos íons negativos O-. Pode se ver da figura 3 que a produção de O - ocorre em toda a região da descarga. De acordo com a figura 5 a
6 neutralização mútua é o processo mais eficiente de perda de O -, comparado à liberação de elétrons (reação 19). A figura 4 mostra a razão com que a ionização da espécie O 2 ocorre por impacto eletrônico. Pode-se ver que o perfil apresenta picos na região das bainhas o que é característico para a pressão da mistura considerada. A Figura 6 mostra a taxa de perda de átomos metaestáveis de argônio devido a colisões com O 2 reação (23). A extinção do argônio metaestável pela reação 23 é o processo dominante da perda de átomos metaestáveis. Outras reações apresentam perda desprezível de metaestáveis. 4. CONCLUSÃO Modificações de algumas das sub-rotinas do código do programa XPDP1 para que este possa ser aplicado em misturas de oxigênio e argônio foram feitas neste trabalho. A partir destas modificações, o programa foi utilizado para processar os dados de uma descarga de RF ajustada a dadas condições de contorno. Foram estudados alguns dos processos colisionais que ocorrem na mistura de O 2 /Ar analisando ganho e perda de O-, bem como de Ar metaestável. Foi mostrado que a produção de O - ocorre em toda a região da descarga, e que a neutralização mútua é o processo dominante de perda de de íons de oxigênio. A razão de ionização do O 2 apresenta picos próximos as bainhas, que é um perfil típico para pressões acima de 0.5 Torr, evidenciando que na presença de misturas, apesar da pressao do O 2 ser 0.005Torr, a razão de ionização não segue o perfil típico de difusão. AGRADECIMENTOS Eu agradeço a oportunidade de ter tido contado com o meio de pesquisa por essa Iniciação Científica e sei que será importante para a minha formação tudo aquilo que aprendi e que gerei. Por tal realização, cito como os principais responsáveis minha orientadora, Professora Marisa Roberto, o CNPq e o PIBIC. REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS [1] Plasma Theory and Simulation Group, Electrical Engineering and Computer Science Department University of California at Berkeley. [2] ROBERTO, M., REPORT UCB/ERL MOO/ [3] PICARD, A. Reactive plasma, Société Française du Vide. [4] B. CHAPMAN. Glow Discharge Processes. John Wiley & Sons [5] BIRDSALL, C. K. IEEE Transactions on Plasma Science, 19(2), 1991 p. 65. [6] J.P. VERBONCOEUR; V. VAHEDI, C.K. BIRDSALL, J.Comp. Physics, 104(2), 1993 p.321. [7] LIEBERMAN, M. A.; LICHTEMBERG, A. J.; Principles of Plasma Discharges and Materials Processing. J. W. & Sons, Inc. 1994
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