RESSALVA. Atendendo solicitação da autora, o texto completo desta tese será disponibilizado somente a partir de 13/03/2016.
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- Felipe Canedo Fernandes
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1 RESSALVA Atendendo solicitação da autora, o texto completo desta tese será disponibilizado somente a partir de 13/03/2016.
2 UNIVERSIDADE ESTADUAL PAULISTA JÚLIO DE MESQUITA FILHO Campus de São José do Rio Preto Karina Heloisa Paulino Jubilato Modelo de Poços Quânticos para a Transferência de Elétrons São José do Rio Preto 2015
3 Karina Heloisa Paulino Jubilato Modelo de Poços Quânticos para a Transferência de Elétrons Tese apresentada para obtenção do título de Doutora em Biofísica Molecular, área de concentração Biofísica Molecular, junto ao programa de Pós-Graduação em Biofísica Molecular do Departamento de Física do Instituto de Biociências, Letras e Ciências Exatas da Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho, Campus de São José do Rio Preto, São Paulo, Brasil. Orientador: Prof. Dr. Elso Drigo Filho São José do Rio Preto 2015
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5 Karina Heloisa Paulino Jubilato Modelo de Poços Quânticos para a Transferência de Elétrons Tese apresentada para obtenção do título de Doutora em Biofísica Molecular, área de concentração Biofísica Molecular, junto ao programa de Pós-Graduação em Biofísica Molecular do Departamento de Física do Instituto de Biociências, Letras e Ciências Exatas da Universidade Estadual Paulista Júlio de Mesquita Filho, Campus de São José do Rio Preto, São Paulo, Brasil. Prof. Dr. Elso Drigo Filho UNESP São José do Rio Preto Orientador Banca Examinadora Prof. Dr. Paulo Cesar Peres de Andrade Infis- UFU - Uberlândia Profª. Dra. Regina Maria Ricotta FATEC São Paulo Prof. Dr. Jorge Chahine UNESP São José do Rio Preto Prof. Dr. Marinônio Cornélio UNESP São José do Rio Preto São José do Rio Preto 13 de março de 2015
6 AGRADECIMENTOS Agradeço primeiramente a Deus, por me conceder o dom da vida e por ser o auxílio, força e proteção que sempre preciso em todos os momentos da minha vida. Ao meu esposo Renato que com muito amor, carinho, compreensão e incentivo soube entender todas as minhas escolhas e sempre esteve ao meu lado para que eu pudesse subir mais um degrau em minha vida. Agradeço aos meus pais, Neide e Olízio, por cuidarem de mim com muito amor e dedicação. Não medindo esforços, me proporcionaram uma boa educação que servirá de alicerce para o resto da minha vida. A minha irmã Keila que sempre esteve ao meu lado em todas as minhas decisões, sempre me encorajando e sendo o meu suporte nas horas de fraqueza. A todos os meus familiares e queridos amigos que sempre me incentivaram e torceram para o meu sucesso profissional. Aos meus amigos e amigas do Departamento, em especial os da minha sala, que acompanharam cada passo, todas as dificuldades e vitórias deste trabalho. Ao meu orientador Prof. Dr. Elso Drigo Filho, que sempre me ensinou, me capacitou e me preparou não somente na Física, mas principalmente na vida, com seus risos e seus exemplos. Agradeço a Prof. Dra. Regina Maria Ricotta que me ajudou com seus conhecimentos, sempre com muita dedicação e amizade durante meu doutorado. A todos os professores do Departamento de Física que contribuíram para a minha formação, me capacitando com seus ensinamentos. Agradeço em especial ao Prof. Dr. Lucas Fugikama Santos e ao Prof. Dr. Alexandre Suman de Araújo pelas opiniões e sugestões dadas na minha qualificação. A todos os professores que aceitaram participar da minha banca examinadora, contribuindo para meu trabalho. Ao Ibilce/UNESP por me dar a oportunidade de estudar, pesquisar e crescer pessoal e profissionalmente. Ao CNPq pelo importante apoio financeiro.
7 Tudo posso naquele que me fortalece Fl 4,13
8 RESUMO A transferência de elétrons ocorre, por exemplo, em sistemas fotossintéticos. Dentre esses sistemas, a fotossíntese bacteriana destaca-se por ser um processo cíclico. O objetivo deste trabalho é propor um modelo de poços quânticos para estudar a transferência de elétrons em que seus valores de potenciais e o tamanho de cada poço seja inspirado na fotossíntese da bactéria púrpura Rhodobacter sphaeroides, e que através deste modelo seja possível reproduzir e acompanhar a transferência de elétrons no centro de reação. O modelo proposto é formado por quatro poços de potenciais assimétricos e o método de cálculo sugerido é que seja resolvido dois a dois através da solução para o poço duplo assimétrico. Através de uma equação transcendental é possível obter graficamente os autovalores de energia que compõe o modelo. O tempo característico de tunelamento de cada etapa é determinado pela Fórmula de Rabi. Neste trabalho foram resolvidos analiticamente, através de Equação de Schrödinger independente do tempo, os potenciais biestáveis do Poço Duplo Quadrado Unidimensional Simétrico e do Poço Duplo Assimétrico, concentrando neste último grande parte do estudo. Para uma validação do método proposto para os cálculos dos níveis de energia, são resolvidos o Poço Triplo Quadrado Unidimensional Simétrico e Assimétrico, este último com os mesmos potenciais dos três primeiros poços do modelo sugerido neste trabalho. Palavras-chave: Poços de Potenciais. Transferência de elétrons. Fotossíntese.
9 ABSTRACT The electron transfer occurs, for instance, in photosynthetic systems. Among these systems, the bacterial photosynthesis stands for being a cyclical process. The objective of this work is to propose a model of quantum wells to study the electrons transfer. The values used to deep of the potential and the size of each well are inspired by the photosynthetic purple bacterium Rhodobacter sphaeroides. From the suggested model it is possible to reproduce and to follow electron transfer in the reaction center of the bacterium. The proposed model consists in four asymmetric potential wells and the suggested method of calculation is to solve the problem two by two using the solution of the asymmetric double well. The eigenvalues of energy is obtained from a transcendental equation. The characteristic time of tunneling from each step of the process is determined from the Rabi formula. In this work, we obtain the analytical solution from independent of time Schrödinger equation for the bistable square symmetric and asymmetric one dimensional potential. For validation of the proposed method the triple square symmetric and asymmetric potentials are resolved. Keywords: Potential wells. Electron transfer. Photosynthesis.
10 11 Capítulo 1 Introdução Os poços de potenciais quadrados são muito explorados devido à sua flexibilidade na forma geométrica e por sua solução analítica obtida pela equação de Schrödinger. A simplicidade matemática, principalmente do poço finito e infinito, faz que sejam estudados em livros de Mecânica Quântica [1] e, em diversos casos, determinando os autovalores de energia através de uma equação transcendental. Além de várias geometrias, como por exemplo, os poços duplos, triplos e até multipoços, esses sistemas físicos também podem ser classificados como simétricos e assimétricos em relação à largura, profundidade e barreira de cada poço. Poços simétricos duplos, por exemplo, são aqueles em que os dois poços têm mesma largura, profundidade e barreiras [2]. Nos poços assimétricos, pelo menos um desses parâmetros é diferente. A aplicação física do poço assimétrico é que proporciona o aprisionamento de uma partícula, devido à diferença de profundidade [3]. Um aspecto importante a ser destacado é que os poços quadrados, principalmente aqueles envolvendo dois mínimos (biestáveis), permitem cálculos exatos de tempo de tunelamento. O tunelamento é um fenômeno quântico bastante importante que se relaciona com barreiras de energia potencial. Ele é usado para explicar, por exemplo, o movimento de prótons em ligação hidrogênio [4], a inversão intramolecular da amônia e a transferência de elétrons em proteínas [5]. Poços quadrados têm sido usados em diferentes problemas. Recentemente, as estruturas de poços de potenciais estão sendo utilizadas para a construção de potenciais ópticos [6] e no estudo de controle do tunelamento quântico de dois bósons em um potencial de poço triplo [7]. O fenômeno da transferência ocorre em vários sistemas. De maneira geral qualquer partícula pode ser transportada. Em especial a transferência eletrônica é uma das áreas de pesquisa mais amplas das ciências moleculares modernas, seja pela motivação biológica (fotossíntese, fosforização oxidativa) ou tecnológica (nanotecnologia) [8]. Um processo que gerou e ainda tem gerado interesse é a transferência de elétrons no citocromo c [5,9]. Na década de 1960, Devault e Chance [10] sugeriram que o transporte de elétrons, nessa molécula, deveria ser tratado quanticamente. Em seguida, experimentos mostraram a independência da temperatura em processos de transferência de elétrons a baixas temperaturas. Nesses experimentos pode-se observar que o efeito de transferência de carga
11 12 depende da temperatura até um valor de temperatura crítica (T c ), para temperaturas mais baixas a transferência se mantém constante. Essa independência levou à conclusão de que a transferência de elétrons, nessas condições, ocorre por tunelamento eletrônico [5,9]. Em 1974, Hopfield estudou a transferência de elétrons entre dois sítios fixos em duas condições: em altas e baixas temperaturas. Os resultados foram comparados com resultados anteriores obtidos em Chromatium e Rhodopseudomas sphaeroides e a dependência da distância na transferência também é discutido através de um modelo de barreira quadrada [11]. Os estudos de Marcus se destacam quando o assunto é transferência de elétrons, pois seus resultados e conclusões são utilizadas em muitas teorias de transferências [12]. Atualmente estudos de sistemas com alta eficiência na conversão de energia, como os fotossintéticos, têm crescido cada vez mais, principalmente em pesquisas de células fotovoltaicas. Uma das abordagens usadas para estudar esses processos envolve a estrutura de múltiplos poços quânticos [13]. A fotossíntese é um dos fenômenos em que a transferência de elétrons é realizada com grande eficiência (chegando até 99% [14]), ocorrendo em plantas, algas, bactérias e cianobactérias. A mais popularmente conhecida é a fotossíntese em plantas, porém esta é uma das mais complexas entre os tipos, por possuir duas unidades funcionais, denominadas fotossistemas, no interior do centro de reação do cloroplasto. Duas absorções de fótons (680nm e 700nm) também são necessárias na fotossíntese vegetal. Em paralelo, está a fotossíntese das bactérias [15,16,17,18] possuindo somente um fotossistema e uma absorção com o comprimento de onda variando de 680 a 870nm, específico para cada tipo de bactéria. Mas a principal diferença destacada neste trabalho é o fato da fotossíntese bacteriana ocorrer de forma cíclica. Nas plantas este fato só acontece quando há necessidade de mais energia, ATP (adenosina trifosfato), ocorrendo então esporadicamente. O objetivo deste trabalho é utilizar os poços quânticos para propor um modelo físico que permita analisar a transferência de elétrons em sistemas cíclicos e estabelecer uma metodologia para calcular as grandezas físicas envolvidas, os autovalores de energia e os tempos de tunelamento. A princípio o modelo é tratado utilizando a solução analítica do poço quadrado duplo unidimensional assimétrico. Para testar a metodologia proposta o poço triplo assimétrico é resolvido e o resultado comparado com as soluções construídas através dos resultados obtidos para o poço duplo. Um dos sistemas biológicos que se ajusta a esse modelo é a fotossíntese bacteriana.
12 13 Dentre as bactérias fotossintéticas, umas das mais estudadas é a bactéria púrpura Rhodobacter sphaeroides e devido o seu centro de reação ser bem conhecido [19] será o alvo de estudo em relação a transferência de elétrons. As bacterioclorofilas, feofitinas, quinonas e citocromos compõe basicamente este centro de reação. O início da transferência ocorre com a absorção do fóton com comprimento de onda de 870nm correspondendo a energia de aproximadamente 1,426 ev. Essa absorção propicia que o elétron saia de seu estado fundamental e passe ao estado excitado. O elétron é transferido por separação de cargas (doador-aceptor) passando pelas moléculas do centro de reação até o citocromo [20], retornando ao seu estado inicial, completando o ciclo. Buscando um modelo físico para uma análise quantitativa e qualitativa da transferência do elétron, este trabalho propõe um tipo específico de arquitetura para um conjunto de poços quânticos de potenciais quadrados para estudar e compreender o caminho percorrido pelo elétron nestes sistemas. Inspirado na transferência de elétrons no centro de reação da Rhodobacter sphaeroides, o modelo é composto por quatro poços quadrados com diferentes profundidades. A abordagem escolhida visa a determinação dos autovalores de energia tendo como partida a profundidade dos poços de potencial aliado com um direcionamento com que o elétron é transferido ao longo dos poços. Os autovalores de energia para o potencial proposto podem ser determinados através da solução do problema do poço duplo quadrado unidimensional assimétrico [3], visto que as etapas da transferência ocorrem de um poço para o poço vizinho, ou seja, aos pares. A assimetria dos poços torna mais fácil o direcionamento do elétron para o seu retorno ao estado inicial. Utilizando-se de poços duplos assimétricos e considerando que o tunelamento pode ser caracterizado por um sistema de dois níveis, a fórmula de Rabi [4] pode ser aplicada para a determinação do tempo de tunelamento de um poço para outro. Esse trabalho é dividido da seguinte maneira: O capítulo 2 apresenta a solução para o poço duplo quadrado unidimensional simétrico e assimétrico. No próximo capítulo é apresentada a solução para o poço triplo unidimensional simétrico a assimétrico. No capítulo 4 é apresentada a fórmula de Rabi na qual é determinada a taxa de tunelamento para dois níveis de energia, e também um modelo cíclico mais geral envolvendo o poço duplo assimétrico, sendo que o tunelamento é a principal condição para o transporte cíclico. A transferência de elétrons e a fotossíntese são discutidos no capítulo 5 e no capítulo 6 é apresentado o modelo de poços quânticos utilizando os parâmetros físicos como, o tamanho da barreira, distância entre os poços e sua largura, inspirados na fotossíntese bacteriana. Neste capítulo também é apresentado um resultado comparativo, para a validação do modelo
13 14 proposto, entre os autovalores de energia obtidos pela solução do poço triplo assimétrico e os autovalores dos três primeiros poços do modelo determinados através da solução do poço duplo quadrado unidimensional assimétrico, Por fim, o capítulo 7 apresenta a conclusão deste trabalho.
14 76 Capítulo 7 Conclusão Diversos processos biológicos, como a fotossíntese, envolvem transferência de elétrons. Em particular, a fotossíntese bacteriana chama a atenção por ser um processo cíclico. Neste trabalho foi sugerido um modelo composto por poços quânticos assimétricos que possibilita analisar a transferência de elétrons, ao longo da fotossíntese bacteriana. A bactéria púrpura Rhodobacter sphaeroides foi a grande inspiração, já sendo conhecido seu centro de reação fotossintético (figura 5.2), os níveis de energia e os tempos envolvidos na transferência de elétrons [19,20]. O modelo físico proposto é formado por quatro poços, sendo resolvidos dois a dois pela solução do poço duplo assimétrico (capítulo 2). A razão para esta geometria é que a transferência de elétrons na fotossíntese desta bactéria ocorre em quatro etapas principais (figuras 6.1), sendo assimétrico para favorecer o direcionamento do elétron em passar pelos níveis de energia e duplo para que seja possível uma análise do tempo de tunelamento, visto que a transferência de elétrons ocorre do doador para o aceitador. Os níveis de energia são determinados através da solução da equação de Schrödinger, o que resulta na solução das equações transcendentais (2.71), (2.87) e (2.101). Usando estas energias se determinam os tempos de tunelamento (equação 4.42). As condições básicas do sistema biológico foram satisfeitas, incluindo a absorção próxima a 870nm, os estados ressonantes e o retorno ao estado fundamental em 0,01824 ev (condição cíclica). O modelo proposto é formado por barreiras de potenciais, cujos valores são: 1,585 ev, 0,272 ev, 0,524 ev e 0,95 ev. Cada poço possui o tamanho de 43,85Å. Os níveis de energia obtidos e as distâncias entre os poços são apresentados na figura 6.2. Os tempos de tunelamento e de decaimento eletrônico foram determinados, sendo que o elétron leva 0,14ps para tunelar do estado excitado do primeiro para o segundo poço e decair para o estado fundamental deste último. Sequencialmente, o elétron leva 0,4ps e 33ps para chegar ao estado fundamental do terceiro e quarto poço, respectivamente. Esses resultados podem ser comparados com os valores esperados de 3ps, 1ps e 200ps, respectivamente (tabela 5.1). Os tempos, obtidos analiticamente pelo modelo, são cerca de uma ordem de grandeza menores do que os tempos obtidos experimentalmente. Essa discrepância é atribuída à simplicidade do modelo unidimensional estudado o que limita um
15 77 ajuste quantitativo nestes tempos, aliada a mudanças conformacionais não consideradas neste modelo. Considerando o tempo para fechar o ciclo, obtido experimentalmente de 100μs, uma compreensão qualitativa é possível através do modelo. Essencialmente, como a distância entre os poços aumenta o tempo de tunelamento também deve aumentar (equação 4.42). Para avaliar o método de cálculo sugerido, utilizando de poços duplos assimétricos para a obtenção dos níveis de energia no modelo proposto, foi resolvido o poço triplo simétrico e assimétrico. Reduzindo a equação transcendental do poço triplo simétrico a equação (3.77) do poço triplo assimétrico foi possível verificar a solução analítica obtida. Os potenciais, a largura e a distância entre os poços do poço triplo assimétrico são equivalentes aos três primeiros potenciais do modelo de poços quânticos proposto (figura 6.2). Os resultados para os autovalores de energia foram aproximadamente os mesmos do modelo proposto para a transferência de elétrons na fotossíntese bacteriana (tabela 6.1), validando, então, o método de cálculo utilizado. Portanto a utilização de poços quadrados duplos unidimensionais assimétricos [3] para compor modelos para a transferência de elétrons na fotossíntese bacteriana é um bom método para obter os níveis de energia e os tempos característicos envolvidos na transferência, dispensando a resolução analítica de potenciais com maior números de poços. De forma qualitativa o modelo permite compreender e acompanhar todas as etapas da transferência de elétrons. Os resultados quantitativos, os níveis de energia e os tempos característicos de cada etapa, podem ser melhorados através do aumento do número de parâmetros físicos do modelo. Por exemplo, pode-se variar a largura individual de cada poço (a). Com modificações desse tipo espera-se que o modelo possa ser enriquecido aproximandose mais dos resultados experimentais. Conclui-se então, que o modelo de poços quânticos inspirados na fotossíntese da bactéria púrpura Rhodobacter sphaeroides é um bom modelo, visto que é resolvido de forma analítica, pelas equações transcendentais e, em linhas gerias, é um modelo físico minimalista facilitando a compreensão de um processo biológico complexo como a fotossíntese.
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