III Congresso Norte-Nordeste de Química
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- Luna Galindo Santos
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1 Estudo Teórico por Fragmentação Estrutural de Buckyballs 2 Julio Rodolfo Pessoa Iank (PG) 1*, Kelson Mota Teixeira de Oliveira (PQ) 1, Moacyr Comar Júnior (PQ) 1, Cleuton de Souza Silva (PG) 1. 1 Universidade Federal do Amazonas, Departamento de Química, Laboratório de Química Teórica e Prospecção de Substâncias Bioativas, Av. Gal. Rodrigo Octávio Jordão Ramos, 3000 Coroado, Setor Sul do Campus Universitário, Manaus, AM. * jrgt@click21.com.br Resumo Atualmente o estudo de fulerenos de carbono ou buckyballs tem gerado um grande interesse em pesquisadores teóricos e experimentais em descobrir suas propriedades químicas e físicas. Pesquisas anteriores têm explorado maciçamente a característica de encapsular substâncias sob condições específicas de reação, temperatura, pressão e taxa de velocidade. Este trabalho tem por objetivo analisar as estabilidades relativas do C 60 e seus derivados em interação com o hidrogênio, através de uma abordagem teórico-computacional usando DFT com funcional híbrido B3LYP utilizando base 6-31 G++. Os resultados mostraram que as buckyballs são estáveis frente à desfragmentação estrutural resultante da retirada de átomos de carbono até estruturas de tamanho C 22. Mudanças na estabilidade de encapsulamento são observadas a partir do C 20 até o C 16, sendo o C 18 o limite para o suporte hidrogênio encapsulado. Palavras Chave: buckyballs, hidrogênio, b3lyp, DFT. Abstract Currently the study of fullerene or carbon buckyballs has generated great interest in experimental and theoretical researchers to find its chemical and physical properties. Previous studies have massively explored the character of encapsulate substances under specific conditions of reaction, temperature, pressure and rate of speed. This paper aims to analyze the relative stability of C 60 and its derivatives in the interaction with hydrogen, through a theoretical and computational approach using DFT with B3LYP hybrid functional basis using 6-31G++. The results showed that buckyballs are stable against the fragmentation resulting from the structural removal of carbon atoms to structures of size C 22. Changes in the stability of encapsulation are observed from the C 20 to C 16, being that C 18 is the limit to support the hydrogen encapsulated. Keywords: buckyballs, hydrogen, b3lyp, DFT. INTRODUÇÃO Uma das fontes de energia renovável que vem ganhando atenção nos últimos anos é a obtenção de energia a base de hidrogênio nas suas mais diversas formas (células a combustível, por exemplo), mas os processos de armazenamento e de produção deste elemento são caros e ainda perigosos [1]. Uma das opções de armazenamento de hidrogênio que existem, está na forma sólido, líquido ou gás, para armazenamento os materiais precisam ser de grande resistência mecânica, de fácil transporte, capacidade de suportar grandes pressões e temperaturas baixas [2]. Nanotubos e fibras de carbono foram sintetizadas para vários dispositivos nos mais diversos fins. Fulerenos endoedrais têm sido sintetizados há algum tempo [3]. Desde então, esses fulerenos dopados com átomos ou moléculas constituem uma classe de potenciais compostos de armazenamento de gases, com interessantes propriedades físicas e químicas [4-6]. Este trabalho investiga, em uma abordagem teórico-computacional, a capacidade de confinamento do hidrogênio em sistemas Cn@H 2, a partir do C 60, com a redução gradual da buckyball pela retirada de fragmentos de C 2 e a estabilidade decorrente da inserção de uma
2 molécula de H 2 em seu interior, uma vez que estes sistemas poderão se constituir em possíveis sistemas de geração, acúmulo e outras possíveis aplicabilidades científicas envolvendo o hidrogênio num futuro próximo. RESULTADOS E DISCUSSÃO Neste trabalho foi realizada uma abordagem teórico-computacional, a partir de cálculos quantum-mecânicos, em nível DFT com funcional híbrido B3LYP, base 6-31G++ tendo sido usado o programa Gaussian03W e visualizador Gaussview03 em plataforma Windows. Os cálculos consistiram em otimização de geometria e de energia. Inicialmente retiraram-se fragmentos de C 2 (fragmentação) a partir da buckyball C 60, após a qual se reconstituiu a estrutura da nanoestrutura, seguida da adição de uma única molécula de hidrogênio no seu interior (figura 1). Com esta estrutura procedeu-se aos cálculos de optimização de geometria e de energia. Este procedimento foi repetido com a retirada sucessiva de fragmentos de C 2 em cada etapa até que a buckyball resultante expelisse a molécula de hidrogênio. (a) (b) Figura 1. Estrutura não otimizada da buckyball C 58 : (a) reconstituída após fragmentação de dois átomos de carbonos, a partir do C 60 ; (b) com a molécula de hidrogênio no seu interior (C 2 ). Os resultados mostraram a impossibilidade da saída da molécula de hidrogênio mesmo na menor buckyball sintetizada - o C 20 [7]. A expulsão da molécula de hidrogênio só se torna factível a partir da estrutura C 16 (figura 2). A escolha de tais sistemas analisados se dá exclusivamente nas suas semelhanças geométricas e estruturais conforme descrição de suas características na tabela 1. Os sistemas obtidos depois de retirados os fragmentos de C 2 em cada etapa foram analisados e posteriormente comparados com as respectivas buckyballs sem hidrogênio. (a) (b) Figura 2. Sistema C 2. (a) antes e (b) depois do processo de otimização no qual se dá o rompimento da estrutura.
3 Tabela 1. Sistemas analisados e suas características. Moléculas Tipos de Aberturas Existentes Número de Aberturas Existentes C 60 e C 2 Hexágonos e Pentágonos 20 e 12 C 58 e C 2 C 56 e C 2 Octógono, Hexágonos, Pentágonos e Quadrados. Octógono, Hexágonos, Pentágonos e Quadrado. 1, 16, 11 e 2 1, 14, 11 e 1 C 20 e C 2 Pentágono 12 C 18 e C 2 C 2 C 16 Hexágono, Pentágonos e Quadrados. Octógonos, Hexágono e Quadrados. Hexágonos, Pentágonos e Quadrados. 1, 8 e 2 3, 1 e 2 2, 4 e 4 A desfragmentação paulatina do C 60 permitiu a análise da estabilidade estrutural de pequenas nanoestruturas frente ao encapsulamento do gás hidrogênio. Nesse sentido o volume molecular foi considerado uma propriedade importante uma vez que pode apontar possíveis distorções à nanoestrutura causada pelo hidrogênio (gráfico 1). Por outro lado, a desfragmentação seguiu o princípio que rege o processo físico que ocorre em análises espectrométricas de massa, úteis em identificação de espécies em questão pela razão carga/massa. Assim, em uma análise espectrométrica do C 2, é possível, a partir destes resultados, concluir quais das nanoestruturas em questão são mais estáveis frente à inserção da molécula de hidrogênio.
4 De maneira geral todas as moléculas analisadas tiveram um aumento do volume molar com a inserção de H 2, resultado esperado, com notável exceção dos sistemas C 2 e C 2. O comportamento destas duas estruturas é devido especificamente ao grande volume no interior da buckyball e a leve atração que a molécula de H 2 exerce sobre os átomos de carbono resultando em uma diminuição do volume do sistema. Contudo, a partir da retirada de mais de um fragmento de C 2 tensões estruturais começam a ser notadas e, para acomodar a molécula de gás em seu interior, há um aumento do volume do sistema (gráfico 1). Gráfico 1. Volume molecular das buckyballs analisadas.
5 A inserção de H 2 no interior das buckyballs não alterou significativamente a energia do sistema. Isso necessariamente implica que as nanoestruturas apresentam maior estabilidade com a presença da molécula de H 2, o que é inesperado. Sempre se imaginou que a presença de uma molécula de H 2 no interior de uma pequena buckyball seria altamente instável e apresentaria pouca estabilidade estrutural. Não é o que mostra nossos resultados. Mesmo as energias das nanoestruturas de menor tamanho (C 20, C 18 e C 16 ) não se alteraram grandemente. Esses resultados mostram, portanto, que em uma desfragmentação de um sistema C 2 por espectrometria de massa, o fragmento C 2 H 2 não seria um dos primeiros apontados no espectro, e sim um dos últimos picos. Assim, a alta estabilidade eletrônica das buckyballs com maior número de carbonos frente à molécula de H 2 é notório, mas chega ao seu limite com uma estrutura de dezoito átomos de carbono (gráfico 2). Nesse limite, a interação com os dois átomos de hidrogênio sobrepuja a estabilidade estrutural e eletrônica o que resulta em uma nova molécula (figura 2b). Gráfico 2. Energias (em Kcal/mol) das buckyballs analisadas. Estes resultados podem também ser interpretados pela análise do momento dipolar do sistema C 2. Se houver uma estabilidade estrutural em um sistema quase esférico, que é o caso das buckyballs analisadas, é de se esperar que o momento dipolar do sistema com H 2 não seja muito diferente do sistema sem o gás, uma vez que a distribuição de cargas seria uniforme. É justamente isso que se observa quando são analisados os valores do momento dipolar (gráfico 3). Somente quando as estruturas começam a diminuir de tamanho é que aparecem pequenas diferenças no momento dipolar. A grande diferença se dá justamente no sistema C 2 quando há o rompimento da buckyball e a formação de uma nova molécula. Nos demais sistemas C 2, C 2 e C 2 as pequenas mudanças no momento dipolar são resultantes das pequenas distorções estruturais e de simetria dessas nanoestruturas (gráfico 3).
6 Gráfico 3. Momento dipolo (em Debye) das buckyballs analisadas CONCLUSÕES Os sistemas analisados em questão correspondem resultados animadores, os quais indicam uma alta estabilidade das moléculas derivadas do C 60 no encapsulamento de hidrogênio, especialmente para as estruturas C 60, C 58 e C 56. Estes resultados também apontam para a possibilidade de estabilidade estrutural de buckyballs em armazenarem grandes quantidades de moléculas de H 2, mesmo em estruturas pequenas. Em confirmação a esta possibilidade, resultados preliminares em nosso grupo de pesquisa têm apontado um encapsulamento estável de mais de dez moléculas de H 2 na molécula de C 60 com grande estabilidade estrutural. São dados animadores. AGRADECIMENTOS À FAPEAM (Fundo de amparo à Pesquisa do Estado do Amazonas) pelo incentivo e colaboração na execução do projeto e à Universidade Federal do Amazonas UFAM. REFERÊNCIAS [1] Güther, V., Otto, A., Recent developments in hydrogen storage applications based on metal hydrides, Journal of Alloys and Compounds, (1999), 889. [2] Das, L. M., On-board hydrogen storage systems for automotive application, International Journal of Hydrogen Energy, 21 (1996), 789. [3] Türker, L., Erkoç, S., AM1 treatment of endohedrally hydrogen doped fullerene nh 60, Journal of Molecular Structure, 638 (2003), 37.
7 [4] X. Ye, et al, A nanocontainer for the storage of hydrogen, Carbon, 45 (2007) 315. [5] Murata, Y., Murata, M., Komatsu, K., 100% Encapsulation of a Hydrogen Molecule into an Open-Cage Fullerene Derivative and Gas-Phase Generation of H 60, Journal American Chemical Society, 125 (2003), [6] Türker, L., Hydrogen storage behavior of C 116 system AM1 treatment. International Journal of Hydrogen Energy, 28 (2003), [7] Prinzbach, H., et al, Gas-phase production and photoelectron spectroscopy of the smallest fullerene, C 20, Nature, 7 (2000), 60.
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