DESENVOLVIMENTO NO CDTN DE PROCESSO DE FABRICAÇÃO DE PASTILHAS COMBUSTÍVEIS. Ricardo Alberto Neto Ferreira

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1 DESENVOLVIMENTO NO CDTN DE PROCESSO DE FABRICAÇÃO DE PASTILHAS COMBUSTÍVEIS Ricardo Alberto Neto Ferreira Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear Comissão Nacional de Energia Nuclear Cidade Universitária - Pampulha Caixa Postal Fone: ( 031 ) Fax: (031) ranf@urano.cdtn.br CEP Belo Horizonte - Minas Gerais Brasil RESUMO É apresentado o desenvolvimento de um projeto de equipamento para fabricação de pastilhas combustíveis, com o objetivo de dominar-se esta etapa do ciclo do combustível no CDTN. O sistema projetado é hidráulico, possui punção inferior fixo, com matriz de compactação flutuante para se obter duplo efeito, lubrificação automática das paredes da matriz, e alcançou repetitividade da ordem de 0,01 g/cm 3 com respeito a densidade das pastilhas. Um total de seis varetas combustíveis para testes de irradiação foram fabricadas através deste processo, no contexto do PROGRAMA CONJUNTO DE IRRADIAÇÃO NUCLEBRÁS/KWU/KFA. O processo possibilitou também o desenvolvimento dos combustíveis de óxido misto de Tório e Urânio, e de Tório e Cério, com o Cério simulando o Plutônio, no contexto do PROGRAMA PARA UTILIZAÇÃO DO TÓRIO EM REATORES A ÁGUA PRESSURIZADA, realizado em parceria com a KWU / SIEMENS, a NUKEM e o KFA. Além da utilização básica, que é possibilitar a pesquisa e o desenvolvimento de novos combustíveis, este processo tem servido também para viabilizar inúmeros trabalhos de tese e de iniciação científica, em apoio a diversos departamentos da Universidade Federal de Minas Gerais e para a realização de diversos outros trabalhos do próprio CDTN na área de cerâmica avançada. Palavras-chave: pastilhas combustíveis, processo de fabricação, transferência de tecnologia. I. INTRODUCÃO Com a finalidade de possibilitar no CDTN o domínio da etapa do ciclo do combustível em que são fabricadas as pastilhas, desenvolveu-se uma tecnologia própria de modo a alcançar maior grau de independência nesta área, resultando na implantação do Laboratório de Peletização [1,2,3,4,5,6]. Além disto foi também possível, através de Missão no Centro de Pesquisas da Kraftwerk Union/Siemens em Erlangen, e na Firma Hobeg GmbH do Grupo Nukem em Hanau (Alemanha), a absorção, transferência, e implantação no CDTN de diversos métodos de fabricação e de caracterização / controle da qualidade de combustíveis nucleares, e do Processo Sol-Gel desenvolvido pela Nukem para fabricação de microesferas combustíveis para reatores a alta temperatura refrigerados a gás [7,8]. II. PROCESSO DE FABRICAÇÃO DE PASTILHAS COMBUSTÍVEIS Prensagem. Baseando-se em bibliografias a respeito dos diversos processos existentes, principalmente o alemão, e especialmente no Relatório de Missão do Dr. A.J.A. Buschinelli [9], projetou-se um sistema para compactação para ser acoplado a um modelo especial de prensa hidráulica fabricada sob encomenda e obtida através de modificações em um modelo standard de prensa tipo C, mostrada na Fig. 1. A Firma Ângelo Ciola & Filhos de São Paulo-S.P. se dispôs a modificar o seu modelo standard, tendo cumprido todas as especificações. Desenvolveu-se nas Oficinas do CDTN os processos de fabricação dos componentes do sistema, resultando no equipamento mostrado na Fig. 2. Possui punção inferior fixo, mas sendo flutuante a matriz de

2 compactação, consegue-se o chamado duplo efeito, isto é, graus idênticos de compactação, tanto na região superior, quanto na região inferior da pastilha, evitando-se assim que as pastilhas fiquem cônicas após a sinterização. Em outras palavras, consegue-se obter simetria no gradiente de densidade ao longo da pastilha (ver Fig. 3). Figura 3 - Ciclo de Operação da Prensa de Fabricação de Pastilhas Combustíveis. Figura 1 - Modelo Standard de Prensa Hidráulica Tipo C. Figura 2 - Modelo Especial de Prensa Hidráulica Tipo C para Fabricação de Pastilhas Combustíveis. Para evitar o fenômeno de laminação na extração das pastilhas de dentro da matriz de compactação, o equipamento possibilita que a extração seja feita com a pastilha submetida a uma carga reduzida, ajustável na faixa de 100 a 200 Kgf/cm.2. A lubrificação da matriz é feita automaticamente pelo punção inferior através do qual é injetado óleo fornecido por um recipiente pressurizado com ar comprimido, com a quantidade de óleo sendo ajustada em uma válvula agulha. O óleo é liberado por uma válvula solenóide que se abre durante o percurso da matriz de volta para a sua posição de carregamento, resultando numa fina camada de óleo ao longo de sua parede. Esta é de metal duro, fabricada com uma liga de carbeto de tungstênio com 6% de cobalto, com elevada resistência ao desgaste e possuindo grau de acabamento lapidado com rugosidade média Ra melhor que 0,01 µm. Utilizou-se uma matriz alemã, porém posteriormente a Firma Servin Sieber de Mauá-S.P. foi considerada qualificada, tendo fornecido para isto uma matriz que satisfez todas as especificações (dureza, dimensões e acabamento). Para viabilizar a produção de pastilhas de UO 2 com concavidades basais ( Dishings ) e chanfros, destinadas a testes de irradiação no Kernforschungsanlage-KFA de Jülich ( ver figura 4 ), foram usinadas as faces de um par de punções através de eletroerosão, pela Firma Minas Matrizes de Contagem-M.G., ficando a mesma qualificada para este tipo de usinagem de precisão [10,11,12]. Um total de seis varetas combustíveis para testes de irradiação no Reator do KFA foram fabricadas através deste processo,

3 titanato de bário, ligas de ferro/cobalto/nióbio com alta permeabilidade magnética, supercondutores, pastilhas termoluminescentes de fluoreto de lítio para dosímetros, entre outras), bem como em convênios de cooperação mútua na área de combustíveis nucleares, por exemplo, com a Universidade Federal de Ouro Preto, com o IPEN (Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares de São Paulo) e com o Centro Experimental Aramar do Ministério da Marinha. O processo apresentou, relativamente à densidade das pastilhas, uma elevada repetitividade, da ordem de um centésimo de grama por centímetro cúbico ( 0,01 g/cm 3 ), suficiente para cumprir a especificação do combustível que tolera uma flutuação de até ± 0,05 g/cm 3. Figura 4 - Pastilhas de UO 2 para o Programa de Irradiação. Sinterização. Para a sinterização das pastilhas [6] projetouse o forno tubular mostrado na Fig. 6. no contexto do PROGRAMA CONJUNTO DE IRRADIAÇÃO NUCLEBRÁS/KWU/KFA. Testou-se a influência de teores maiores de adição de U 3 O 8 ( urânio reciclado de pastilhas sucateadas ), e de urânio recuperado de lama de retífica nas densidades das pastilhas, com os resultados apresentados na Fig. 5. Figura 6 - Forno para Sinterização de Pastilhas Combustíveis. Figura 5 - Influência de Diferentes Teores de Adição de U 3 O 8 nas Densidades das Pastilhas de UO 2 Fabricadas para o Programa de Irradiação. O processo possibilitou também o desenvolvimento dos combustíveis de óxido misto de Tório e Urânio, e de Tório e Cério, com o Cério simulando o Plutônio, no contexto do PROGRAMA PARA UTILIZAÇÃO DO TÓRIO EM REATORES A ÁGUA PRESSURIZADA [13-19], programa este realizado em parceria com a KWU/SIEMENS, a NUKEM e o KFA, de 1979 a Além da utilização básica, que é possibilitar a pesquisa e o desenvolvimento de novos combustíveis, este processo tem servido também para viabilizar inúmeros trabalhos de tese e de iniciação científica, em apoio a diversos departamentos da Universidade Federal de Minas Gerais ( Depto. de Engenharia Nuclear, Depto. de Engenharia Metalúrgica, Depto. de Física, Depto. de Química, Depto. de Engenharia Mecânica). Tem sido utilizado também para a realização de diversos outros trabalhos do próprio CDTN na área de cerâmica avançada ( pastilhas isolantes de alumina, pastilhas piezoelétricas de O projeto do forno baseou-se em informações fornecidas pelo Laboratório de UO 2 da KWU/SIEMENS a respeito de um modelo fabricado pela Leybold Heraeus, e que forneceu também o elemento de aquecimento de Molibdênio. O forno posibilita alcançar temperaturas de até o C, em atmosfera de Hidrogênio e possui capacidade para sinterizar até 100 pastilhas por corrida. É possível também operar ao ar ou outras atmosferas oxidantes. A unidade possui uma linha extra de gás Hidrogênio puro e seco para proteção da resistência de Molibdênio contra oxidação. O controle da temperatura é realizado através de termopar de Tungstênio / Rênio e um controlador fornecido pela Firma Analógica - Belo Horizonte. As sinterizações são realizadas normalmente por duas horas a 1750 o C e com uma taxa de aquecimento de 10 o C/minuto. Uma segunda unidade foi posteriormente construída e fornecida ao Laboratório de Materiais do Centro Experimental Aramar do Ministério da Marinha, dentro de um contexto de cooperação com aquele Centro de Pesquisas. Retificação. Para a retificação das pastilhas, adquiriu-se um modelo especial de Retífica Centerless, fornecida pela Firma Boneli de Piracicaba-S.P. e mostrada na Fig. 7. Ao invés de rebolo de carbeto de silício, empregou-se rebolo de corte

4 diamantado fornecido pela Firma Winter do Brasil/S.P, que possibilita alcançar acabamento superficial dentro do especificado para a pastilha. A flutuação máxima observada nos diâmetros das pastilhas retificadas foi de apenas 1µm, bem menor que a tolerância permitida pela especificação que é de ±10 µm. Figura 7 - Modelo Especial de Retífica Centerless para Retificação de Pastilhas Combustíveis. Figura 8 - Instalação para Fabricação de Microesferas Combustíveis pelo Processo Sol-Gel. III. ABSORÇÃO E TRANSFERÊNCIA DE TECNOLOGIA Processo Sol-Gel. Um período de três meses na HOBEG- Hoch Temperatur Brennelement Geselschaft, Firma pertencente ao GRUPO NUKEM e situada em Hanau (RFA), foram suficientes para absorver e transferir o Processo Sol- Gel, originariamente desenvolvido para fabricar combustíveis para Reatores a Alta Temperatura Refrigerados a Gás (óxidos, carbetos e oxi-carbetos de urânio, óxido de tório, e mistos). Foi fornecida uma instalação completa ao CDTN (ver Fig. 8), e o processo foi utilizado no âmbito do referido Programa do Tório, para produção de microesferas de óxido misto de tório e urânio destinadas a fabricação de pastilhas para utilização em Reatores a Água Pressurizada, prensando-se as microesferas da mesma forma que se faz com o pó de dióxido de urânio ( ver Fig. 9). Figura 9 - Pastilhas de Óxido Misto de Tório e Urânio (Th,5%U)O 2. Fabricação e Controle da Qualidade de Combustíveis Nucleares. Um período de dez meses no Laboratório de UO 2 do Centro de Pesquisas da Kraftwerk Union / Siemens em Erlangen (RFA), possibilitou a absorção e transferência de técnicas de fabricação e de vários métodos de

5 caracterização, utilizados na Fabricação e no Controle da Qualidade de Combustíveis Nucleares [7,8,18-20] : Densidade e Porosidade Aberta de Pastilhas Método de Penetração e Imersão em Xilol (ver Fig. 10 ). Superfície Específica de Pós, Microesferas e Pastilhas : Método BET [21] (ver Fig. 11). Estequeometria (relação O/U) de Pastilhas: Método Gravimétrico. Teores de Fluor e Cloro em Pastilhas: Pirohidrólise. Distribuição de Tamanhos de Grãos e de Poros em Pastilhas: Método Saltykov. Densidade de Pastilhas Determinada Geometricamemte. Condutividade Térmica de Pastilhas: Método Flash Laser (em fase de implantação). combustíveis nucleares, bem como em trabalhos de cooperação mútua com outros centros de pesquisas e universidades. O autor pretende através desta divulgação, que esta tecnologia possa eventualmente beneficiar outros Centros de Pesquisa e a Fabrica de Elementos Combustíveis da INB em Rezende, através de trabalhos de cooperação. REFERÊNCIAS [1] Ferreira, R. A. N., Projeto de Sistema para Compactação de Pastilhas Combustíveis, Nota Técnica DITCO.PD.004/79. Nuclebrás - CDTN [2] Ferreira, R. A. N., Detalhamento Técnico Final junto à Firma Fabricante de Prensa para Produção de Pastilhas Combustíveis, NotaTécnicaDITCO.PD.005/79. Nuclebrás - CDTN [3] Ferreira, R. A. N., Relatório sobre Contatos Técnicos em São Paulo com Firmas Fabricantes de Prensas Hidráulicas, Nota Técnica DITCO.PD.003/79. Nuclebrás - CDTN [4] Ferrreira, R. A. N., Implantação no CDTN do Processo Sol-Gel da Firma Nukem e do Setor de Peletização - Relatório de Atividades - Período , Nota Técnica DETS.PD.011/82. - Nuclebrás - CDTN Figura 10 - Sistema para Impregnação com Xylol para Medição de Densidade e Porosidade Aberta. [5] Ferreira, R. A. N., Tampas e Conexões para o Forno de Sinterização de Pastilhas Combustíveis, Nota Técnica DETS.PD.013/82. Nuclebrás - CDTN [6] Ferreira, R. A. N.; Miranda, O. - Projeto de Forno para Sinterização de Pastilhas Combustíveis, Nota Técnica DETS.CN.013/86. Nuclebrás - CDTN [7] Ferreira, R. A. N., Relatórios de Missão do Engenheiro Ricardo Alberto Neto Ferreira na Alemanha, Período Set./79-Set/80. Relatórios de Missão DETS.PD.01/80-02/80-03/80-04/80-05/80. Nuclebrás CDTN [8] Ferreira, R. A. N., Relatório de Missão do Engenheiro Ricardo Alberto Neto Ferreira na Alemanha - Relatório Final, Relatório de Missão DETS.PD.06/80. Nuclebrás - CDTN Figura 11 - Sistema Automático para Medição de Superfície Específica pelo Método BET, Desenvolvido no CDTN. IV. CONCLUSÃO A Tecnologia para Fabricação de Pastilhas Combustíveis desenvolvida no CDTN pode ser considerada como consolidada. Tem sido utilizada também para inúmeras outras finalidades, além do desenvolvimento de novos [9] Buschnelli, A. J. A., Relatório Técnico de Treinamento nas Companhias KWU e RBU, R.F.da Alemanha, Nota Técnica PEC/PFR 018/75. Companhia Brasileira de Tecnologia Nuclear. Diretoria de Tecnologia e Desenvolvimento. 24/11/75. [10] Ferreira, R. A. N., Fabricação de Pastilhas de UO 2 para o Programa Conjunto de Irradiação NUCLEBRÁS/KWU/KFA - 1 a Parte, Nota Técnica DETS.PD.027/83. Nuclebrás - CDTN

6 [11] Ferreira, R. A. N., Pastilhas Combustíveis para o Programa Conjunto de Irradiação NUCLEBRÁS / KWU / KFA - Relatório de Fabricação - 2 a Parte, Nota Técnica DETS.PD.010/84. Nuclebrás - CDTN [12] Cardoso, P. E., Ferreira, R. A. N., Selagem TIG de Varetas Combustíveis em Alta Pressão de Hélio, II Congresso Latino-Americano e III Encontro Nacional de Tecnologia de Soldagem. Florianópolis - S.C [13] NUCLEBRÁS/CDTN, KWU/ SIEMENS, NUKEM, KFA, Program of Research and Development on Thorium Utilization in PWRs - Final Report ( ). [14] Peehs, M.; Dörr, W.O.; Maly, V.; Hrovat, H.; Ferreira, R. A. N., Lameiras, F. S.; Cardoso, P. E., Development of a Pelletized (Th,U)O 2 Fuel for LWR-Application, IAEA Advisory Group Meeting on Advance Fuel Technology and Performance. IAEA - TEC DOC 352. Wuerenling - Switzerland [15] Cardoso, P. E.; Ferreira, R. A. N.; Ferraz, W. B.; Lameiras, F. S.; Assis, G., Development of Alternative Fuel for Pressurized Water Reactors, III Congresso Brasileiro de Energia. Rio de Janeiro - R.J. - Out [16] Cardoso, P. E.; Ferraz, W. B., Lameiras, F.S, Santos, A. M. M.; Ferreira, R. A. N., Desenvolvimento do Combustível de Óxido Misto (Th,U)O 2 para Centrais Nucleares do Tipo PWR, 37 a Reunião Anual da Sociedade Brasileira para o Progresso da Ciência. Belo Horizonte - M. G.- 10 a 17 de Julho de Cerâmica. Associação Brasileira de Cerâmica. Blumenau - S.C a 23 de maio de ABSTRACT With the objective to dominate at CDTN the fuel cycle step, in which fuel pellets are manufatured, an equipment was designed. The equipment system is hydraulic having a fixed lower punch, a floating compactation die in order to obtain double effect and die walls automatic lubrication. This system showed high reproducibility of 0.01 g/cm 3 in relation to pellet density. A total of six fuel rods for irradiation tests were manufacturated with this process in the scope of the NUCLEBRÁS / KWU / KFA IRRADIATION PROGRAM. Through this process it was also possible to develop the Thorium Uranium and Thorium Cerium mixed oxide fuels, with the Cerium simulating the Plutonium, in the scope of the PROGRAM OF RESEARCH AND DEVELOPMENT ON THE THORIUM UTILIZATION IN PWR s realized in cooperation with the KWU/SIEMENS, NUKEM and KFA. Besides the basic utilization, research and development of new fuels at CDTN, several thesis and undergraduation projects, in cooperation with many departments of the Federal University of Minas Gerais, as well many other works at CDTN in the advanced ceramic area, were carried out. Key words: fuel pellets, manufacturing process, technology transfer. [17] Peehs, M.(KWU); Cardoso, P. E., Lameiras, F. S., Ferreira, R. A. N. (CDTN), Verifizierung der Moglichkeit zur Mikrostruktureinstellung von (Th,U)O 2 Pellets ex-sol- Gel-Partikeln mit Ruβzusatz, Kraftwerk Union - Erlangen - 11/12/1981. [18] Ferreira, R. A. N.; Dörr, W. O., Preβ und Sinterverhalten von (Th,5%U)O 2 ex-gel-brennstoff, Arbeitsbericht B22/76/80. Kraftwerk Union - Erlangen - RFA - l980. [19] Ferreira, R.A.N., Charakteriesierungs-methoden und Ergebnisse für (Th,U)O 2 ex-gel-kerne, Grünlinge und Pellets - Teil l, Arbeitsbericht B 22/33/80. Kraftwerk Union - Erlangen - RFA - l980. [20] Santos, A. M. M.; Avelar, M. M.; Palmieri, H. E. L.; Lameiras, F. S.; Ferreira, R. A. N., Caracterização Física e Química do Combustível Nuclear de Óxido Misto (Th,U)O 2, I Congresso Geral de Energia Nuclear. Rio de Janeiro -R.J. - 17a 20 de Março de [21] Ferreira, R. A. N.; Miranda, O., Reis, S. C., Mansur, T. R.; Alencar, D. A.; Terra, J.L.; Lameiras, F. S., Desenvolvimento de um Equipamento para Medição de Superfície Específica, 34 0 Congresso Brasileiro de