ESTIMAÇÃO DOS PARAMETROS DE INTERAÇÃO BINARIA DO SISTEMA CO 2 -N- HEXADECANO
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- Zilda Álvares Viveiros
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1 ESTIMAÇÃO DOS PARAMETROS DE INTERAÇÃO BINARIA DO SISTEMA CO 2 -N- HEXADECANO Leonardo Santa Cruz Nogueira, 2 Ana Mehl, 3 Fernando Luiz Pellegrini Pessoa, Silvia M. C. da Silva Aluno de iniciação Científica da Universidade Federal do Rio de Janeiro, discente do curso Engenharia Química. 2 Doutoranda da Universidade Federal do Rio de Janeiro. 3 Professor da Universidade Federal do Rio de Janeiro. Professora da Universidade Federal do Rio de Janeiro.,2,3, LADEQ-UFRJ, Av. Athos da Silveira Ramos, 9, Edifício Centro de Tecnologia, Bloco I I 6 LADEQ Sala 03, Cidade Universitária, Ilha do Fundão, Rio de Janeiro RJ, Cep: pessoa@eq.ufrj.br RESUMO - A predição de propriedades termodinâmicas de sistemas envolvendo CO 2 e hidrocarbonetos são de grande interesse da indústria de petróleo e gás uma vez que os dados de equilíbrio de fases são necessários, por exemplo, para o projeto dos processos de separação do óleo presente nos reservatórios. O objetivo do presente trabalho foi selecionar o melhor modelo termodinâmico, baseado na equação de estado cúbica de Peng-Robinson, capaz de representar o comportamento de fases de sistemas binários composto de hidrocarboneto e dióxido de carbono. A partir de dados da literatura do sistema binário composto por CO 2 e n-hexadecano, e com a utilização do software PE foi avaliado o uso de diversas regras de mistura na estimação dos parâmetros de interação binária. Os resultados mostraram que, levando em consideração os desvios em relação aos valores experimentais encontrados nas várias isotermas utilizadas, a regra de mistura de Panagiotopoulos-Reid pode ser considerada a mais eficiente em relação às demais analisadas, uma vez que representa satisfatoriamente o comportamento das fases dos sistemas investigados com um menor erro. Palavras-Chave: parâmetro de interação binária,equilíbrio de fase, alta pressão, modelagem termodinâmica INTRODUÇÃO A predição de propriedades termodinâmicas de sistemas envolvendo CO 2 e hidrocarbonetos é de grande interesse da indústria de petróleo e gás uma vez que os dados de equilíbrio de fases são necessários, por exemplo, para o projeto dos processos de separação do óleo presente nos reservatórios. Com o objetivo de estudar o comportamento de fases em equilíbrio de sistemas a alta pressão a literatura apresenta duas linhas de pesquisa: (i) determinação experimental, (ii) modelagem termodinâmica. A determinação experimental dos dados de equilíbrio líquido-vapor (ELV) a altas pressões requer um alto custo e demanda um longo tempo, mas também é foco de estudo do nosso grupo de pesquisa. Por outro lado, as equações de estado podem ser utilizadas para representar o comportamento dos fluidos no equilíbrio de fases das misturas e substâncias simples de forma rápida e com um baixo custo. Desta forma, o objetivo do presente trabalho foi selecionar o melhor modelo termodinâmico para representar o comportamento de fases de sistemas binários composto de hidrocarboneto e dióxido de carbono. Foram selecionados da literatura resultados de estudos experimentais relativos ao sistema binário composto de CO 2 e n-hexadecano. Os dados experimentais de equilíbrio líquido-vapor foram correlacionados com a equação de estado cúbica de Peng-Robinson fazendo uso de seis diferentes regras de mistura (Adachi Sugie,,, Stryek-Vera, Panagiotopoulos-Reid, Mathias-Klotz-). O programa computacional PE 2000 (PFOHL, et al., 2000) foi utilizado para a estimação dos parâmetros de interação binários para cada caso. Os dados experimentais do equilíbrio líquido-vapor para o sistema CO 2 + n-hexadecano foram obtidas na literatura nos estudos de: SEBASTIAN et al. (980) nas isotermas de 89,9 C, 269,7 C, 30, C, e 390,6 C; KORDIKOWSKI e SCHNEIDER (993), isoterma de 80,2 C; BRUNNER et al. (99), isotermas de 200, C e 300, C; Spee e SCHNEIDER (99), isoterma de 20,2 C; D SOUZA et al. (988), isotermas de, C, 60, C, 80, C. Também foi avaliado o comportamento do parâmetro de interação binária com a temperatura. VIII Congresso Brasileiro de Engenharia Química em Iniciação Científica 27 a 30 de julho de 2009 Uberlândia, Minas Gerais, Brasil
2 METODOLOGIA A Tabela apresenta importantes informações sobre os dados experimentais utilizados como número de pontos, isoterma e faixa de pressão. Cabe aqui ressaltar que todos os resultados utilizados correspondem a resultados do tipo pressão-temperaturacomposição da fase líquida-composição da fase vapor (PTxy) Tabela Informações dos Dados Experimentais do ELV tipo PTxy para o sistema CO 2 + n- hexadecano Isotermas (K) N de Pontos Faixa Pressão (MPa) Referencias [] 73, 73, 63,0 2,8 623, 663,7 3, 333, 33, 6 6 0,-22,6 0,-22,6 20,06-0,76 20,09-0,86 20,23-0,66 20,87-0,66 8,06-3,6 7,69-,87,2-6,2 393,2 8 0,-2,6 [] [2] [3] [] Uma vez que a equação de estado cúbica de Peng-Robinson tem sido utilizada com sucesso num grande numero de estudos de sistemas similares, a mesma foi escolhida sendo representada na equação a seguir: R * T a( T ) P= + () V b V ( V + b) + b( V b) As regras de misturas avaliadas foram: Adachi-Sugie,, Mathias-Klotz-, Panagitopulos-Reid,, Stryek-Vera. Estas equações possuem a forma geral representada na Equação 2 e diferem na forma de calcular os valores dos parâmetros a ij e do b ij. No cálculo destes valores temos a apresentação do parâmetro k ij denominado de parâmetro de interação binária sendo calculado neste trabalho. a = i = j i x j ixjaij b x (2) ixjbi j Foram criados arquivos no programa PE v2.9.9a (Phase Equilibria PE for Windows, Pfohl, Petkov, and Brunner, 2000) para cada referência e em cada isoterma é calculado o valor do parâmetro de (k ij ) para as varias regras de misturas. Os valores calculados do parâmetro em questão bem como os erros associados a cada cálculo foram compilados para análise e são apresentados nas Tabelas 2 e 3. Resultados e Discussão Os valores do parâmetro k ij calculado para cada caso estão representados na Tabela 2. Para a analise dos resultados utilizamos o desvio entre o valor calculado e o valor experimental representado pela equação 3. Quanto maior este valor maior é o desvio e pior e a qualidade do ajuste. N xi exp xical Desvio (%) = 2 * *00 (3) N i= xi exp 2
3 Referência Isoterma (K) Tabela 2 - Valores do parâmetro K ij Adachi- Sugie Regra de Mistura Stryek-Vera Panagiotopoulos- Reid Mathias- Klotz- [] 32,2 0,0839 0, ,0839 0, , , [2] 73, 0, , ,0822 0,0006 0, ,0899 [2] 73, -0,28-3,0976-3,092-3,0976-3, ,0976 [3] 63,0 0,0668 0, ,0668 0, , ,06728 [3] 2,8,72,7227,72,7227,728079,7227 [3] 623, 0,02 0,0208 0,02 0,0208 0,0208 0,0208 [3] 663,7 0,8782 0, ,8782 0, , ,87823 [] 3,00 0,8696 0,200 0, ,267 0, ,09279 [] 333, 0,02 0, , ,73 0, , [] 33,6 0, , ,0789 0,36 0,066 0,079 [] 393,2 * * * * * * Média dos Erros 6,97 8,83 7,739 23,9,8 8, * - resultado não convergiu. A Tabela 3 e a Figura apresentam o erro percentual calculado pela equação 3 para cada valor calculado para o parâmetro de interação binária (k ij ) para cada regra de mistura. Referência Isoterma (K) Tabela 3 Erro Percentual Adachi- Sugie Regra de Mistura Stryek- Vera Panagiotopoulos- Reid Mathias- Klotz- [] 32,2 2,2 2,2 23,96 2,3 2,2 2,2 [2] 73, 3,2 36, 36, 3,9 36, 3, [2] 73, 23,89 0,03 0,03 0,03 0,03 0,03 [3] 63,0 0,08 0,08 0,08 0,08 0,08 0,08 [3] 2,8, 30, 30, 30 [3] 623, 0, 0, 0, 0, 0, 0, [3] 663,7,,,,,, [] 3,00,26 2,72,9 22,8,9,8 [] 333, 2,9 0,8 0,8 22,3 0,88 0,3 [] 33,6 0,,2 2,2,07 0, 0, [] 393,2 * * * * * * *- resultado não convergiu
4 Erro (%) Regra de Mistura x Erro % Adachi-Sugie Stryek-Vera Panagiotopoulos-Reid Mathias-Klotz- Figura Erro % x Regra de Mistura Como podemos observar nos resultados da Tabela 2, independente da regra de mistura utilizada, o resultados para o parâmetro de interação binária (k ij ) calculado para ajuste dos dados experimentais de BRUNNER et al. (99) foi sempre negativo o que pode indicar uma não idealidade do sistema em questão. Cabe ressaltar que estes resultados correspondem a maior temperatura avaliada. Na análise do erro percentual apresentado na Tabela 3 alguns pontos devem ser destacados: (i) o ajuste do parâmetro k ij aos dados experimentais de BRUNNER et al. (99) na isoterma de 73 K apresentou um erro muito elevado para todas as regras de mistura avaliadas (ii) com relação aos dados experimentais de SEBASTIAN et al. na isoterma de 269 K para algumas regras de mistura também foi observado um erro elevado. Podemos dizer que de forma geral, erros superiores a % não são satisfatórios. Como observado na Tabela 3, o programa PE não conseguiu convergência dos cálculos para os resultados experimentais do estudo de Spee et al. (393,2 K). As possíveis causas podem ser: (i) erro experimental dos dados, (ii) valor inicial para calculo do parâmetro ser muito diferente do real, o que dificulta muito a convergência do sistema. De modo geral a maioria das regras de mistura mostrou-se capaz de calcular o parâmetro de iteração binária de forma que o erro entre os valores calculados e experimentais fosse pequeno. Cabe ressaltar que a regra de mistura de PANAGITOPOULOS-REID foi a que apresentou melhor desempenho uma vez a média dos erros foi muito menor do que as demais observadas. Já a regra de mistura de STRYEK- VERA foi a que apresentou uma maior média dentre os erros e os maiores erros como pode ser facilmente identificado na Figura. Com relação à variação do parâmetro de interação binária com a temperatura, a Figura 2 apresenta os valores do parâmetro de interação binária calculado pela regra de mistura de PANAGITOPOULOS-REID que apresenta resultados experimentais em quatro isotermas. Fica claro que deve-se ter cuidado ao considerar um parâmetro médio pois o mesmo, num cálculo rigoroso deve ser considerado como uma função da temperatura. Parâmetro de Interação Binária (K ij ) 2, 0, Temperatura, K Figura 2 Variação de k ij com a Temperatura Referência 3 A Figura 3 apresenta a variação do parâmetro de interação binária, relativo ao cálculo com a regra de mistura de PANAGITOPOULOS- R com os dados experimentais, com a temperatura. Neste caso não foi observada uma variação significativa entre os valores calculados podendo-se utilizar um valor médio para os cálculos futuros.
5 P arâm etro d e Interação Binária (K i j) Temperatura, K Carbon Dioxide with Hexadecane, -Dodecanol,,8-Octanediol and Dotriacontnane at 393,2 K and at pressures up to 0 Mpa, Fluid Phase Equilibria, 6, , 99. AGRADECIMENTOS Aos engenheiros Pedro Falcão e Shayane Magalhães pelas discussões. Figura 3 Variação de k ij com a temperatura Referência CONCLUSÃO Podemos concluir que não houve grande divergência entre valores de k ij calculado por diferentes regras de mistura. Nos casos em que foi observado algum valor discrepante aos demais o mesmo correspondeu a um valor alto do erro implicando na desconsideração do resultado. A regra de mistura de Panagitopoulos-Reid foi a que apresentou melhor desempenho em função do menor erro médio observado. Além disto, fica claro a importância de se avaliar a necessidade de considerar, caso a caso, a variação do parâmetro de interação binária com a temperatura nos cálculos rigorosos. BIBLIOGRAFIA BRUNNER G., TEICH J., DOHRN R., Phase- Equilibria in Systems Containing Hydrogen, Carbon-Dioxide, Water and Hydrocarbons, Fluid Phase Equilibria,00, , 99. D'SOUZA R., PATRICK J. R., TEJA A. S., High pressure phase equilibria in the carbon dioxide - n-hexadecane and carbon dioxide - water systems, The Canadian Journal of Chemical Engineering, 988. KORDIKOWOSKI, A., SCHNEIDER, G. M., Fluid phase equilibrium of binary and ternary mixtures of supercritical carbon dioxide with low-volatility organic substances up to 00 Mpa and 393 K: cosolvency effects and miscibility windows, Fluid Phase Equilibria, 90, 9-62, 993 SEBASTIAN H. M., SIMNICK J. J., LIN H., AND CHAO K., Vapor-Liquid Equilibrium in Binary Mixtures of Carbon Dioxide + n-decane and Carbon Dioxide + n-hexadecane, J. Chem. Eng. Data, 2, 38-0,980. SPEE M., SCHNEIDER G. M., Fluid Phase Equilibrium Studies on Binary and Ternary Mixtures of
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