PADRONIZAÇÃO ABSOLUTA DE UMA SOLUÇÃO DE 109 Cd E MEDIÇÃO DA PROBABILIDADE DE EMISSÃO GAMA DE 88 kev

Transcrição

1 2005 International Nuclear Atlantic Conference - INAC 2005 Santos, SP, Brazil, August 28 to September 2, 2005 ASSOCIAÇÃO BRASILEIRA DE ENERGIA NUCLEAR - ABEN ISBN: PADRONIZAÇÃO ABSOLUTA DE UMA SOLUÇÃO DE 109 Cd E MEDIÇÃO DA PROBABILIDADE DE EMISSÃO GAMA DE 88 kev Mônica A. L. da Silva 1, Akira Iwahara 2, Roberto Poledna 2, José U. Delgado 2 e Ricardo T. Lopes 1 1 Laboratório de Instrumentação Nuclear (LIN / PEN / COPPE / UFRJ) Caixa Postal Rio de Janeiro, RJ Brasil leobino@ird.gov.br ricardo@smb.lin.ufrj.br 2 Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes (LNMRI / IRD / CNEN - RJ) Av. Salvador Allende, s/n o, Recreio Rio de Janeiro, RJ Brasil iwahara@ird.gov.br poledna@ird.gov.br delgado@ird.gov.br RESUMO A concentração de atividade de uma solução de 109 Cd foi determinada absolutamente contando-se os elétrons de conversão de 62,520 a 88,030 kev num contador proporcional 4π, de fluxo gasoso, operando a uma pressão de 0,8 MPa. Com esse resultado determinou-se também a probabilidade de emissão gama de 88 kev utilizando um detector de germânio coaxial, obtendo-se o valor de 0,0365 ± 0,0004, o qual está coerente com os valores encontrados na literatura. 1. INTRODUÇÃO No Brasil, o Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes (LNMRI) é o responsável pela metrologia das radiações ionizantes por designação do Instituto Nacional de Metrologia, Normalização e Qualidade Industrial (INMETRO). Dentre os objetivos de um laboratório de metrologia está a padronização absoluta de radionuclídeos, para que possa assegurar a rastreabilidade de suas medições e disseminar o uso de padrões radioativos [1]. O 109 Cd é muito utilizado na excitação de fluorescência de raios X e como padrão de raios gama para a calibração em energia e eficiência de detectores [2, 3, 4 e 5], principalmente em detectores semicondutores, onde a região que compreende o 109 Cd é uma região crítica. Possui meia-vida de (461,4 ± 1,2) dias e decai por captura eletrônica para o estado metaestável de 109 Ag, cuja meia-vida é de 39,6 s. Em seguida por emissão de raios gama de 88,03 kev ou elétrons de conversão de 62,520 a 88,030 kev, a 109m Ag decai para o estado estável [6]. Ratel [4] mostra em seu trabalho os resultados de nove laboratórios (Tabela 1) que participaram de uma comparação chave da medição da atividade de uma solução de 109 Cd organizada pelo Bureau International des Poids et Mesures (BIPM) em Na Tabela 1 são apresentados os resultados da concentração de atividade (C.A.) e da probabilidade de emissão

2 gama (P γ ) de 88 kev do 109 Cd, onde se verifica que há um discrepância entre os laboratórios, comprovando a necessidade de um estudo dos métodos para padronização do 109 Cd, bem como de sua probabilidade de emissão gama e incertezas associadas. Tabela 1. Resultados da padronização e probabilidade de emissão gama de uma solução de 109 Cd obtidos numa comparação chave Laboratórios C. A. u C. A. P γ u Pγ (kbq/g) a (%) (%) (%) Institut d Électrochimie et Radiochimie ,52 3,65 0,82 Institut de Métrologie D. I. Mendéléev ,20 3,59 3,15 Korea Standards Research Institute ,32 3,70 1,62 Laboratoire National Henri Becquerel ,09 3,60 0,28 National Institute of Standards and Technology ,47 3,69 0,65 National Physical Laboratory ,32 3,57 2,83 Országos Mérésügyi Hivatal ,27 3,65 2,28 Physiklisch-Techinische Bundesanstalt ,33 3,68 1,11 Ústav pro Výzkum, Výrobu a Vyuziti Radioisotopu ,12 3,59 0,53 a. Data de referência: 01/03/ h00 UTC. 2. METODOLOGIA 2.1. Padronização Absoluta do 109 Cd O método utilizado neste trabalho para determinação da atividade do 109 Cd é baseado na detecção de todos elétrons de conversão interna emitidos por uma fonte fina, com exceção dos elétrons Auger da captura eletrônica [7]. Para a medição das fontes de 109 Cd utilizou-se um contador proporcional 4π com uma mistura gasosa de 90 % de argônio e 10 % de metano sob pressão de 0,8 MPa e, acima de um nível de discriminação que permitisse somente a contagem de pulsos provenientes dos elétrons de conversão interna, excluindo os eventos de raio X e elétrons Auger [8]. Atividade do 109 Cd foi determinada a partir da equação abaixo[8]: N = N ec [( α + ε ) + ( + α )] 0 Cee T βγ 1 (1) T onde N ec é a taxa de contagem dos elétrons de conversão interna com correção para tempo morto e radiação de fundo; C ee, o fator de extrapolação do espectro para 100 % de eficiência de detecção dos elétrons de conversão; α T, o coeficiente de conversão interna total e ε βγ é a eficiência de detecção do contador proporcional do canal β para o raio gama de 88 kev.

3 2.2. Probabilidade de Emissão Gama Para determinação da probabilidade de emissão gama de 88,03 kev, utilizou-se um detector coaxial de germânio hiperpuro com janela de alumínio de 1,00 mm de espessura, 50 % de eficiência relativa, resolução de 0,90 kev para energia de 122,06 kev do 57 Co e 1,90 kev para energia de 1332,50 kev do 60 Co. 3. PROCEDIMENTO EXPERIMENTAL 3.1. Medição da Concentração de Atividade do 109 Cd As fontes finas para determinação da atividade foram preparadas depositando gotas da solução de 109 Cd sobre filmes de VYNS, e logo em seguida adicionou-se sobre as fontes 10µL de TWEEN 20 a 0,05 % v/v, para homogeneidade das fontes. As massas das fontes radioativas foram determinadas pelo método de pesagem diferencial [9]. Os filmes de VYNS antes de serem usados são colocados em anéis de aço inoxidável e metalizados com ouro para garantir a condutibilidade na superfície do suporte da fonte radioativa. A aquisição dos espectros foi feita num intervalo de tempo real de 1000 segundos com o analisador multicanal fixado em 1024 canais. O nível de discriminação do canal β foi fixado acima da energia de 32 kev com auxílio do programa de análise espectral Maestro II [10]. A Fig. 1 mostra um dos espectros obtidos. Elétrons de conversão da camada K Contagem por canal Elétrons Auger e raio X 32 kev Elétrons de conversão da camada L e M Energia ( kev ) Figura 1. Espectro de uma fonte de 109 Cd obtido por um contador proporcional sob pressão de 0,8 MPa.

4 3.2. Determinação da Probabilidade de Emissão Gama de 88 kev Preparou-se fontes puntiformes depositando gotas da solução de 109 Cd, a mesma utilizada para a determinação da atividade, sobre um filme de poliestireno com espessura de 0,05 mm. Após a evaporação do solvente, as fontes foram cobertas com filme de poliestireno e colocadas no centro de um suporte de cloreto de polivinila de diâmetro interno de 15 mm e externo de 25,4 mm. As massas das fontes radioativas foram determinadas pelo método de pesagem diferencial [9]. A aquisição dos espectros foi feita num intervalo de tempo real que variou de a segundos com o analisador multicanal fixado em 8000 canais. A distância detector-fonte foi de 10 cm. Para a análise espectral utilizou-se o mesmo programa do item 3.1. A Fig. 2 mostra um dos espectros obtidos. Não foram detectadas impurezas gama emissoras. A eficiência de detecção para o fotopico de 88,03 kev foi obtida através da interpolação da curva de eficiência em energia do sistema de medição. A curva foi determinada usando-se padrões puntiformes de 57 Co, 60 Co, 125 Sb, 133 Ba, 134 Cs, 137 Cs, 152 Eu, 166m Ho, 241 Am, com incerteza na atividade variando de 0,1 a 1,5 % (k = 1). Contagem por canal ,03 kev Energia ( kev ) Figura 2. Espectro de uma fonte de 109 Cd obtido por um detector coaxial GeHP. 4. RESULTADOS E DISCUSSÕES Em cada espectro obtido com a medição da fonte de 109 Cd, determinou-se o valor para N ec e C ee, o qual variou de 1,035 a 1,038 de acordo com cada espectro (Fig. 3).

5 Contagem por canal Nível de discriminação N1 62,520 kev 84,228-88,030 kev Energia ( kev ) Figura 3. Espectro de uma fonte de 109 Cd obtido por um contador proporcional sob pressão de 0,8 MPa e nível de discriminação do canal β de 32 kev. Adotou-se o valor de 26,58 para α T [6] e baseado em experimentos anteriores 0,001 para ε βγ. Substituindo na Eq. 1, calculou-se o valor da atividade para cada medição, sendo esta atividade dividida pela massa da respectiva fonte de 109 Cd, determinando-se a concentração de atividade. Fez-se a correção de decaimento radioativo de cada uma das concentrações de atividade para a data de referência. O resultado da concentração de atividade foi obtido a partir da média ponderada das 16 medições realizadas. Obteve-se um valor de 75,650 kbq/g em 08/11/2004 a 00h00, e incerteza total (k=1) de 0,575 kbq/g. A Tabela 2 apresenta o valor dos componentes de incerteza. Tabela 2. Componentes da incerteza (k = 1) na concentração de atividade do 109 Cd Componente Tipo A (%) Tipo B (%) Estatística de contagem 0,08 Fator de Extrapolação 0,05 Coeficiente de conversão interna 0,75 ε βγ < 0,01 Fator de decaimento 0,0003 Pesagem 0,05 Total 0,76 %

6 Com o valor da padronização do 109 Cd, determinou-se o valor da probabilidade de emissão na energia de 88,03 kev. Por meio de interpolação da curva de eficiência, obteve-se o valor de (1,06 ± 0,86) % para eficiência do fotopico de 88,03 kev, e determinou-se o valor de 0,0365 com uma incerteza total de 0,0004, para um nível de confiança de 68 % (k=1). Na avaliação da incerteza total, considerou-se a incerteza na estatística de contagem como sendo do tipo A e igual a 0,33 %. E os componentes do tipo B, eficiência de fotopico (0,86 %), concentração de atividade (0,76 %), fatores de correção (0,0003 %) e pesagem (0,05 %). A Tabela 3 mostra que o resultado deste trabalho está coerente com os valores citados na literatura. Tabela 3. Probabilidade de emissão gama de 88,03 kev do 109 Cd Autores P γ u Pγ Legrand et al. (1973) [11] 0,0379 0,0007 (1,85 %) Bertrand (1978) [12] 0,0361 0,0010 (2,77 %) Martin (1978) [13] 0,0373 0,0006 (1,61 %) Lagoutine et al. (1982) [14] 0,0365 0,0006 (1,64 %) Blachot (1984) [15] 0,0361 0,0010 (2,77 %) Vaninnbroukx (1985) [16] 0,0368 0,0004 (1,09 %) Iwahara (1987) [8] 0,0363 0,0003 (0,83 %) Hino and Kawada (1989) [3] 0,0366 0,0005 (1,37 %) Schötzig et al. (1991) [17] 0,0365 0,0005 (1,37 %) Este Trabalho (2005) 0,0365 0,0004 (1,20 %) 5. CONCLUSÕES O resultado da probabilidade de emissão mostrou-se consistente com os valores publicados e, quando comparado aos resultados mais recentes foi constatada uma redução na incerteza associada, demonstrando a eficácia da combinação do método de padronização utilizando um contador proporcional pressurizado e do método de espectrometria gama com detector de germânio na determinação da probabilidade de emissão gama do 109 Cd. REFERENCES 1. A. Iwahara, Rastreabilidade e garantia da qualidade em medições de radionuclídeos utilizados em medicina nuclear, Tese de doutorado, COPPR/UFRJ, Rio de Janeiro, RJ, Brasil, pp (2001).

7 2. C. Ballaux, B. M. Coursey, D. D. Hoppes, 109 Pd and 109 Cd activity standardization and decay data, Appl. Radiat. Isto., Vol. 39, No. 11, pp (1988). 3. Y. Hino, Y. Kawada, Standardization of 109 Cd by 4πe-x coincidence counting with a conventional gas flow counter and measurement of the 88-keV gamma-ray, Appl. Radiat. Isto.,Vol. 40, No. 1, pp (1989). 4. G. Ratel, International compararison of activity measurements of a solution of 109 Cd, Nucl. Instr. Meth. Phys. Res., A 345, pp (1994). 5. J. U. Delgado, Probabilidade de emissão X e gama determinadas por espectrometria em regiões complexas, Tese de doutorado, COPPR/UFRJ, Rio de Janeiro, RJ, Brasil, pp (2000). 6. M.-M. Bé, V. Chiste, C. Dulieu, E. Browne, V. Chechev, N. Kuzmenko, R. Helmer, A. Nichols, E. Schönfeld, R. Dersch, Table of Radionuclides, Monographie BIPM-5, ISBN (2004). 7. M. E. C. Thoughton, A method for measuring the nuclear transformation rate of 109 Cd, Int. J. Appl. Radiat. Isto., Vol. 28, pp (1977). 8. A. Iwahara, Standardization of radionuclide, In: Individual studies by the participants of radiation sciences course, JICA, Japan (1987). 9. J. S. Merritt, Present status in quantitative source preparation, Nucl. Instr. Meth., 112, pp (1973). 10. Maestro for Windows, version Manual de Operação-EG&G ORTEC (2002). 11. J. Legrand, M. Blondel, P. Magnier, High-pressure 4π proportional counter for internal conversion electron measurements ( 139 Ce, 109 Cd, 99 Tc m ), Nucl. Instr. Meth., 112, pp (1973). 12. F. E. Bertrand, Nuclear data sheets for A = 109, Nucl. Data Sheets, 23, pp. 229 (1978). 13. M. J. Martin, A handbook of radioactive measurement procedureres, NCRP Report No. 58, NCRP, Washington, pp. 306 (1978). 14. F. Lagoutine, N. Coursol, J. Legrand, Table of Radionuclides, LMRI-CEA, Sanclay (1982). 15. J. Blachot, Nuclear data sheets for A = 109, Nucl. Data Sheets, 41, pp. 111 (1984). 16. R. Vaninbroukx, Nuclear Standard Reference Data, Proc. IAEA-TECDCC 335 (1985). 17. U. Schötzig, H. Schrader, K. Debertin, Proc. Int. Conf. Nuclear Data for Science and Technology, Jülich, pp. 562 (1991).