Óptica não linear e a absorção multi-fotônica

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1 Óptica não linear e a absorção multi-fotônica Prof. Dr. Cleber R. Mendonça Instituto de Física de São Carlos Universidade de São Paulo

2 Sumário Aula 1 Introdução à Óptica Não Linear e a Absorção de dois fótons Modelo clássico da interação da luz com a matéria - oscilador harmônico: óptica linear - oscilador não harmônico: óptica não linear refração e absorção não linear Tratamento semiclássico: absorção multifotônica Aula Microfabricação com pulsos de femtossegundos e aplicações Microestruturação com pulsos de femtossegundos Microfabricação via fotopolimerização por dois fótons Aplicações

3 Óptica não linear Estudo de fenômenos ópticos que ocorrem quando luz muito intensa é utilizada Não linearidade na relação constitutiva P ( E) E laser Propriedades Ópticas Intensidade Em baixas frequencias (193) B ( H) H relação não linear entre o campo e a indução magnética. (transformadores e solenóides) Saturação da população em níveis de spins em ressonância Magnética (1948) Saturação da luminescência em corantes (1941)

4 Óptica não linear 1961 Geração de Segundo Harmônico P.A. Franken, et al, Physical Review Letters 7, p. 118 (1961) Peter A. Franken Origem da óptica não linear como área separada de atuação

5 Óptica não linear Um dos pioneiros da Óptica não linear Formulação geral de processos ópticos não lineares Nicolaas Bloembergen Efeitos não lineares podem ser descritos em termos da teoria eletromagnética clássica, com susceptiblidades não lineares incluídas nas relações constitutivas Tratamento semiclássico para as susceptibilidades não lineares

6 Interação da luz com a matéria: óptica linear Modelo de Lorentz oscilador harmônico Hendrik A. Lorentz k E E e it m E << E inter. m d x dt dx m dt m x ee com k m

7 Solução no estado estacionário: elétron oscila na frequencia da excitação t i e x t x ) ( ) ( 1 E i m e x Interação da luz com a matéria: óptica linear com Logo, o dipolo oscilante será dado por t i e E i m e t x e t p ) ( 1 ) ( ) (

8 A polarização pode ser escrita como N : densidade de dipolos/ volume Interação da luz com a matéria: óptica linear ) ( ) ( 1 ) ( ) ( t E E i m Ne t Np t P resposta linear com a susceptibilidade dada por quantidade complexa i m Ne ) ( 1 ~

9 Interação da luz com a matéria: óptica linear então, o índice de refração complexo fica n~ 1 1 ~ 1 ~... n i n e são as partes real e imaginária do índice de refração complexo refração absorção c n Re[~ ] Im ~

10 ) ( ) ( ) ( 1 m Ne n ) ( ) ( ) ( m Ne Interação da luz com a matéria: óptica linear Dispersão de n e Tanto n quanto não dependem da intensidade da luz

11 Interação da luz com a matéria: óptica não linear altas intensidades luminosas E rad. ~ E inter. Quão alta deve ser a intensidade da luz?

12 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Campo elétrico inter-atomico laser cw e = C r ~ 4 Å P w P = W I w o = m I = W/m E ~ V/cm E o = V/cm

13 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Campo elétrico inter-atomico laser pulsado I = 1 GW/cm = W/m e = C r ~ 4 Å E ~ V/cm E o = V/cm

14 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Óptica não linear perturbativa E ~ V/cm I ~ 1 GW/cm Óptica não linear extrema (não perturbativa) E ~ V/cm I ~ TW/cm Não linearidade de vácuo E ~ V/cm I ~ 1 x1 9 W/cm

15 Interação da luz com a matéria: óptica não linear altas intensidades k E rad. ~ E inter. m oscillator não harmônico m d x dt dx m dt m x max ee termo não harmônico

16 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Na equação de movimento consideramos em que a caracteriza a não harmonicidade (nonlinearidade) O potencial correspondente é dado por Meios não centro-simétricos

17 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Para resolver o oscilador não harmônico sob a ação de um campo Considerando ax << x método perturbativo A solução pode ser escrita como x x (1) x () x (3)...

18 Interação da luz com a matéria: óptica não linear A solução em primeira ordem x (1) é encontrada fazendo a = cuja solução já conhecemos com x (1) e E ( ) m ( ) i Logo x (1) ( t) e m E D( ) D( ) ( ) i

19 Interação da luz com a matéria: óptica não linear A solução em segunda ordem x () é obtida fazendo Usando o resultado para x (1) temos cuja solução é com Logo

20 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Considerado um campo aplicado mais genérico no oscilador não harmônico Pode-se antever que conterá termos nas frequências Gerando, portanto, respostas nestas distintas frequência

21 Interação da luz com a matéria: óptica não linear Retomando o caso monocromático, escrevemos a polarização como de onde encontramos P Nex Ne( x (1) x ()...) P N e / m) D( ) ( E E 3 N( e / m D() D ) a ( )... (1) () susceptibilidades de primeira e segunda ordem Portanto, a polarização induzida no material é dada por P (1) () E E...

22 Resposta óptica não linear oscillator não harmônico altas intensidades E rad. ~ E inter. m d x dt dx m dt m x max ee k m Hendrik A. Lorentz P Polarização não linear (1) () (3) 3 ( E E E...)

23 Resposta óptica não linear Para meios centrossimétricos (U(x) = U(-x)) que podemos expressar como (1) (3) 3 P ( E E...) P P (1) P (3) (1) (3) ( I) E ef E definimos a susceptibilidade efetiva ef (1) (3) I Neste caso, o índice de refração do meio fica ~ (3 ) (1) n 1 ef 1 ( I)

24 Resposta óptica não linear Para meios pouco densos temos 1 1 ( ~ (1) (3) n I) Tomando as partes Real e Imaginária n~ n i 1 ( 1 n 1 Re ~ ~ 1) (3) Re I n n ni 1 Im ~ 1 1) (3) Im I ( ~ I

25 Resposta óptica não linear Processo de terceira ordem: (3) ~ ( 3) Re ~ ~ (3) i Im (3) refração não linear n n ni absorção não linear I n Re ~ (3) Im (3) auto-modulação de fase efeito tipo lente absorção de dois fótons

26 Seção de choque de absorção N I N N h I N h N Seção de choque de absorção de dois fóton [cm 4 s] I Dada a absorção total Podemos encontrar o seção de choque de absorção A taxa de excitação fica h I R h I N h h I N R Absorção de dois fótons

27 Absorção de dois fótons Processo previsto teoricamente em 1931 Tese de Doutorado U. de Göttingen "Über Elementarakte mit zwei Quantensprüngen Annals of Physics 9 (3): Maria Goeppert-Mayer Tratamento semi-clássico Dois fótons são simultaneamente absorvidos no mesmo ato quântico, levando a molécula para um estado excitado com energia equivalente a dos dois fótons absorvidos.

28 Absorção de dois fótons: teoria da perturbação Tomemos a eq. de Schrödinger com o Hamiltoniano dado por e onde é o Hamiltoniano do átomo livre com e considerando um campo monocromático

29 Absorção de dois fótons: teoria da perturbação A eq. de Schrödinger na presença do pontencial dependente do tempo cuja solução pode ser escrita como Solução do átomo livre Ĥ com Substituindo na eq. de Schrödinger, encontramos com e

30 Absorção de dois fótons: teoria da perturbação Para resolver essa equação, usamos perturbação, de tal forma que De tal forma que temos o seguinte conjunto de equações

31 Absorção linear Absorção linear N = 1 Sem campo, o sistema está no estado fundamental g Representamos V mg como Assim, a eq. para a fica que resulta em

32 Absorção linear A probabilidade do átomo estar num estado m num dado tempo t Na realidade temos uma distribuição de frequencias de transição m mg g forma linha Neste caso

33 Absorção linear A taxa de transição para absorção linear que usualmente é definida em termos da seção de choque de absorção com

34 Absorção de dois fótons Absorção de dois fótons N = 1 e N = para obter Primeiro encontramos que é usado no lado direito da eq. com N = já conhecido da absorção linear Usando

35 Absorção de dois fótons Neste caso, a convenção para a representação dos vários níveis é ilustrada no diagrama Sendo assim, escrevemos

36 Absorção de dois fótons que resulta em para o processo de absorção de dois fótons Então, a probabilidade do átomo estar num estado n num dado tempo t Considerando uma largura de linha para o estado final temos

37 Absorção de dois fótons A taxa de transição para absorção de dois fótons que em termos da seção de choque de absorção de dois fótons com

38 Absorção de multi-fótons Podemos generalizar o resultado para processos de ordem mais alta ~ I absorção de 1 fóton ~ I absorção de fótons ~ I 3 absorção de 3 fótons ~ I 4 absorção de 4 fótons

39 Absorção de dois fótons 1961 Kaiser e Garrett: Excitação por absorção de dois fótons

40 Considerações Finais m (1) () (3) 3 P ( E E E...) k Aula Microfabricação com pulsos de femtossegundos e aplicações Microestruturação com pulsos de femtossegundos Microfabricação via fotopolimerização por dois fótons Aplicações