DESENVOLVIMENTO DA PRODUÇÃO DE BARRAS DO AÇO INOXIDÁVEL AUSTENÍTICO NITROGENADO ASTM GRAU XM19

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1 DESENVOLVIMENTO DA PRODUÇÃO DE BARRAS DO AÇO INOXIDÁVEL AUSTENÍTICO NITROGENADO ASTM GRAU XM19 Development of the Production of ASTM 276 Grade XM19 High Nitrogen Austenitic Stainless Steel Bars Alexandre Sokolowski (1), Rômulo Fernandes Moreno (2), Celso A. Barbosa (3) (1) Engenheiro Químico, Mestre em Metalurgia, Pesquisador, Villares Metals S.A. Sumaré, SP, Brasil, (2) Engenheiro de Materiais, Mestre em Engenharia de Materiais, Eng. de Produto Laminados, Villares Metals S.A. Sumaré, SP, Brasil, (3) Engenheiro Metalurgista, Diretor de Tecnologia e P&D, Villares Metals S.A. Sumaré, SP, Brasil, Resumo: O aço ASTM A276 Grau XM19, mais conhecido como Nitronic 50*, é um inoxidável austenítico nitrogenado que apresenta uma combinação de resistência à corrosão e resistência mecânica não encontrada na maioria dos aços inoxidáveis austeníticos da série 300. Apresenta uma resistência à corrosão superior aos aços 316L e 317L e aproximadamente o dobro de limite de escoamento e não se torna magnético quando deformado em baixa temperatura ou mesmo submetido a temperaturas sub-zero. A norma ASTM A276 especifica as propriedades mecânicas de tração para diferentes condições de entrega:- solubilizada; como laminada a quente / as hot rolled e; deformada a frio. Este trabalho apresenta a caracterização microestrutural e das propriedades mecânicas como tração, dureza, resistência à fadiga, resistência à corrosão e permeabilidade magnética, para o material nas condições como laminado a quente, portanto, sem tratamento térmico posterior, e após tratamento térmico de solubilização. Palavra-chave: aço inoxidável austenítico nitrogenado, aço inoxidável austenítico de alta resistência, barras, Nitronic 50, resistência à fadiga, corrosão. Abstract: The ASTM A276 grade XM19 steel, better known as Nitronic 50*, is an austenitic stainless nitrogen-strengthened that features a combination of corrosion resistance and mechanical strength not found in most 300 series austenitic stainless steels. It presents a superior corrosion resistance to steel 316L and 317L and approximately twice the yield strength at room temperature and does not become magnetic when cold worked or even subjected to sub-zero temperatures. ASTM A276 specifies that the bars produced with this material must meet minimum tensile properties in different conditions as full annealed condition, as hot-rolled and annealed + cold worked (strain hardened). This work presents the microstructural, mechanical properties such as tensile, hardness, fatigue strength, corrosion resistance and magnetic permeability characterization, for the material provided as hot rolled condition, therefore, without subsequent heat treatment and after annealing heat treatment. Keyword: nitrogen austenitic seteel, austenitic stainless steel of high strength, Nitronic 50, bars, fatigue resistance, corrosion.

2 1. Introdução O aço ASTM A276 Grau XM19 (UNS S20910) [1], desenvolvido originalmente pela Armco Co. com a designação Nitronic 50* [2], é um inoxidável austenítico cromo-níquel-manganêsmolibdênio com adições de nióbio, vanádio e reforçado com nitrogênio. Sua composição química é apresentada na Tabela 1. Sua resistência mecânica é cerca de duas vezes a dos aços inoxidáveis austeníticos comuns como o 304L e o 316L das temperaturas sub-zero até 300 ºC, e resistência à corrosão também superior a destes aços, principalmente por pite e por fresta. Ele é especialmente indicado para aplicações onde se exige alta resistência mecânica combinado com boa resistência à corrosão em diversos meios agressivos como os encontrados nas indústrias de extração e processamento de óleo e gás, papel e celulose, têxtil, química e naval. Na indústria naval seu destaque é na fabricação de eixos propulsores de embarcações, pois tem excelente comportamento de desgaste do tipo metal-metal. Neste segmento ele é também utilizado na fabricação de vários itens de barcos e iates como, tirantes, grampos, ganchos e armação de velas de iates em substituição aos cabos (multi-fios). Ainda, este aço é também usado na fabricação de implantes cirúrgicos quando produzido conforme norma ASTM F1314. A Villares produziu este aço por um período curto no início da década de 90. A descontinuação da fabricação se deu por dificuldades de equipamentos, ou seja, os equipamentos daquela época não permitiam a obtenção te todos os graus especificados pela norma ASTM A276, pelas dificuldades de tratamento termomecânico em seus antigos laminadores. Em função dos investimentos realizados na nova laminação de acabamento dispondo de um moderno trem contínuo Multi-line e visando atender a demanda por este produto, a Villares Metals retomou a sua fabricação, com a designação VXM19. O desafio na fabricação deste aço passa pelo cumprimento de um estreito balanceamento químico, simultaneamente a uma boa homogeneidade microestrutural, com ausência de ferrita delta, atender as propriedades mecânicas conforme norma ASTM para os graus como laminado a quente / as hot rolled e solubilizado após laminação, garantir baixa permeabilidade magnética, e assegurar uma resistência à corrosão superior a do aço AISI 316L. Cabe destacar que no tocante as propriedades de tração para a condição como laminado a quente o desafio é balancear o alto limite de escoamento e ruptura com alta ductilidade em alongamento e redução em área, garantindo os valores mínimos da norma ASTM A276. A reprodutibilidade das propriedades ao longo das barras e lote a lote deve ser assegurada. O presente trabalho descreve a caracterização das propriedades acima mencionadas de barras laminadas do aço ASTM 276 grau XM19 produzidas industrialmente na condição como laminadas a quente e tratadas termicamente (solubilizadas), visando atender os requisitos da norma ASTM A Produção das Barras O desenvolvimento do trabalho de retomada de fabricação do aço em questão iniciou-se com a produção de uma corrida industrial de 25 toneladas de metal líquido, cuja composição química é apresentada na Tabela 1. Produziram-se lingotes de aproximadamente 1,7 toneladas. Os lingotes foram laminados a quente para tarugos intermediários e estes para barras sempre em condições controladas. Produziram-se ao menos três lotes de barras redondas de diâmetro que variaram de 25,40 a 152,40 mm e comprimento de 6 a 7 metros. Para este trabalho apresentaremos a caracterização dos lotes de barra dos diâmetros de 25,40 mm; 76,20 mm e 152,40 mm, correspondendo respectivamente ao menor, intermediário e maior diâmetro produzido neste trabalho. (*) Nitronic 50 é marca registrada da Electralloy que adquiriu os direitos da marca da Armco Co. dos EUA.

3 Tabela 1 - Composição química da corrida de aço VXM19 caracterizada neste trabalho. Também são indicadas a especificação deste aço conforme norma ASTM A276 grau XM19 e a composição do aço 316L usado como referência neste trabalho. Teores dos elementos em % - massa. Aço C Si Mn Cr Ni Mo V Nb N VXM19 Primeira Corrida ASTM A276 Grau VXM-19 0,03 0,42 4,87 21,0 12,01 1,96 0,14 0,13 0,28 4,0 20,5 11,5 1,50 0,10 0,06 1,0 6,0 23,5 13,5 3,00 0,30 0,10 0,20 0,30 0,40 316L Referência 0,011 0,36 1,71 16,65 10,26 2, ,05 Os lotes de barras produzidos partiram de tarugos intermediários pesando de 500 a 800 kg. As barras laminadas foram seqüencialmente identificadas durante a laminação, visando garantir uma perfeita rastreabilidade das barras. Parte das barras laminadas foi submetida a um tratamento térmico de solubilização na temperatura de 1065 ºC, utilizando-se água agitada como meio de resfriamento. Para avaliar a condição as rolled, parte das barras laminadas foi encaminhada para a etapa de acabamento na condição como laminadas a quente. 3. Caracterização das Barras Toda a caracterização de propriedades mecânicas foi conduzida na temperatura ambiente. O exame da microestrutura e a determinação das propriedades mecânicas foram realizados nas extremidades de barras pegas no início e fim de laminação dos tarugos. As microestruturas foram examinadas nas posições superfície, meio-raio e centro e orientadas na direção longitudinal. A medição de dureza foi realizada nas posições superfície (2 mm da superfície), meio-raio e centro da secção transversal,utilizando-se da escala Brinell com esfera de 2,5 mm de diâmetro e carga de 187,5 kg. Os corpos de prova para os ensaios de tração e corrosão das barras de 25,4 mm de diâmetro foram retirados do centro e do meio-raio para as barras de diâmetro 76,20 e 152,40 mm. Em todos os casos os corpos de prova foram orientados na direção longitudinal. Para os ensaios de fadiga dos três diâmetros de barras os corpos de prova foram retirados da posição meio-raio. Os ensaios de fadiga foram realizados em máquina flexo-rotativa R. R. Moore com aplicação de carga em dois pontos. Os testes foram realizados ao ar na temperatura ambiente. Os corpos de prova de fadiga são especialmente preparados com polimento até lixa de granulação nº 1000, tendo perfil parabólico com a menor secção de 6,0 mm de diâmetro e comprimento do trecho parabólico de 49,2 mm e um fator de concentração de tensão Kt = 1,0 [6]. O ensaio de corrosão foi realizado somente nas barras de 25,4 mm de diâmetro. Este ensaio visou comparar a resistência à corrosão destas barras nas três condições, como laminadas a quente, solubilizadas a 1065 ºC bem como solubilizadas a 1120 ºC, visando verificar o efeito da maior temperatura na microestrutura e seu possível efeito na resistência à corrosão, e com o aço 316 na condição somente solubilizado, condição esta padrão de fornecimento ao mercado. Os corpos de prova para os ensaios de corrosão foram usinados para a forma cilíndrica de 25,0 mm de diâmetro por 25,0 mm de comprimento e polidos até a lixa de granulação 320. Este ensaio de corrosão foi conduzido em uma solução aquosa de cloreto férrico a 5 % na temperatura de 27 ºC por um período

4 de 48 horas. Em cada corpo de prova foi instalado três elásticos eqüidistantes entre si. A cada 16 horas de ensaio retirava-se um elástico, sendo que o último elástico foi retirado no final do ensaio. As condições do teste seguiram as recomendações padrões da norma ASTM G48, adaptado apenas para avaliar a resistência à corrosão por pite e por fresta simultaneamente. Assim, como todos os métodos de teste da norma ASTM G48, este também é uma condição acelerada de corrosão. A medição da permeabilidade magnética foi realizada de forma contínua ao longo do diâmetro (seção transversal) das duas extremidades das barras, primeira e última barra, e em várias posições de suas geratrizes. A medição na superfície foi realizada a cada metro de distância ao longo de cada uma destas barras. Isto permitiu uma avaliação de sete áreas eqüidistante entre si na superfície das barras mais os topos das mesmas. O instrumento utilizado na medição foi o indicador de permeabilidade magnética de alta sensibilidade para baixos valores μ, fabricado pela Severn Engineering Company, Inc.. 4. Resultados e Discussões Dureza A Tabela 2 apresenta as durezas das barras na escala Brinell. Para cada posição (superfície, meio-raio e centro) foram medidos quatro pontos de dureza, eqüidistantes entre si, correspondendo aos quadrantes da secção transversal de cada corpo de prova. Os valores apresentados correspondem ao mínimo e o máximo encontrado. Tabela 2 - Resultados da medição de dureza Brinell na seção transversal. Barras na condição como laminadas a quente. Diâmetro (mm) 25,4 76,2 152,4 da barra no ato da laminação Superfície Barras na condição solubilizadas a 1065 ºC. Meio-raio Centro Diâmetro (mm) 25,4 76,2 da barra no ato da laminação Superfície Meio-raio Centro , As barras tanto na condição como laminadas a quente como as solubilizadas apresentaram o mesmo comportamento de distribuição de dureza. Para a condição como laminada a quente nas barras de diâmetro menor, 25,4 mm, a dureza é praticamente uniforme em todas as posições. Já para as barras de diâmetro maior ocorre um gradiente. A superfície apresentou maiores valores que o centro, com valores intermediários no meio-raio. Isto é explicado pelo processo de deformação na

5 laminação, pois existe um gradiente de deformação da superfície para o centro. Para as barras de menor diâmetro isto não faz diferença, pois, o grau de deformação é muito alto e elas resfriam rápida e uniformemente. Para as barras de maior diâmetro a deformação se dá em gradiente e nestas barras, ainda, o núcleo não resfria rápido como a superfície, dando então oportunidade para os mecanismos de recuperação e recristalização atuarem nesta região, levando a uma diminuição da dureza. Isto fica mais evidente quanto maior o diâmetro da barras. Com o tratamento de solubilização houve um decréscimo da dureza em todos os casos e ela fica praticamente uniforme em todas as posições da secção transversal das barras. A uniformidade de dureza ao longo da laminação é um indicativo do alto grau de controle termomecânico do novo laminador Multi-line, atribuído ao alto grau de automação e controle da seqüencia de passes do laminador. Resistência à Tração e Microestrutura A Tabela 3 apresenta a resistência à tração das barras na condição como laminadas a quente e após solubilização a 1065ºC. Como foi mencionado no início, os corpos de prova foram retirados da posição meio-raio e orientados longitudinalmente. Tabela 3 - Resultados dos ensaios de tração na direção longitudinal. Barras na condição como laminada a quente. Diâmetro (mm) da barra no ato da laminação LE 0,2% LR RA (%) A 4d (%) 25, ,7 61,2 ASTM , ,7 69,4 ASTM , ,1 65,6 ASTM Barras na condição solubilizada a 1065 ºC. 27,5 27,7 32,4 33,8 38,5 37,2 Diâmetro (mm) da barra no ato da laminação LE 0,2% LR RA (%) A 4d (%) 25,4 76,20 Primeira ---- barra ,2 70,1 70,1 71,4 47,8 44,3 42,6 43,9 152, ,9 74,7 48,5 49,3 Para todos os diâmetros ASTM

6 Como exigido pela norma ASTM A276, a resistência a tração, tanto no escoamento (LE0,2%) como também no limite de ruptura (LR), é maior para as barras na condição como laminadas a quente em relação às tratadas termicamente (solubilizadas), o que pode ser verificado também nos resultados obtidos. O inverso acontece com as propriedades dúcteis, redução de área e mais ainda com o alongamento. Porém, cabe mencionar que as propriedades dúcteis apresentadas pelas barras estão em um nível bem superior ao exigido (A4d de 27,5 a 38,5 % e RA de 61,2 a 68,1%) para um aço inoxidável austenítico de alta resistência. Para a condição das barras como laminadas a quente, verifica-se um expressivo aumento de resistência para as barras de menor diâmetro, como também previsto pela norma ASTM A276. Esta diferença está intimamente ligada à condição microestrutural das barras que é decorrência do estado de encruamento das mesmas. Como exemplo as Figuras 1 a 3 apresentam as microestruturas das barras de diâmetro 76,20 mm na condição como laminada a quente e na condição tratadas termicamente, ou seja, solubilizadas nas duas temperaturas, 1065 ºC e 1120 ºC. A Figura 1 mostra a microestrutura da barra na condição como laminada a quente. Ela evidencia um forte encruamento e com certo alinhamento na direção da laminação. Os contornos de grão não são revelados perfeitamente. Já para as barras tratadas os grãos ficam bem definidos e equiaxiais e o encruamento e o alinhamento foram desfeitos. Como é esperado as barras tratadas na temperatura mais alta apresentam maiores tamanhos de grão. A temperatura mais alta aumenta a energia de ativação para o crescimento de grão (migração de contornos de grão). Ainda, ela também aumenta o grau de dissolução dos precipitados finos de carbonetos e carbonitretos que se formaram durante o resfriamento das barras. Tais precipitados dificultam o crescimento dos grãos. Havendo uma dissolução dos mesmos os grãos ficam livres para crescerem. Não foi detectada, em todas as amostras examinadas, no exame metalográfico, a presença de ferrita delta. Para as barras tratadas termicamente (solubilizadas), como é esperado e também previsto pela norma, há um decréscimo da resistência e um aumento da ductilidade. Ainda, a diferença de resistência entre as barras nos três diâmetros estudados diminui expressivamente com o amolecimento do material no tratamento térmico. Deve-se destacar que em todas as barras, nos três diâmetros aqui caracterizados, houve um atendimento com uma boa margem acima dos valores mínimos especificados nas propriedades de tração da norma ASTM A276, e uma baixa dispersão de resultados entre a primeira e a última barra. Resistência à Fadiga A Tabela 4 apresenta a carga para ruptura com 10 8 ciclos no ensaio de fadiga flexo-rotativa com carga aplicada em dois pontos. Na freqüência empregada o atendimento de 10 8 ciclos duram cerca de 15 dias. No presente trabalho apresentaremos os resultados iniciais obtidos em cada uma das barras de cada lote. Estes valores obtidos até o momento apresentam boa correlação com os valores da literatura [2]. É verificado nitidamente que o aumento da resistência a tração do material leva a uma maior resistência a fadiga, numa relação quase linear, como conhecido na literatura [7]. Pode-se esperar que a resistência a fadiga para as barras do final de laminação (últimas barras), com base no comportamento homogêneo das propriedades mecânicas em tração, tenha o mesmo o comportamento dos valores obtidos nas primeiras barras (barras do início da laminação), Tabela 4. Tabela 4 - Resistência a fadiga flexo - rotativa do aço VXM19. Diâmetro (mm) Alta Resistência (Como Laminado a Quente) Solubilizado a 1065 ºC 25, , ,

7 Sentido longitudinal da barra Figura 1 - Microestrutura na posição meio-raio da barra de 76,20 mm de diâmetro. Barra na condição como laminada a quente, sentido longitudinal. Ataque com reativo de gliceregia e aumento de 200X. Sentido longitudinal da barra Figura 2 - Microestrutura na posição meio-raio da barra de 76,20 mm de diâmetro. Barra solubilizada a 1065 ºC, sentido longitudinal. Ataque com reativo de gliceregia e aumento de 200X.

8 Sentido longitudinal da barra Figura 3 - Microestrutura na posição meio-raio da barra de 76,20 mm de diâmetro. Barra solubilizada a 1120 ºC, sentido longitudinal. Ataque com reativo de gliceregia e aumento de 200X. Permeabilidade Magnética ( μ ) na Temperatura Ambiente. Todos os valores encontrados foram menores a 1,010 tanto para as barras na condição como laminada a quente bem como solubilizadas tanto a 1065 ºC como a 1120 ºC. Cabe explicar que este indicador é baseado em padrões de comparação calibrados. O padrão de menor valor de permeabilidade, μ, do aparelho usado é 1,010. Este método instrumental é previsto pela norma ASTM A342/A342M-04 como um método aceitável para a medição de permeabilidade magnética em aços inoxidáveis austeníticos de baixa permeabilidade. Os resultados demonstram que este aço possui baixa permeabilidade magnética mesmo na condição de alta resistência (deformado/encruado). Ensaio de Corrosão por Pite e Fresta Como mencionado no início deste trabalho, este ensaio de corrosão visou comparar a resistência à corrosão do aço em questão, usando-se amostras das barras de 25,4 mm de diâmetro, nas três condições, como laminadas a quente, solubilizadas a 1065 ºC e solubilizadas a 1120 ºC, com o aço 316L na condição somente solubilizado (164 HB). Cabe destacar que este teste de corrosão é considerado acelerado devido à forte agressividade da solução empregada (5% de cloreto férrico) e teve o objetivo de comparar o comportamento relativo dos aços testados, não devendo ser considerada como uma condição de utilização em tais meios dos aços testados na prática. A Figura 4 apresenta como exemplo dois dos corpos de prova montados com os elásticos, prontos para serem ensaiados. Os elásticos proporcionam os sítios de fresta e o restante da superfície fica exposta ao ataque por pites. A Figura 5 apresenta as imagens dos corpos de prova após ensaio. Observa-se nesta figura a expressiva diferença entre o aço 316L, referência, e o aço VXM19. O aço 316L corroeu acentuadamente nas posições dos elásticos e mostra a presença de alguns pites, indicando baixa resistência à corrosão neste teste. O aço VXM19 apresentou uma modesta corrosão por fresta e um sinal de início de pite na condição como laminado a quente, uma pequena corrosão por fresta no último elástico removido para o material solubilizado a 1065 ºC, e praticamente ficou imune à corrosão neste teste quando solubilizado a 1120 ºC. A Tabela 5 apresenta as dimensões dos corpos de prova antes do ensaio, dimensões estas que são usadas para determinar a área superficial dos mesmos, e os pesos iniciais e após o ensaio. Estes dados são

9 usados para determinar a perda de massa por área superficial de cada um dos corpos de prova. Os resultados confirmam aqui o que se verifica visualmente nos corpos de prova. O aço VXM19 apresentou expressiva superioridade na resistência à corrosão em relação ao aço 316L no teste executado, mesmo este aço 316L estando na condição solubilizada que é a condição de maior resistência à corrosão que ele pode apresentar. Figura 4 - Imagens de dois dos corpos de prova montados com os elásticos prontos para o teste de corrosão comparativo por pite e fresta. Figura 5 - Imagens dos quatro corpos de prova após o teste de corrosão. (1) aço 316L na condição solubilizada (164 HB), (2) aço VXM19 na condição como laminado a quente, (3) aço VXM19 na condição solubilizada a 1065 ºC e (4) aço VXM19 na condição solubilizada a 1120 ºC.

10 Perda de massa / área superficial (g / m2) Tabela 5 - Perda em massa obtida no teste de corrosão por pite e fresta. Aço 316L Referência VXM19 Como laminado a quente VXM19 Sol ºC VXM19 Sol ºC [cm] [m²] Massa (g) Diâmetro Altura Área Inicial Final massa Perda de massa (g/m²) Corrosão ( massa/área) 2,502 2,390 0, , ,9624-0, ,3 2,492 2,502 0, , ,3910-0, ,0 2,558 2,521 0, , ,2045-0,0246 8,0 2,552 2,510 0, , ,0616-0,0035 1,1 A Figura 6 apresenta as perdas de massa em um diagrama de barras para facilitar a visualização e comparação entre os aços aqui caracterizados Figura 6 - Representação em diagrama de barras as perdas de massa por unidade de área superficial dos corpos de prova. (1) aço 316L na condição solubilizada (164 HB), (2) açovxm19 na condição como laminado a quente, (3) aço VXM19 na condição solubilizada a 1065 ºC e (4) aço VXM19 na condição solubilizada a 1120 ºC.

11 5. Conclusões O trabalho de caracterização de barras de aço VXM19 produzidas industrialmente nos diâmetros de 25,4 mm; 76,2mm e 152,4 mm, em condições de laminação controlada, para obter o grau como laminado a quente (as hot rolled) e com tratamento térmico de solubilização a 1065 C permite concluir que: O novo laminador acabador Multi-line permite a produção de barras que atendem plenamente a norma ASTM A276 no grau XM19. Os lotes de barras produzidos mostraram um alto grau de homogeneidade e reprodutibilidade das propriedades mecânicas. Como previsto pela própria norma ASTM 276, as barras na condição como laminadas a quente apresentam maior dureza que as barras solubilizadas, fator este que garante o grau de encruamento necessário para atender a maior resistência mecânica em tração. Os ensaios de fadiga apresentam uma excelente correlação com a resistência mecânica em tração, sendo a resistência a fadiga maior no caso das barras no estado como laminadas (as hot rolled), As barras apresentam baixa permeabilidade magnética, μ < 1,010, tanto na condição como laminadas a quente como solubilizadas a 1065 e a 1120 ºC. No teste comparativo de corrosão acelerado por pite e por fresta o aço VXM19 apresenta expressiva superioridade em relação ao aço inoxidável 316L. Entre as condições como laminado a quente e solubilizado a 1065 C e 1120 C ocorre uma pequena diferença de resistência, sendo, a melhor condição sob este aspecto, a solubilizada a 1120 C. 6. Referências Bibliogáficas [1] Norma ASTM A [2] Catálogo do Aço Nitronic 50 publicado originalmente pela Armco. Hoje editado pela Electralloy. [3] A. M. Ritter and M. F. Henry, Phase Transformations during Aging of a Nitrogen- Strengthened Austenitic Stainless Steel. - Metallurgical Transactions. V. 16A, October, (1985). Pg [4] A. M. Ritter, Sigma-Phase Formation in Nitronic 50 and Nitronic 50W Stainless Steel. - Journal of Materials Science, V. 23, (1988), Pg [5] W. G. Guo and S. N. Nasser, Flow Stress of Nitronic 50 Stainless Steel Over a Wide Range of Strain Rates and Temperatures. - Mechanics of Materials, V. 38 (2006), Pg [6] HandBook of Fatigue Testing, ASTM Special Technical Publication 566, Ed. S. Roy Swanson, (Oct. 1974), Pg. 87. [7] Metals Fatigue, Publicado por Chapman & Hall LTD, London, (1959), Pg. 59.

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