CÁLCULO DE CORREÇÕES DA TAXA DE EMISSÃO DE FONTES DE NÊUTRONS MEDIDA NO SISTEMA BANHO DE SULFATO DE MANGANÊS DO LNMRI/IRD

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1 CÁLCULO DE CORREÇÕES DA TAXA DE EMISSÃO DE FONTES DE NÊUTRONS MEDIDA NO SISTEMA BANHO DE SULFATO DE MANGANÊS DO LNMRI/IRD Sandro P. Leite 1, Walsan W. Pereira 2, Evaldo S. da Fonseca 2 e Tindyua M. Nogueira 2 1 Programa de Pós-Graduação do Instituto de Radioproteção e Dosimetria 2 Laboratório Nacional de Metrologia das Radiações Ionizantes Instituto de Radioproteção e Dosimetria Av. Salvador Allende, s/n Recreio Rio de Janeiro, RJ 1 sandro@ird.gov.br 2 walsan@ird.gov.br RESUMO O Banho de Sulfato de Manganês [BSM] é o principal método utilizado em laboratórios de metrologia para calibrar, de forma absoluta, fontes de nêutrons. O Banho consiste, basicamente, de um grande tanque, cheio de solução aquosa de sulfato de manganês próxima da condição de saturação. A fonte radioativa, que é objeto da medição, é imersa na solução, na qual a maioria dos nêutrons emitidos por ela são capturados pelo manganês, tornando-se radioativo [ 56 Mn]. Ao decair, o 56 Mn emite radiação gama, utilizada na medida da taxa de emissão da fonte de nêutrons. No BSM, diversos parâmetros são utilizados para corrigir a taxa de emissão da fonte de nêutrons, dentre os quais estão as perdas devido à fuga de nêutrons do BSM, captura de nêutrons rápidos pela solução e captura de nêutrons pela fonte. O presente trabalho calcula essas perdas através da simulação de Monte Carlo [MCNP4C2]. Nesta simulação, foram consideradas as fontes de uso rotineiro do Laboratório de Nêutrons do Instituto de Radioproteção e Dosimetria [LN-IRD]. O objetivo da simulação é diminuir a incerteza e aumentar a exatidão na determinação das perdas já mencionadas. Na simulação é possível individualizar os cálculos e determinar todas as componentes das perdas, para cada situação específica de medida. No futuro, as perdas calculadas pelo método de Monte Carlo poderão substituir as que atualmente são determinadas a partir de dados experimentais. 1. INTRODUÇÃO A taxa de emissão de uma fonte de nêutrons (Q) medida pelo método do Banho de Sulfato de Manganês [BSM] é determinada através da medida da atividade de saturação da solução (A). A atividade de saturação representa o momento em que a taxa de núcleos de manganês que estão sendo ativados pela captura de nêutrons térmicos é igual a taxa de decaimento do manganês ativado. Este valor é atingido assintoticamente após algumas horas de irradiação do BSM, com a fonte colocada em seu centro geométrico. Para que essa atividade dê o valor de Q é necessário, porém, realizar três tipos de correções. A primeira é a eficiência (ε) do detector NaI(Tl), imerso na solução, na contagem da radiação gama do decaimento do nuclídeo produzido pela ativação neutrônica 55 Mn(n,γ) 56 Mn. A segunda é devido a captura de nêutrons térmicos por outros núcleos presentes na solução, que é facilmente determinada através da razão entre as seções de choque macroscópicas de captura térmica do manganês e dos demais núcleos da solução (H, S e O), formando uma fração (F). A última correção, (K), é relativa às perdas devido à fuga de nêutrons do BSM (L), à captura de nêutrons rápidos pela solução (N), e à captura de nêutrons pelo material da fonte e de seu sistema de imersão (S). Desta forma, o modelo matemático que representa esta realidade física pode ser simplesmente expresso por meio da equação (1).

2 1 1 Q( t) = A( t) K( N, S, L) ε F (1) Atualmente, as perdas devido à fuga e à captura rápida são calculadas a partir de regressões logarítmicas [SCHUCH, 1978] de dados experimentais; determinados através de um estudo onde as perdas acima foram determinadas para diferentes espectros, concentrações de solução e dimensões de tanque. A perda referente à captura pelo material da fonte e seu sistema de imersão não foi determinada naquele estudo, e por isso não compõe atualmente a correção K do BSM do LNMRI/IRD. A simulação do BSM apresenta-se como uma oportunidade para determinar todas as perdas que compõem K e revisar os valores daquelas que já são obtidas. O sistema do Banho de Sulfato de Manganês do LNMRI/IRD (Figura 1) foi modelado no MCNP4C2 e o cálculo de K foi realizado para as fontes de Am-Be(α,n) de 3,7 GBq (padrão brasileiro de fluência de nêutrons) e de 59,2 GBq, e ainda para uma fonte de Cf(f,n). Um cálculo semelhante ao apresentado neste trabalho, foi realizado no National Physical Laboratory [ROBERTS, 2001], Inglaterra. Os resultados dos cálculos foram considerados adequados para serem implementados como fatores de correção para a taxa de emissão de fontes de nêutrons determinada através do método do BSM. Figura 1 Banho de Sulfato de Manganês do LNMRI/IRD 2. A MODELAGEM DO BSM LNMRI/IRD Os resultados obtidos a partir de uma modelagem dependem diretamente de como o sistema físico foi traduzido ao programa de simulação. Portanto, o cálculo de uma grandeza através do MCNP4C2 passa necessariamente pelo conhecimento do sistema objeto da simulação.

3 Na simulação, o BSM do LNMRI/IRD é um tanque esférico com um metro de diâmetro interno e quinze milímetros de espessura de aço inox. Este ainda possui uma abertura na parte superior, que no tanque físico é utilizado em três situações: entrada da fonte, entrada de um agitador, que serve para homogeneizar a solução ativada, e por último, entrada de um detector. A composição do aço utilizado para descrever o tanque e a cápsula da fonte na simulação foi do aço de grau 316L. Na simulação, o banho de sulfato de manganês está localizado no vácuo. Esta aproximação considera que nêutrons que tenham deixado o tanque não retornam [ROBERTS, 2001]. O volume de solução aquosa de MnSO 4 considerado na simulação foi de 520 L. Este volume não representa a capacidade total do tanque, já que é necessário considerar o volume do detector, para que, quando imerso, não faça a solução transbordar. A quantidade de água e de sulfato de manganês presentes na solução foi determinada pelo método gravimétrico. No ano de 2003, foi realizado cinco medidas dessas quantidades, e, seus respectivos valores médios somados definiram a densidade da solução, (1,3591±0,011308) g/cm³, utilizada na simulação. A fração de cada átomo (Tabela 1) constituinte da solução foi determinada através da razão N H /N Mn. Sendo N o número de átomos do elemento por centímetro cúbico de solução. Tabela 1. Fração atômica da solução Átomo H O Mn S Fração atômica 0, , , , Toda fonte de nêutrons que é medida no BSM do LNMRI/IRD é colocada no sistema de imersão. Este sistema serve para proteger e posicionar a fonte no centro do tanque. Ele é constituído de uma placa de alumínio e suporte em acrílico, que se fixa à abertura do tanque; e de um fio de aço, fixado no centro daquela placa e na ponta de um copo de acrílico, que impede o contato entre a fonte e a solução. Entretanto, no sistema de imersão, apenas o copo de acrílico é relevante como material que captura nêutrons na solução. Pois o fio de aço que sustenta a fonte tem massa ínfima, se comparada a outros elementos do BSM, o que torna a captura de nêutrons por esse material desprezível. E a outra parte do sistema de imersão está fora dos limites do tanque, de modo que sua captura de nêutrons já está contabilizada no parâmetro de fuga. Deste modo, o sistema de imersão foi reduzido ao copo de acrílico no MCNP4C2 e a captura de nêutrons por esse material compõe o valor de S. As fontes consideradas na simulação foram aquelas de uso rotineiro do laboratório de nêutrons e especificamente utilizadas para disseminar sua capacidade metrológica. O modelo da fonte Am-Be(α,n) de 3,7 GBq é o SN 466, fabricada pela CEA. A fonte Am-Be(α,n) de 59,2 GBq, por ser muito antiga, não possui registro sobre seu modelo. Esta fonte foi

4 simulada estimando-se suas dimensões. Já a fonte de Cf(f,n), modelo 10S, foi fabricada pela Frontier Technology Corporation. A descrição detalhada da fonte só é relevante para o cálculo da captura de nêutrons pela fonte e seu sistema de imersão. Na simulação, nenhum nêutron é emitido do interior da fonte. Os nêutrons foram emitidos a partir de uma superfície externa que inscreve a fonte. Deste modo, os resultados dos cálculos estarão em função dos nêutrons emitidos pela fonte. Os espectros de todas fontes simuladas são da ISO-8529/1-3 [ISO-8529/1-3, 1989]. A captura de nêutrons rápidos pela solução (N) é devido as reações (n,α) e (n,p). Estes tipos de reações têm um valor limiar de energia do nêutron para que tenham maior probabilidade de ocorrer. Portanto, essa captura rápida só é importante quando a energia média dos nêutrons emitidos pela fonte é superior a este limiar de energia. Os principais núcleos que fazem este tipo de reação na solução são o enxofre [(n,α);(n,p)] e o oxigênio[(n,α)]. O cálculo de N foi realizado selecionando-se o registro (tally) tipo 4 do MCNP4C2, considerando-se as reações acima, associado a um cartão multiplicador que contém o volume da solução e a densidade atômica (átomos/barn.cm) do elemento que interage por captura de nêutrons rápidos. O cálculo da captura de nêutrons pela fonte e por seu sistema de imersão (S) também foi realizado com o registro tipo 4 e um cartão multiplicador, mas o cálculo foi realizado separadamente para o acrílico (copo), para o aço inox (cápsula da fonte) e para o material radioativo. Para a fonte de califórnio, a captura pelo material radioativo não foi considerada, pois a massa de Cf(f,n) é muito pequena. Sua captura de nêutrons emitidos pela fonte, calculada no MCNP4C2, foi da ordem de 10-7 %. No caso da fuga de nêutrons do Banho (L), esta foi determinada com o registro tipo 1. Este tipo de registro foi definido numa superfície esférica externa e concêntrica ao tanque e representa o número de partículas que atravessam a superfície em qualquer direção. 3. RESULTADOS A correção K é determinada pela combinação de N, S e L através da equação (2). Esta correção entra na equação (1) como um multiplicador, isto é, qualquer variação em K é aplicada diretamente no cálculo da taxa de emissão da fonte de nêutrons. K = 1 1 ( N S L) (2) Na tabela 2, observa-se que em relação aos valores das componentes N, S e L atualmente utilizados, o cálculo com MCNP4C2 apresentou maior valor em todas estas componentes. A captura pela fonte e seu sistema de imersão, que no modelo atualmente utilizado não é considerado, mostrou-se relevante principalmente para fontes de maior volume. Comparandose o valor de N das fontes radioativas simuladas, percebe-se que este valor depende mais do espectro do que do tamanho das fontes. Já a fuga de nêutrons do Banho (L), além do espectro, também depende da dimensão da fonte. As componentes N, S e L de ambos modelos foram utilizadas para calcular as correções K das fontes radioativas (Tabela 3).

5 Fonte Tabela 2. Comparação entre as perdas calculadas pelo MCNP4C2 e aquelas determinadas pelo modelo atual. N S L MCNP4C2 Modelo Atual MCNP4C2 Modelo Atual MCNP4C2 Modelo Atual Cf 0,84% 0,35% 0,06% Am-Be (3,7 GBq) Am-Be (59,2 GBq) 3,49% 1,73% 0,80% 3,49% 1,73% 1,72% Não considerado Não considerado Não considerado 0,34% 0,26% 1,56% 1,46% 1,62% 1,47% Fonte Tabela 3. Comparação entre a correção K determinada através do MCNP4C2 e o modelo atual. MCNP4C2 K Modelo atual Aumento com MCNP4C2 Cf 1,0125 1,0061 0,63% Am-Be (3,7 GBq) 1,0621 1,0329 2,82% Am-Be (59,2 GBq) 1,0733 1,0330 3,90% Tabela 4. Percentuais das componentes de captura de nêutrons rápidos (N). Cf Am-Be (3,7 GBq) Am-Be (59,2 GBq) MCNP4C2 Mod. Atual MCNP4C2 Mod. Atual MCNP4C2 Mod. Atual O [(n,α)] 0,56% 0,33% 2,73% 1,65% 2,72% 1,65% S [(n,α),(n,p)] 0,28% 0,02% 0,77% 0,08% 0,76% 0,08% Tabela 5. Incerteza nos valores de K relatados na taxa de emissão da fonte de nêutrons (Q). u Q (K)/Q Cf Am-Be (3,7 GBq) Am-Be (59,2 GBq) Modelo atual 0,55% 0,62% 0,62% MCNP4C2 0,11% 0,26% 0,30%

6 As componentes de captura rápida (N), devido as reações (n,α) e (n,p) foram discriminadas na tabela 4. Ambas as componentes de (N) apresentaram valores discordantes com os utilizados atualmente. Parte deste desacordo pode ser explicado pela atualização das seções de choque. Por exemplo, a seção de choque microscópica de captura rápida do oxigênio, calculada no início da década de 1970, subestima a captura de nêutrons com energia superior a 7 MeV, se comparado com a seção de choque de O(n,α) do MCNP4C2 [ROBERTS, 2001]. Além do cálculo da correção K, foi realizado um breve estudo sobre a influência de pequenas variações de alguns parâmetros que afetam o valor de K e que por conseqüência contribuem para a incerteza no valor da taxa de emissão de fonte de nêutrons. Os parâmetros perturbados foram: a densidade da solução (± 0, g/cm³), nível da solução (± 0,3 cm ) e posição da fonte (± 0,5 cm). A tabela 5 mostra a contribuição destas perturbações no valor da incerteza de Q. 4. CONCLUSÃO Uma diferença de até 4% foi observada entre os valores de K calculados pelo MCNP4C2 e o modelo atual, que está baseado em regressões logarítmicas de dados experimentais. Provavelmente, isto é devido às condições de medida disponíveis na década de 1970 para determinar aqueles dados experimentais; e pelo MCNP4C2 utilizar conjuntos de seções de choque mais atuais. A contribuição da incerteza de K em Q, de todas fontes simuladas, avaliada através do MCNP4C2, apresentou valor menor do que a avaliada a partir do modelo atual. Essa redução no valor da incerteza foi acima de cinqüenta por cento para todas as fontes simuladas. Apesar dos cálculos realizados com o MCNP4C2 serem confiáveis, uma investigação sobre as causas do desacordo nos valores de K e uma análise de incerteza mais ampla deverão ser feitas antes que se assuma os valores de K do MCNP4C2 como fatores de correção da taxa de emissão das fontes de nêutrons simuladas. 5. REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS 1. A. L. Schuch Calibração de monitores de nêutrons com moderadores e aplicação na determinação de fatores de correção de dosímetros de albedo, Tese de mestrado (IME), Brasil, (1978). 2. International Standart ISO 8529: Neutron Reference Radiation for Calibrating Neutron- Measuring Devices used for Radiation Protection Purposes and for Determining their Response as a Function of Neutron Energy, International Organization for Standardization, Switzerland, (1989). 3. J. F. Briesmeister, MCNP A General Monte Carlo N-Particle Transport Code, Version 4C2, USA, (2001). 4. N. J. Roberts MCNP Calculations of Correction Factors for Radionuclide Neutron Source Emission Rate Measurements using the Manganese Bath,CIRM45, UK, ( 2001).