ESTUDO DO CAMPO DE RADIAÇÃO NEUTRÔNICA EM TORNO DO CÍCLOTRON GE PETtrace-8 DE 16,5 MeV DO CDTN. Adriana Márcia Guimarães Rocha

Transcrição

1 ESTUDO DO CAMPO DE RADIAÇÃO NEUTRÔNICA EM TORNO DO CÍCLOTRON GE PETtrace-8 DE 16,5 MeV DO CDTN Adriana Márcia Guimarães Rocha Dissertação apresentada ao Curso de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais, como requisito parcial à obtenção do Grau de Mestre. 2012

2 Comissão Nacional de Energia Nuclear CENTRO DE DESENVOLVIMENTO DA TECNOLOGIA NUCLEAR Programa de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais ESTUDO DO CAMPO DE RADIAÇÃO NEUTRÔNICA EM TORNO DO CÍCLOTRON GE PETtrace-8 DE 16,5 MeV DO CDTN Adriana Márcia Guimarães Rocha Dissertação apresentada ao Curso de Pós-Graduação em Ciência e Tecnologia das Radiações, Minerais e Materiais, como requisito parcial à obtenção do Grau de Mestre Área de concentração: Ciência e Tecnologia das Radiações Orientador: Dr. Marco Aurélio de Sousa Lacerda Coorientador: Dr. Teógenes Augusto da Silva Belo Horizonte 2012

3 Ao Aroldo, pela cumplicidade em todos os momentos da nossa vida. Aos meus familiares e amigos pelo apoio e carinho. Ao Matheus, eterna luz da minha vida. I

4 II AGRADECIMENTOS Primeiramente a Deus, pois sem seu sustento e capacitação eu não teria conseguido. Ao Prof. Dr. Marco Aurélio de Sousa Lacerda, pela orientação, paciência e pela total dedicação em cada etapa deste trabalho. Ao Prof. Dr. Teógenes Augusto da Silva, pela coorientação com boa vontade, dedicação e sabedoria. Aos membros da banca examinadora pelas contribuições no refinamento desta dissertação. Ao meu marido Aroldo pelo apoio e carinho nessa etapa. Aos meus pais pelo amor incondicional. Aos meus irmãos que sempre torceram por mim. Aos meus sobrinhos Manu, Rapha e Matheus que alegram a minha vida. Ao Tetsuaki e Elton Guedes pela primeira oportunidade no CDTN. A FAPEMIG, pelo apoio financeiro com a bolsa de mestrado. Ao CRCN/CNEN, pelas esferas de Bonner e dosímetros TL. Ao Dr. Joelan Angelo de Lucena Santos, pela valiosa colaboração. Ao Dr. Hector Rene Vega-Carrillo, pela valiosa colaboração. Aos colegas da UPPR que muito contribuíram para realização deste trabalho: Nelson, Serginho, José Carlos e Ferracini e a todos os outros pelo prazer da companhia de vocês: Marina, Aline, Soraia, Moreira, Marilene, Zacarias, Juliana, Leo, Pri, Flavinha, Adilson, Eduardo, Ricardo, Alessandra e a Fatinha com toda sua alegria contagiante. Pela colaboração dos colegas do laboratório de calibração: Carlinhos, Aníbal, Bitar, Flavinho e Claúdio e também do Laboratório de TLD: Hudson, Paulo e Claudete. Aos colegas da turma de mestrado: Naty, Dani, Fernandinha, Jussara, Gil, Tadeuzito... A Lu e a Soninha pela grande ajuda nas revisões. A Vírginia e Nívea pelo apoio na biblioteca. Ao Claúdio pela grande ajuda com as ilustrações. E todos os meus amigos e incentivadores do CDTN: Paulo Maletta, Thessa, Cássio, Margarete, Pepê, Camila, Nelson, Paulinho, Jiji, Lu, Tati, Claudinha e Jack. E finalmente, agradeço a todos que direta ou indiretamente contribuíram com a conquista da realização deste trabalho.

5 III ESTUDO DO CAMPO DE RADIAÇÃO NEUTRÔNICA EM TORNO DO CÍCLOTRON GE PETtrace-8 DE 16,5 MeV DO CDTN Adriana Márcia Guimarães Rocha RESUMO Os radionuclídeos utilizados na tomografia por emissão de posítrons (PET) são produzidos utilizando um acelerador cíclotron. Os nêutrons produzidos durante a operação do cíclotron contribuem para exposição direta ou indireta dos Indivíduos Ocupacionalmente Expostos (IOEs), devido ao aumento da radiação de fundo da casamata. Além disso, há um aumento nas emissões de gases radioativos provenientes da ativação dos elementos do ar dentro da casamata, que quando liberados constitui um problema para radioproteção dos indivíduos do público. Dos vários métodos utilizados para caracterizar o espectro neutrônico, o espectrômetro de multiesferas de Bonner (EB) é um dos sistemas espectrométricos mais utilizados. Neste trabalho foi utilizado o sistema EB com detectores termoluminescentes (TL), do tipo TLD600 e TLD700 como detector de nêutrons, para medir os espectros de energia de nêutrons em quatro pontos no interior da casamata do cíclotron GE PETtrace-8 do Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear (CDTN). Foram realizadas medidas em quatro pontos em torno do cíclotron. Os espectros de nêutrons foram desdobrados utilizando os códigos BUMS, NSDUAZ e BUNKIUT e os resultados convertidos em equivalente de dose ambiente H*(10). Considerando o termo fonte de radiação fornecido pelo fabricante do cíclotron, pôde-se constatar a grande influência dos nêutrons de recuo nos espectros de energia encontrados em todos os pontos. Houve uma boa concordância nos espectros de nêutrons obtidos, utilizando os códigos BUNKIUT (com espectros iniciais retangular e Maxwelliano) e NSDUAZ. Os valores de taxa de fluência encontrados no presente trabalho foram da mesma magnitude dos valores reportados na literatura e são coerentes com os obtidos por cálculos téóricos utilizando o termo fonte de radiação disponibilizado pelo fabricante. Com relação aos valores de equivalente de dose ambiente, as taxas horárias por A (microampère) variaram de aproximadamente 67 msv/h a 936 msv/h. Para uma corrente típica de 40 A, esses valores são próximos de 2,7 Sv/h a 37 Sv/h, valores da mesma ordem dos reportados na literatura. A metodologia empregada para a caracterização do campo de radiação em torno do cíclotron do CDTN mostrou-se adequada e pode ser utilizada em mais pontos da casamata, de maneira a descrever melhor o espectro e, consequentemente, estimar o equivalente de dose ambiente.

6 IV STUDY OF THE NEUTRON RADIATION FIELD AROUND THE GE-PETtrace-8 CYCLOTRON OF THE CDTN Adriana Márcia Guimarães Rocha ABSTRACT The radionuclides used in positron emission tomography (PET) are generally produced using a cyclotron accelerator. The operation of the cyclotron produces an undesirable neutron radiation field. The knowledge of the neutron radiation field around not-self-shielded PET cyclotrons is an important issue for optimization of radiation protection of the workers and individuals of the public. For the workers, neutrons contribute not only for immediate radiation exposure as for long-term exposure due to activation of cyclotron components and the concrete in the bunker walls. For the individuals of the public the main concern is the dispersal of radioactive gases produced by activation of the air inside the cyclotron vault. The multisphere system, or Bonner sphere spectrometer (BSS), has been widely used to measure neutron spectrum. The substitution of the active detectors of the BSS system by thermoluminescent detectors (specifically TLD-600 and TLD-700 pairs) has become a reliable procedure in spectrometry of high intensity mixed radiation field. In this study we utilized the BSS system with TLD600 and TLD700 to measure the energy spectra of neutrons at four points inside the bunker of the cyclotron GE PETtrace-8 of the Development Centre of Nuclear Technology (CDTN). Four points inside the bunker of the cyclotron were studied. The neutron spectra were unfolded using codes BUMS, NSDUAZ e BUNKIUT and the results converted to ambient dose equivalent H*(10). Considering the source-term of radiation provided by the manufacturer of the cyclotron, we could see the great influence of room return effect in energy spectra at all points. The values of total fluence rates for all points have the same magnitudes of values reported in the literature and are consistent with those obtained by theoretical calculations using the source-term of radiation provided by the manufacturer of the cyclotron. The ambient equivalent dose rates for 1 A ranged from about 67 msv/h to 936 msv/h. For a typical 40 A typical current these values were 2.7 Sv/h and 37 Sv/h. These values are of the same order than the reported in the literature. The methodology utilized in this study to characterize the neutron radiation field around the CDTN cyclotron proved to be adequate and can be used in more points inside the bunker in order to better describe the spectrum and thereby estimate the ambient dose equivalent.

7 V LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS Taxa de fluência de nêutrons 18 FDG Fludesoxiglicose 18 F 6 LiI- Iodeto de lítio ANVISA Agência Nacional de Vigilância Sanitária BUMS Bonner Sphere Unfolding Made Simple BUNKIUT- Programa computacional para desdobramento de espectro de nêutrons CDTN Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear CRCN- Centro Regional de Ciências Nucleares EB Esferas de Bonner GE- General Electric. H*(10) Equivalente de dose ambiente. ICRP International Commission on Radiation Units and Measurements. ICRU International Commission on Radiation Protection. IEC International Electrotechnical Commission. IOEs Indivíduos Ocupacionalmente Expostos. LCD - Laboratório de Calibração de Dosímetro. LDT - Laboratório de Dosimetria Termoluminescente NSDUAZ- Neutron Spectrometry and Dosimetry from the Universidad Autónoma de Zacatecas. PET Tomografia por Emissão de Pósitrons. TL- Termoluminescente.

8 VI TLD- Dosímetro Termoluminescente. UPPR Unidade de Pesquisa e Produção de Radiofármacos.

9 VII LISTA DE FIGURAS FIGURA 1 - Espectro de energia de nêutrons medidos a partir da fissão espontânea do 252 Cf FIGURA 2 - Seção de choque (n, ) do 197 Au em função da energia (KAERI, 2009) FIGURA 3 - Esquema simplificado de algumas possíveis interações do nêutron nas esferas do EB. Fonte: Alevra (2003) FIGURA 4 - Seis respostas para a esfera de 3 com o 6 LiI CTNS FIGURA 5 - Seis respostas para a esfera de 10 com o 6 LiI CTNS FIGURA 6 - Vista da câmara interna do cíclotron GE-PETtrace FIGURA 7 - Seção de choque da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F, obtido através compilação dos dados publicados por vários autores FIGURA 8 - Rendimento da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F, calculado a partir das seções de choque recomendadas FIGURA 9 - Crescimento da atividade induzida no concreto próximo ao alvo FIGURA 10 - Localização dos dosímetros dentro da casamata do cíclotron FIGURA 11 - Valor normalizado do Rendimento para os diferentes pontos medidos ao redor do cíclotron, para o caso da reação H 2 O 18 (p,n)f FIGURA 12- Localização dos pontos dentro da casamata do cíclotron FIGURA 13- Correlação entre as respostas do TLD600 e 6 LiI(Eu) FIGURA 14- Simulação do espectro de nêutrons nos quatro pontos em torno do cíclotron.. 37 FIGURA 15- TLD 600 e TLD FIGURA 16 - Forno PTW Freiburg para tratamento térmico dos dosímetros TL FIGURA 17 - Leitora Harshaw 4500 Thermo Electron FIGURA 18 - Gráfico leitura TLD FIGURA 19 - Gráfico leitura TLD FIGURA 20 - Irradiador Gama STS Steuerungstechnik & Strahlenschutz Gmbh, modelo OB85do CDTN FIGURA 21 - Esferas de Bonner FIGURA 22 - Detalhe dos pontos medidos dentro da casamata, na planta baixa do setor do cíclotron do CDTN FIGURA 23 - Vista dos pontos medidos no cíclotron FIGURA 24 - Distância dos pontos medidos em relação aos alvos do cíclotron FIGURA 25 - Detalhe dos alvos 1 e 4 do cíclotron do CDTN

10 VIII FIGURA 26 - Foto do ponto 1 com a esfera FIGURA 27 - Foto do ponto 2 com a esfera de FIGURA 28 - Foto do ponto 3 com a esfera FIGURA 29 - Foto do ponto 4 com a esfera de FIGURA 30 - Dez dosímetros TL separados por tipo e envoltos em alumínio FIGURA 31 - Vista da inserção dos dosímetros TL dentro da esfera de Bonner de FIGURA 32 - Homogeneidade do lote dos 100 dosímetros TL FIGURA 33 - Homogeneidade do lote de 100 dosímetros TL FIGURA 34 - Reprodutibilidade dos 100 dosímetros TL FIGURA 35 - Reprodutibilidade dos 100 dosímetros TL FIGURA 36 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 1, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano FIGURA 37 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 2, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano FIGURA 38 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 3, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano FIGURA 39 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 4, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano FIGURA 40 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais FIGURA 41 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais FIGURA 42 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais FIGURA 43 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais FIGURA 44 Comparação dos valores medianos de Equivalente de Dose Ambiente nos quatro pontos estudados, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais FIGURA 45 Comparação dos valores medianos de Energia média nos quatro pontos estudados, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais

11 IX LISTA DE TABELAS TABELA 1 - Fontes (α,n) de nêutrons... 5 TABELA 2 - Fontes (,n) de nêutrons... 5 TABELA 3 - Reações utilizadas para produzir nêutrons monoenérgeticos de prótons acelerados (p) e deutério (d)... 6 TABELA 4 - Reações utilizadas para a detecção de nêutrons lentos (dados numéricos se aplicam à captura de nêutrons térmicos) TABELA 5 Coeficientes de conversão da ICRP TABELA 6 - Os emissores de pósitron mais usados e as reações típicas para sua produção. 24 TABELA 7 - Produção de nêutrons durante o bombardeio de prótons no cíclotron GE- PETtrace com energia de 15 MeV e corrente de 75µA (Termo fonte) TABELA 8 - Lista com alguns elementos radioativos e suas respectivas quantidades máximas, produzidos pela ativação de componentes do cíclotron TABELA 9 - Resultados da taxa de fluência de nêutrons e equivalente de dose ambiente nos pontos medidos TABELA 10 - Parâmetros de entrada no código BUNKIUT TABELA 11- Parâmetros de entrada no código BUMS TABELA 12 - Parâmetros de entrada no código NSDUAZ TABELA 13 - Respostas dos dosímetros TL expostos à 7 mgy, 9 mgy, 11 mgy e 13 mgy de kerma no ar TABELA 14 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto TABELA 15 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto TABELA 16 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto TABELA 17 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto TABELA 18 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 19 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais

12 X TABELA 20 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 21 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 22 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 23 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 24 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 25 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais TABELA 26 - Comparação dos valores de equivalente de dose ambiente (H*(10)) encontrados na presente pesquisa com outros apresentados na literatura

13 XI SUMÁRIO CAPÍTULO 1. INTRODUÇÃO OBJETIVO JUSTIFICATIVA... 3 CAPÍTULO 2. REFERENCIAL TEÓRICO NÊUTRONS Conceitos Gerais Fontes de Nêutrons Interação de Nêutrons com a Matéria Ativação Neutrônica DETECÇÃO DE NÊUTRONS Detecção através de reações (nêutrons, partículas carregadas) Detecção através da reação 10 B(n,α) Detecção através da reação 6 Li(n,α) Detecção através da reação 3 He(n,p) Detecção através de reações (n,fissão) Detecção utilizando folhas de ativação Detecção baseada na moderação - O espectrômetro de Bonner DESDOBRAMENTO DO ESPECTRO DE NÊUTRONS GRANDEZAS RADIOLÓGICAS Fluência Taxa de Fluência ou Fluxo Equivalente de Dose Ambiente Equivalente de Dose Ambiente H*(10) CÍCLOTRON DETECTORES TERMOLUMINESCENTES ESTUDOS REALIZADOS EM CÍCLOTRONS CAPÍTULO 3. MATERIAIS E MÉTODOS CARACTERIZAÇÃO DOS DOSÍMETROS TL Homogeneidade e Reprodutibilidade dos Dosímetros TL Verificação da resposta dos dosímetros TL à radiação gama ESPECTROMETRIA COM O SISTEMA DE MULTIESFERAS DE BONNER MEDIDAS REALIZADAS NO CÍCLOTRON DO CDTN DESDOBRAMENTO DO ESPECTRO NEUTRÔNICO CAPÍTULO 4. RESULTADOS E DISCUSSÕES CARACTERÍSTICAS DOS DOSÍMETROS TL Homogeneidade e reprodutibilidade Resposta dos dosímetros TL à radiação gama RESPOSTA DOS DOSÍMETROS TL AO CAMPO DE RADIAÇÃO DO CÍCLOTRON COMPARAÇÃO DOS ESPECTROS DE NÊUTRONS OBTIDOS CAPÍTULO 5. CONCLUSÕES... 76

14 XII REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ANEXOS ANEXO A - Tela do código BUNKIUT com os dados de entrada para o ponto ANEXO B - Tela do código BUMS com os dados de entrada para o ponto ANEXO C - Tela do código NSDUAZ com os dados de entrada para o ponto

15 1 CAPÍTULO 1. INTRODUÇÃO A Tomografia por Emissão de Pósitrons (PET) é uma técnica de imagem não invasiva, capaz de detectar alterações do metabolismo celular, utilizando marcadores específicos, um dos quais a Fludesoxiglicose 18 F ( 18 FDG). O uso de um marcador de atividade biológica confere a este exame grande sensibilidade, sendo capaz de diagnosticar alterações ainda não identificáveis por outros meios de imagem. Nos últimos anos, tem-se assistido um crescimento substancial da aplicação da PET em múltiplos campos da medicina e, de modo especial, nas doenças oncológicas, como método de diagnóstico e estadiamento, de avaliação da resposta ao tratamento e na suspeita de recidiva tumoral e possíveis metástases (ROBILOTTA, 2006). A eficácia da Tomografia por Emissão de Pósitrons na detecção precoce de inúmeras doenças tem ocasionado um aumento significativo no número de instalações dedicadas à produção de radiofármacos para PET, com destaque para 18 FDG (IAEA, 2008). No Brasil, esse aumento foi impulsionado, ainda, pela publicação da Emenda Constitucional 49/06, que excluiu do monopólio da União a produção, comércio e uso de radioisótopos de meias-vidas curtas (inferior ou igual a 2 horas) na medicina, agricultura e indústria (BRASIL, 2006; MARECHAL, 2009). Inaugurada em abril de 2008, a Unidade de Pesquisa e Produção de Radiofármacos (UPPR) do Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear (CDTN), deu início à produção de radioisótopos para síntese de radiofármacos utilizados no diagnóstico em Medicina Nuclear empregando a técnica PET. Atualmente, a UPPR possui licença de operação concedida pela Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN), para produção de radiofármacos marcados com o 18 F e licença da Agência Nacional de Vigilância Sanitária (ANVISA). O cíclotron utilizado para produção de radioisótopos PET pode ser autoblindado ou sem blindagem. Neste último caso, ele é instalado em uma casamata de concreto com controle de acesso, de modo a prevenir a exposição acidental dos trabalhadores (IAEA, 2009 a,b ; MENDEZ et al, 2005; VEGA-CARRILLO, 2001). Os nêutrons produzidos durante a operação do cíclotron contribuem para exposição direta ou indireta dos Indivíduos Ocupacionalmente Expostos (IOEs), devido ao aumento da radiação

16 2 de fundo da casamata. Muitos elementos do concreto e os componentes do acelerador podem ser ativados por nêutrons e alguns desses produtos tais como o 60 Co e 134 Cs são de meia vida longa (CARROLL, 2001). Além disso, há um aumento nas emissões de gases radioativos provenientes da ativação dos elementos do ar dentro da casamata, o que constitui um problema para radioproteção dos indivíduos do público (BIRATTARI et al, 1986; IAEA, 2009b ; NCRP, 2005). A energia dos nêutrons dentro de um ambiente fechado como uma casamata de concreto pode variar de forma significativa. A espectrometria neutrônica é importante para a completa caracterização do campo de radiação em torno do cíclotron, a partir do espectro de fluência de nêutrons para determinação do equivalente de dose ambiente H*(10). Para esse propósito, tem sido recomendada a utilização de detectores passivos, uma vez que a alta taxa de fluência presente dentro da casamata do cíclotron pode ocasionar a saturação dos detectores de nêutrons que operam no modo pulso, dando origem a tempos mortos extremamente altos que são impossíveis de serem corrigidos adequadamente (FERNANDEZ et al, 2007; TOSI, G et al, 1991). O sistema de espectrometria de multiesferas de Bonner, mais comumente conhecido como Espectrômetro de Bonner (EB), tem sido largamente empregado na espectrometria neutrônica (AWSCHALOM.M; SANNA.R.S, 1985). A substituição dos detectores ativos do EB, como os cintiladores 6 LiI (iodeto de lítio) e contadores proporcionais de 3 He, por detectores TL ou folhas de ativação, tem se mostrado um procedimento confiável na espectrometria de nêutrons em campos de radiação mistos intensos (BEDOGNI et al, 2010; MENDEZ et al, 2005; VEGA- CARRILLO, 2002; WANG,Z et al, 2008). A combinação do 6 LiF (TLD600) e 7 LiF (TLD700) permite que fótons e nêutrons térmicos sejam discriminados em campos mistos intensos.

17 OBJETIVO O objetivo do presente trabalho foi estudar o espectro de energia do campo de radiação neutrônica, para avaliação do equivalente de dose ambiente H*(10), em torno do cíclotron GE PETtrace-8 da UPPR/CDTN, durante a produção do 18 F JUSTIFICATIVA Este estudo fornecerá dados importantes para: Otimização da proteção radiológica do trabalhador e indivíduo do público; Uso do campo de radiação para aplicações diversas como ciência dos materiais e dosimetria; Melhoria da blindagem, de maneira a aumentar a vida útil da casamata. Exemplo: colocação de placas de polietileno borado para redução da ativação do concreto; Estimativa da vida útil dos dispositivos eletrônicos presentes dentro da casamata, que podem ser afetados pelo campo de radiação.

18 4 CAPÍTULO 2. REFERENCIAL TEÓRICO 2.1 NÊUTRONS Conceitos Gerais A descoberta do nêutron em 1932 por James Chadwick teve uma importância fundamental no desenvolvimento das ciências nucleares. A massa relativamente elevada e a ausência de carga elétrica são propriedades especialmente interessantes dos nêutrons que conferem aos mesmos, inúmeras aplicações científicas e tecnológicas. Os nêutrons podem ser gerados por reatores nucleares, aceleradores de partículas, fontes radioisotópicas, entre outros. Em cada caso, eles são removidos do núcleo de um átomo por algum processo de rearranjo nuclear, e, desta forma, podem apresentar um espectro em energia compreendido desde nêutrons de baixa energia (E n < 2x10-7 ev) até nêutrons de alta energia (E n > 100 MeV) (BYRNE, 1994). É conveniente classificar os nêutrons de acordo com suas energias. Essa classificação em grupos de energia é arbitrária. Uma classificação comumente adotada é a proposta por (GIBSON ; PIESCH,1985): Térmicos: < 0,4 ev Epitérmicos: 0,4 ev a 100 kev Rápidos: > 100 kev Fontes de Nêutrons Fontes de nêutrons são baseadas ou na fissão espontânea ou em uma reação nuclear, na qual a partícula incidente é o produto de um processo de decaimento convencional. Fontes comuns, que utilizam reações do tipo (,n) são apresentadas na tabela 1. Da mesma forma, fontes que utilizam reações do tipo (,n) são apresentadas na tabela 2. Ao contrário das fontes (,n) que emitem nêutrons com espectro contínuo, fotonêutrons monoenergéticos podem ser obtidos selecionando um nuclídeo que emita raios gama de única energia (KNOLL, 2000 ; TURNER, 2007).

19 5 Nuclídeos pesados que decaem por fissão espontânea podem ser encapsulados e usados como fontes de nêutrons. Exemplos importantes desse tipo de fonte são: 252 Cf, 254 Cf, 244 Cm, 242 Cm, 238 Pu e 232 U. A figura 1 mostra o espectro energético de uma fonte de 252 Cf. TABELA 1 - Fontes (α,n) de nêutrons Fonte Média de energia dos Meia-vida nêutrons (MeV) 210 PoBe 4,2 138 dias 226 RaBe 3, anos 226 RaBe 3, anos 239 PuBe 4, anos FONTE: Turner (2007) TABELA 2 - Fontes (,n) de nêutrons Fonte Média de energia dos Meia-vida nêutrons (MeV) 24 NaBe 0,97 15 horas 24 NaD 2 O 0,26 15 horas 116 InBe 0,38 54 minutos 124 SbBe 0, dias 140 LaBe 0,75 40 horas 226 RaBe 0,7(máximo) 1600 anos FONTE: Turner (2007)

20 6 FIGURA 1 - Espectro de energia de nêutrons medidos a partir da fissão espontânea do 252 Cf. FONTE: Knoll (2000). Os nêutrons podem ser gerados, também, em reatores nucleares e aceleradores de partículas. Os Reatores nucleares são as fontes mais abundantes de nêutrons. O espectro de energia dos nêutrons da fissão do 235 U estende-se desde alguns kev para mais de 10 MeV. A energia média é de cerca de 2 MeV. Os aceleradores de partículas são usados para gerar feixes de nêutrons por meio de uma série de reações nucleares. A tabela 3 lista algumas reações importantes que são usadas para obter nêutrons monoenergéticos. As duas primeiras são exotérmicas e podem ser usadas com íons de algumas centenas de kev de energia em aceleradores relativamente simples (TURNER, 2007). TABELA 3 - Reações utilizadas para produzir nêutrons monoenérgeticos de prótons acelerados (p) e deutério (d) FONTE: Turner (2007) Reações Valor de Q (MeV) 3 H(d,n) 4 He 17,6 2 H(d,n) 3 He 3,27 12 C(d,n) 13 N -0,281 3 H(p,n) 3 He -0,764 7 Li(P,N) 7 Be -1,65

21 Interação de Nêutrons com a Matéria A interação de nêutrons com a matéria se processa essencialmente com os núcleos dos átomos. Estas interações podem ser simplificadamente classificadas como interações de espalhamento ou de captura neutrônica. As interações de espalhamento podem ser elásticas ou inelásticas. As interações elásticas onde a energia cinética total se conserva, ocorrem para qualquer energia do nêutron e são muito importantes no processo de moderação. O nêutron colide com um núcleo e transfere parte de sua energia cinética a ele. Após sucessivas colisões e perda de energia cinética, o nêutron entra em equilíbrio térmico com os átomos e moléculas do meio, processo este chamado de termalização. Nas interações inelásticas, parte da energia cinética do nêutron incidente é dada ao núcleo alvo como energia de excitação. Assim, após a colisão, o núcleo excitado retorna ao estado fundamental através da emissão de um ou mais fótons gama. Esta interação só é possível a partir de determinado valor de energia, capaz de colocar o núcleo alvo em seu primeiro nível de excitação. A captura radioativa, de modo semelhante às interações elásticas, ocorre para qualquer energia do nêutron. O nêutron incidente é capturado pelo núcleo alvo, que fica em estado excitado. Para se desexcitar, o núcleo emite partículas ß - e radiação gama, transmutando-se num novo nuclídeo. Este processo é muito utilizado para a produção de radioisótopos e se chama captura neutrônica. A figura 2 mostra a seção de choque de captura neutrônica do 197 Au. Pode-se notar uma região em que seção de choque ( (E)) é proporcional a 1/E 1/2. Como a energia do nêutron é proporcional a v 2, temos que nesta região (E) é proporcional a 1/v. A região seguinte apresenta vários picos de ressonância sobrepostos (ZANGIROLAMI, 2009).

22 8 FIGURA 2 - Seção de choque (n, ) do 197 Au em função da energia (KAERI, 2009). FONTE: Zangirolami (2009) Ativação Neutrônica O termo ativação é empregado na área nuclear para designar a indução (artificial ou não) de radioatividade em materiais. Quando se utiliza os nêutrons como partículas incidentes para induzir a radioatividade, a técnica analítica associada à ativação é conhecida como Análise por Ativação Neutrônica (AAN) (MARQUES, 1995). A AAN é uma técnica que permite a análise qualitativa e quantitativa de uma amostra desconhecida, através da irradiação da mesma com nêutrons. Assim, os nuclídeos radioativos gerados na amostra podem ser identificados através das propriedades das radiações que eles emitem (tipo, energia, intensidade e meia-vida) (TSOULFANIDIS, 1995). A reação mais comumente utilizada na AAN é a (n, ), que ocorre em praticamente todos os isótopos,embora com diferentes probabilidades, e não apresenta limiar. Em geral, a seção de choque desta reação é maior para os nêutrons térmicos que para os nêutrons rápidos. Outras interações são (n, ), (n,p) e (n,2n). Essas reações, com exceção de algumas poucas (n, ), apresentam limiar, e, portanto, só ocorrem com nêutrons rápidos (TSOULFANIDIS, 1995).

23 9 A ativação neutrônica é muito importante não somente na caracterização multielementar de amostras ambientais, biológicas, etc, como, também, em estudos de danos de irradiação em sólidos, cálculo de blindagens, detecção de nêutrons e produção de radionuclídeos. 2.2 DETECÇÃO DE NÊUTRONS Como os nêutrons não são diretamente ionizados pelos átomos, eles são detectados indiretamente através da produção de uma partícula carregada ou fóton, que é detectado com a ajuda de um detector apropriado. A partícula carregada ou o fóton é o resultado da interação de nêutrons com o núcleo. Se o mecanismo da interação é conhecido as informações sobre o nêutron podem ser extraídas por meio do estudo dos produtos da reação. Muitos tipos de interações são utilizadas, divididas em reações de absorção e espalhamento (TSOULFANIDIS, 1995). Reações de absorção são: (n, α), (n, p), (n, ) ou (n, fissão). No caso da reação (n, ), o nêutron pode ser detectado através de interações do gama emitido no momento da captura ou pode ser detectado pela radiação emitida pelo radioisótopo produzido depois da captura neutrônica. Assim, a atividade do radionuclídeo é correlacionada ao fluxo neutrônico. A atividade do isótopo, neste caso, fornece informações sobre o fluxo de nêutrons. Este é o chamado método de ativação. Se a reação é a fissão, fragmentos de fissão são emitidos. Sendo partículas carregadas pesadas, estas são detectadas facilmente. A principal reação de espalhamento usada na detecção de nêutrons é a colisão nêutron-próton, chamada método do próton de recuo. Neste caso, o próton é a partícula que irá ser registrada (TSOULFANIDIS, 1995). De uma maneira geral, os nêutrons são detectados através das partículas carregadas que eles produzem em reações nucleares, espalhamentos elásticos e inelásticos. Em algumas aplicações, os pulsos das partículas carregadas são registrados simplesmente para inferir a presença dos nêutrons. Em outras situações deseja-se analisar o espectro de energia dos nêutrons. Para nêutrons lentos, com energias cinéticas menores que 0,5 ev, a detecção é usualmente o único requisito. Para nêutrons intermediários e rápidos com energia maior que 0,5 ev o conhecimento do espectro é frequentemente necessário (TURNER, 2007).

24 Detecção através de reações (nêutrons, partículas carregadas) A tabela 4 apresenta as três reações nucleares mais importantes na detecção de nêutrons. TABELA 4 - Reações utilizadas para a detecção de nêutrons lentos (dados numéricos se aplicam à captura de nêutrons térmicos). 1o 5 B 1 0 FONTE: Turner (2007). Reações Valor de Q (MeV) Seção de choque (Barns) Li 2He 96% 2, n 2, Li He 4% Li 0n 1H 2He 4, He 0n 1H 1H 0, Detecção através da reação 10 B(n,α) Um dos detectores mais usados é o contador proporcional que utiliza o gás trifluoreto de boro (BF 3 ). Para maior sensibilidade, o boro é geralmente enriquecido em 10 B a 19,7% acima de sua abundância isotópica natural. As especificações típicas de contadores comerciais são as seguintes (TSOULFANIDIS, 1995): (a) Sensibilidade: 5 contagens por segundo por n.cm -2.s -1 (b) (c) (d) Dimensões: variadas; Pressão do BF3: de 1 a aproximadamente 2 atm (202 kpa). Um aumento na pressão requer um aumento na tensão de operação; Tensão de operação: apresenta um platô que se estende por 1000 V ou mais. Tensões típicas variam de 1000 a 3000 V; (e) Temperatura: a máxima de operação é aproximadamente 100 o C. O contador proporcional BF 3 pode discriminar os raios gama que estão geralmente presentes com os nêutrons e produzem elétrons secundários que ionizam o gás. Comparados com os produtos das reações com nêutrons, os elétrons produzidos pelos fótons dão origem a pulsos muito menores. No entanto, se o campo de radiação gama for muito intenso, o acúmulo de pulsos múltiplos de fótons podem se tornar um problema (TURNER, 2007).

25 11 Existe outro contador gasoso proporcional que utiliza a mesma reação do BF 3, porém, com o 10 B revestindo as paredes do contador. Este é chamado contador com depósito de boro. Como neste contador a reação (n, ) ocorre na fina camada próxima à parede, somente uma das duas partículas tem a chance de entrar no volume sensível do contador e produzir o pulso.a outra é absorvida na parede. A sensibilidade deste detector aumenta com a espessura do revestimento de 10 B. Esta espessura, no entanto, não pode exceder o alcance das partículas alfas produzidas. A vantagem deste contador é a flexibilidade de se poder usar um gás mais apropriado que o BF 3, diminuindo a tensão de operação e a sensibilidade do mesmo aos fótons gama. Isto faz com que este detector possa ser usado em campos intensos de radiação gama (TSOULFANIDIS, 1995) Detecção através da reação 6 Li(n,α) Cintiladores de lítio são frequentemente usados na detecção de nêutrons. Analogamente aos cristais de NaI(Tl), os de LiI(Eu) também podem ser empregados. Eles podem ser confeccionados largos comparativamente ao alcance dos produtos da reação, de tal forma que altura do espectro de pulsos seja livre do efeito de parede. No entanto, a eficiência de cintilação dos elétrons é comparável a das partículas carregadas pesadas, e, portanto, a discriminação gama é pior que com o gás BF 3. Para solucionar este problema, compostos de lítio podem ser misturados com ZnS de modo a se fazer detectores menores. Devido ao fato dos elétrons secundários produzidos pelos raios gama escaparem facilmente, a discriminação gama deste tipo de dispositivo é melhorada (TURNER, 2007). Um tipo diferente de arranjo, usando o cintilador 6 LiI(Eu) para detectar nêutrons após a moderação, é chamado de sistema de Esferas de Bonner (EB), tratado com detalhes no item Detecção através da reação 3 He(n,p) Assim como o BF 3, o contador proporcional de 3 He exibe efeitos de parede. No entanto ele é um contador gasoso melhor que o primeiro e pode ser operado a altas pressões com melhores eficiências de detecção (TURNER, 2007).

26 12 A pressão do gás e a tensão de operação dos contadores de 3 He são normalmente maiores que do BF 3. A pressão é usualmente entre 404 e 1010 kpa (4 a 10 atm) e a tensão de operação varia de 3000 a 5000 V (TSOULFANIDIS, 1995) Detecção através de reações (n,fissão) A indução de fissão por nêutrons em isótopos de 233 U, 235 U ou 239 Pu é utilizada nos contadores de fissão. O Q da reação (~200 MeV) é alto. Aproximadamente 165 MeV desta energia é convertida diretamente em energia cinética dos fragmentos de fissão, gerando pulsos extremamente altos e permitindo que a contagem dos nêutrons seja feita em baixos níveis, mesmo com alta radiação de fundo (TURNER, 2007). Por produzirem uma ionização intensa, a multiplicação do gás não é necessária, pois as câmaras de fissão operam na região de ionização (TSOULFANIDIS, 1995). Normalmente, os materiais físseis revestem a parede interna da câmara de ionização. A desvantagem da utilização desses materiais é que eles são, também, emissores de partículas alfa. Porém, como as energias das partículas alfa são sempre menores que as energias das reações de fissão, os pulsos de ambos os eventos podem ser discriminados facilmente (KNOLL, 2000) Detecção utilizando folhas de ativação As folhas de ativação são detectores confeccionados normalmente na forma de finas folhas de metais ou outros elementos. São baseados na ativação de determinados elementos pelos nêutrons. A atividade induzida dependerá de um número de fatores, como o elemento escolhido, a massa das folhas, o espectro de energia dos nêutrons, a seção de choque de captura neutrônica e o tempo de irradiação. São exemplos de elementos normalmente utilizados como folhas de ativação: Mn, Co, Cu. Ag, In, Dy e Au (TURNER, 2007). Tsoufanidis (1995) demonstra a equação para determinação do fluxo de nêutrons em um ponto através do método de ativação. Este é função do tempo de irradiação e de parâmetros que dependem: (a) da amostra, exemplo: massa da folha, seção de choque, constante de decaimento, probabilidade de emissão por decaimento e; (b) do sistema de contagem,

27 13 exemplo: a eficiência de detecção de partículas na dada energia, contagens totais e da radiação de fundo registradas pelo sistema durante o período de contagem, geometria de contagem Detecção baseada na moderação - O espectrômetro de Bonner Os espectrômetros de Bonner são os detectores que utilizam esferas moderadoras de polietileno de diferentes diâmetros, onde são inseridos um pequeno detector de nêutrons térmicos. O sistema de espectrometria de Esferas de Bonner (EB) foi desenvolvido por Bramblett, Ewing e Bonner em 1960, e consiste de um detector de nêutrons térmicos que é colocado no centro de um número variável de esferas moderadoras construídas, geralmente, de polietileno de alta densidade (SANTOS, 2006). O sistema de espectrometria de multiesferas de Bonner é considerado como um dos sistemas de espectrometria que permitiu os maiores desenvolvimentos no campo da dosimetria neutrônica (ALEVRA e THOMAS, 2003; BROOKS e KLEIN, 2002). Os diâmetros das esferas variam de 2 a 12 polegadas e esta variabilidade se deve ao amplo intervalo de energia dos nêutrons, pois a sensibilidade de cada conjunto esfera-detector em um dado valor de energia depende, consideravelmente, de seu diâmetro. Consequentemente para uma esfera pequena, o grau de moderação e captura são baixos fazendo com que os nêutrons de baixa energia do espectro tenham razoável probabilidade de serem detectados, ao passo que nêutrons com energias mais altas tendem a escapar. Para as esferas com diâmetros maiores existe uma considerável moderação, como também captura, possibilitando que os nêutrons de alta energia possam ser detectados (SANTOS, 2006). A figura 3 apresenta de forma esquemática, as possíveis interações dos nêutrons com uma esfera de polietileno do sistema de multiesferas.

28 14 FIGURA 3 - Esquema simplificado de algumas possíveis interações do nêutron nas esferas do EB. Fonte: Alevra (2003). Pode ser observado no caso do nêutron 1 que ele escapa da esfera após sofrer sua primeira interação, normalmente provocada por uma colisão elástica com um núcleo de carbono ou átomo de hidrogênio. O nêutron 2 também escapa da esfera, provavelmente termalizado, após sofrer algumas interações com os átomos do polietileno. Para que ocorram interações como essas, o nêutron deve possuir energia suficiente para dar início a reações do tipo (n, p), (n, d) ou (n, ) com o núcleo do carbono. O nêutron 3 sofre várias interações com o polietileno até ser finalmente termalizado mas, antes de ser capturado pelo detector de nêutrons térmicos é capturado por um núcleo de hidrogênio, o que em alguns casos resulta em um raio γ com energia em torno de 2,2 MeV. No caso do nêutron 4, esse é termalizado e consegue entrar na região onde está localizado o detector de nêutrons térmicos; surge desta forma, a probabilidade de detecção (ALEVRA, 1999, 2003; THOMAS, 2003). A probabilidade de ocorrência dos quatro tipos de interações possíveis depende da energia do nêutron incidente e do diâmetro de cada esfera. Nas esferas menores, nêutrons de baixa energia podem sofrer os quatro tipos de interações apresentadas, e um número bastante expressivo consegue alcançar a região do detector de nêutrons térmicos e são então detectados, enquanto que nêutrons de alta energia conseguem escapar facilmente. Já para as esferas com dimensões maiores, ocorre naturalmente muito mais moderação. Para os nêutrons de baixa energia que não conseguem escapar, a probabilidade destes serem capturados e ocorrer à emissão de um raio gama com energia bem definida é alta, o que leva a uma resposta consideravelmente baixa no detector. Já os nêutrons com alta energia são em sua maioria, termalizados e detectados (SANTOS, 2006).

29 15 Os detectores mais utilizados com as esferas de BONNER são os contadores proporcionais do tipo BF 3 e 3 He, e o detector de cintilação 6 LiI(Eu) que foi utilizado originalmente por Bramblett, Ewing e Bonner em 1960, que consiste de um cristal de iodeto de lítio dopado com európio. A interação do nêutron com o cristal cintilador ocorre pela reação 6 Li (n, ) 3 H, com uma secção de choque para nêutrons térmicos de 940 barns. A partícula alfa gerada nesta reação interage com a rede cristalina criando um estado transitório, de forma que para o cristal retornar ao estado fundamental, este emite fótons que são detectados por uma fotomultiplicadora acoplada e que resultam em um sinal elétrico conveniente de ser processado por um sistema eletrônico de contagem ou espectroscopia (LEMOS JÚNIOR, 2004). Alguns trabalhos mostram a utilização de detectores termoluminescentes e folhas de ativação, em substituição aos citados contadores (GREGORI B.N et al, 2000; M.LIS et al, 2008; S.P.TRIPATHY, 2009; SANTOS, 2006). O uso das esferas de Bonner para obter informações do espectro de nêutrons exige o conhecimento da resposta de cada esfera em função da energia, uma vez que cada esfera pode registrar nêutrons de diferentes energias. Como a resposta de cada detector não é uma função analiticamente conhecida, já que cada esfera apresenta um espectro característico, devido à diferença de diâmetro entre elas, a relação entre a função resposta, a taxa de contagem do detector e a fluência pode ser descrita pela equação integral de Fredholm do primeiro tipo, cuja versão discreta é (ALEVRA, THOMAS, 2003; LEMOS JÚNIOR, 2009; VEGA- CARRILO, 2002): N C j Rij i para j 1, 2,..., i 1 m (1) Onde C j é a leitura (taxa de contagens) do j-ésimo detector, detector à nêutrons do i-ésimo intervalo de energia, R ij é a resposta do j-ésimo i é a fluência de nêutrons no i-ésimo intervalo de energia, m é o número de detectores e N é o número de intervalos de energia. A função resposta do detector pode ser substituída pela matriz apresentada na equação 2, denominada matriz resposta, onde, cada linha representa um detector ou, a medida feita com

30 16 uma esfera e cada coluna representa as contagens referentes a uma pequena faixa de energia para cada detector. ( R ) R R R R (2) ij R R R m1 R R R m2 R R R m3 R R R 1n 2n 3n mn O conhecimento da matriz de resposta do sistema EB é crucial para obtenção de resultados espectrométricos confiáveis. O sistema EB original, reportado por Bramblett et al em 1960, foi baseado na capacidade de detecção de cintiladores cilíndricos de 4 x 4 mm 6 LiI(Eu), calibrados de forma experimental com nêutrons monoenergéticos de energias entre 0,05 e 15,1 MeV e energias térmicas. Os valores numéricos foram apresentados na forma de uma matriz com 52 intervalos de energia em Essa matriz é frequentemente referenciada como M60 (HERTEL, 1985). Alevra e Thomas (2003) mostram uma intercomparação das matrizes de resposta propostas e usadas na literatura nas décadas de 60, 70 e 80 ( M60, M65, San, HD and Zab ), que utilizavam detectores cintiladores de 6 LiI(Eu), juntamente com a matriz MS obtida por (MARES e SCHRAUBE,1994). As figuras 4 e 5 mostram essa intercomparação para as esferas de 3 e 10 polegadas. Pode-se notar uma variação significativa para as diferentes matrizes de resposta. A intercomparação indicou que os cálculos usados para obter as respostas podem fornecer diferenças significativas, principalmente, para esferas de menor diâmetro.

31 17 FIGURA 4 - Seis respostas para a esfera de 3 com o 6 LiI CTNS. FONTE: Alevra e Thomas (2003). FIGURA 5 - Seis respostas para a esfera de 10 com o 6 LiI CTNS. FONTE: Alevra e Thomas (2003).

32 18 É evidente que a obtenção de matrizes de resposta confiáveis requer dados experimentais confiáveis. Porém, a quantidade de informação que pode ser derivada de dados experimentais é limitada. Os campos de radiação neutrônica utilizados para obtenção das respostas do BSS mostrados nas figuras anteriores possuem números relativamente pequenos de intervalos discretos de energia com grandes espaços entre as energias, especialmente entre as regiões térmicas e alguns kev e acima de 20 MeV. Uma alternativa óbvia para obter as funções de resposta e preencher os espaços dos dados experimentais é o uso de cálculos computacionais. No entanto, as medidas experimentais fornecem uma referência vital para julgar a qualidade dos cálculos realizados (ALEVRA e THOMAS, 2003). 2.3 DESDOBRAMENTO DO ESPECTRO DE NÊUTRONS Geralmente, o número de detectores, m, é menor que o número de grupos de energia, n, usados para descrever o espectro. Dessa forma, não existe uma solução única para a equação- 1 e procedimentos aproximados de desdobramento devem ser aplicados. O procedimento de desdobramento consiste de se encontrar os valores de i para todos os grupos de energia, a partir de uma matriz de resposta apropriada ( R ) e um número limitado de medidas realizadas ij com m detectores. O objetivo do processo é determinar uma solução única que se aproxime do espectro energético de fluências real. Assim, a partir da fluência, pode se obter as grandezas radiológicas de interesse como Dose Absorvida, Equivalente de Dose Ambiente, Dose Efetiva, etc, através da equação 3 (LEMOS JÚNIOR, 2004): G N k 1 ck i ( k) (3) onde: G é a grandeza de interesse; (k) i é a fluência no k-ésimo intervalo de energia e; c k é o coeficiente de conversão de fluência para a grandeza de interesse, no k-ésimo intervalo de energia.

33 19 Vários códigos computacionais têm sido desenvolvidos para solução da equação-1. A maioria desses códigos de desdobramento do espectro de nêutrons, excetuando aqueles baseados no método de Monte Carlo, utilizam uma rotina interativa que necessita de uma solução inicial para início do processo. Exemplos de códigos de desdobramento são: Bunki (LOWRY et al 1984), Bondi (MUKHERJEE, 1999), Bums (SWEEZY et al, 2001), Maxed (REGINATTO et al, 2002), Nsduaz (VEGA-CARRILLO, 2012). A qualidade da solução final é afetada pela escolha do espectro inicial. Assim, é importante a escolha de um espectro fisicamente possível para a solução inicial (LEMOS JÚNIOR, 2004). O código BUNKI possui um algoritmo, denominado MAXIET, que gera um espectro inicial com um pico Maxwelliano de alta energia, um componente intermediário na forma (1/E) x e um pico térmico. Este tipo de espectro é típico para campos de radiação encontrados em trabalhos de proteção radiológica (LEMOS JÚNIOR, 2004; SWEEZY et al, 2001). Quando as informações relativas ao espectro de nêutrons são insuficientes, ou sugerem uma distribuição diferente da Maxwelliana, a distribuição retangular pode ser utilizada como solução inicial (LEMOS JÚNIOR, 2004). Vega-Carrillo e Iñiguez (2002) propõem um método para escolha do espectro inicial, a partir do compêndio de espectros de nêutrons publicados pela IAEA (1990), nas quais as leituras esperadas para as esferas de BONNER foram calculadas e usadas em um catálogo. O programa BUNKI foi desenvolvido no Laboratório de Pesquisa Naval em Washington, Estados Unidos, por Johnson e Gorbics em Ele foi desenvolvido em FORTRAN IV para rodar em computadores DEC-10 (LOWRY, JOHNSON, 1983) e, mais tarde, foi adaptado para rodar no DOS em um computador pessoal. A matriz de resposta foi melhorada e uma sub-rotina para plotar o espectro foi incluída. Com essas modificações, desenvolvidas na Universidade do Texas em Austin, o código passou a ser denominado BUNKIUT (VEGA- CARRILLO et al, 2012). Ele oferece duas possibilidades de escolha para o algoritmo de desdobramento: o SPUNIT ou o BON31G. Esses algoritmos utilizam o método interativo recursivo no processo de deconvolução, baseado no princípio da teoria da informação (LEMOS JÚNIOR, 2009). Através dessas interações recursivas, o espectro inicial é multiplicado pela matriz de resposta e um conjunto de taxas de contagens são obtidas e comparadas com as experimentais até o critério de convergência ou o número de interações, definidos pelo usuário, serem alcançados (VEGA-CARRILLO et al, 2012).

34 20 O programa BUMS (Bonner Sphere Unfolding Made Simple), desenvolvido por Sweezy et al (2001), é construído sobre a estrutura do código BUNKI. O BUMS foi projetado para rodar em um servidor web, e usa uma interface baseada em um formulário HTML que oferece acesso ao programa a partir de qualquer computador com acesso à internet. O objetivo do BUMS é simplificar o processo de desdobramento dos dados, fornecendo, também, acesso a um grande número de algoritmos (SPUNIT, BON, MAXED e SAND-II), matrizes de resposta (UTA4, UTA13, SAN4 e outras 11 matrizes diferentes), espectros iniciais e funções dose resposta. Para o espectro inicial, o BUMS fornece as seguintes opções: (a) escolha a partir de um catálogo com 58 espectros, retirados, principalmente, do compêndio publicado pela (IAEA, 1990); (b) a realização de uma busca automática nessa biblioteca, de forma a encontrar o espectro que melhor se ajusta às medidas; (c) o uso do algoritmo MAXIET ou; (d) a entrada de um espectro qualquer pelo usuário. O arquivo de saída do programa fornece, assim como no BUNKIUT, os dados utilizados no cálculo do desdobramento, a fluência total, a energia média da fluência, a dose equivalente (ICRP, 1977), em rem, obtida a partir dos coeficientes de conversão da ICRP número 21 (ICRP, 1971) e uma tabela com a fluência de nêutrons, fluência normalizada por unidade de letargia ( ln( E i 1) ln( Ei ) ), dose equivalente e percentual da dose equivalente, para cada grupo de energia. Adicionalmente, o BUMS contém uma biblioteca com fatores de conversão fluência-dose que inclui, entre outros, Equivalente de Dose Ambiente, Pessoal e Dose Efetiva, publicados na ICRP 74 (ICRP, 1996) e fatores de conversão fluência Dose Equivalente, publicados na ICRP 21 (ICRP, 1971), NCRP 38 (NCRP, 1971) e ANSI/ANS (ANSI, 1991). O programa denominado NSDUAZ (Neutron Spectrometry and Dosimetry from the Universidad Autónoma de Zacatecas) foi desenvolvido por Vega-carrillo et al (2012), utilizando o software LabView. A proposta do mesmo é fornecer uma interface gráfica amigável e evitar a necessidade da escolha do espectro inicial pelo usuário. O NSDUAZ utiliza o algoritmo SPUNIT para o desdobramento do espectro e a matriz de resposta UTA4 com 31 grupos de energia. O programa seleciona o espectro inicial, automaticamente, a partir do catálogo de espectros neutrônicos com suas respectivas taxas de contagens no BSS, publicado por Vega-Carrillo e Iñiguez (2002).

35 GRANDEZAS RADIOLÓGICAS As grandezas radiológicas relevantes na dosimetria e radioproteção para o campo de nêutrons são definidas nos próximos subitens Fluência Define-se fluência como sendo a razão entre dn e da, onde dn é o número de partículas incidentes em uma esfera com área da seção transversal da, ou seja: (4) A unidade de fluência padrão é o inverso do quadrado do centímetro (cm -2 ), sendo o inverso do quadrado do metro (m -2 ) também usado (ICRU, 2011) Taxa de Fluência ou Fluxo Taxa de fluência ou fluxo é a variação da fluência num dado intervalo de tempo. É representada por: (5) A unidade de taxa de fluência é m -2 s -1 (ICRU, 2011) Equivalente de Dose Ambiente O Equivalente de Dose Ambiente, H*(d) em um ponto de um campo de radiação, é o equivalente de dose que seria produzido pelo campo expandido e alinhado correspondente na esfera ICRU, na profundidade d, no raio oposto à direção do campo alinhado (ICRU, 2011).

36 22 O equivalente de dose ambiente é uma grandeza utilizada para monitoração de área. A profundidade d deve ser especificada. A unidade do Equivalente de Dose Ambiente, no Sistema Internacional de Unidades, é o joule por kilograma (J. Kg -1 ) mais conhecida como sievert (Sv), (ICRU, 2011) Equivalente de Dose Ambiente H*(10) É padronizado o valor d = 10 mm, H*(10), para radiações fortemente penetrantes (ICRU,2011). A ICRP-74 (ICRP, 1996) apresenta os coeficientes de conversão para nêutrons utilizados para o cálculo do equivalente de dose ambiente H*(10). A tabela 5 mostra esses coeficientes.

37 23 Energia (MeV) TABELA 5 Coeficientes de conversão da ICRP 74. Coeficiente de conversão H*(10)/ (psv.cm 2 ) Energia (MeV) Coeficiente de conversão H*(10)/ (psv.cm 2 ) 1 1,00x10-9 6, ,00x ,00x10-8 9, ,00x ,53x ,6 30 9,00x ,00x ,9 31 1,00x ,00x ,5 32 1,20x ,00x ,6 33 2,00x ,00x ,3 34 3,00x ,00x ,9 35 4,00x ,00x ,0 36 5,00x ,00x ,3 37 6,00x ,00x ,6 38 7,00x ,00x10-5 9, ,00x ,00x10-4 9, ,00x ,00x10-4 8, ,00x ,00x10-4 8, ,20x ,00x10-3 7, ,40x ,00x10-3 7, ,50x ,00x10-3 8, ,60x ,00x ,5 46 1,80x ,00x ,6 47 2,00x ,00x ,7 48 3,00x ,00x ,1 49 5,00x ,00x ,0 50 7,50x ,00x ,0 51 1,00x ,50x ,25x ,00x ,50x ,00x ,75x ,01x FONTE: ICRP (1996).

38 CÍCLOTRON Os radioisótopos usados em procedimentos biomédicos, tais como diagnóstico por imagem e tratamentos terapêuticos, são obtidos através de reações nucleares em reatores ou de bombardeamento de partículas carregadas em aceleradores. Em aceleradores de partículas, as reações típicas utilizam prótons, embora dêuterons e núcleos de hélio ( 3 He +2 e 4 He +2 ) tenham também uma função importante (IAEA, 2009 b). Na tabela 6 são mostrados os radionuclídeos PET produzidos através das reações com prótons ou dêuterons em cíclotrons. TABELA 6 - Os emissores de pósitron mais usados e as reações típicas para sua produção. t ½ Modo de Energia Radionúclideo Reação (min) Decaimento (MeV) + C-11 20,3 14 N(p, ) N-13 9, O(p, ) C(p, n) O-15 2, N(p, n) 14 N(d, 2n) 16 O(p, pn) F O(p, n) natne(d, ) FONTE: Tsoulfanidis (1995) > O cíclotron é uma máquina que acelera íons em vácuo, ao longo de órbitas circulares de raio crescente, resultando em uma trajetória espiral ao longo do percurso de aceleração. Quando os íons atingem uma energia elevada, na região de periferia da máquina, denominada de região de extração, forças elétricas ou magnéticas conduzem os íons para tubos com vácuo, onde estão localizados os alvos, que serão bombardeados por esses íons (RODRIGUES, 2002). As características básicas de todos os cíclotrons são as mesmas: uma fonte de íons, uma câmara de vácuo, onde os íons são acelerados e um magneto para manter os íons em uma trajetória circular. O forte campo magnético da ordem de 1,8 Tesla para o cíclotron GE PETtrace, produzido por um grande eletroímã que envolve a câmara de vácuo, é aplicado perpendicularmente ao plano da órbita dos íons, forçando os mesmos a se moverem em uma trajetória circular. Os íons são acelerados pela ação de um campo elétrico alternado, produzido entre dois ou mais eletrodos, chamados dees, entre os quais os íons passam sucessivamente a cada volta. A polaridade dos eletrodos é invertida em sincronismo com a

39 25 passagem dos íons, de forma que os íons ganham impulso a cada passagem. A velocidade elevada dos íons torna necessária uma alta frequência de excitação dos eletrodos, da ordem de 10 MHz (IAEA, 2008; RODRIGUES, 2002). Nos cíclotrons de primeira geração o campo magnético era constante ao longo de uma órbita e diminuía com o aumento do raio, introduzindo forças que mantinham o íon focalizado nas órbitas, mas não assegurava um sincronismo perfeito com a frequência dos dees. Nos cíclotrons de segunda geração, chamados isócronos, o campo é variável ao longo de uma órbita, condição 1, mas seu valor médio por órbita cresce com o aumento do raio, condição 2. A condição 1 gera forças que mantêm a partícula na órbita e a condição 2 assegura o sincronismo, compensando o aumento relativístico de massa dos íons (RODRIGUES, 2002). Quase todos os ciclotrons modernos usam uma fonte de íons negativos. Os íons são gerados pela passagem do gás de origem através de um plasma mantido em um campo elétrico que gera íons negativos e positivos. No caso de H 2, os íons primários resultantes serão H + ou prótons, e íons H -2 (um próton com dois elétrons). A vantagem de se utilizar íons negativos reside na facilidade de extração e na capacidade de se extrair múltiplos feixes simultaneamente. Fontes de íons modernas podem se localizar tanto no interior do ciclotron, onde os íons são gerados diretamente na região central do cíclotron (fontes internas) quanto fora do cíclotron (fontes externas), onde os íons são injetados na região central de aceleração (IAEA, 2008). Em cíclotrons de íons negativos, o feixe é extraído pela passagem dos íons negativos por uma película ultra-fina de carbono que retira os elétrons fracamente ligados do átomo, resultando em uma mudança na carga elétrica do feixe, que possibilita a mudança no sentido de curvatura dos íons, facilitando a extração. A extração de feixes múltiplos é realizada através da inserção da (s) folha (s) de extração (s) de modo que a mesma intercepte apenas parte do feixe, permitindo que o restante prossiga a sua aceleração para a próxima folha de extração. Assim, torna-se possível não somente extrair dois feixes simultâneos, mas, também, feixes de diferentes energias e intensidades. Em geral, o braço de extração é calibrado de acordo com a posição e energia (IAEA, 2008). A figura 6 mostra a câmara interna do cíclotron GE-PETtrace, com detalhes dos DEEs, fonte de íons, magneto e a trajetória dos íons, passando pelo sistema de extração até chegarem ao alvo.

40 26 FIGURA 6 - Vista da câmara interna do cíclotron GE-PETtrace. FONTE: GE (2012). A produção dos radionuclídeos com aceleradores requer que o feixe de partículas tenha energia suficiente para provocar as reações nucleares necessárias e, também, intensidade suficiente para gerar rendimentos práticos (IAEA, 2009). A reação nuclear é caracterizada pela seção de choque, que é uma grandeza geométrica, dada em barn (1 b = cm 2 ), que descreve a probabilidade de ocorrer um processo físico específico (exemplo: uma reação p,n) quando uma partícula em um feixe com intensidade de 1 partícula por segundo, incide em um núcleo alvo. A figura 7 mostra, por exemplo, a seção de choque da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F (IAEA, 2001).

41 27 FIGURA 7 - Seção de choque da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F, obtido através compilação dos dados publicados por vários autores. FONTE: IAEA (2001). O rendimento ou Yield (Y) para um dado alvo com qualquer espessura é definido como a razão entre o número de núcleos formados na reação nuclear pelo número de partículas incidentes no alvo. É comum expressar o número de núcleos radioativos em termos de atividade e o número de partículas incidentes em termos de carga (produto da corrente do feixe pelo tempo de irradiação). Portanto, Y pode ser dado em GBq C 1. A figura 8 mostra o rendimento da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F (IAEA, 2001). O cíclotron GE PETtrace tem um 1 rendimento superior a 198 mci A em 1 hora de irradiação. Ou seja, rendimento superior a 7,3 h 1 GBq ( A ) (GE, 2012).

42 28 FIGURA 8 - Rendimento da reação nuclear 18 O(p,n) 18 F, calculado a partir das seções de choque recomendadas. FONTE: IAEA (2001). O feixe de prótons acelerado produz radiação ao interagir com o material do alvo ou do cíclotron. O tipo e a intensidade do campo de radiação produzido por essas interações dependem da energia cinética das partículas e podem ser divididas: radiação de Bremsstrahlung, ocasionado pela desaceleração dos íons e elétrons; raios X característicos, gerados pela excitação dos elétrons orbitais pela transferência de energia das partículas carregadas do feixe; raios gama prontos originados da interação dos íons ou nêutrons com a matéria; nêutrons, partículas carregadas, íons e fragmentos nucleares emitidos como resultado da transformação de energia da partícula carregada em movimento para um núcleo atômico (NCRP, 2005). A tabela 7 mostra a produção de nêutrons e a energia média destes a partir das reações do fluxo primário de prótons com os materiais presentes no alvo. Estes valores foram calculados a partir de dados das seções de choque dos elementos químicos que estão presentes durante todo o processo de irradiação e dos respectivos rendimentos quando são bombardeados com

43 29 prótons. A fonte de consulta das seções de choque foram os dados da biblioteca LA 150 library (Versão 6 da ENDF/B-VI) para energias dos prótons incidentes abaixo de 20 MeV (DALLE, 2007). TABELA 7 - Produção de nêutrons durante o bombardeio de prótons no cíclotron GE-PETtrace com energia de 15 MeV e corrente de 75µA (Termo fonte). Material Fluxo de prótons (p/s) Nêutrons gerados (partículas/s) Energia média dos nêutrons gerados (MeV) Al (p,x) 7,5 x ,3 x ,45 Si (p,x) 2,8 x ,3 x ,02 Cu (p,x) 1,9 x ,7 x ,96 Ta (p,x) 9,4 x ,9 x ,38 Havar (p,x) 4,6 x ,3 x ,29 H 2 18 O(p,x) 4,6 x ,0 x ,93 Total de nêutrons gerados no alvo H 2 18 O FONTE: DALLE (2007). 1,3 x Uma lista de alguns elementos radioativos encontrados tipicamente em instalações com cíclotrons empregados na área médica são apresentados na tabela 8. Esta lista inclui os produtos da ativação por nêutrons secundários e prótons do feixe primário em componentes do cíclotron e uma estimativa das quantidades máximas desses elementos radioativos. A figura 9 mostra o crescimento da atividade induzida no concreto com o tempo de operação do cíclotron. Estão apresentados nessa figura os mais proeminentes produtos da ativação por nêutrons secundários, com meia-vida longa: 152 Eu (13,4 anos), 154 Eu (8,5 anos), 60 Co (5,27 anos) e 134 Cs (2,07 anos).

44 30 TABELA 8 - Lista com alguns elementos radioativos e suas respectivas quantidades máximas, produzidos pela ativação de componentes do cíclotron. Isótopos Meia- Vida Máxima Quantidade Componentes do cíclotron FONTE: Carrol (2001). (mci) 52 Mn 5,6 dias Co 77,27 dias Co 271,79 dias Cu 23 minutos V 15,97 dias Mn 5,6 dias Co 77,27 dias Co 271,79 dias Co 5,27 anos 0,5 60 Cu 23 minutos V 15,97 dias Mo 6,9 horas Fe 2,7 anos Zn 38 minutos 10

45 31 FIGURA 9 - Crescimento da atividade induzida no concreto próximo ao alvo. FONTE: Carrol (2001). 2.6 DETECTORES TERMOLUMINESCENTES Os dosímetros termoluminescentes são baseados na propriedade de termoluminescência, que é um fenômeno no qual o material irradiado emite luz quando termicamente estimulado. A técnica utilizada para determinar a dose de irradiação através da intensidade de luz emitida por um material, quando aquecido e previamente irradiado, é denominada dosimetria termoluminescente (TL) e ao material é dado o nome de dosímetro termoluminescente (TL) ou TLD. Um dosímetro TL consiste de uma pequena massa de material dielétrico cristalino, contendo impurezas ou ativadores adequados, que fazem com que o material atue como um fósforo termoluminescente. Os ativadores, os quais podem estar presentes em pequenas quantidades, produzem dois tipos de centros ou redes de imperfeições no cristal: as armadilhas e os centros luminescentes.

46 32 A dosimetria TL tem como objetivo principal, determinar a dose que é a quantidade de energia por unidade de massa que foi absorvida pelo material durante o processo. A luz emitida após a liberação termoestimulada da energia é detectada por um tubo fotomultipicador, onde os fótons são convertidos em corrente elétrica que é integrada no tempo como carga elétrica, que por sua vez é correlacionada à dose após um processo de calibração (MALETTA, 2003). 2.7 ESTUDOS REALIZADOS EM CÍCLOTRONS Gallerani et al (2008), realizaram um estudo para avaliar o Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) dentro da casamata do cíclotron PETtrace de 16,5 MeV (GE Medical Systems), do Hospital S.Orsola-Malpighi na Bologna- Itália (similar ao cíclotron do CDTN). Para caracterizar completamente o campo de nêutrons, quatro diferentes reações foram consideradas: O 16 (p,α)n 13, H 2 O 18 (p,n)f 18, 20 Ne(d,α)F 18 e 14 N(p,α)C 11. Foram feitas medidas em 12 pontos da casamata, utilizando um conjunto de três dosímetros para nêutrons rápidos e três para nêutrons térmicos, fornecidos pelo ENEA (Agência Italiana de Novas Tecnologias, Energia e Meio Ambiente). Os dosímetros para nêutrons térmicos consistiam de um cartão de alumínio encerrando dois dosímetros TL: 6 LiF(Mg,Cu,P) e 7 LiF (Mg,Cu,P). Os dosímetros para nêutrons rápidos eram baseados em uma estrutura planar de carbonato de polialil diglicol (PADC) em um envoltório de polietileno. O CR-39 é um detector de estado sólido por próton de recuo 1. A figura 10 mostra a localização dos pontos na casamata de concreto do cíclotron. O campo de nêutrons mais intenso, como esperado, foi encontrado para a reação H 2 O 18 (p,n)f 18, que era a única dentre as estudadas com produção direta de nêutron. Neste caso, a razão típica de dose para a corrente integrada, a um metro do alvo, foi de aproximadamente 300 msv/ A.h, conforme mostrado na figura 11. Considerando uma corrente típica de operação de 40 A, a taxa de dose devida aos nêutrons rápidos foi estimada como aproximadamente 12 Sv/h. 1 Princípio de funcionamento do detector: o próton gerado pela reação (n,p) causa dano no seu caminho ao longo do material. Quando tratado quimicamente ou eletroquimicamente, os campos danificados são atacados preferencialmente tornando-se visíveis em microscópios ou mesmo a olho nu.

47 FIGURA 10 - Localização dos dosímetros dentro da casamata do cíclotron. FONTE: Gallerani et al (2008). 33

48 34 FIGURA 11 - Valor normalizado do Rendimento para os diferentes pontos medidos ao redor do cíclotron, para o caso da reação H 2 O 18 (p,n)f 18 FONTE: Gallerani et al (2008). Méndez et al (2005), realizaram um estudo do campo de nêutrons ao redor do cíclotron não blindado da IBA, modelo Cyclone 18/9, que bombardeia prótons com energia até 18 MeV, durante a produção do 18 F, utilizando os detectores termoluminescentes TLD600 e TLD700, inseridos nas esferas de Bonner e simulações com o código de transporte de partículas MCNP. Foram realizadas medidas em quatro pontos: A (lado direito do alvo), B (em frente do alvo), C (no lado do alvo perto da parede), D (perto do alvo), todos os pontos a 143 cm de altura. A figura 12, mostra a localização dos pontos. Para o desdobramento do espectro foi utilizado o algoritmo SPUNIT e a matriz UTA4. A justificativa do uso da matriz UTA4, desenvolvida para detectores cintiladores ( 6 LiI(Eu)), foi a correlação linear obtida entre as respostas do cintilador e do TLD600 mostrada na figura 13, para a faixa de energia dos nêutrons gerados em cíclotrons médicos. O gráfico mostra, também, que a resposta do TLD600 é cerca de vezes menor que a do detector cintilador. O Equivalente de Dose Ambiente foi obtido a partir das fluências medidas, utilizando os coeficientes de conversão da ICRP 74 (ICRP,

49 ). A figura 14 mostra as fluências de nêutrons simuladas e medidas em três dos pontos estudados (A, B e C). FIGURA 12- Localização dos pontos dentro da casamata do cíclotron FONTE: Méndez et al (2005).

50 FIGURA 13- Correlação entre as respostas do TLD600 e 6 LiI(Eu) FONTE: Méndez et al (2005). 36

51 37 FIGURA 14- Simulação do espectro de nêutrons nos quatro pontos em torno do cíclotron. FONTE: Méndez et al (2005). A figura 14 mostra que os espectros medidos são deslocados para energias mais baixas em relação aos espectros simulados. Esse deslocamento é maior para os pontos A e B do que para o ponto C. Isso se explica pelo maior número de colisões que estão sujeitos os nêutrons mais distantes da fonte ou alvo. Os valores integrados da fluência simulada na faixa de nêutrons térmicos (E < 0,4 ev) para os pontos A, B e C, foram, respectivamente, 36%, 46% e 16% do fluxo total, sendo maiores para os pontos mais distantes do alvo. Para os valores medidos, essa contribuição foi um pouco maior: 44%, 51% e 17%. O Equivalente de Dose Ambiente nos pontos A, B e C foram, respectivamente, 22,72, 6,92 e 381,41 msv.(µa.h) -1. Os mesmos pontos foram medidos com o detector Bethold LB6411, obtendo-se os seguintes valores: 20,73, 7,1 e 210 msv.(µa.h) -1. Houve uma boa correlação entre os valores encontrados para os pontos A e B. O mesmo não ocorreu com o ponto C. Isso pode ser explicado pela saturação do detector para altos valores de taxa de dose.

52 38 Fernández et al (2007) utilizou o sistema de esferas de Bonner UAB-BSS, constituído de oito esferas moderadoras de polietileno de diâmetro entre 2 a 12 polegadas e um contador proporcional de 3 He e também folhas de ativação de ouro ( 197 Au), inseridos nas esferas de Bonner no PET cíclotron da Clínica Universitária de Navarra na Espanha, também, um Cyclone 18/9 da IBA. Foram realizadas medidas sempre a uma altura de 140 cm em três pontos: dois pontos (A e B) fora da casamata do cíclotron em uma sala ao lado com uma blindagem de 1,8 metros de espessura de concreto, onde são preparadas as amostras e onde os trabalhadores permanecem enquanto o cíclotron está em operação e o ponto C, dentro da casamata, posicionado a 1 metro de distância do alvo, na mesma direção de incidência de prótons, ou seja direção preferencial de incidência de nêutrons. Todas as irradiações foram realizadas com água enriquecida com 98% de 18 O, um feixe de prótons de 18 MeV e uma corrente de 30 A em um tempo de 10 minutos. Foram estudados os espectros de nêutrons durante a produção 18 F na reação 18 O(p,n) 18 F e calculados os valores de fluência de nêutrons e o equivalente de dose ambiente (H*10). Foram feitas, também, simulações com o código Monte Carlo MCNPX Os resultados da taxa de fluência de nêutrons dos pontos A e B demonstraram que os valores são muito baixos e não representam nenhum perigo aos trabalhadores. Os resultados do ponto C, realizados dentro da casamata, demonstrou que não é aconselhável realizar medidas com monitores de área de nêutrons, devido a problemas de saturação que podem levar a leituras de doses equivalentes muito menores que os valores verdadeiros. Os autores concluíram que o sistema UAB-BSS com detectores passivos é útil para medidas de espectros de nêutrons dentro da casamata do cíclotron. A tabela 9 mostra os resultados da taxa de fluência de nêutrons e o equivalente de dose ambiente nos três pontos medidos. Nos pontos A e B com o sistema UAB-BSS-detector ativo e no ponto C com o sistema UAB-BSS-detector passivo. TABELA 9 - Resultados da taxa de fluência de nêutrons e equivalente de dose ambiente nos pontos medidos Pontos total (n.cm -2 s -1 ) [H*(10)] n (µsv h -1 ) FONTE: Fernandez et al (2007). A 20,0 ± 1,0 0,820 ± 0,066 B 2,77 ± 0,21 0,260 ± 0,041 C (1479 ± 44) x 10 4 (10,85 ± 0,54) x 10 6

53 39 CAPÍTULO 3. MATERIAIS E MÉTODOS Para o levantamento do equivalente de dose ambiente H*(10) dentro da casamata do cíclotron do CDTN foram realizadas as seguintes etapas: caracterização dos dosímetros TL, definição dos pontos a serem medidos, realização das medidas nos referidos pontos, deconvolução dos espectros de nêutrons nos códigos BUNKIUT, BUMS e NSDUAZ e conversão dos espectros de nêutrons em equivalente de dose ambiente H*(10). Para realização desta pesquisa foram disponibilizadas as seguintes instalações do CDTN: laboratório de calibração de dosímetros (LCD), laboratório de dosimetria termoluminescente (LDT) e o acelerador cíclotron da Unidade de Pesquisa e Produção de Radiofármacos (UPPR). Equipamentos do Laboratório de Nêutrons do Centro Regional de Ciências Nucleares- CRCN-NE/CNEN: Sistema de espectrometria de esferas de Bonner- LUDLUM - modelo TLD600 e TLD700 fabricados pela Thermoelectron. 3.1 CARACTERIZAÇÃO DOS DOSÍMETROS TL Nesta pesquisa foram utilizados dosímetros TL de fluoreto de lítio dopado de impurezas de magnésio e titânio, com dimensões de 0,3 cm x 0,3 cm x 0,08 cm, produzidos pela Thermoelectron (1997). Foram utilizados o TLD600 ou 6 LiF:Mg,Ti (concentração de 6 Li=95,62% e 7 Li=4,38%), sensível a nêutrons e fótons e o TLD700 ou 7 LiF:Mg,Ti (concentração de 6 Li=0,007% e 7 Li=99,993%), sensível apenas a fótons. A figura 15 mostra uma foto dos dosímetros. Um lote de 100 dosímetros TLD600 e outro de 100 dosímetros TLD700 foram caracterizados quanto à homogeneidade, reprodutibilidade individual e reposta à radiação gama, para serem inseridos dentro das esferas de Bonner.

54 40 FIGURA 15- TLD 600 e TLD Homogeneidade e Reprodutibilidade dos Dosímetros TL A homogeneidade do lote de detectores termoluminescentes é avaliada pelo parâmetro homogeneidada (HG), dado na equação 6. Este parâmetro é útil para avaliar as flutuações nas respostas individuais dos dosímetros de um mesmo lote, quando submetidos às mesmas condições de irradiação e deve ser menor ou igual a 30% (IEC, 1991). Emax Emin HG 100% (6) E min onde, E max e E min são, respectivamente, os valores médios máximos e mínimos das leituras dos dosímetros em uma série de dez irradiações. A reprodutibilidade do detector representa a capacidade deste dosímetro apresentar a mesma resposta para uma determinada dose. O critério estabelecido pela IEC para avaliação da reprodutibilidade é o coeficiente de variação (CV), que não deve exceder 7,5% para cada dosímetro separadamente, em um ciclo de 10 irradiações, conforme a equação 7: sei I i CV 100% (7) 10 E i 1 i 10

55 41 onde, E i e s Ei são, respectivamente, a média e o desvio padrão das medidas obtidas para um dado detector TL em 10 irradiações; I i é o intervalo de confiança de s Ei, dado pela equação 8. Ii t 0,5 n 1 s Ei (8) onde, t : é o valor do t-student, que é igual a 2,26 para n igual a 10 medidas; Para avaliação da homogeneidade e reprodutibilidade, os 100 dosímetros TLD600 e os 100 TLD700 foram submetidos ao ciclo que se divide em três etapas: tratamento térmico, irradiação e leitura. O ciclo foi repetido 10 vezes nas mesmas condições. O tratamento térmico para restaurar as condições de reutilização dos dosímetros TL tem dois objetivos: esvaziar as armadilhas do fósforo após a irradiação e o ciclo de leitura e estabilizar as armadilhas de elétrons, de modo a obter as mesmas curvas de emissão, mesmo após irradiações e tratamentos térmicos sucessivos. O tratamento térmico para restauração do LiF:Mg,Ti foi de 400 C por uma hora seguido de 100 C por duas horas, e o tratamento de pré- leitura foi de 100 C por dez minutos, de acordo com a recomendação do fabricante Bicron (1993). Ele foi realizado no forno PTW modelo Freiburg do CDTN, mostrado na figura 16.

56 42 FIGURA 16 - Forno PTW Freiburg para tratamento térmico dos dosímetros TL. As leituras dos dosímetros TL, expressas em nanocoulomb (nc), foram realizadas na leitora Harshaw 4500 da Thermo Electron, do laboratório de dosimetria termoluminescente do CDTN, conforme mostra a figura 17, na qual a taxa de temperatura máxima para aquisição dos dados para leitura dos TLD600 e TLD700 é de 300 C/s, de acordo com a recomendação da BICRON (1993). Foi utilizado o software WINREMS (Radiation Evaluation and Management) para gestão dos dados. As figuras 18 e 19 demonstram os espectros de leitura dos TLD700 e TLD600 respectivamente. O TLD700 apresenta o espectro de fótons, pois este detector é sensível somente a fótons e o TLD600 apresenta o espectro de fótons e também o de nêutrons, pois este detector é sensível a fótons e nêutrons.

57 43 FIGURA 17 - Leitora Harshaw 4500 Thermo Electron FIGURA 18 - Gráfico leitura TLD 700

58 44 FIGURA 19 - Gráfico leitura TLD 600 Os dosímetros TL foram expostos a um feixe de 137 Cs no irradiador Gama STS Steuerungstechnik & Strahlenschutz Gmbh, modelo OB85, do Laboratório de Calibração de Dosímetros do CDTN (LCD/CDTN), com 7 mgy de kerma no ar, a uma distância de 1,5 m da fonte, em condições de equilíbrio eletrônico. A figura 20 mostra uma foto do irradiador. FIGURA 20 - Irradiador Gama STS Steuerungstechnik & Strahlenschutz Gmbh, modelo OB85do CDTN.

59 Verificação da resposta dos dosímetros TL à radiação gama Devido ao fato dos detectores TLD600 e TLD700, serem sensíveis à radiação gama, tornou-se necessária a determinação de um fator de correção para a resposta dos mesmos a esse tipo de radiação. De acordo com a literatura, quando ambos detectores são expostos a um campo misto de radiação, a leitura final dos pares de dosímetros TL é dada pela relação abaixo apresentada (VEGA CARRILLO, 2002). n n n R600 R600 k R700 (9) onde: n R 600 é a leitura total obtida pelo TLD600; n R 600 é a contribuição exclusiva dos nêutrons na leitura do TLD600; n R 700 é a leitura total obtida pelo TLD700 e; k é um fator de proporcionalidade que está relacionado à sensibilidade de ambos os materiais à radiação gama. Ele é dado pela equação 10: R 600 k (10) R 700 onde: R 600 e R 700 são as respostas dos materiais TLD600 e TLD700 à radiação gama, respectivamente. Para obter o valor de k, os detectores termoluminescentes foram expostos a um feixe de 137 Cs a uma distância de 1,5 metros da fonte, em condições de equilíbrio eletrônico. Os dosímetros foram irradiados com 7 mgy, 9 mgy, 11 mgy e 13 mgy de kerma no ar, livre no ar.

60 ESPECTROMETRIA COM O SISTEMA DE MULTIESFERAS DE BONNER Para a realização desta pesquisa foi utilizado o sistema de espectrometria de esferas de Bonner fabricado pela LUDLUM Measurements Inc., Modelo Este sistema é composto por seis esferas de polietileno de densidade 0,95 g.cm -3, cujos diâmetros são: 5,08 cm (2 ), 7,62 cm (3 ), 12,70 cm (5 ), 20,32 cm (8 ), 25,40 cm (10 ) e 30,48 cm (12 ), e por um detector de nêutrons térmicos, que é inserido no centro das esferas para realização das medidas (LUDLUM, 1989). O referido detector de nêutrons térmicos foi substituído pelos dosímetros TL, conforme explicado adiante. A figura 21 mostra as seis esferas de Bonner. FIGURA 21 - Esferas de Bonner 3.3 MEDIDAS REALIZADAS NO CÍCLOTRON DO CDTN O cíclotron do CDTN é um GE PETtrace-8, fabricado pela General Eletric, que acelera dois tipos de partículas carregadas: prótons com energia de 16,5 MeV com intensidade máxima de corrente de 75 A e deuterons com energia de 8,4 MeV com intensidade máxima de corrente de 60 A. O PETtrace é um sistema integrado de produção de traçadores PET que compreende um cíclotron de íons negativos com sistema de controle, uma estação de trabalho do operador, sistemas de alvos e sistemas de síntese. O PETtrace pode ser configurado com diversos sistemas de alvo e de processamento para a produção de radioisótopos PET comuns.

61 47 A configuração básica proporciona seis posições de alvo. Isso facilita a expansão dos sistemas de alvo e de processamento para a produção de oxigênio-15, carbono-11, nitrogênio-13 e flúor-18. O cíclotron do CDTN tem o alvo 2 prolongado, formando um feixe externo, posicionado em uma casamata separada, com paredes e teto de 190 cm de espessura de concreto. Foram realizadas medidas em quatro pontos dentro da casamata: dois pontos na frente do feixe primário (P1 e P4) e os outros dois na direção contrária ao feixe (P2 e P3), conforme mostra a figura 22. A altura dos pontos em relação ao piso da casamata é constante e igual 129 cm. A distância de cada ponto em relação aos alvos foi, respectivamente, 171 cm; 259 cm; 328 cm e 171 cm, conforme mostram as figuras 23 e 24. A figura 25 mostra detalhes dos alvos 1 e 4, utilizados nas irradiações para produção do 18 F. FIGURA 22 - Detalhe dos pontos medidos dentro da casamata, na planta baixa do setor do cíclotron do CDTN.

62 48 FIGURA 23 - Vista dos pontos medidos no cíclotron. FIGURA 24 - Distância dos pontos medidos em relação aos alvos do cíclotron.

63 49 FIGURA 25 - Detalhe dos alvos 1 e 4 do cíclotron do CDTN. Visando o aproveitamento da água enriquecida com oxigênio-18, que é muito cara, todas as medidas foram realizadas aproveitando as produções rotineiras do 18 FDG e as produções de pesquisa do Fluorocolina 18 F ( 18 FCH). As figuras 26 a 29 mostram fotos dos pontos com as diferentes esferas, dentro da casamata do cíclotron. FIGURA 26 - Foto do ponto 1 com a esfera 2.

64 50 FIGURA 27 - Foto do ponto 2 com a esfera de 8. FIGURA 28 - Foto do ponto 3 com a esfera 10.

65 51 FIGURA 29 - Foto do ponto 4 com a esfera de 5 Foi realizada para cada ponto, uma série de 3 a 4 irradiações para cada configuração: 0 (TLDs sem a esfera), 2, 3, 5, 8, 10 e 12. Os dez dosímetros TL utilizados em cada medida foram separados por tipo, sendo cinco TLD600 e cinco TLD700, envoltos em finas camadas de alumínio de espessura 0,017 mm. Os mesmos foram posicionados paralelamente e inseridos no centro de cada esfera moderadora, como demonstrado nas figuras 30 e 31. FIGURA 30 - Dez dosímetros TL separados por tipo e envoltos em alumínio.

66 52 FIGURA 31 - Vista da inserção dos dosímetros TL dentro da esfera de Bonner de 3. Para cada grupo de dosímetros TL irradiados foram separados cinco de cada tipo para avaliação da radiação de fundo. Esses dosímetros não irradiados, chamados brancos, eram armazenados em área livre, distantes de fontes de radiação e as médias das leituras dos mesmos foram utilizadas para corrigir a leitura dos detectores irradiados. 3.4 DESDOBRAMENTO DO ESPECTRO NEUTRÔNICO As leituras dos dosímetros TL foram subtraídas da radiação de fundo e corrigidas pelo fator k, determinado conforme equação 10. Em seguida, foram normalizadas para 1 A.s, utilizando, para isso, os valor médio da corrente e o tempo utilizado em cada irradiação. Esses valores são fornecidos no relatório de operação do cíclotron. As leituras normalizadas foram usadas para desdobrar o espectro de nêutrons. Os programas selecionados para desdobramento dos espectros de nêutrons nesta pesquisa foram: o BUNKIUT, BUMS e o NSDUAZ. Para todos eles, o algoritmo de desdobramento do espectro adotado foi o SPUNIT com a matriz de resposta UTA4. Um fator de correção de foi adotado para corrigir as leituras dos TLDs (MENDEZ et al, 2005). O parâmetro teste final ( END TEST para o BUNKIUT, ERROR FINAL para o BUMS e ERROR para o NSDUAZ) é o valor percentual de incerteza adotado pelo usuário para finalização do ajuste. Ou seja, após um determinado número de iterações, o programa executa

67 53 um teste de incerteza, e quando encontra um valor abaixo do estabelecido pelo usuário, o ajuste é finalizado. Caso contrário, o programa processa o mesmo número de iterações e executa o teste novamente. Nesta pesquisa foi utilizado para o teste final, o valor de 0,2%, o qual foi sugerido por Lowry e Johnson (1984) e utilizado no trabalho de Lemos Júnior (2004). O parâmetro fator suavização ( SMOOTHING FACTOR para o BUNKIUT e BUMS) atribui uma suavização na distribuição da fluência de nêutrons antes do ajuste linear, com objetivo de agilizar o processo de iteração, influenciando a solução final para um espectro 1/E. Não é interessante aplicar este parâmetro aos espectros estudados porque o programa não é capaz de apresentar resultados bem discriminados. Ou seja, ele gera um número reduzido de pontos nos intervalos de energia significativos para o espectro, onde a baixa resolução dificulta a suavização desses pontos proporcionando uma maior incerteza (LEMOS JÚNIOR, 2004). Na presente pesquisa foi utilizado o valor 0 para esse parâmetro. O parâmetro iterações antes do teste final ( ITERATIONS BEFORE ERROR TEST para o BUNKIUT e BUMS) decide o término do ajuste. Os valores típicos de Lowry e Johnson (1984) são de 1 a 100. O programa executa um teste de incerteza (Teste Final) após um determinado número de iterações. Esta quantidade de iterações é escolhida com o propósito de minimizar o tempo de processamento (LEMOS JÚNIOR, 2004). Nesta pesquisa foi utilizado o valor 100 para esse parâmetro. O parâmetro número máximo de iterações ( MAXIMUM NUMBER OF ITERATIONS para todos os códigos) garante o final das iterações, podendo ser interrompidas mesmo se o valor do teste final em um determinado momento for acima do valor adotado pelo usuário. Os valores típicos de Lowry e Johnson (1984) são de 100 a 1000 iterações. Entretanto, para um espectro totalmente desconhecido é sugerido adotar um número maior de iterações para garantir menor valor de incerteza, já que não haverá alteração significativa no tempo de processamento. O valor utilizado em alguns trabalhos foi 3000 (LEMOS JÚNIOR, 2004; SANTOS, 2006). Os espectros escolhidos para início das iterações foram: (a) distribuição retangular e Maxwelliana para o BUNKIUT; (b) distribuição Maxwelliana e busca automática para o BUMS. No NSDUAZ, como foi dito, não há possibilidade de se escolher o espectro inicial. No caso da distribuição Maxwelliana, os códigos BUMS e BUNKIUT utilizam o algoritmo MAXIET. Neste algoritmo, o parâmetro mais importante para ser analisado é a temperatura nuclear. Esse parâmetro pode ser interpretado como a energia que corresponde ao máximo

68 54 da curva de distribuição de nêutrons, ou seja, a energia mais provável dos nêutrons gerados. No presente trabalho foi adotado o valor 1,4 MeV, baseado no trabalho de Hertel et al (2004) e no termo fonte de radiação, onde a energia média dos nêutrons gerados foi entre 1,38 MeV e 2,45 MeV, conforme apresentado na tabela 6. Foi usado para o parâmetro forma ( shape ) o valor de 0,1 sugerido, também, por Hertel et al (2004). Os parâmetros de entrada em cada código utilizados nesta pesquisa, estão resumidos nas tabelas 10, 11 e 12. Os anexos A, B e C mostram as telas dos três softwares com os dados de entrada para o ponto 1. TABELA 10 - Parâmetros de entrada no código BUNKIUT Parâmetros Valor Adotado Teste Final 0,2 Fator de Suavização 0 Iterações Antes do Teste Final 100 Número Máximo de iterações 3000 TABELA 11- Parâmetros de entrada no código BUMS Parâmetros Valor Adotado Erro Final 0,2 Fator de Suavização 0 Iterações Antes do Teste Final 100 Número Máximo de iterações 3000 TABELA 12 - Parâmetros de entrada no código NSDUAZ Parâmetros Valor Adotado Erro 0,2 Número Máximo de iterações 3000

69 55 CAPÍTULO 4. RESULTADOS E DISCUSSÕES 4.1 CARACTERÍSTICAS DOS DOSÍMETROS TL O lote de 100 dosímetros TL600 e 100 dosímetros TL700, foram examinados de maneira a verificar a sua homogeneidade, reprodutibilidade e sensibilidade de resposta à radiação gama Homogeneidade e reprodutibilidade Para o teste de homogeneidade descrito no item foram calculados para cada tipo de dosímetro TL, o parâmetro Homogeneidade (HG), definido na equação 6. As leituras médias do ciclo de 10 medidas dos 100 dosímetros TL600, demonstrando a homogeneidade do lote, são apresentadas na figura 32. A média dos valores máximo e mínimo foram, respectivamente, 217,7 nc e 190,2 nc, o que resultou um fator de homogeneidade HG igual a 11,8%, que é bem inferior ao limite de 30% estabelecido pela IEC (1991). FIGURA 32 - Homogeneidade do lote dos 100 dosímetros TL600.

70 56 As leituras médias do ciclo de 10 medidas dos 100 dosímetros TL700, demonstrando a homogeneidade do lote, são apresentadas na figura 33. A média dos valores máximo e mínimo foram, respectivamente, 210,5 nc e 188,8 nc, o que resultou um fator de homogeneidade HG igual a 11,5%, que é bem inferior ao limite de 30% estabelecido pela IEC (1991). FIGURA 33 - Homogeneidade do lote de 100 dosímetros TL700 Com relação à reprodutibilidade do lote de 100 dosímetros TL600, a figura 34 apresenta o histograma do coeficiente de variação CV calculado para a série de dez irradiações. Nove detectores apresentaram o coeficiente de variação (CV) maior que 7,5% e foram descartados do lote. Os 91 dosímetros TL600 restantes apresentaram coeficiente de variação entre 1,54% e 7,47%, estando de acordo com o limite da IEC (1991).

71 57 FIGURA 34 - Reprodutibilidade dos 100 dosímetros TL600. Com relação à reprodutibilidade do lote de 100 dosímetros TL700, a figura 35 apresenta o histograma do coeficiente de variação CV calculado para a série de dez irradiações. Doze detectores apresentaram o coeficiente de variação (CV) maior que 7,5% e também foram descartados do lote. Os 88 dosímetros TL700 restantes apresentaram coeficiente de variação entre 1,84% e 7,47%, estando de acordo com o limite da IEC (1991).

72 58 FIGURA 35 - Reprodutibilidade dos 100 dosímetros TL Resposta dos dosímetros TL à radiação gama Foram realizadas leituras dos lotes de dosímetros TL após a exposição dos mesmos à 7 mgy, 9 mgy, 11 mgy e 13 mgy de kerma no ar, livre no ar. Os valores das médias e desvios padrões das leituras obtidas em cada caso são apresentados na tabela 13. TABELA 13 - Respostas dos dosímetros TL expostos à 7 mgy, 9 mgy, 11 mgy e 13 mgy de kerma no ar. Kerma (mg ) TLD600(nC) Desv.Padrão% TLD700(nC) Desv.Padrão% 7,0 215,75 4,46 226,22 5,07 9,0 267,75 4,72 307,04 3,23 11,0 307,08 3,81 308,38 4,23 13,0 349,39 4,18 340,18 5,01 O valor médio e respectivo desvio padrão do fator de proporcionalidade k, obtido pela equação 10, foi 0,96 0, 07, o que mostra que as sensibilidades dos dois tipos de detectores à radiação gama são bem próximas. O fator k encontrado neste trabalho é cerca de 20% superior ao encontrado por Vega Carrillo (2001) e 11% inferior ao encontrado por Santos (2004).

73 RESPOSTA DOS DOSÍMETROS TL AO CAMPO DE RADIAÇÃO DO CÍCLOTRON As tabelas 14 a 17 apresentam os valores médios das leituras dos dosímetros TL, expressos em nc, subtraídos da radiação de fundo e corrigidos pelo fator k (determinado conforme equação 10), para cada configuração das esferas de Bonner (0, 2, 3, 5, 8, 10 e 12 ) em cada medida realizada, bem como, os valores médios e respectivos desvios padrões. Foram realizadas três medidas nos pontos 1 e 2 e quatro medidas nos pontos 3 e 4, aleatoriamente nos alvos 1 e 4, totalizando 98 medidas. Os valores estão normalizados para 1 A.s. TABELA 14 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto 1. Esfera Medida 1 Medida 2 Medida 3 Média Desvio Padrão nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 % 0 1,1093 1,0731 1,4560 1, ,4 2 1,6656 1,8335 2,5745 2, ,9 3 2,6106 2,2454 1,9716 2, ,1 5 2,3878 2,0200 2,5772 2, ,2 8 2,3814 1,8950 1,5184 1, ,4 10 1,6122 1,4387 1,0270 1, ,1 12 1,2746 1,2296 0,8513 1, ,8 TABELA 15 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto 2. Esfera Medida 1 Medida 2 Medida 3 Média Desvio Padrão nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 % 0 0,4122 0,4635 0,4512 0,4423 6,1 2 0,5553 0,6497 0,5129 0, ,2 3 0,8196 0,8154 0,7253 0,7868 6,8 5 0,7899 0,9367 0,7978 0,8415 9,8 8 0,3772 0,3734 0,3522 0,3676 3,7 10 0,2773 0,2613 0,2605 0,2664 3,6 12 0,1854 0,1812 0,1488 0, ,7

74 60 TABELA 16 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto 3. Esfera Medida 1 Medida 2 Medida 3 Medida 4 Média Desvio Padrão nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 (%) 0 0,5006 0,5583 0,5255 0,5397 0,5310 4,6 2 0,6508 0,7349 0,6983 0,6472 0,6828 6,1 3 0,9395 0,8745 0,9717 0,8909 0,9192 4,9 5 0,8856 0,9127 0,8317 0,8188 0,8622 5,2 8 0,5855 0,6245 0,5975 0,5641 0,5929 4,3 10 0,3936 0,3770 0,4209 0,3212 0, ,1 12 0,2074 0,2195 0,2264 0,2254 0,2197 4,0 TABELA 17 - Resposta dos dosímetros TL ao campo de radiação do cíclotron para cada configuração das esferas de Bonner, no ponto 4. Esfera Medida 1 Medida 2 Medida 3 Medida 4 Média Desvio Padrão nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 nc.(µa.s) -1 (%) 0 1,4021 1,2553 1,4629 0,9596 1, ,7 2 2,4432 2,4616 2,4751 1,9031 2, ,0 3 4,9365 3,4451 4,6886 4,2420 4, ,1 5 6,4479 5,7976 5,4118 4,2104 5, ,2 8 4,6754 4,1136 4,2188 4,5551 4,3907 6,1 10 3,0113 2,4013 2,7386 2,8374 2,7472 9,3 12 2,1226 1,9317 1,8318 1,8702 1,9391 6,7 Os resultados apresentados nas tabelas 14 a 17 mostram que os desvios padrões das medidas realizadas em cada ponto variaram de 3,6% a 23,9%. O ponto 1 foi o que apresentou os maiores desvios. Nos demais pontos, os desvios foram inferiores a 18%. No ponto 3 o desvio máximo não chegou a 11,5%. Apesar dos altos desvios encontrados para alguns pontos, é justificável a utilização das medidas para o desdobramento do espectro de nêutrons, tendo em vista os inúmeros fatores de influência nas medidas e as dificuldades técnicas e práticas para se realizar um número maior de medidas. 4.3 COMPARAÇÃO DOS ESPECTROS DE NÊUTRONS OBTIDOS Os valores médios e respectivos desvios padrões apresentados nas tabelas 14 a 17 foram utilizados para desdobrar os espectros neutrônicos, utilizando os códigos NSDUAZ, BUMS e BUNKIUT com as configurações no item 3.4 e parâmetros nas tabelas 10 a 12. Cabe ressaltar que nos gráficos e tabelas apresentados, os dados estão normalizados para 1 A.

75 61 Primeiramente, foram comparados os espectros desdobrados utilizando os softwares BUNKIUT e BUMS para os quatro pontos estudados, utilizando espectro inicial Maxwelliano. As figuras 36 a 39 mostram essas comparações para os quatro pontos. Os resultados são expressos em vinte e cinco intervalos de energia e são esboçados utilizando os fluxos de nêutrons normalizados a uma unidade por letargia versus a energia, em MeV, em escala logarítimica. FIGURA 36 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 1, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano. FIGURA 37 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 2, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano.

76 62 FIGURA 38 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 3, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano. FIGURA 39 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 4, utilizando os códigos BUMS e BUNKIUT e espectro inicial Maxwelliano.

77 63 A partir da análise das figuras 36 a 39 pode-se constatar que houve uma boa concordância entre os espectros desdobrados utilizando os dois códigos BUMS e BUNKIUT com espectro inicial Maxwelliano. A exceção foi o ponto 4 que apresentou uma diferença significativa na região de nêutrons epitérmicos e rápidos. Considerando que os dois códigos utilizam o mesmo algoritmo MAXIET para o desdobramento dos espectros, é difícil explicar essa diferença encontrada. Assim, para o restante do presente trabalho foi adotado o código BUNKIUT para os casos de desdobramento utilizando espectro inicial Maxwelliano, tendo em vista o maior conceito desse software no meio acadêmico. As tabelas 18 a 21 apresentam para cada ponto, nos mesmos vinte e cinco intervalos de energia, os valores do fluxo de nêutrons normalizados a uma unidade por letargia obtidos com os seguintes softwares e espectros iniciais: (a) BUMS - busca automática do espectro inicial; (b) BUNKIUT - distribuição retangular e espectro Maxwelliano e; (c) NSDUAZ. As Figuras 40 a 43 apresentam a comparação dos espectros desdobrados utilizandos os referidos códigos e espectros iniciais. Novamente, os resultados são expressos em vinte e cinco intervalos de energia, e são esboçados utilizando os fluxos de nêutrons normalizados a uma unidade por letargia versus a energia, em MeV, em escala logarítimica. As tabelas 22 a 25 apresentam para cada ponto os valores obtidos pelos referidos códigos e espectros iniciais para as seguintes grandezas: (a) Fluxo Total; (b) Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) mínimo, intermediário, máximo e mediano e; (c) Energia média - mínima, intermediária, máxima e mediana. Os valores dessas grandezas foram obtidas utilizando a metodologia empregada no software NSDUAZ (VEGA-CARRILLO, 2012). As figuras 44 e 45 mostram uma comparação dos valores medianos de H*(10) e energia média, obtidos com os três códigos nos quatro pontos estudados. A tabela 26 mostra uma comparação dos valores encontrados nessa pesquisa com alguns trabalhos apresentados na literatura.

78 64 TABELA 18 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos Energias BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ (MeV) n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

79 65 TABELA 19 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos Energias BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ (MeV) n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

80 66 TABELA 20 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos Energias BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ (MeV) n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

81 67 TABELA 21 - Fluxo de nêutrons (normalizados a uma unidade por letargia) para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos Energias BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ (MeV) n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s -1 n.cm -2.leth -1.s E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E E a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

82 68 FIGURA 40 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. FIGURA 41 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais.

83 69 FIGURA 42 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. FIGURA 43 - Comparação dos espectros de nêutrons obtidos para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais.

84 70 TABELA 22 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 1, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ Fluxo Total (cm -2.s -1 ) 7,5823 x10 5 7,9899 x10 5 7,8445 x10 5 7,8627 x10 5 H*(10) (psv.s -1 ) mín. 1,1814 x10 8 1,3642 x10 8 1,2751 x10 8 1,2912 x10 8 interm. 1,2065 x10 8 1,5340 x10 8 1,3890 x10 8 1,4156 x10 8 máx. 1,2131 x10 8 1,6801 x10 8 1,4818 x10 8 1,5161 x10 8 med. 1,2037 x10 8 1,5035 x10 8 1,3696 x10 8 1,3950 x10 8 Energia média (MeV) mín. 0,77 1,60 1,27 1,33 interm. 1,16 2,41 1,91 2,00 máx. 1,55 3,22 2,55 2,67 med. 1,10 2,27 1,80 1,88 a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano TABELA 23 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 2, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ Fluxo Total (cm -2.s -1 ) 2,6013 x10 5 2,6109 x10 5 2,5787 x10 5 2,6255 x10 5 H*(10) (psv.s -1 ) mín. 1,6586 x10 7 1,7184 x10 7 1,6210 x10 7 1,7937 x10 7 interm. 1,8984 x10 7 2,0000 x10 7 1,8266 x10 7 2,0683 x10 7 máx. 2,1432 x10 7 2,2872 x10 7 2,0321 x10 7 2,3128 x10 7 med. 1,8423 x10 7 1,9352 x10 7 1,7784 x10 7 2,0083 x10 7 Energia média (MeV) mín. 0,79 0,86 0,71 0,96 interm. 1,19 1,30 1,08 1,43 máx. 1,60 1,73 1,44 1,89 med. 1,13 1,22 1,01 1,35 a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

85 71 TABELA 24 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 3, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ Fluxo Total (cm -2.s -1 ) 2,7625 x10 5 2,7972 x10 5 2,7965 x10 5 2,7975 x10 5 H*(10) (psv.s -1 ) mín. 3,0126 x10 7 2,9588 x10 7 2,9507 x10 7 2,9511 x10 7 interm. 3,3547 x10 7 3,2113 x10 7 3,1939 x10 7 3,1996 x10 7 máx. 3,4906 x10 7 3,2521 x10 7 3,2275 x10 7 3,2389 x10 7 med. 3,3057 x10 7 3,1807 x10 7 3,1650 x10 7 3,1692 x10 7 Energia média (MeV) mín. 0,30 0,27 0,27 0,27 interm. 0,45 0,41 0,40 0,41 máx. 0,60 0,55 0,54 0,54 med. 0,42 0,39 0,38 0,38 a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano TABELA 25 - Valores de Fluxo total, Equivalente de Dose Ambiente (H*(10)) e Energia média, para o ponto 4, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. Códigos BUMS BUNKIUT a BUNKIUT b NSDUAZ Fluxo Total (cm -2.s -1 ) 1,4642 x10 6 1,4969 x10 6 1,4785 x10 6 1,4784 x10 6 H*(10) (psv.s -1 ) mín. 2,3528 x10 8 2,2869 x10 8 2,2036 x10 8 2,1436 x10 8 interm. 2,6185 x10 8 2,4990 x10 8 2,3770 x10 8 2,2620 x10 8 máx. 2,8050 x10 8 2,6424 x10 8 2,4923 x10 8 2,3322 x10 8 med. 2,5791 x10 8 2,4676 x10 8 2,3525 x10 8 2,2456 x10 8 Energia média (MeV) mín. 0,85 0,87 0,71 0,62 interm. 1,28 1,31 1,06 0,93 máx. 1,70 1,75 1,42 1,24 med. 1,20 1,23 1,00 0,87 a Distribuição Retangular b Espectro Maxwelliano

86 72 FIGURA 44 Comparação dos valores medianos de Equivalente de Dose Ambiente nos quatro pontos estudados, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais. FIGURA 45 Comparação dos valores medianos de Energia média nos quatro pontos estudados, obtidos com os diferentes softwares e espectros iniciais.

87 73 TABELA 26 - Comparação dos valores de equivalente de dose ambiente (H*(10)) encontrados na presente pesquisa com outros apresentados na literatura. H*(10) total (msv..h -1. A -1 ) (n. cm -2 s -1 A -1 ) Presente estudo a Ponto a 541 7,58 x 10 5 a 7,99 x 10 5 Ponto 2 64 a 72 2,58 x 10 5 a 2,63 x 10 5 Ponto a 119 2,76 x 10 5 a 2, Ponto a 929 1,46 x 10 5 a 1, Gallerani et al (2008) A 1 metro do alvo 300 Mendez et al (2005) b Ponto A 22,72 Ponto B 6,92 Ponto C 381,41 Fernandez et al (2007) c Ponto C 362 4,93 x 10 5 a Variação dos valores medianos. b Valores obtidos com os dosímetros TL600 e TL700. c Ponto dentro da casamata A partir da análise das tabelas 18 a 21 e figuras 40 a 43 pode se perceber uma boa concordância nos espectros de nêutrons obtidos para os pontos 2 e 3 utilizando os códigos BUNKIUT (retangular e Maxwelliano) e NSDUAZ. O espectro obtido com o código BUMS (automático) apresentou uma pequena discordância para o ponto 2. O que não ocorreu para o espectro do ponto 3 que apresentou uma significativa discordância principalmente na região epitérmica. Considerando os espectros obtidos com os códigos BUNKIUT e NSDUAZ pode se verificar que no ponto 2, os nêutrons epitérmicos contribuem com cerca de 64% em relação ao fluxo total. Para o ponto 3, essa contribuição é cerca de 40%. Em relação aos nêutrons rápidos (> 0,1 MeV), eles contribuem com um percentual de aproximadamente 44% do fluxo total para o ponto 3 e 22% para o ponto 2. Os nêutrons térmicos (< 0,4 ev) contribuem com cerca de 16% para o fluxo total no ponto 3 e 14% no ponto 2. Essas observações podem ser atribuídas à maior espessura de blindagem entre os alvos e o ponto 2, comparativamente ao ponto 3 (conforme figuras 23 e 24). Considerando o termo fonte de radiação fornecido pelo fabricante do cíclotron, pode-se, também, constatar a grande influência dos nêutrons de retorno (VEGA-CARRILLO et al, 2007) nos espectros de energia encontrados em todos os pontos.

88 74 Nos pontos 1 e 4, localizados em frente ao feixe primário, os espectros obtidos pelos três códigos apresentaram grandes discrepâncias. Em relação à contribuição total dos nêutrons térmicos, epitérmicos e rápidos para o fluxo total, o ponto 1 apresentou os seguintes percentuais aproximados: 6%, 37%, 57%. Já, o ponto 4, apresentou os seguintes percentuais aproximados: 5%, 44% e 51%. Pode-se verificar, também, pela análise dos citados gráficos e tabelas, que no ponto 4 existe uma maior proporção de nêutrons na faixa epitérmica entre 1,30 x 10-4 e 0,1 MeV comparativamente ao ponto 1. Na faixa epitérmica entre 4,14 x 10-7 e 1,30 x 10-4 MeV o oposto se verificou. Isto pode ser explicado pela presença de uma estrutura com material absorverdor de nêutrons entre os alvos e o ponto 1. Essa estrutura, denominada LTF (Líquid Target Filler), pode ser a responsável pelo endurecimento da porção epitérmica do espectro nesse ponto, comparativamente ao ponto 4. De uma maneira geral, os espectros de nêutrons desdobrados com os softwares BUNKIUT e NSDUAZ apresentaram uma melhor concordância. Pôde-se confirmar a influência da escolha do espectro inicial na forma do espectro. A partir da análise das tabelas 22 a 25 e figura 44 pode-se constatar uma boa concordância entre os valores de fluxo total e H*(10) obtidos pelos códigos estudados. Os pontos 1 e 4 foram os que apresentaram os maiores valores de fluxo total, sendo que o ponto 4 apresentou valor de fluxo quase 2 vezes superior ao ponto 1. Os fluxos nos pontos 2 e 3 foram bem próximos, sendo ligeiramente superior no ponto 3. Com relação às energias médias, as tabelas 22 a 25 e figura 45 mostram que houve uma boa concordância entre os valores mínimos, intermediários, máximos e medianos encontrados com os softwares no ponto 3. Considerando, apenas, os softwares BUNKIUT e NSDUAZ, pode-se constatar que para os pontos 1 e 4, a utilização do espectro inicial retangular ao invés do Maxwelliano forneceu valores de energia média maiores em comparação aos obtidos com o software NSDUAZ. Para o ponto 2, o espectro inicial Maxwelliano proporcionou uma melhor concordância com os valores de energia obtidos com o NSDUAZ. A análise da tabela 26 permite constatar que os valores de taxa de fluência encontrados no presente trabalho foram da mesma magnitude dos valores reportados por Fernandez et al (2007). Os valores também são coerentes com os obtidos por cálculos téóricos utilizando o termo fonte de radiação disponibilizado pelo fabricante. Os valores de equivalente de dose ambiente são também da mesma ordem dos reportados por Fernandez et al (2007), Gallerani et al (2008) e Mendez et al (2005). Considerando o valor

89 75 mediano do equivalente de dose ambiente, as taxas horárias por A variaram de aproximadamente 64 msv/h (no ponto 2) a 929 msv/h (no ponto 4). Para uma corrente típica de 40 A esses valores seriam próximos de 2,6 Sv/h a 37 Sv/h.

90 76 CAPÍTULO 5. CONCLUSÕES No presente trabalho foi estudado o espectro de energia do campo de radiação neutrônica, para avaliação do equivalente de dose ambiente H*(10) ao redor do cíclotron GE PETtrace-8, da Unidade de Pesquisa e Produção de Radiofármacos do Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear (UPPR/CDTN), durante a produção do 18 FDG. Para a realização deste trabalho foi utilizado o sistema de espectrometria de esferas de Bonner fabricado pela LUDLUM Measurements Inc., Modelo 42-5 com dosímetros termoluniscentes TLD600 e TLD700, produzidos pela Thermoelectron. Para o desdobramento dos espectros foram utilizados os códigos BUNKIUT, BUMS e NSDUAZ. Para o levantamento do equivalente de dose ambiente H*(10) dentro da casamata do cíclotron foram realizadas as seguintes etapas: caracterização dos dosímetros TL, definição dos pontos a serem medidos e deconvolução dos espectros de nêutrons. Seguindo os critérios da IEC (1991) foram selecionados 91 dosímetros TL600 e 88 TL700, que apresentaram CV menor que 7,5%. O fator de proporcionalidade k que verifica a sensibilidade dos dosímetros à radiação gama foi determinado, mostrando que os mesmos apresentavam sensibilidades bem próximas. Foram realizadas medidas em quatro pontos ao redor do cíclotron: dois deles em frente ao feixe primário (pontos 1 e 4) e dois outros no lado oposto ao feixe primário (pontos 2 e 3). Foram realizadas três medidas nos pontos 1 e 2 e quatro medidas nos pontos 3 e 4, aleatoriamente nos alvos 1 e 4, totalizando 98 medidas. Os valores médios das leituras (normalizados para 1 A.s), expressos em nc, subtraídos da radiação de fundo e corrigidos pelo fator k para cada configuração das esferas de Bonner (0, 2, 3, 5, 8, 10 e 12 ) em cada medida realizada, bem como, os valores médios e respectivos desvios padrões foram calculados. Os resultados mostraram que os desvios padrões das medidas realizadas em cada ponto variaram de 3,6% a 23,9%. Apesar dos altos desvios encontrados para alguns pontos, considerou-se justificável a utilização das medidas para o desdobramento do espectro de nêutrons, tendo em vista os inúmeros fatores de influência nas medidas e as dificuldades técnicas e práticas para se realizar um número maior de medidas. As leituras normalizadas foram usadas para desdobrar o espectro de nêutrons nos programas mencionados. Para todos eles, o algoritmo de desdobramento do espectro adotado foi o

91 77 SPUNIT com a matriz de resposta UTA4. Um fator de calibração de foi adotado para corrigir as leituras dos dosímetros TL. Os espectros escolhidos para início das iterações foram: (a) distribuição retangular e Maxwelliana para o BUNKIUT; (b) distribuição Maxwelliana e busca automática para o BUMS. No NSDUAZ, o espectro inicial é selecionado pelo próprio programa. Pôde se perceber uma boa concordância nos espectros de nêutrons obtidos para os pontos 2 e 3 utilizando os códigos BUNKIUT (retangular e Maxwelliano) e NSDUAZ. O espectro obtido com o código BUMS (automático) apresentou uma pequena discordância para o ponto 2. O que não ocorreu para o espectro do ponto 3 que apresentou uma significativa discordância principalmente na região epitérmica. Nos pontos 1 e 4, localizados em frente ao feixe primário, os espectros obtidos pelos três códigos apresentaram discrepâncias. De uma maneira geral, os espectros de nêutrons desdobrados com os softwares BUNKIUT e NSDUAZ apresentaram uma melhor concordância. Pôde-se confirmar a influência da escolha do espectro inicial na forma do espectro. Houve uma boa concordância entre os valores de fluxo total obtidos pelos softwares estudados. Os pontos 1 e 4 foram os que apresentaram os maiores valores de fluxo total, sendo que o ponto 4 apresentou valor de fluxo quase 2 vezes superior ao ponto 1. Os fluxos nos pontos 2 e 3 foram bem próximos, sendo ligeiramente superior no ponto 3. Com relação às energias médias, houve uma boa concordância entre os valores mínimos, intermediários, máximos e medianos encontrados com os softwares no ponto 3. Considerando, apenas, os softwares BUNKIUT e NSDUAZ, pôde-se constatar que para os pontos 1 e 4, a utilização do espectro inicial retangular ao invés do Maxwelliano forneceu valores de energia média maiores em comparação aos obtidos com o software NSDUAZ. Para o ponto 2, o espectro inicial Maxwelliano proporcionou uma melhor concordância com os valores de energia obtidos com o NSDUAZ. Os valores de taxa de fluência encontrados no presente trabalho foram da mesma magnitude dos valores reportados por Fernandez et al (2007) e são coerentes com os obtidos por cálculos téóricos utilizando o termo fonte de radiação disponibilizado pelo fabricante. Considerando o valor mediano do equivalente de dose ambiente, as taxas horárias por A variaram de aproximadamente 64 msv/h (no ponto 2) a 929 msv/h (no ponto 4). Para uma corrente típica de 40 A esses valores seriam próximos de 2,6 Sv/h a 37 Sv/h. Os valores de equivalente de

92 78 dose ambiente são também da mesma ordem dos reportados por Fernandez et al (2007), Mendez et al (2005) e Gallerani et al (2008). A metodologia empregada para a caracterização do campo de radiação ao redor do cíclotron do CDTN mostrou-se adequada e pode ser utilizada em mais pontos da casamata, de maneira a descrever melhor o espectro e, consequentemente, estimar o equivalente de dose ambiente.

93 79 REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ALEVRA, A. V. Neutron spectrometry. Radioprotection. v 34. n 3. p ALEVRA, A. V; THOMAS, D.J. Neutron spectrometry in mixed fields: Multisphere spectrometers. Radiation Protection Dosimetry. v. 107, p ANS. American Nuclear Society. ANSI/ANS Neutron and Gamma-Ray Fluence-to- Dose Factors AWSCHALOW, M.; SANNA, R. S. Applications of Bonner detectors in neutron field dosimetry. Radiation Protection Dosimetry. v 10. p BAKALI, M. Espectrometria neutrônica em las centrales nucleares mediante um sistema de esferas Bonner. Tese de Doutorado. Universitat Autonoma de Barcelona (UAB), BEDOGNI, R. et al. Design and experimental validation of a Bonner sphere spectrometer based on Dysprosium activation foils. Radiat. Measur. v.45, p BICRON-NE. Model 5500 automatic TLD Reader: User's Manual. Saint-Gobain Industrial Ceramics Inc, BRASIL. Casa Civil. Emenda Constitucional 49. EC 49/06, Casa Civil, Brasília, Brasil, BROOKS, F. D.; KLEIN, H. Neutron spectrometry Historical rewiew and present status. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. v 476, p BIRATTARI, C. et.al. Neutron activation of air by a biomedical cyclotron and an assessment of dose to neighborhood populations. Radiation Protection Dosimetry, v.14, p , BYRNE, J. The neutron as an elementary particle. In: Neutrons, nuclei and matter. An exploration of the physics of slow neutrons. U.K. Institute of Physics Publishing, cap 1. p 1-51, CARROLL, L.R. Predicting Long-Lived, Neutron-Induced Activation of Concrete in a Cyclotron Vault. In: Caari- Conference on Applications of Accelerators in Research and Industry, AIP Proceedings, CHADWICK, J. The existence of a neutron. Proc. Roy. Soc. Lond. A, v 136. p DALLE, H.M. Simulação da Blindagem do Bunker do cyclotron utilizando MCNP. Belo Horizonte: CDTN, (Nota Interna CDTN NI-EC3-12/07) DANTAS, J.E.R. Estudo de Avaliação dos Detectores de Bolhas para medidas de campos de nêutrons. Dissertação de mestrado- COPPE/ UFRJ, EISBERG, R. M. O nucleo. In: Fundamentos da Física Moderna. Rio de Janeiro. Guanabara Dois, 1 ed, cap 16, p , 1979.

94 80 FERNANDEZ. K, et al. Neutron spectrometry in a Pet cyclotron with a Bonner sphere system. Radiation Protection Dosimetry, v..126, Nº 1-4, pp , GALLERANI. R, et al. Neutron production in the operation of a 16,5 MeV PETtrace cyclotron. Progress in Nuclear Energy, v..50, p , GENERAL ELETRIC COMPANY- PETtrace Radiotracer Production System. Disponível em: < >,. Acesso em: 03 fev GIBSON. J.A.B; PIESCH. E. Neutron Monitoring for Radiological Protection. Vienna: IAEA, (Technical Reports Séries nº. 252). GREGORI.B.N, et al. Multisphere neutron spectrometric system with thermolminescent dosemeters: sensitive improvement. 13 th. International Conference in Solid Radiation Dosimetry, Atenas, Grécia, HERTEL. N.E, et al. The response of Bonner spheres to neutrons from thermal energies to 17,3 MeV. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, v.a238, p , HERTEL.N.E, et al. Measurements in the vicinity of a self-shielded PET cyclotron. Radiation Protection Dosimetry, v..108, n.3, p , IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY. Compendium of neutron spectra and detector responses for radiation protection purposes. Vienna: IAEA, (Technical Report Series 318). IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY. Compendium of neutron spectra and detector responses for radiation protection purposes. Vienna: IAEA, (Technical Report Series 403). IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY. Cyclotron produced radionuclides: principles and practice. Vienna: IAEA, (Technical Report Series 465). IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY. Cyclotron produced radionuclides: physical chareacteristics and production methods. Vienna: IAEA, 2009a. IAEA. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY. Cyclotron produces radionuclides: guidelines for setting up a facility. Vienna: IAEA, 2009b. (Technical Report Series 471). ICRP. Conversion Coefficients for use in Radiological Protection against External Radiation. ICRP Publication 74. Ann. ICRP, v. 26, n ICRU. INTERNATIONAL COMMISSION ON RADIATION UNITS AND MMEASUREMENTS. Fundamental Quantities and Units for Ionizing Radiation. Bethesda: Oxford University Press, p (ICRU Report 85). IEC. INTERNATIONAL ELETROTECHNICAL COMMISSION. Thermoluminescence Dosimetry Systems for Personal and Envirommental Monitoring. IEC 1066, KAPLAN, I. Física Nuclear [Nuclear Physics]. 2ed. Rio de Janeiro- Guanabara Dois, 1978.

95 81 KNOLL, G.F. Radiation detection and measurement. 3 ed. New York: John Wiley & Sons, KOREA ATOMIC ENERGY RESEARCH INSTITUTE - KAERI. Nuclear data evaluation lab. Disponível em Acesso em 29/01/2011. LEMOS JUNIOR, R. M. Medidas dos espectros de referências de nêutrons com o espectrômetro de multiesfera de Bonner. Dissertação de Mestrado. Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD/CNEN), LEMOS JUNIOR, R. M. Desdobramento de espectros de nêutrons utilizando o método de Monte Carlo e Redes Neurais. Tese de Doutorado. Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD/CNEN), LOWRY, K. A., JOHNSON T. L. Modifications to Iterative Recursion Unfolding Algorithms and Computer Codes To Find More Appropriate Neutron spectra.. Washington, D. C.,USA: Naval Research Laboratory., (NRL Memorandum Report 5340) LUDLUM. Neutron Ball cart, Instruction manual MODEL LUDLUM MEASUREMENTS, INC. Sweetwater, Texas. U.S.A, MALETTA, P.G.M. Caracterização de um dosímetro em termos do equivalente de dose ambiente H*(10), para monitoração de radiação x e gama Dissertação de mestrado- DEN/UFMG, M. LIS; J.M.GÓMEZ-ROS; A.DELGADO. Preliminary design of a single sphere multidetector directional nêutron spectrometer using TLD600. Radiation measurements, n.43, p , M. MATZKE. UNFOLDING PROCEDURES. Radiation Protection Dosimetry, v.. 107, n.1 3, p , MARECHAL, M. H. H. Licenciamento e Controle de Instalações Radiativas no Brasil. In: II ENIR - ENCONTRO NACIONAL DE INFORMAÇÃO REGULATÓRIA, Rio de Janeiro, MARES, V.; SCHRAUBE, H. Evaluation of the response matrix of a Bonner sphere spectrometer with LiI detector from thermal energy to 100 MeV. Nucl. Instrum. Methods v.a337, p , MARQUES, A.L.F. Medida do Fluxo de nêutrons térmicos do reator Mb-01/IPEN com detectores de ativação de fios de 197 Au. Dissertação de mestrado, IPEN/SP, 1995 MENDEZ, R. et al. Study of the neutron field in the vicinity of an unshielded PET cyclotron. Phys. Med. Biol. v.50, p , MUKHERJEE, B. BONDI-97. A novel neutron energy spectrum unfolding tool using a genetic algorithm. Nucl. Instrum. Methods A432, p ,1999.

96 82 NCRP. NATIONAL COUNCIL ON RADIATION PROTECTION AND MEASUREMENTS. Protection Against neutron radiation. Washington, D.C, 1971.: (NCRP Report 38) NCRP. NATIONAL COUNCIL ON RADIATION PROTECTION AND MEASUREMENTS. Radiation Protection for particle accelerator facilities. Bethesda, Maryland: (NCRP Report 144). NOLAN, E;. HERTEL; J. WILEY DAVIDSON. The response of Bonner spheres to neutrons from thermal energies to 17,3 MeV. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, v.a238. p , REGINATTO, M., GOLDHAGEN, P. AND NEUMANN, S. Spectrum unfolding, sensitivity analysis and propagation of uncertainties with the maximum entropy deconvolution code MAXED. Nucl. Instrum. Methods. A476, p ,2002. ROBILOTTA, C. C. A Tomografia por emissão de positrons: uma nova modalidade na medicina nuclear brasileira. Revista Panamericana de Salud Pública, v..20,.p , RODRIGUES, D.L. Otimização no controle dos valores de radiação nas dependências do cíclotron de 30 MeV do IPEN- Dissertação Mestrado- IPEN/CNEN, SANTOS, J.A.L. Espectrometria de nêutrons com o sistema de esferas de Bonner utilizando detectores passivos termoluminescentes. Dissertação- DEN/UFPE, S.P.TRIPATHY. et.al.. Measurement of 241 Am-Be spectra (bare and Pb-covered) using TLD pairs in multi-spheres: Spectrum unfolding by different methods. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, v.a598, p , SWEEZY, J et al. BUMS Bonner sphere unfolding made simple: an HTML based multisphere neutron spectrometer unfolding package. Workshop on Neutron Field Spectrometry in Science. Technology and Radiation Protection. v. 476, p , SWEEZY, J. et al. Performance of multisphere spectrometry systems. Radiation Protection Dosimetry. v 78. p , TAUHATA, L. et al. Radioproteção e Dosimetria: Fundamentos. Rio de Janeiro: CNEN, THOMAS, D. J.; ALEVRA, A. V. Bonner sphere spectrometers a critical review. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. v 476. p 12 20, TOSI.G, et al. Neutron measurements around medical electron accelerators by active and passive detection techniques. Med Phys. v.18, n.1, TSOULFANIDIS, N.Measurement and detection of radiation. 2ed.: Washington: Taylor & Francis, TURNER, J.F, Atoms, Radiation and Radiation Protection, 3 ed. Weinheim: Wiley-VCH, 2007.

97 83 VEGA-CARRILLO, H.R. Neutron Energy spectra inside a PET cyclotron vault room. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, v..463, p , VEGA-CARRILLO,H.R. TLD pairs, as thermal neutron detectors in neutron multisphere spectrometry. Radiation Measurements. v 35. p , 2002a. VEGA-CARRILO, H. R ; INIGUEZ, T. Catalogue to select the initial guess spectrum during unfolding. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, v.476, p , 2002b. VEGA-CARRILLO. H. R et al. Study of room-return neutrons.. Radiation Measurements. v 42 p , VEGA-CARRILLO, H.R ; ORTIZ-RODRIGUEZ; MARTINEZ-BLANCO. NSDUAZ unfolding package for nêutron spectrometry and dosimetry with Bonner spheres. Applied Radiation and Isotopes VEGA-CARRILLO, H.R. Methodology to calculate the mean energy, total fluence and ambient dose equivalent. (Mensagem pessoal). Recebida por: masl@cdtn.br. Recebida em 15 de maio de ZANGIROLAMI, D.M. Fluxo neutrônico a 100 kw nos terminais de irradiação do reator Triga IPR-R1. Dissertação de mestrado PCTN/UFMG, WANG, Z. et al. Study of a Gold-Foil- Based Multisphere Neutron Spectrometer. Radiation Protection Dosimetry, v.128, p , 2008.

98 84 ANEXOS ANEXO A - TELA DO CÓDIGO BUNKIUT COM OS DADOS DE ENTRADA PARA O PONTO 1.

99 ANEXO B - TELA DO CÓDIGO BUMS COM OS DADOS DE ENTRADA PARA O PONTO 1. 85

100 ANEXO C - TELA DO CÓDIGO NSDUAZ COM OS DADOS DE ENTRADA PARA O PONTO 1. 86