AVALIAÇÃO DA INSERÇÃO DE NETÚNIO NOS COMBUSTÍVEIS UO 2 E MOX EXTENSÃO DA QUEIMA E MULTIRECICLAGENS

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1 2005 International Nuclear Atlantic Conference - INAC 2005 Santos, SP, Brazil, August 28 to September 2, 2005 ASSOCIAÇÃO BRASILEIRA DE ENERGIA NUCLEAR - ABEN ISBN: AVALIAÇÃO DA INSERÇÃO DE NETÚNIO NOS COMBUSTÍVEIS UO 2 E MOX EXTENSÃO DA QUEIMA E MULTIRECICLAGENS Clarysson Alberto M. da Silva, Claubia Pereira, Maria Auxiliadora Fortini Veloso e Ricardo Brant Pinheiro Departamento de Engenharia Nuclear Escola de Engenharia Universidade do Estado de Minas Gerais Av. Antônio Carlos, 6627, Pampulha Belo Horizonte, MG clarysson_silva@yahoo.com.br claubiapereira@yahoo.com.br Dora@nuclear.ufmg.br rbp@nuclear.ufmg.br RESUMO Neste trabalho uma proposta de ciclo é apresentada sendo baseada na inserção de 237 Np no combustível do reator. O 237 Np é inserido em combustíveis tipo UO 2 e MOX e avalia-se seu comportamento quando submetido a alta queima e multireciclagens. Como haverá uma alteração na composição do combustível padrão do reator, determina-se para o novo combustível, a razão V M /V F ótima. O objetivo é alcançar o maior número de reciclagens, mantendo os parâmetros de segurança dentro dos limites permitidos. Este estudo mostrou que a inserção de 237 Np no combustível possibilita a extensão do ciclo a partir da queima de Pu, como também realizar um número maior de reciclagens já que o número de reciclagens é geralmente limitado a três [2,3], e reduzir o inventário final de Pu. Tais fatores implicam na redução do impacto ambiental do armazenamento do Pu. 1. INTRODUÇÃO Estudos têm mostrado [5,6,8] que a inserção de 237 Np no combustível do reator pode possibilitar uma queima estendida proporcionando um maior aproveitamento da energia armazenada neste combustível. O 237 Np possui a propriedade de ser um bom absorvedor de nêutrons na faixa térmica gerando assim um endurecimento do espectro. Em um espectro endurecido o 238 Pu se torna físsil e neste caso o 237 Np pode ser tratado como um material fértil. Desta forma, no início do ciclo o 237 Np se comportaria como um veneno queimável e durante a operação do reator ele permitiria que o Pu gerado fosse queimado possibilitando uma queima estendida. Com a possibilidade de queima do Pu, espera-se uma redução do inventário de Pu no final no ciclo. Esta seria uma vantagem importante, pois reduziria o impacto ambiental já que o Pu é um elemento que apresenta alta radiotoxicidade. Um outro fator importante é que esta redução de Pu no final do ciclo reduz também o risco da proliferação nuclear. Devido ao endurecimento do espectro, a reciclagem de combustível reprocessado é geralmente limitada a três [4,9]. Entretanto, estudos [5,6] têm demonstrado que a inserção de 237 Np no combustível do reator poderá permitir multireciclagens; podendo resultar em uma extensão do ciclo assim como uma maior queima de Pu. Desta forma, neste trabalho será avaliada também a possibilidade de se realizar múltiplas reciclagens com o combustível com inserção de 237 Np.

2 Todo o estudo foi realizado utilizando o código nuclear WIMS-D5. O programa WIMS (Winfrith Improved Multi-group Scheme) é um código geral para cálculos de célula abrangendo uma grande variedade de sistemas nucleares [1,7]. 2. ESTUDO DO COMPORTAMENTO DOS COMBUSTÍVEIS 2.1. Combustíveis Estudados Os combustíveis analisados são UO 2 (puro e com inserção de Np) e MOX (puro e com inserção de Np). O termo puro se refere à ausência de 237 Np na composição inicial do reator. Para esta análise, os seguintes casos foram estudados: UO 2 enriquecido a 4,5% inserido de 1% de 237 Np UO 2 padrão enriquecido a 3,1% UO 2 padrão enriquecido a 4,5% MOX enriquecido a 4,5% inserido de 1% de 237 Np MOX padrão enriquecido a 3,1% MOX padrão enriquecido a 4,5% 2.2. Obtenção da razão V M /V F Ótima para os Combustíveis UO 2 e MOX Enriquecidos a 4,5% com 1% de 237 Np Como haverá uma alteração na composição do combustível padrão do reator, realiza-se uma avaliação dos parâmetros neutrônicos para alguns valores da razão V M /V F, com a finalidade de se obter um determinado V M /V F ótimo que possibilite o reator manter a criticalidade durante o ciclo garantindo os parâmetros de segurança. Os parâmetros neutrônicos analisados foram Fator de Multiplicação Infinito (k ), Reatividade (ρ), Razão Fluxo Rápido/Fluxo Total (Φ R /Φ T ), Coeficiente de Temperatura do Combustível (α TF ) e do Moderador (α TM ), e Efeito de Boro (EB). A obtenção do V M /V F ótimo foi feita tomando inicialmente uma faixa de valores de V M /V F para o qual o fator de multiplicação infinito inicial (k 0 ) fosse maior. Então, é analisado o comportamento dos parâmetros neutrônicos durante a queima estendida para tais valores de V M /V F escolhidos. Se alguma razão de V M /V F escolhida apresenta valores de coeficientes de temperatura ou de efeito de boro positivos, este valor de V M /V F não será usado para representar o V M /V F ótimo do reator. Assim, após uma cuidadosa análise verificou-se que o valor de V M /V F que satisfaz tais condições é de 1,2207 para os combustíveis UO 2 e MOX. A Tabela 1 apresenta os valores de V M /V F usados com os respectivos raios do moderador e do combustível. A variação do V M /V F do reator foi realizada variando o raio do combustível de forma que o raio do moderador permanecesse constante. Tabela 1. Razão V M /V F dos tipos de núcleos estudados para os combustíveis MOX e UO 2 Núcleo Raio do Moderador Raio do Combustível V M /V F Padrão 6,160 x 10-1 cm 4,096 x 10-1 cm 9,171 x 10-1 Moderado 6,160 x 10-1 cm 3,826 x 10-1 cm 1,2207

3 2.3. Avaliação dos Parâmetros Neutrônicos da razão V M /V F Ótima Fator de multiplicação infinito (k ) e reatividade (ρ) Observando as Figs. 1 e 2, verifica-se que entre os combustíveis UO 2, existe um declive menos acentuado da curva de k e de ρ durante a queima para caso em que foi inserido 237 Np (caso1). Como o Np é um absorvedor de nêutrons térmicos, ele reduz a reatividade inicial, mas devido a transmutação do 237 Np em 239 Pu e devido a queima do isótopo 239 Pu no decorrer do ciclo, haverá um crescente aumento da reatividade durante a queima. Desta forma a inserção de 237 Np gera uma menor variação dos valores de k e de ρ durante a queima. Para os combustíveis MOX nota-se um comportamento semelhante. Nota-se também nas Figs. 1 e 2 que os combustíveis UO 2 (casos 1, 2 e 3), apresentam um declive mais acentuado da curva de k e de ρ durante a queima comparada com os combustíveis MOX (casos 4, 5 e 6). Este comportamento é explicado pela existência de isótopos de Pu no combustível MOX que sendo absorvedores de nêutrons térmicos reduzem a reatividade inicial e devido a fissão destes isótopos no decorrer do ciclo proporcionam um aumento nos valores de k e de ρ no final da queima. Desta forma, entre os combustíveis UO 2 e MOX inseridos de Np, o combustível MOX apresenta um melhor comportamento, pois ele possui uma menor inclinação da curva de k e de ρ no decorrer do ciclo. Como o Np é forte absorvedor de nêutrons na faixa térmica, a inserção de tal elemento no combustível contribui para a redução da reatividade inicial. Devido a transmutação do 237 Np em 239 Pu e devido a queima deste isótopo 239 Pu durante o ciclo, haverá um crescente aumento de k e de ρ durante o ciclo. Desta forma, a inserção de Np possibilita uma maior queima do Pu permitindo assim uma extensão do ciclo. k inf 1,35 1,30 1,25 1,20 1,15 1,10 1,05 1,00 0,95 0,90 0,85 1,35 1,30 1,25 1,20 1,15 1,10 1,05 1,00 0,95 0,90 0,85 Figura 1. Fator de multiplicação versus queima

4 Reatividade ( ρ ) 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05 0,00-0,05-0,10-0,15-0,20 0,25 0,20 0,15 0,10 0,05 0,00-0,05-0,10-0,15-0,20 Figura 2. Reatividade versus queima Endurecimento do espectro neutrônico Analisando a Fig. 3, observa-se que entre os combustíveis UO 2 (Casos 1, 2 e 3) o combustível inserido 237 Np () apresenta uma inclinação menos acentuada da curva do fluxo rápido/fluxo total (Φ R /Φ T ) em função da queima; ou seja ocorre um menor endurecimento do espectro durante a queima. Isto pode ter sido provocado pela diferença dos valores da razão V M /V F pois, tal razão é maior para o combustível inserido de 237 Np (Caso1), isto é há uma maior moderação do fluxo neutrônico para o Caso1. Entre os combustíveis MOX (Casos 4, 5 e 6) também é observado um menor endurecimento para o combustível inserido 237 Np (). Ainda na Fig. 3, nota-se que em todos os casos os combustíveis UO 2 (Casos 1, 2 e 3) apresentam um maior endurecimento do espectro durante a queima enquanto que os combustíveis MOX (Casos 4, 5 e 6) apresentam um menor endurecimento do espectro. Nesta análise, nota-se que no início do ciclo, os combustíveis MOX apresentam um rápido endurecimento; mas no decorrer da queima o espectro vai se tornando menos endurecido. É provável que a causa deste comportamento seja devido à queima de um certa quantidade de isótopos de Pu presentes no combustível MOX. Sendo que os isótopos 239 Pu e 241 Pu são físseis para nêutrons térmicos, eles contribuirão para um endurecimento do espectro no início da queima. Porém, com o endurecimento do espectro haverá uma redução no fluxo de nêutrons térmicos e ocorrerá um aumento no fluxo de nêutrons rápidos. Como os isótopos 240 Pu e 242 Pu são físseis para nêutrons rápidos, eles provocarão um amolecimento do espectro durante o ciclo, o que pode ser observado na Fig. 5. Assim, entre os combustíveis inseridos de 237 Np, o MOX apresenta um melhor comportamento pois apresenta um menor endurecimento do espectro neutrônico.

5 φ R / φ T 0,94 0,93 0,92 0,91 0,90 0,89 0,88 0,87 0,86 0,85 0,84 0,94 0,93 0,92 0,91 0,90 0,89 0,88 0,87 0,86 0,85 0,84 Figura 3. Razão fluxo rápido/fluxo total versus queima Coeficiente de temperatura do combustível (α TF ) Analisando a Fig. 4, nota-se que entre os combustíveis UO 2 com o mesmo enriquecimento (casos 1 e 3), é observado que o combustível inserido de Np apresenta maior valor α TF no início e no final do ciclo em comparação com o combustível puro.este comportamento é provavelmente devido à diferença nos valores das razões V M /V F pelo quais tais combustíveis foram queimados. Como o combustível com inserção de 237 Np (caso1) foi queimado com um maior valor de V M /V F, haverá neste caso uma maior moderação e conseqüentemente um aumento no número de fissões térmicas. Isto proporcionará um aumento nos valores de ρ e assim um aumento nos valores de α TF. É importante destacar que entre os combustíveis MOX com o mesmo enriquecimento (casos 4 e 6) o mesmo comportamento é observado. Portanto, o aumento nos valores de α TF durante a queima para os combustíveis com inserção de 237 Np não é devido à inserção de tal elemento nestes combustíveis e sim devido a maior moderação do núcleo uma vez que a inserção de 237 Np provocaria uma redução da reatividade inicial e um aumento da reatividade final. Observa-se na Fig. 4, que os combustíveis UO 2 (casos 1, 2 e 3) apresentam maior valor de α TF no início do ciclo e um menor valor de α TF no final da queima em relação aos combustíveis MOX (casos 4, 5 e 6), para um mesmo tipo de combustível. Isto é explicado pela presença de isótopos de Pu nos combustíveis MOX. No início do ciclo estes isótopos absorvem nêutrons térmicos reduzindo a reatividade e conseqüentemente diminuindo o valor de α TF inicial. A fissão destes isótopos de Pu no decorrer da queima proporciona um aumento na reatividade contribuindo desta forma para um acréscimo no valor de α TF. Desta forma, o combustível MOX apresenta menor variação dos valores de α TF durante a queima. É importante destacar que os casos 2 e 5 apresentaram valores de α TF positivo no final do ciclo. Como os valores de α TF devem ser negativos durante a queima para não comprometer os parâmetros de segurança do reator, tais combustíveis não devem ser considerados para realizar queima estendida.

6 α TF (PCM/K) 0,5 0,0-0,5-1,0-3,0-3,5-4,0 0,5 0,0-0,5-1,0-3,0-3,5-4,0 Figura 4. Coeficiente de temperatura do combustível versus queima Coeficiente de temperatura do moderador (α TM ) Observando a Fig. 5, nota-se que entre os combustíveis UO 2 (Casos 1, 2 e 3) o combustível no qual foi inserido 237 Np (Caso1) apresenta uma maior variação nos valores de α TM durante a queima. A presença de 237 Np no combustível estaria proporcionando uma redução da reatividade inicial e consequentemente uma redução nos valores iniciais de α TM, em relação aos combustíveis UO 2 puro (Casos 2 e 3). Como no decorrer da queima o 237 Np se transmuta em isótopos de Pu, a fissão destes isótopos estaria contribuindo para um aumento da reatividade e conseqüentemente um aumento dos valores de α TM durante a queima. Em relação ao combustível MOX, observa-se que para um mesmo enriquecimento (Casos 4 e 6) a inserção de 237 Np contribui para uma redução dos valores de α TM na queima. Como o 237 Np é absorvedor de nêutrons térmicos, a presença de tal elemento estaria contribuindo para uma redução da reatividade e conseqüentemente reduzindo os valores de α TM na queima. Ainda na Fig.5, observa-se que os combustíveis MOX (Casos 4, 5 e 6) possuem uma menor variação dos valores de α TM em relação aos combustíveis UO 2 (Casos 1, 2 e 3) durante a queima. Este comportamento é possivelmente causado pela existência de isótopos de Pu nos combustíveis MOX que estariam contribuindo para uma menor variação da reatividade durante a queima proporcionando assim uma menor variação dos valores de α TM. Desta forma o combustível MOX inserido de 237 Np apresenta melhor comportamento de α TM durante a queima em relação ao combustível UO 2 inserido de 273 Np.

7 0,0 0,0-0,5-0,5 α TM (PCM/K) -1,0-1,0 Figura 5. Coeficiente de temperatura do moderador versus queima Efeito de boro (EB) Analisando a Fig.6, observa-se que os combustíveis MOX (Casos 4, 5 e 6) apresentam menor variação do EB em relação aos combustíveis UO 2 (Casos 1, 2 e 3) durante a queima. Nota-se que para os combustíveis UO 2 valores de EB aumentam enquanto que nos combustíveis MOX tais valores tendem a permanecer constantes durante a queima. A existência dos isótopos de Pu no combustível MOX seria responsável por tal comportamento pois, a presença destes isótopos no combustível, contribuiria para a redução da variação da reatividade durante a queima, conforme já foi analisado anteriormente. Como os combustíveis UO 2 não apresentam isótopos de Pu em sua composição inicial, a variação da reatividade para tais combustíveis se torna maior, ocorrendo assim uma maior variação dos valores de EB. Observa-se na Fig. 6 que os combustíveis nos quais foram inseridos 237 Np (Casos 1 e 4) apresentam menor valor de EB em relação aos combustíveis puros (Casos 2, 3, 5 e 6). Sendo o 237 Np absorvedor de nêutrons térmicos, ele proporciona uma redução da reatividade do reator e conseqüentemente diminui os valores de EB durante a queima.

8 Efeito de Boro (PCM/PPM) -3,0-3,5-4,0-4,5-5,0-3,0-3,5-4,0-4,5-5,0-5,5-5,5 Figura 6. Efeito de boro versus queima 2.4. Múltiplas Reciclagens (Multireciclagem) Nestes estudos foi verificado que é possível realizar multireciclagem mantendo a criticalidade do reator e também operando dentro dos parâmetros de segurança. Foi observado nestes estudos que para o combustível UO 2 inserido de 237 Np à medida que se aumenta o número de reciclagens, ocorre um aumento do percentual dos isótopos de Pu mas, durante uma determinada queima, há uma redução na variação da concentração isotópica de tais isótopos. Para o combustível MOX inserido de 237 Np este comportamento é inverso; ou seja, à medida que se aumenta o número de reciclagens, ocorre uma redução do percentual dos isótopos de Pu mas, durante uma determinada queima, há um aumento na variação da concentração isotópica de tais isótopos. Foi verificado também nos estudos realizados que à medida que se aumenta o número de reciclagens, há uma menor variação na concentração isotópica do combustível de forma que após a 6 a reciclagem esta variação tende a permanecer constante. 3. CONCLUSÕES Foi verificado neste trabalho que com um valor de V M /V F cuidadosamente avaliado é possível alcançar uma queima estendida com o combustível inserido de Np. A inserção de Np no combustível também proporciona uma maior queima dos isótopos de Pu gerando assim um menor impacto ambiental no armazenamento do combustível irradiado. Além disso, foi verificado também que a inserção de 237 Np proporciona um número maior de reciclagens. Para os parâmetros neutrônicos é observado que a inserção de 237 Np gera uma menor variação da reatividade apesar de provocar um endurecimento do espectro. Como na realização deste trabalho foi utilizado o código nuclear WIMS-D5, seria interessante fazer o mesmo estudo utilizando outro(s) código(s) nuclear(es) com objetivo de analisar qual seria o comportamento do reator com ⅓ ou ¼ do núcleo preenchido do

9 combustível com inserção de 237 Np, já que o presente trabalho foi realizado considerando apenas uma célula do combustível. AGRADECIMENTOS Os autores agradecem ao CNPq e à CAPES que direta ou indiretamente contribuíram para a realização deste trabalho. REFERÊNCIAS 1. CALDEIRA, A. D., On The WIMKAL-88 Library, Annals of Nuclear Energy, Vol. 24, pp (1997). 2. COSTA, A.L., Avaliação da Inserção de Actinídeos Menores em Combustíveis Utilizados em PWR, Dissertação de Mestrado, CCTN / ENU / UFMG (2000). 3. COTA, S.S., Estudo Neutrônico Preliminar da Reciclagem de Combustíveis Alternativos em Reatores PWR, Dissertação de Mestrado, CCTN / ENU / UFMG (1996). 4. MOUNEY, H., Plutonium and Minor Actinides Management in the Nuclear Fuel Cycle: Assessing and Controlling the Inventory Physique Appliquée. Du Combustible Nucléaire aux Déchets: Recherches Actuelles, C.R. Physique 3, pp (2002). 5. NIKITIN, K.; SAITO, M.; ARTISYUK, V., An Approach to Long-Life PWR Core with Advanced U-Np-Pu Fuel, Annals of Nuclear energy, Vol.36, pp (1999). 6. NIKITIN, K.; SAITO, M.; KAWASHIMA; ARTISYUK, V., Long-life Water Cooled Small Reactor with U-Np-Pu Fuel, Journal of Nuclear Science and Technology, Vol. 38, nº 15, pp ( 2001). 7. SANTOS, A. C. F., Implantação e Validação do Código WIMS-TRACA, IEN-60, (1994). 8. TAKEDA,T.;YOKOYAMA,K., Study on Neutron Spectrum for Effective Transmutation of Minor Actinides in Thermal Reactors, Annals of Nuclear Energy, Vol. 24, pp (1997). 9. WIESE, H. W., Investigation of the nuclear inventories of high-exposure PWR mixedoxide fuels wich multiple recycling of self-generated plutonium, Nuclear Technology, Vol. 102 (1993).