ANÁLISE DE COMBUSTÍVEIS ALTERNATIVOS SUBMETIDOS À MULTIPLOS RECICLOS EM REATORES PWR. Euzimar Marcelo Leite e Cláubia Pereira

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1 ANÁLISE DE COMBUSTÍVEIS ALTERNATIVOS SUBMETIDOS À MULTIPLOS RECICLOS EM REATORES PWR. Euzimar Marcelo Leite e Cláubia Pereira Departamento de Engenharia Nuclear, EE/UFMG Av. Contorno 842, 9 o. Andar, Centro Belo Horizonte - MG euzimar@cce.ufmg.br RESUMO Combustíveis alternativos, provenientes de técnicas de reprocessamento com características de baixo grau de descontaminação, vêm sendo estudados com o objetivo de viabilizar a reciclagem de material físsil sob o ponto de vista de não-proliferação de armas nucleares. A idéia é obter um combustível reprocessado que apresente boas características neutrônicas e termohidráulicas quando inserido em um reator de água pressurizada, e que colabore para a diminuição do impacto ambiental resultante do armazenamento do combustível queimado. Assim, este trabalho apresenta uma avaliação dos diversos combustíveis obtidos por técnicas de reprocessamento não-proliferantes, quando submetidos múltiplos reciclos. O objetivo principal deste estudo é tentar encontrar um tempo ótimo de resfriamento entre os reprocessamentos e a quantidade de reciclos. I. INTRODUÇÃO Estudos de depleção e análise neutrônica de combustíveis alternativos provenientes de técnicas de baixo grau de descontaminação tais como [1] ( Atomic International Reduction and Oxidation ) e [2], vem mostrando resultados satisfatórios [3,4] que aliados às características não proliferantes nos incentivam a estudar alguns parâmetros como a otimização do tempo de resfriamento em piscina e a possibilidade de múltiplas reciclagens. Estes estudos têm demonstrado a viabilidade técnica do uso destes combustíveis tanto do ponto de vista de depleção quanto neutrônica, sem a necessidade de grandes modificações no desenho do reator. O combustível tipo ( Mixed Oxide Fuel ou combustível de óxido misto) vem sendo usado em reatores PWR, em 1/3 do núcleo, apresentando excelente performance [5]. A modo de comparação, apresentaremos neste trabalho, além dos combustíveis alternativos, o combustível padrão e o combustível, que serão estudados quanto à depleção e neutrônica para múltiplas reciclagens. II. PREPARAÇÃO E MODELAMENTO DOS COMBUSTÍVEIS Com o objetivo de estudar os ciclos propostos obteve-se a caracterização do combustível padrão, UO2, após a queima em uma central tipo Angra-I. Utilizou-se um enriquecimento inicial de 3,1% e após evolução no código ORIGEN2.1 por três ciclos com queima aproximada de MWd/T por ciclo, foi obtida a composição do material irradiado para ser usado como base na produção dos combustíveis reprocessados. O combustível irradiado foi então submetido à diferentes tempos de resfriamento (3, 5 e 7 anos) em piscina antes de passar à etapa de reprocessamento. Finalmente o combustível é reprocessado por uma das seguintes técnicas: a) PUREX - Extrai-se 99,9% do Plutônio presente no combustível irradiado. O combustível é então preparado diluindo-se o Plutônio em Urânio deplecionado até obter-se nível de enriquecimento físsil de 3,1%. b) - Coextração de Urânio e Plutônio sendo realizada a adição de Urânio enriquecido a 20% para reposição do teor físsil de 3,1%. c) - Remoção de 100% de 3 H, Kr, Xe, I e C, 90% de Cs e Ru e 75% de Te e Cd. Adiciona-se Urânio enriquecido a 20% para reposição do teor físsil de 4,5%. Este enriquecimento foi utilizado por apresentar características neutrônicas melhores que o enriquecido a 3,1% [4]. Após a etapa de produção do combustível este é evoluído a MWd/T no código ORIGEN2.1 para cálculos de depleção e posteriormente utiliza-se o código WIMSD4 para cálculos de neutrônica. Nos cálculos de depleção seguiu-se o histórico de potência real dos ciclos 1, 2 e 3 de Angra-I. Como o objetivo final deste estudo é modelar um núcleo que possua 1/3 de seu combustível constituído de combustível reprocessado, uma melhor representação será obtida se simulamos uma geometria tipo cluster, conforme mostrada na Fig. 1. Para os cálculos considerou-se o fato de que cada célula é composta de combustível, gap (preenchido com Hélio), revestimento (Zircaloy-4) e refrigerante. Esta geometria é detalhada na Tabela 1.

2 Após a queima o combustível é novamente resfriado e posteriormente enviado à etapa de reprocessamento. Este procedimento é repetido por cinco vezes com a finalidade de estudar os efeitos da multireciclagem. resfriamento é o calor residual presente no combustível irradiado. As Figs. 5, 6 e 7 mostram o calor residual dos materiais em função do número de reciclagens para os combustíveis produzidos pela técnica de, e respectivamente. Atividade para o Combustível Coprocessado 3,0E+06 2,5E+06 Atividade (Curies) 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 Figura 2. Atividade em Função do tempo de Resfriamento para o Combustível Coprocessado. Atividade para o Combustível Figura 1. Geometria Cluster Adotada. TABELA 1. Dimensões da Célula Combustível. Item Dimensões (cm) Passo 1,2319 Diâmetro externo da vareta 0,95000 Espessura do revestimento 0,05715 Diâmetro da pastilha 0,81915 gap 0, II. ANÁLISE DE DEPLEÇÃO Os combustíveis foram evoluídos no código ORIGEN2.1 com a finalidade de estudar seu comportamento quanto à depleção em função da queima. As Figs. 2, 3 e 4 mostram a evolução da atividade em função do número de reciclagens após o resfriamento em piscina para os combustíveis, e respectivamente. Nota-se que quanto maior o tempo de resfriamento menor será a atividade total no início da queima, e, que o maior acréscimo de atividade é encontrado no combustível. Analisando estes gráficos vemos que, em termos da atividade, o melhor tempo de resfriamento é 7 anos como seria de esperar. No entanto, as diferenças de atividade entre 5 e 7 anos de resfriamento são pequenas, nos levando a concluir que 5 anos de estocagem é um tempo que não aumentaria muito os custos com a estocagem provisória e reduz a alta atividade do combustível irradiado a níveis aceitáveis para o reprocessamento. Outro parâmetro que deve ser estudado afim de tomar uma posição quanto à escolha do tempo de Atividade (Curies) 3,0E+06 2,5E+06 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 Figura 3. Atividade em Função do tempo de Resfriamento para o Combustível. Atividade (Curies) 3,0E+06 2,5E+06 2,0E+06 1,5E+06 1,0E+06 5,0E+05 Atividade para o Combustível Figura 4. Atividade em Função do tempo de Resfriamento para o Combustível PUREX. Podemos notar, com base nos gráficos apresentados, que do ponto de vista de remoção do calor residual, o tempo de resfriamento de 5 anos é suficiente para facilitar a manipulação do combustível na planta de

3 reprocessamento. Foi observado também que para o combustível tipo o tempo de estocagem pode ser um pouco maior. O combustível que apresentou a melhor remoção de calor residual foi o produzido pela técnica de. Calor Residual (Watts) 5,0E+04 Calor Residual para o Combustível Coprocessado Figura 5. Calor Residual para o Combustível Coprocessado. Calor Residual (Watts) 5,0E+04 Calor Residual do Combustível Figura 6. Calor Residual para o Combustível. Calor Residual (Watts) 5,0E+04 Calor Residual para o Combustível Figura 7. Calor Residual para o Combustível. Portanto, o tempo de resfriamento de 5 anos é o que apresenta melhor relação custo benefício do ponto de vista de depleção do combustível. Portanto usaremos este tempo de estocagem para analisar os outros parâmetros de depleção. Outro importante aspecto a ser acompanhado é o teor de Plutônio presente no combustível. Esta concentração não varia muito em função do tempo de resfriamento. No entanto, quando reprocessado por diferentes técnicas temos diferenças acentuadas conforme indica a Fig. 8. A alta quantidade de Plutônio presente no combustível é devido ao fato de que no reprocessamento PUREX aproveitarmos apenas este elemento, portanto, em reciclagens sucessivas a quantidade de Plutônio tende a aumentar. O teor físsil presente no combustível após seu resfriamento é mostrado na Fig. 9. Pode-se notar um acentuado acréscimo na composição físsil do combustível devido ao fato de trabalharmos com 4,5%. No combustível Coprocessado e, o teor físsil mantém-se praticamente constante. 1,2E+05 1,0E+05 8,0E+04 Teor de Plutônio Total Figura 8. Teor de Plutônio Total em Função do Tipo de Reprocessamento. A quantidade de 235 U adicionada para reposição do teor físsil em cada ciclo é apresentada na Fig. 10, onde podemos notar que o combustível necessita de uma maior quantidade deste elemento devido ao fato de seu enriquecimento ser maior. Como a queima do combustível é baseada quase em sua totalidade nos isótopos físseis do Plutônio, não temos uma grande demanda de 235 U neste caso. 2,5E+04 1,5E+04 5,0E+03 Teor Físsil Figura 9. Teor Físsil em Função do Tipo de Reprocessamento. Para finalizar o estudo de depleção dos combustíveis, observemos, através da Fig. 11, a capacidade de queima de Plutônio em cada um dos combustíveis reprocessados. Notamos claramente que o melhor agente queimador de Plutônio é o visto que neste caso as reações de fissão ocorrem quase em sua totalidade com isótopos físseis do Plutônio. O combustível

4 apresenta uma queima de Plutônio inferior ao combustível Coprocessado. 3,5E+04 2,5E+04 1,5E+04 5,0E+03 Consumo de U Figura 10. Consumo de 235 U para fabricação do Combustível. Entretanto, considerando reciclagens posteriores, verificase um endurecimento mais pronunciado destes combustíveis. K-Infinito 1,35 1,30 1,25 1,20 1,15 1,10 1,05 1,00 0,95 0,90 Fator de Multiplicação Infinito na Primeira com de Resfriamento Figura 12. Fator de Multiplicação Infinito ,0E+04 - Produção de Plutônio Figura 11. Queima de Plutônio em Função da Técnica de Reprocessamento. Fluxo Rápido / Fluxo Total 0,810 0,805 0,800 0,795 0,790 0,785 0,780 0,775 0,770 Fluxo Rápido / Fluxo Total na Primeira Figura 13. Razão Fluxo Rápido por Fluxo Total na Primeira. III. ANÁLISE NEUTRÔNICA Os parâmetros neutrônicos são apresentados em função da queima para os combustíveis:,, e padrão. O fator de multiplicação infinito (K ) a HFP (Hot Full Power) sem inserção de boro solúvel é mostrado na Fig. 12. Nesta figura notamos que o valor inicial do fator de multiplicação é menor para os combustíveis alternativos mas que eles terminam a queima com valor superior ao padrão. Isto é explicado, em grande parte, pela presença significante de Plutônio nestes combustíveis e de produtos de fissão no caso do. O combustível padrão termina a queima com valor inferior de K em relação aos outros combustíveis. Nas Figs. 13, 14 e 15 são apresentadas as razões de fluxo rápido para fluxo total dos casos analisados a HFP e sem adição de boro solúvel para a primeira, terceira e quinta reciclagens respectivamente. Nota-se claramente o endurecimento do espectro durante a queima, causando pois mudanças em outros parâmetros. O endurecimento do espectro é uma conseqüência do alto teor de Plutônio sendo portanto inicialmente mais pronunciado nos combustíveis. Devido a alta queima do Plutônio no o espectro torna-se menos endurecido ao final da queima. Fluxo Rápido / Fluxo Total 0,820 0,815 0,810 0,805 0,800 0,795 0,790 0,785 0,780 0,775 0,770 Razão Fluxo Rápido / Fluxo Total na Terceira Figura 14. Razão Fluxo Rápido por Fluxo Total na Terceira.

5 Fluxo Rápido / Fluxo Total 0,830 0,820 0,810 0,800 0,790 0,780 0,770 Razão Fluxo Rápido / Fluxo Total na Quinta Figura 15. Razão Fluxo Rápido por Fluxo Total na Quinta. Um dos parâmetros que são alterados devido ao endurecimento do espectro é o efeito do Boro solúvel mostrado na Fig. 16 para 600 ppm de Boro a HFP. Nota-se claramente que este é um efeito negativo do endurecimento do espectro dos combustíveis reprocessados quando comparados ao combustível padrão visto que é necessária uma concentração maior de Boro para provocar uma mesma mudança de reatividade. Entretanto, para os combustíveis alternativos, e, o efeito do Boro solúvel apresenta-se mais negativo que para o combustível. Nas Figs. 17 e 18 são mostrados os coeficientes de temperatura do moderador e combustível respectivamente. Pode ser visto que os combustíveis alternativos têm valores de coeficientes de temperatura do moderador intermediários ao padrão e e que todos os valores são negativos, satisfazendo os requisitos de segurança. Além disso os valores do coeficiente de temperatura do combustível são mais negativos para o combustível. Não houve grandes mudanças nos valores destes coeficientes quando submetidos à múltiplas reciclagens no caso dos combustíveis alternativos. No caso do coeficiente de temperatura do moderador este torna-se mais negativo no decorrer das reciclagens. O mesmo acontece quando comparamos os efeitos do tempo de resfriamento em piscina. Efeito do Boro (Pcm/Ppm) -8,000-10,000-12,000-14,000-16,000-18,000-20,000 Efeito do Boro Solúvel Figura 16. Efeito do Boro Solúvel. Coef. Temp. Moderador (Pcm/K) -4,00-6,00-8,00-10,00-12,00-14,00-16,00-18,00-20,00 Coeficiente de Temperatura do Moderador Figura 17. Coeficiente de Temperatura do Moderador. Coef. Temp. Combustível (Pcm/K) Coeficiente de Temperatura do Combustível -2,60-2,70-2,80-2,90-3,00 Figura 18. Coeficiente de Temperatura do Combustível. IV. CONCLUSÕES Através dos gráficos apresentados podemos concluir, que os combustíveis alternativos apresentam resultados satisfatórios mesmo quando multireciclados. A análise de depleção mostrou que um tempo de resfriamento de 5 anos em piscina deve satisfazer as necessidades de reduzir a alta atividade e o calor de decaimento do combustível irradiado, sem contudo, onerar demasiadamente os custos com a estocagem provisória. Entre os combustíveis alternativos propostos o apresentou-se como melhor agente queimador de Plutônio. Além disso, como usa baixo enriquecimento (comparado ao ) consome uma quantidade apreciavelmente menor de 235 U. O impacto ambiental de cada técnica de reprocessamento pode ser medido pela quantidade de atividade que o processo deixa de injetar no meio ambiente. Neste ponto de vista a técnica de produz menor quantidade de HLW ( High Level Wastes ) que as técnicas PUREX e. Os cálculos de depleção e a análise neutrônica mostram que os combustíveis alternativos podem ser multireciclados sem afetar demasiadamente os parâmetros de segurança. Portanto para os combustíveis alternativos provenientes de técnicas de baixo grau de descontaminação, tais como e, podemos efetuar um número superior de reciclagens. Já o combustível tem o número de reciclagens limitado por causa do aumento excessivo do teor de Plutônio, contrariando as normas de

6 não proliferação, além de apresentar maior endurecimento do espectro afetando os par6ametros de segurança. Para ter-se uma visão completa do comportamento desses combustíveis é necessário efetuar um estudo que obtenha a sua performance neutrônica a nível do núcleo. Com este objetivo pretende-se montar um núcleo cuja composição tenha 1/3 de combustíveis alternativos. Para completar o estudo deve ser feito um cálculo termohidráulico para a verificação dos setpoints envolvidos no processo de transferência de calor. AGRADECIMENTOS Nossos agradecimentos à FAPEMIG, ao CNPq e à CAPES pelo financiamento direto e/ou indireto da pesquisa. REFERÊNCIAS [1] S.N.JAHSHAN, T.J. McGEEHAN, An Evaluation of the Deployment of -Recycled Fuel in Pressurized Water Reactors, Nuclear Technology, vol. 106, p. 350, junho, [2] SCHLOSSER, G. J., KREBS, W-D., URBAN, P., Experience in PWR and BWR Mixed-Oxide Fuel Management, Nuclear Technology, Vol. 102, Abril, [3] COTA, S., PEREIRA, C., Estudos para a Utilização de Combustíveis Reprocessados por Técnicas de Baixo grau de Descontaminação em Reatores PWR. Análise de Depleção., Revista Brasileira de Pesquisa e Desenvolvimento, Vol. 1, Agosto, [4] STELA D.S.COTA, Estudo Neutrônico Preliminar da de Combustíveis Alternativos em Reatores P.W.R., Dissertação de Mestrado, 93 págs., DEN/UFMG, [5] M.POBERESKIN, K.D. KOK, W.J. MADIA, Coprocessing - an Evaluation of Chemical Reprocessing without Plutonium Separation, Nuclear Technology, vol. 41, p. 149, dezembro, ABSTRACT Alternative fuels from reprocessing techniques with low grade decontamination characteristics have been studied with the goal turn on viable the recycling of fissile materials at point of view of the nonproliferation. The idea is to obtain a reprocessed fuel that presents good neutronics and thermohidraulics characteristics when inserted in a PWR reactor and reduces the environmental impact of storage of the burned fuel. So, this work presents an evaluation of the several fuels obtained from the nonproliferation reprocessing techniques when submitted to several recycles. The main goal of this work is to find the best point of cooling time between recycles and the amount of recycles.