Física Atómica e Nuclear ESPECTROSCOPIA DA RADIAÇÃO GAMA OBJECTIVO : Estudo das propriedades dos espectros da radiação gama quando observados com um detector de cintilação, o NaI(Tl), acoplado a um analisador multicanal. Palavras chave: Radiação gama; detectores de cintilação; interacção da radiação γ com a matéria; espectros de emissão; fluorescência; fotomultiplicadores; analisador multicanal. TEORIA: 1 DETECTOR DE CINTILAÇÃO Um detector de cintilação é constituído por um material especial, o cintilador, que emite luz (visível ou ultavioleta) quando radiação ionizante tranfere para ele toda ou parte da sua energia. Essa luz é detectada por um fotomultiplicador, acoplado opticamente ao cintilador, que fornece à saída um sinal eléctrico cuja amplitude é proporcional à energia depositada no meio. A escolha de um dado cintilador, que pode ser orgânico ou inorgânico, no estado sólido, líquido ou gasoso, depende em geral da radiação que se pretende detectar e do tipo de medida que se quer efectuar. Para a radiação γ o cintilador mais vulgarmente utilizado é o cristal de iodeto de sódio contendo uma pequena concentração de tálio, NaI(Tl). Os cintiladores orgânicos têm normalmente eficiências de detecção e resoluções em energia para radiação X e γ muito inferiores às dos cintiladores inorgânicos, mas têm tempos de decaimento muito mais curtos, sendo por isso utilizados com vantagem em medidas de tempos. Para a radiação β podem usar-se cintiladores orgânicos como o antraceno e o estilbeno, cintiladores líquidos ou outros. Para a radiação α usam-se cristais de ZnS(ag), CsI(Tl), etc.. Radiação incidente Sinal eléctrico cintilador fotomultiplicador Fig. 1 Detector de cintilação.
1.1 Interacção da radiação γ com a matéria: Ao contrário das partículas carregadas, que depositam a sua energia de uma forma contínua ao longo do seu percurso, as interacções de fotões com a matéria são localizadas e podem ocorrer por a) efeito fotoeléctrico o fotão incidente de energia E γ é absorvido sendo emitido um fotoelectrão com uma energia ε c = E γ -E lig, em que E lig é a energia de ligação do electrão. O rearranjo interno do átomo ionizado pode resultar na emissão de raios X característicos ou de electrões Auger. A secção eficaz para a absorção fotoeléctrica aumenta rapidamente com Z em que n varia entre 4 e 5. n Z σph 3,5 Eγ b) efeito de Compton o fotão incidente transfere parte da sua energia para um electrão livre, sendo a diferença de energia transportada pelo fotão difundido. A energia cinética máxima do electrão é εcmax = moc 2 2E 2 γ + 2Eγ correspondendo a um ângulo de difusão do raio γ de 180º. Este valor de energia é designado pelo bordo de Compton. c) produção de pares se a radiação γ incidente tiver energia superior a 1,02 MeV, a interacção poderá ocorrer com formação do par electrão-positrão. Fig. 2 - Importância relativa de cada um dos processos de interacção da radiação γ com a matéria, em função da energia do fotão incidente e do nº atómico Z do material absorvedor [Knoll]. As linhas indicam os valores de Z e E γ para os quais os dois efeitos vizinhos são igualmente importantes. A importância relativa de cada um destes processos depende da energia da radiação incidente e do nº atómico do absorvedor (ver fig. 2). A probabilidade do fotão sofrer uma interacção é uma função exponencial da distância x. A fracção de fotões que sofre uma interacção ao atravessar uma distância x é
f = 1 exp( µ x) em que µ é o coeficiente de absorção linear, expresso em cm -1, que é a soma dos coeficientes de absorção linear para cada um dos processos de interacção relevantes. A absorção pode também ser parametrizada em termos do coeficiente mássico de atenuação µ/ρ, expresso em cm 2 /g, que é independente da densidade ou estado físico do absorvedor. 1.2 Conversão da energia dissipada no cintilador em radiação de fluorescência: Os electrões para os quais a radiação ionizante transferiu a sua energia (fotoelectrões, electrões Auger ou electrões de Compton) recuam no cintilador produzindo calor ou elevando outros electrões para estados de energia mais elevada. Alguns dos estados excitados decaem rapidamente com emissão de fotões (fluorescência). Uma fracção da energia cinética do electrão é, assim, convertida em luz que vai incidir no fotocátodo do fotomultiplicador. Cada material cintilador tem um espectro de emissão característico, normalmente na zona do ultravioleta e/ou visível, que não depende da natureza da radiação incidente. Os mecanismos de absorção de energia e emissão de fotões são diferentes nos cintiladores orgânicos e inorgânicos. a) Cintiladores orgânicos: os estados excitados de interesse são níveis de energia de moléculas individuais, ou seja, não há interacções com moléculas vizinhas; os espectros de emissão são muito semelhantes quer o material esteja no estado sólido líquido ou gasoso [1,2]. b) Cintiladores inorgânicos: o mecanismo de absorção de energia e emissão de fotões é complexo e é normalmente descrito em termos da teoria de bandas dos sólidos (ver apêndice I) [1]. Na fig. 3 estão representados os espectros de emissão de três cristais inorgânicos, juntamente com duas curvas representando a variação da eficiência quântica de dois fotocátodos típicos em função do comprimento de onda. Fig. 3 Comparação dos espectros de emissão de vários cristais, normalizados ao máximo de intensidade, com as curvas de sensibilidade espectral de dois fotocátodos típicos (figura adaptada do Knoll).
O número médio de fotões de fluorescência produzidos num cintilador quando nele é dissipada uma energia E é dado por E E n = r cint ou n =, ε W s em que ε é a energia média dos fotões de fluorescência, W s é a energia média para produzir um desses fotões e r cint é o rendimento de fluorescência (r cint = ε /W s ). 1.3 Trânsito da radiação de fluorescência através do cintilador até atingir o fotocátodo: Depende da transparência do cintilador à sua própria radiação de fluorescência (os fotões emitidos não devem ser reabsorvidos) e também da geometria óptica do sistema. Esta depende da forma do cintilador, das propriedades difusoras da sua superfície e do acoplamento óptico entre o cintilador e o fotocátodo do fotomultiplicador. Os cristais utilizados têm normalmente a forma cilíndrica e a sua superfície, com excepção da face adjacente ao fotocátodo é geralmente revestida dum bom difusor de luz, por exemplo, MgO ou Al 2 O 3. O acoplamento óptico faz-se por meio de uma siliciona, líquido viscoso e transparente. O número médio de fotões que incide no fotocátodo é então dado por n' = T G n em que T designa a transparência do cintilador e G o rendimento de recolha da luz de fluorescência pelo fotocátodo do fotomultiplicador. 1.4 Absorção da radiação de fluorescência pelo fotocátodo: A radiação de fluorescência incide no fotocátodo e se tiver energia adequada arranca electrões por efeito fotoeléctrico. É, pois, importante que o espectro de emissão do cintilador esteja contido numa extensão apreciável na região de sensibilidade espectral característica do fotocátodo (Fig. 3). O número médio de fotoelectrões emitidos pelo fotocátodo é n e = η n' em que η é a eficiência quântica do fotocátodo. Os valores máximos das eficiências quânticas dos fotocátodos são tipicamente da ordem dos 20-30%. 1.5 Multiplicação de electrões no fotomultiplicador: Depende da diferença de potencial aplicada e da natureza da superfície dos dínodos. Admitindo que a diferença de potencial entre dínodos consecutivos é a mesma, se m for o número de dínodos e A for o ganho de cada dínodo, o número médio de electrões recolhidos pelo ânodo do fotomultiplicador é
m T G η A m Ne = ne A = E E Wp ou seja, o número médio de electrões recolhidos no ânodo, que determina a amplitude do sinal observado, é proporcional à energia dissipada no cintilador. O ganho total do fotomultiplicador depende da tensão aplicada e é tipicamente da ordem dos 10 6-10 7 (ver apêndice II). 2 CARACTERÍSTICAS DO CRISTAL DE NaI (Tl) Para a detecção e espectrometria da radiação γ o cristal mais usado é o cristal de iodeto de sódio contendo uma pequena concentração de tálio, NaI(Tl). O NaI(Tl) tem uma elevada eficiência de detecção devido aos valores elevados de Z e da densidade (ver tabela I). Além disso, tem um rendimento de fluorescência 1 praticamente independente da energia E dissipada no cristal (excepto para radiação γ de baixa energia) e relativamente elevado, cerca de 12%, o que equivale a uma emissão de cerca de 4 10 4 fotões, com uma energia média de cerca de 3 ev (ver fig. 3), por cada MeV de energia depositada no cristal. O NaI(Tl) tem, no entanto, a desvantagem de ser mecanicamente frágil e muito higroscópico pelo que deve ser mantido fora do contacto com o ar. Os coeficientes mássicos de aborção do NaI(Tl) para os vários tipos de interacção estão representados no apêndice II. Tabela I - Parâmetros relevantes para vários cintiladores: d densidade; Z nº atómico; ef cint eficiência de cintilação relativamente ao NaI(Tl); λ max é o comprimento de onda para o qual a emissão luminosa é máxima; n r índice de refracção; τ - tempo de decaimento; R resolução em energia. Cintilador d (g/cm 3 ) NaI(Tl) 3,67 Na = 11 I = 53 Tl = 81 BGO * 7,13 Bi = 83 Ge = 32 O = 8 Z ef cint λ max (nm) 1 420 1,85 a n r τ (ns) R 420 nm ~ 0,08 480 2,15 a 480 nm 230 ns @ 25ºC NE-102 ** 1,03 0,18 ~ 423 2,4 * BGO Bi 4 Ge 3 O 12 ** NE-102 cintilador plástico (orgânico) 7,5% @ 662 kev 300 ns 16% @ 662 kev 1 Rendimento do cintilador razão entre a energia média ε dos fotões de fluorescência e a energia média W s necessária para gerar um fotão.
3 ELECTRÓNICA ASSOCIADA O equipamento electrónico geralmente associado a um detector de cintilação está representado no diagrama da fig. 4. H.V. NaI(Tl) PM A MCA Fig. 4 Componentes principais de um sistema utilizado em espectroscopia gama. 3.1 - Fonte de alta tensão: A fonte de alta tensão deve ser muito bem estabilizada, para não haver flutuações de ganho do fotomultiplicador. 3.2 Amplificador linear: Um amplificador diz-se linear quando a amplitude do sinal à saída é directamente proporcional à amplitude do sinal à entrada. O amplificador tem a dupla função: i) de amplificar o sinal de um certo factor (ganho), resultando num sinal à saída com amplitudes entre 0 e 10 V; ii) de dar forma aos sinais, i.e., variar o tempo de subida e a duração do impulso. A formatação ( shaping ) é feita através de uma cascata de circuitos CR (circuito diferenciador - filtro passa-alto) e RC (circuito integrador - filtro passa-baixo), que estabelecem uma banda de passagem variável (conforme os valores das respectivas constantes temporais). Obtém-se deste modo uma filtragem dos sinais, reduzindo o ruído de alta frequência, e a redução das suas caudas evitando o empilhamento. 3.3 Analisador multicanal: É constituído por um ADC (Analog to Digital Converter) que converte a amplitude dos sinais analógicos de entrada num número (canal). A cada canal está associado um contador que conta o número de impulsos com uma dada amplitude. Se o analisador multicanal for uma unidade autónoma tem um écran onde se pode observar o gráfico do número de contagens em função do canal. O ADC também pode estar acoplado a um computador através de um interface, sendo o histograma então obtido por software. Os sinais à entrada devem ter amplitudes compreendidas entre 0 e 10 V e tempos de subida da ordem das centenas de nanosegundos.
4. ESPECTROS DA RADIAÇÃO γ Quando uma radiação γ monoenergética incide no cristal dum detector de cintilação, os impulsos obtidos à saída do fotomultiplicador têm uma distribuição de amplitudes resultante das diferentes quantidades de energia transferidas para o cintilador pelos fotões γ que interaccionaram no cristal. Estas amplitudes estão relacionadas com a energia da radiação incidente e dependem do ganho ou amplificação do sistema electrónico mas são independentes da actividade da fonte de radiação γ. O espectro da radiação γ, i.e., a distribuição do número de impulsos por cada valor da amplitude (ou seja, por cada valor de energia dissipada no cristal) pode ser obtido com o auxílio de um analisador multicanal. Fig. 5 Espectro de uma fonte de 137 Cs medido com um detector de NaI(Tl) [3] Na Fig. 5 mostra-se uma distribuição típica da amplitude dos impulsos obtidos num cristal de NaI(Tl) para a radiação monoenergética de 662 kev emitida por uma fonte de 137 Cs. Este espectro representa a resposta do sistema de detecção a um conjunto de fotões incidentes monoenergéticos. Para um detector ideal poderia obter-se uma risca na posição correspondente à energia da radiação γ, acompanhada na região de menor energia por uma distribuição de Compton (Fig. 6a). É preciso porém não esquecer que, quer a emissão luminosa no cintilador, quer a emissão de fotoelectrões pelo fotocátodo e de electrões secundários pelos dínodos, são fenómenos aleatórios que mesmo no caso de absorção total da radiação incidente introduzem flutuações no sinal em torno de um valor médio e conduzem a uma distribuição de Gauss em vez de uma risca. Os impulsos do pico de absorção total correspondem à absorção total da energia do fotão incidente e podem resultar de
a) Interacção do fotão incidente por efeito fotoeléctrico, sendo dissipada no cristal toda a energia não só do fotoelectrão mas também da radiação X ou dos electrões Auger correspondentes. b) Interacção do fotão incidente por efeito de Compton com absorção pelo cristal não só do electrão de Compton mas também do fotão difundido. c) Se a radiação γ tiver energia superior a 1,02 MeV, a interacção poderá ocorrer com a formação de um par electrão positrão, seguida da absorção da energia correspondente às energias cinéticas do electrão e do positrão e também dos dois fotões de 511 kev provenientes da aniquilação do positrão. (a) Fig. 6 (a) Espectro teórico de radiação γ monoenergética; (b) Espectros teórico e medido de uma fonte emissora de 2 fotões γ de energias diferentes (< 1,02 MeV); (c) Espectro teórico e medido de radiação γ monoenergética com E γ > 1,02 MeV. A distribuição contínua de Compton observada no espectro corresponde à distribuição de energia dos electrões de Compton difundidos sob diferentes ângulos e absorvidos no cristal, tendo os correspondentes fotões difundidos escapado do cristal sem serem absorvidos. Comparando com a distribuição teórica, o bordo de Compton apresenta também um alargamento que é devido não só às flutuações estatísticas inerentes ao detector de cintilação, mas também a múltiplas interacções de Compton. Sobreposto à distribuição de Compton aparece um pico designado por pico de rectrodifusão (backscattering), que é devido a fotões provenientes da fonte radioactiva que interaccionaram por efeito de Compton nos materiais circundantes, por exemplo o castelo de chumbo, antes de incidir no cristal (Fig. 7). Se os fotões forem difundidos segundo ângulos próximos de 180º podem atingir o cintilador e serem nele absorvidos originando um pico cuja energia é ligeiramente superior a Eγ E'(min) = 2Eγ 1+ 2 m o c Se a radiação X que acompanha a interacção por efeito fotoeléctrico escapar do cristal pode aparecer também um pico de escape correspondente a E γ -E lig sendo E lig a energia de ligação do electrão na respectiva camada electrónica. Por exemplo, se a interacção fotoeléctrica se der com um electrão da camada K de um átomo de iodo do cristal de NaI(Tl),
escapando a radiação X do iodo, o pico de escape corresponde a uma energia E γ - 28 kev que não é possível observar no espectro da Fig. 5 devido à fraca resolução do detector. Se para fotões com energia superior a 1,02 MeV a interacção do fotão incidente originar a formação do par electrão-positrão e se só um ou os dois fotões de 511 kev da radiação de aniquilação escaparem do cristal aparecerão dois picos de escape com energias respectivamente de E γ 0,511 MeV e de E γ 1,02 MeV (Fig. 6c). A resolução de um espectrómetro é indicada em percentagem pela razão entre a largura a meia altura do pico de absorção total (FWHM - Full Width at Half Maximum) e a energia total, i.e., R=FWHM*100/E γ (%), e refere-se em geral à radiação γ de 0,662 MeV do 137 Cs. Para um dado conjunto cristal-fotomultiplicador a resolução, para uma radiação γ de energia E γ, é aproximadamente proporcional a 1 / Eγ. Fig. 7
PROCEDIMENTO EXPERIMENTAL Material : detector de NaI(Tl) integral, fonte de alimentação do fotomultiplicador, placa de interface para PC (inclui sistema de amplificação e analisador multicanal); computador; fontes de 137 Cs, 60 Co e 22 Na. Procedimento: a) Familiarize-se com os esquemas de decaimento das fontes que vai utilizar (ver apêndice IV). b) Aplique a tensão indicada ao fotomultiplicador. c) Coloque a fonte de 137 Cs em frente do detector e observe os sinais à saída do PM (sinais no ânodo e último dínodo). d) Ligue a saída do fotomultiplicador (ânodo) à placa do computador. e) Escolha um valor adequado para o ganho do amplificador e registe o espectro do 137 Cs com o analisador multicanal. f) Analise o espectro obtido. g) Aumente a tensão do fotomultiplicador de 5 V e registe de novo o espectro do 137 Cs, mantendo o mesmo ganho do sistema de amplificação. h) Aumente ainda a tensão do fotomultiplicador de mais 5 V e registe de novo o espectro do 137 Cs, mantendo o mesmo ganho do sistema de amplificação. Comente os resultados. i) Ajuste de novo o ganho do amplificador de forma a poder observar com o mesmo ganho os espectros do 137 Cs, 60 Co e 22 Na. j) Faça o registo destes três espectros e determine, para cada caso, os canais correspondentes ao máximo do picos de absorção total. k) Trace a recta de calibração do sistema de detecção para aquele ganho. l) Determine a resolução em energia do NaI(Tl). m) Usando esta recta de calibração determine as energias correspondentes ao bordo de Compton e ao pico de retrodifusão do espectro do 137 Cs. Compare com os valores previstos teoricamente e comente.
APÊNDICE I 1. FOTOMULTIPLICADOR O fotomultiplicador é constituído por um cátodo sensível à luz (fotocátodo), uma série de eléctrodos (dínodos) a potenciais sucessivamente mais elevados relativamente ao fotocátodo e por um eléctrodo colector (ânodo). Quando um feixe de fotões de comprimento de onda na zona de sensibilidade do fotocátodo do fotomultiplicador incide sobre o fotocátodo arranca electrões do fotocátodo por efeito fotoeléctrico. O número médio de fotoelectrões libertados é n e = η n em que η é a eficiência quântica do fotocátodo e n é o número médio de fotões que incidem no fotocátodo. Os fotoelectrões são acelerados em direcção ao primeiro dínodo que se encontra a um potencial mais elevadoque o fotocátodo. Ao colidirem com o 1º dínodo emitem electrões secundários em número superior ao dos electrões incidentes. Sucessivas multiplicações do número de electrões ocorrem na série de m dínodos do fotomultiplicador. Se a diferença de potencial entre dínodos consecutivos for a mesma e se desiganr por A o factor de multiplicação em cada dínodo (ganho), o número médio de electrões que chega ao ânodo é Ne = A m n e. São estes electrões recolhidos no ânodo que produzem o sinal eléctrico resultante destes processos. Fig. A1 Para se aplicarem as diferenças de potencial entre os dínodos utiliza-se uma cadeia de resistências e ligam-se os extremos da cadeia a uma fonte de alta tensão como se indica na Fig. A2. A queda rápida de potencial que se produz na resistência de carga R L quando os electrões chegam ao ânodo, constitui um impulso eléctrico negativo que é transmitido pelo condensador C (este condensador elimina a parte contínua da tensão). A multiplicação electrónica do fotomultiplicador é uma função rapidamente crescente da diferença de potencial aplicada. É necessário utilizar uma fonte de alta tensão muito bem estabilizada para que o detector seja estável. Os condensadores em paralelo com as resistências entre dínodos nos últimos estágios de multiplicação têm também como fim aumentar a estabilidade do detector.
12 V d Fig. A2 APÊNDICE II Atenuação da radiação electromagnética em NaI(Tl) 10000 1000 100 m (cm 2 /g) 10 1 0.1 Compton total 0.01 0.001 fotoeléctrico Pares 0.001 0.01 0.1 1 10 E (MeV) Variação com a energia dos coeficientes de atenuação mássicos dos fotões num cristal de NaI dopado com 1% de tálio (curva obtida com o programa XCOM do NIST). ρ = 3,67 g/cm 3.
APÊNDICE III APÊNDICE IV Esquemas de decaimento β + EC