Protocolo de caracterização de um detector do tipo barreira de superfície para partículas alfa

Protocolo de caracterização de um detector do tipo barreira de superfície para partículas alfa M S Carvalho 1, D O Cardoso 1, M P C Medeiros 1, A D Santos 2, A S Amorim 2, MCV Balthar 2, L S R Oliveira 2, M N Arbach 3 1 Instituto Militar de Engenharia; 2 Instituto de Defesa, Química, Biológica, Radiológica e Nuclear; 3 Instituto de Radioproteção e Dosimetria E-mail: soarescarvalho.mariana@gmail.com; domingosoliveiralvr71@gmail.com Resumo: Este trabalho tem como âmago, primeiramente, a detecção de partículas alfa em detector do tipo barreira de superfície, equipamento já existente, porém não implementado, no Instituto de Defesa, Química, Biológica, Radiológica e Nuclear (IDQBRN) pertencente ao Centro Tecnológico do Exército (CTEx). Para tanto foram realizados os seguintes processos: Calibração e metodologia proposta pelo fabricante do equipamento; intercomparação das medidas com um laboratório de referência, o Laboratório de Poços de Caldas (LAPOC); levantamento da curva de calibração, alfa, do equipamento com R 2 = 0,9712 e cálculos das incertezas associadas às medidas dos padrões alfa. E como trabalho futuro, realizar a mesma metodologia utilizada para os emissores beta. Palavras-chave: alfa, barreira de superfície, protocolo, caracterização. Abstract: This work has as its core, firstly, the detection of alpha particles in a surface barrier type detector, existing equipment, but not implemented, at the Institute of Defense, Chemical, Biological, Radiological and Nuclear (IDQBRN) belonging to the Army Technological Center (CTEx). The following processes were carried out: Calibration and methodology proposed by the equipment manufacturer; intercomparison of the measurements with a reference laboratory, the Poços de Caldas Laboratory (LAPOC); calibration curve, alpha, of the equipment with R 2 = 0.9712 and calculations of the uncertainties associated with measurements of the alpha standards. And as future work, carry out the same methodology used for beta emitters. Keywords: alpha, surface barrier, protocol, characterization. 1. INTRODUÇÃO A prestação de assessoria científica em questões relacionadas a eventos radiológicos é um dos principais papéis atribuídos ao Departamento Nuclear e Radiológico do Instituto de Defesa Química, Biológica, Radiológica e Nuclear (IDQBRN) do Centro de Tecnologia do Exercito (CTEx). Para estar preparado para eventos em que a contaminação por emissores alfa e beta ocorrem, o IDQBRN precisa 1

ser capaz de realizar medições precisas com equipamentos já disponíveis em seus laboratórios, incluindo um detector de barreira de superfície tipo semicondutor (). A eficiência dos detectores e as curvas de auto absorção para fontes padrão primárias alfa foram determinadas e usadas para analisar amostras contaminadas. Estes foram os primeiros testes sistemáticos realizados com o equipamento destinado para definir procedimentos que serão utilizados rotineiramente para a contagem alfa e beta no laboratório. O trabalho também faz parte de uma dissertação de mestrado focada em fornecer orientações para o uso futuro do equipamento por outros profissionais. O objetivo deste trabalho é apresentar um protocolo de caracterização para o uso de um detector de radiação alfa (α), do tipo barreira de superfície, para que possa ser rotineiramente utilizado para determinar a quantidade de contaminação de amostras com emissores alfa e beta. A melhor garantia de qualidade e exatidão de resultados pode ser aferida através da análise de materiais de referência e estudos de inter e intracomparação. Dentre os programas de referência em alfa e beta total, destaca-se o Laboratório de Poços de Caldas (LAPOC), pertencente à Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN). Visando uma melhor garantia de resultados, este trabalho, também, tem com um dos objetivos criar uma rede de rastreamento, intercomparando os resultados com o equipamento, alfa e beta total, do LAPOC com o equipamento do IDQBRN, intitulado. 2. MATERIAIS E MÉTODOS 2.1. Calibração do equipamento O detector de barreira de superfície () usado neste trabalho contem uma camada de depleção de 300μm, uma área útil de 2.000mm 2, resposta energética entre 125 kev e 2,2 MeV para beta e 3,0 a 9,6 MeV para alfa, contagem alfa mínima detectável de 0,05 cpm e 0,60 cpm para beta, eficiência alfa estimada para fontes de amerício-241 de 39,5% e eficiência beta para fontes de estrôncio-90 de 29,3%. [1] Figura 1: Equipamento 2

A metodologia proposta pelos fabricantes foi aplicada para determinar as eficiências experimentais [1]. As medidas foram realizadas com fontes de calibração fornecidas pela Canberra, são elas: 241 Am (658 Bq) e 90 Sr (558 Bq), os números entre parênteses são as atividades corrigidas para o tempo dos experimentos. Figura 2: Fontes de calibração do equipamento. 2.2. Curva de auto absorção 2.2.1. Preparação dos padrões primários Para o levantamento da curva de auto absorção alfa, fez-se necessária à confecção de padrões primários. Para a preparação dos padrões primários alfa foram realizados os seguintes procedimentos: [2] Pesou-se 5g de alumina e levou-a a secura durante 2 horas na estufa; Adicionou-se à alumina, com pipeta volumétrica, 10 ml de um padrão de 241 Am de atividade 3,8011 Bq/g; Homogeneizou-se à alumina com o padrão; Após, levou-se a secura por 2 horas a 60º C e homogeneizou, novamente, a mistura e depois a levou para a secura por mais 3 horas. 2.2.2. Preparação dos padrões para a curva de absorção alfa Para a preparação dos padrões são necessárias 7 plaquetas de aço inoxidável. O procedimento para a confecção de cada padrão segue a seguinte ordem: [2] Obteve-se a tara das plaquetas utilizando balança analítica de 5 casas decimais; Após a pesagem das plaquetas puras pesou-se massas dos padrões primários nas plaquetas aproximadas de: 30 mg, 50 mg, 80 mg, 100 mg, 150 mg, 200 mg e 300 mg, sempre utilizando a balança analítica; Após a pesagem, adiciona-se 0,5ml de álcool Etílico PA com pipeta graduada à massa na plaqueta; 3

Homogeneizar-se a massa utilizando um pequeno bastão de teflon evitando que a mesma escorra para as bordas da plaqueta; Levaram-se, as plaquetas, por 2 horas na estufa; Posterior ao resfriamento pesou-se as plaquetas novamente; Posteriormente fez-se a contagem dos padrões com 2 interações de 60 minutos no equipamento em que será determinada a curva. ( resultados vede a tabela 2) 2.2.3. Eficiência zero Primeiramente pesou-se uma plaqueta de aço inoxidável, na balança analítica; Colocou-se 1 ml de uma fonte líquida de 241 Am com atividade de 38,011 Bq, na plaqueta e levou-a para a estufa para a diminuição do volume existente na plaqueta para não haver transbordamento; Após a secura adicionou-se ácido nítrico de 0,1 mol na plaqueta, de fora para dentro, para que a solução padrão de 241 Am chegue nas bordas diluída; Após esse processo levou-se a plaqueta a secura na estufa durante 4 horas; Realizou-se contagens de 2 interações de 60 minutos.(resultados vede a tabela 5) [2] 2.2.4. Montagem da curva de auto absorção Para a montagem da curva de auto absorção, utilizou-se os resultados das contagens das amostras padrões, das eficiências zero para calcular o coeficiente de auto absorção (Nabs) e da massa da amostra colocada sobre a plaqueta para calcular a espessura, para então plotar o gráfico da mg/cm 2 (espessura) x coeficiente de auto absorção (Nabs). Os resultados dos coeficientes de auto absorção encontram-se na tabela 6 e os resultados das espessuras encontram-se na tabela 7. [2] 2.2.4.1. Cálculo do coeficiente de auto absorção (Nabs) (1) Onde, (2) (3) 4

e, (4) 2.2.4.2. Mg/cm 2 (5) 2.2.5. Procedimento para a curva de calibração do equipamento Realizou-se a fabricação de 3 concentrações diferentes de uma fonte de 241 Am de atividade 1428, 362 Bq/g. O procedimento para a fabricação das mesmas segue os seguintes passos: Separou-se 3 plaquetas de aço inoxidável de 50 mm de diâmetro; Colocaram-se 3 concentrações diferentes (uma em cada plaqueta) para criar fontes de baixa, média e alta atividade. As concentrações foram calculadas para terem atividades teóricas de 350 Bq, 700 Bq e 14000 Bq (a real pesagem e as atividades correspondentes encontram-se na tabela 8); Após a secura adicionou-se ácido nítrico de 0,1 mol na plaqueta, de fora para dentro, para que a solução padrão de 241 Am chegue nas bordas diluída; Após esse processo foi levada a plaqueta a secura na estufa durante 4 horas; Realizou-se contagens de 2 interações de 60 minutos (vede a tabela 5.17); Plotou-se a curva de calibração Atividade (Bq) x contagens/ segundo no detector. 2.2.6. Incertezas Computou-se as maiores incertezas, que são as incertezas associadas à taxa de contagem dos padrões e das amostras. A determinação das incertezas realizou-se mediante ao seguinte procedimento: Calcularam-se as taxas de contagens; (vede tabela 9 ) Determinaram-se as incertezas por intermédio da equação abaixo; (vede tabela 10 ) (6) 3. RESULTADOS E DISCUSSÕES 3.1. Eficiências do equipamento As eficiências obtidas para o, utilizando as fontes disponibilizadas juntamente com o detector, foram de 38,64% para alfa e de 29% para beta. As eficiências encontradas apresentam uma variação 5

percentual com relação ao valor teórico dentro do esperado, que são de 2,2% e 1%, para alfa e beta, respectivamente. [3] (valores teóricos vede o item 2.1) 3.2. CURVAS DE AUTO ABSORÇÃO 3.2.1. Tabelas comparativas Foram utilizadas as mesmas amostras que o laboratório de referência, para fins comparativos, para o equipamento, porém, no transporte das mesmas, foram perdidos materiais depositados. Devido ao fato teve-se que repesar as plaquetas antes de realizar as contagens no. Os resultados das pesagens encontram-se na tabela abaixo. Tabela 1: tabela referente à pesagem das plaquetas vazias e cheias da curva de auto absorção alfa e a massa real adicionada. Peso das plaquetas vazias (g) Peso das plaquetas cheias (g) - LAPOC Peso das plaquetas cheias (g)- Massa real adicionada (g) - LAPOC Massa real adicionada (g) - 8,9726 9,0063 9,0063 0,0337 0,0296 9,4607 9,5131 9,5131 0,0524 0,0446 9,4520 9,5394 9,5394 0,0874 0,0809 9,4576 9,5567 9,5567 0,991 0,0885 9,4351 9,5900 9,5900 0,1549 0,1516 9,4710 9, 6735 9,6735 0,2025 0,1952 8,9533 9,2560 9,25600 0,3027 0,2859 Na tabela 2 está descrito os resultados das contagens referentes aos padrões da curva de auto absorção alfa do LAPOC e do, ao realizar-se as contagens no equipamento notou-se a necessidade de realizar uma correção de diâmetro, nas contagens referentes ao equipamento do LAPOC, devido a diferença de área sensível dos detectores (do LAPOC é de 42 mm de diâmetro e do 25 mm), além da correção de massa, nas contagens do, devido a perda da mesma na hora do transporte, as perdas de massa estão descritas nas tabela 1 coluna 5. A média da radiação de fundo nessas contagens foi de 0,193 cpm para o LAPOC, 0,06 cpm para o. 6

Tabela 2: Tabela referente às contagens dos padrões da curva de auto absorção alfa. Plaquetas (mg) Média das contagens LAPOC (CPM) Média das contagens LAPOC com correção de área (CPM) Média das contagens (CPM) Média das contagens com correção de massa (CPM) 0,030 2,390 1,422 1,410 1,606 0,050 3,425 2,038 1,934 2,272 0,080 4,075 2,425 2,506 2,707 0,100 4,080 2,428 2,728 3,055 0,150 5,170 3,077 3,315 3,387 0,200 5,410 3,220 3,423 3,551 0,300 6,150 3,660 3,655 3,870 A tabela a seguir demonstra a atividade em cada plaqueta da amostra de alfa. As atividades foram calculadas através da equação 4. Tabela 3: Tabela referente à atividade na plaqueta. Plaquetas α - α- LAPOC (Bq) (mg) (Bq) 0,030 0,256 0,224 0,050 0,397 0,338 0,080 0,663 0,614 0,100 0,752 0,671 0,150 0,175 1,150 0,200 1,536 1,481 0,300 2,296 2,169 A tabela abaixo demonstra os resultados das eficiências determinadas para as amostras de alfa. O cálculo usado para obter os resultados das eficiências está deposto na equação 3. 7

Tabela 4: Tabela dos resultados das eficiências determinadas Plaquetas (mg) LAPOC 0,030 0,080 0,105 0,050 0,077 0,095 0,080 0,056 0,068 0,100 0,050 0,068 0,150 0,041 0,048 0,200 0,033 0,038 0,300 0,025 0,028 A tabela 4 refere-se aos resultados das eficiências zero, calculadas através da equação 2. Tabela 5: Tabela com as eficiências zero. α- LAPOC α- LAPOC (com correção de área) α- 0,23801 0,14163 0,20384 A tabela 6 é referente aos resultados para o fator de auto absorção (Nabs), e foram calculados através da equação 1. 8

Tabela 6: Tabela de resultados dos fatores de auto absorção (Nabs). Plaquetas (mg) Nabs α- LAPOC Nabs α 0,030 0,566 0,514 0,050 0,546 0,467 0,080 0,396 0,334 0,100 0,350 0,332 0,150 0,289 0,236 0,200 0,232 0,189 0,300 0,178 0,138 A tabela 7 refere-se aos resultados da espessura calculadas através da equação 5. Tabela 7: Tabela de resultados mg/cm 2. Plaqueta (g) Espessura (mg/cm 2 ) α 0,030 1,717 0,050 2,669 0,080 4,452 0,100 5,048 0,150 7,891 0,200 10,316 0,300 15,420 3.2.2. Gráficos comparativos Com os Nabs calculados plotou-se as curvas de auto absorção, espessura (mg/cm 2 ) x fator de auto absorção, e comparou-as com as curvas de auto absorção do laboratório de referência. Na Figura 3, está desposta as curvas de auto absorção α, nota-se que as curvas encontramse no formato de uma exponencial decrescente, conforme o esperado, e que a curva relacionada ao está abaixo da curva do LAPOC, denotando que o equipamento sofreu uma maior auto absorção alfa do que o equipamento de referência. Tal fato, não está de acordo com esperado devido a eficiência do (38,64%) ser maior que a do equipamento do LAPOC (29,78%). O resultado não esperado pode ser explicado pelos seguintes motivos: 9

Apesar das correções de área realizadas a geometria para a confecção das amostras foi fabricada de acordo com o equipamento de referência, o qual difere do equipamento então estudado; o transporte das amostras pode ter afetado a homogeneização dos padrões, interferindo assim em suas contagens e os limiares de detecção dos equipamentos divergem. 3.3. Curva de calibração Figura 3: Gráfico com as curvas comparativas da auto absorção alfa A tabela 8 é relativa à: as massas da fonte líquida de 241 Am, adicionadas para a fabricação de 3 padrões (de baixa, média e alta atividades) concernentes ao levantando da curva de calibração; as atividades teóricas em função da massa da fonte adicionada; ao resultado experimental recolhido do equipamento; e a eficiência. O resultado da contagem da plaqueta vazia foi de 0,058 CPM, o que já foi descontado dos resultados a seguir. Tabela 8: Tabelas com dados referentes às fontes fabricadas para a curva de calibração alfa Padrões Massa adicionada (g) Atividade teórica (Bq) Contagem experimental (CPS) Eficiência (%) Baixa atividade 0,24492 349,800 142,2120 40,651 Média atividade 0,49997 714,200 339,027 47,470 Alta atividade 0,99200 1417,000 513,6020 36,240 10

O gráfico abaixo representa a curva de calibração alfa, enfatiza-se que a curva apresenta um caráter linear, conforme o esperado, todavia sofreu uma discrepância na sua linearidade, confirmado mediante os resultados da eficiência referente à fonte de média atividade (3 linha da coluna 5 da tabela 8), o que pode ser devido a auto absorção e absorção sofridas pelos emissores alfa, que se agrava com a não homogeneização das fontes, fato que ocorreu na hora da confecção das fontes (principalmente com a fonte de média atividade) pela falta de higienização das plaquetas antes da deposição da fontes. Figura 4: Gráfico da curva de calibração alfa 3.4.Incertezas Na tabela 9 estão descritas às taxas de contagem alfa dos equipamentos LAPOC e do. Tabela 9: Tabela com as taxas de contagens alfa. Plaquetas (g) Taxa de contagem- LAPOC Taxa de contagem LAPOC (com correção de área) Taxa de contagem Taxa de contagem (com correção de massa) 0,030 143,400 85,320 84,600 96,360 0,050 205,500 122,280 116,040 136,320 0,080 244,500 145,50 150,360 162,420 0,100 244,800 145,680 163,680 183,30 0,150 310,200 184,620 198,900 203,220 0,200 324,600 193,200 205,380 213,060 0,300 369,000 219,600 219,300 232,20 11

A tabela 10 faz referência aos resultados das incertezas associadas às taxas de contagens alfa da curva de auto absorção, realizados através da equação 6. Nota-se que as incertezas associadas ao equipamento foram maiores, ao serem comparadas ao laboratório de referência, conforme o esperado, isto devido a perda de massa sofrida e pela geometria do padrão que não era compatível ao equipamento. Atenta-se também, que foi necessário calcular a eficiência combinada de ambos os equipamentos, devido às correções necessárias (de diâmetro e de massa), o que deixou às incertezas maiores em comparação as incertezas iniciais (incertezas calculadas antes das correções) do laboratório de referência. (Coluna 2 da tabela 10) Tabela 10: Tabela concernente às incertezas associadas às taxas de contagens alfa. Plaquetas (g) LAPOC LAPOC (com correção de área) LAPOC (Incerteza combinada) (com correção de massa) (incerteza combinada) 0,030 8,35x10-2 1,08x10-1 1,36x10-1 1,09x10-1 1,02x10-1 1,49x10-1 0,050 6,98x10-2 9,04x10-2 1,17x10-1 9,28x10-2 8,56x10-2 1,26x10-1 0,080 6,39x10-2 8,29x10-2 1,05x10-1 8,15x10-2 7,85x10-2 1,13x10-1 0,100 6,39x10-2 8,28x10-2 1,05x10-1 7,82x10-2 7,39x10-2 1,08x10-1 0,150 5,68x10-2 7,36x10-2 9,37x10-2 7,09x10-2 7,01x10-2 9,97x10-2 0,200 5,55x10-2 7,19x10-2 9,05x10-2 6,07x10-2 6,85x10-2 9,15x10-2 0,300 5,21x10-2 6,75x10-2 8,53x10-2 6,75x10-2 6,56x10 9,41x10-2 4. CONCLUSÕES Para intercomparação das respostas dos equipamentos, fez-se necessário um treinamento da discente no laboratório de referência, onde foi instruída a metodologia para confeccionar os padrões alfa, fundamentais para o levantamento das curvas de auto absorção. Do mesmo modo, tornou-se possível transportar os padrões e amostras produzidos no LAPOC, o que possibilitou a intercomparação. Simultaneamente ao realizar-se o procedimento do paragrafo anterior, realizou-se, também, a intercomparação laboratorial, inicialmente, pelos alfas emissores. Para tanto, no item 3.4, foi exposto os cálculos das incertezas associadas às taxas de contagem (maiores incertezas medidas), levando em consideração todas as correções que se fizeram necessárias no decorrer do trabalho, as incertezas encontram-se dentro do esperado. Salienta-se que outras incertezas precisam ser calculadas, para uma 12

melhor análise de resultados, são elas: incertezas associadas à densidade superficial da massa da amostra; incertezas da taxa de contagem do fator de auto absorção; incerteza da taxa de contagem de padrão ; incerteza da atividade do padrão e incerteza da eficiência. Para dar inicio a caracterização dos equipamentos, realizou-se a calibração do equipamento, conforme o manual de funcionamento. O resultado obtido foi satisfatório. Contou-se no, os padrões confeccionados no laboratório de referência e levantou-se as curvas de auto absorção que encontram-se com caráter dentro do esperado, todavia os padrões não se encontravam na geometria apropriada ao e durante o transporte, dos padrões, houve perda de massa e o comprometimento da homogeneidade dos padrões, interferindo nos resultados. Pelo exposto no item 3.2, propõe-se a fabricação de novos padrões com geometrias adequadas ao equipamento, com o objetivo de melhorias de resultados, e em consequência das curvas de auto absorção. Como um dos requisitos para a caracterização dos equipamentos, realizou-se o levantamento das curvas de calibração, para tanto necessitou fabricar 3 fontes, de um mesmo radionuclídio, um emissor alfa, com concentrações de atividade diferentes, uma de baixa, média e alta atividade, destaca-se que houve problemas a homogeneização das fontes. Após a fabricação fez as contagens no equipamento e através dos resultados realizou os levantamentos das curvas de calibração, no tocante a curva de calibração alfa observou uma discrepância na linearidade da curva ( figura 4), principalmente do ponto que faz referência a fonte de média atividade, isto porque a fonte de média atividade foi a que mais sofreu com a auto absorção e absorção alfa que se agravou com a falta de homogeneização da fonte. Ressalta-se a importância da repetição da metodologia usada neste trabalho para os betas emissores, para então completar as funções do DQBRN em relação à detecção de partículas alfa e beta. 7. REFERÊNCIAS [1]Canberra, automatic LB counting system user s manual, 2008 [2]Taddei M H T, Método para determinação de atividade alfa e beta total, Minas Gerais, 2017 [3]Vocabulário internacional de metrologia conceitos fundamentais e gerais e termos associados, 2012 AGRADECIMENTOS Primeiramente, gostaria de agradecer ao meu orientador, Doutor Domingos d Oliveira Cardoso, pelo seu total apoio durante este trabalho. Ao major Marcos Paulo, pelos seus esforços para que este trabalho seja submetido. Também meus gratos agradecimentos a toda a equipe IDQBRN pela sua disponibilidade, parceria e carinho para comigo. Agradeço de mesmo modo, a equipe do LAPOC, pelo conhecimento repassado e pelos materiais fornecidos. 13