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1 ESTUDO PRELIMINAR DA APLICAÇÃO DA TÉCNICA DE CORRENTES PARASITAS VISANDO A INSPEÇÃO SUBMERSA DE ELEMENTOS COMBUSTÍVEIS Paulo Apicelo de Souza Pereira DISSERTAÇÃO SUBMETIDA AO CORPO DOCENTE DA COORDENAÇÃO DOS PROGRAMAS DE PÓS-GRADUAÇÃO DE ENGENHARIA DA UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO DE JANEIRO COMO PARTE DOS REQUISITOS NECESSÁRIOS PARA A OBTENÇÃO DO GRAU DE MESTRE EM CIÊNCIAS EM ENGENHARIA OCEÂNICA. Aprovada por: Prof. Segen Farid Estefen, Ph.D. Prof. Raad Yahya Qassim, Ph.D. Prof. Antonio José da Silva Neto, Ph.D. RIO DE JANEIRO, RJ BRASIL MARÇO DE 2007

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3 PEREIRA, PAULO APICELO DE SOUZA Estudo Preliminar da Aplicação da Técnica de Correntes Parasitas Visando a Inspeção Submersa de Elementos Combustíveis [Rio de Janeiro] 2007 XI, 80 p. 29,7 cm (COPPE/UFRJ, M.Sc., Engenharia Naval e Oceânica, 2007) Dissertação Universidade Federal do Rio de Janeiro, COPPE. 1. Corrosão 2. Reatores nucleares 3. Correntes Parasitas 4. Inspeção e reparo 5. Elemento combustível I. COPPE/UFRJ II. Título (série) ii

4 Agradecimentos Ao professor e orientador Segen Farid Estefen, pela orientação na dissertação; À INB, por ter me dado a oportunidade de concluir este curso de pós-graduação; Ao físico Adolpho Soares da Technotest pelos ensinamentos da técnica de correntes parasitas e pelo apoio no projeto da bobina; Ao engenheiro Márcio Adriano, pelas recomendações no trabalho; Ao engenheiro André Luiz Pinto da Veiga, pelas idéias e auxílio na elaboração do procedimento experimental; À equipe do laboratório de materiais da INB, pelo apoio na parte experimental; À minha família, por tudo que fez por mim. iii

5 Resumo da Dissertação apresentada à COPPE/UFRJ como parte dos requisitos necessários para a obtenção do grau de Mestre em Ciências (M.Sc.) ESTUDO PRELIMINAR DA APLICAÇÃO DA TÉCNICA DE CORRENTES PARASITAS VISANDO A INSPEÇÃO SUBMERSA DE ELEMENTOS COMBUSTÍVEIS Paulo Apicelo de Souza Pereira Março/2007 Orientador: Segen Farid Estefen Programa: Engenharia Oceânica Esta dissertação revisou os conceitos do método não-destrutivo Correntes Parasitas utilizados em diferentes aplicações industriais e propõe o uso da técnica na medição da camada de oxidação de elementos combustíveis de reatores nucleares. A metodologia de validação e otimização das bobinas, projetadas e construídas especialmente para esta aplicação, foi feita a partir da construção de corpos de prova tubulares de Zircaloy-4 em laboratório, simulando a condição real de oxidação das varetas irradiadas imersas nas piscinas das usinas nucleares. Relacionou-se a amplitude do sinal de impedância causado pelo efeito lift-off à espessura da camada oxidada nos tubos em função do tempo de oxidação e chegou-se a uma correlação que permite generalizar a medição das camadas oxidadas na faixa de utilização real. O trabalho de pesquisa contribuiu para o desenvolvimento da bobina de medição do óxido, que envolve elevados custos de aquisição e promove o conhecimento real da condição das varetas após o uso nos reatores nucleares da Central Nuclear de Angra dos Reis, podendo-se assim, evoluir nas condições de inspeção e projeto que melhore a confiabilidade dos elementos em boas condições de operação. iv

6 Abstract of Dissertation presented to COPPE/UFRJ as a partial fulfillment of the requirements for the degree of Master of Science (M.Sc.) PRELIMINARY STUDY OF APPLICATION OF EDDY CURRENT TEST AIMING TO SUBSEA INSPECTION OF FUEL ASSEMBLY Paulo Apicelo de Souza Pereira March/2007 Advisor: Segen Farid Estefen Department: Ocean Engineering This dissertation reviewed the concepts of Eddy Current non-destructive test that is used in different industrial applications and propose the use of this technique for the measurement of oxide layer on the fuel element. The methodology for validation and optimization of designed coils, which were built specially for this application, was done by the construction of Zircaloy-4 tubes specimens in laboratory and simulating them in the real conditions of oxidation when irradiated fuel rods are immersed in the spent fuel pool. It was related with the impedance signal amplitude caused by lift-off effect with the thickness oxidized layer in tubes as function of oxidation time and it found a correlation that allows to generalize the measurement of oxidized layers in real utilization range. The research work contributed to development of the oxide layer measurement bobbin coil which involves high acquisition costs and it promotes the real background of rod conditions after it uses in the Angra dos Reis Nuclear Power Plants, it could evolve the inspection and design conditions that to improve the reliability of fuel element in good operational conditions. v

7 Índice Lista de Figuras... ix Lista de Tabelas... xi Capítulo 1: Introdução Histórico Justificativa Objetivo da Dissertação Revisão Bibliográfica das Aplicações de Correntes Parasitas Definição dos Capítulos... 7 Capítulo 2: Reatores Nucleares e seus Elementos Combustíveis As Indústrias do Ciclo do Combustível Nuclear A Geração Termonuclear Comentários sobre os Reatores Nucleares Propriedades Gerais e Especiais na Seleção de Materiais para Elementos Combustíveis Apresentação do Elemento Combustível Estado da Arte dos Elementos Combustíveis - 16 NGF Mecanismos e Causas Raiz de Falhas de Combustíveis Utilização dos Ensaios Não Destrutivos nos Elementos Combustíveis Ultra-Som ACFM (Alternating Current Field Measurement) Correntes Parasitas Capítulo 3: Técnica de Correntes Parasitas Introdução Vantagens e Limitações do Ensaio Fundamentos do Ensaio de Correntes Parasitas Propriedades que Afetam as Correntes Parasitas Condutividade Elétrica Dimensão e Forma do Objeto Ensaiado Permeabilidade Magnética Espaçamento entre a Bobina e a Peça Tipos de Sondas para Ensaios por Correntes Parasitas Tipos de Sonda quanto ao Arranjo Elétrico de suas Bobinas vi

8 3.7 Técnica da Análise de Fase Fundamentos da Técnica Diagramas do Plano de Impedância Capítulo 4: Corrosão no Revestimento das Varetas Combustíveis Introdução Efeito da Corrosão na Integridade dos Tubos Código PAD Simulação Computacional da Corrosão Descrição Critérios de Corrosão para o Projeto das Varetas de Elementos Combustíveis.. 39 Capítulo 5: Experimento de Oxidação Forçada em Tubos de Zircaloy-4 para a Criação de Corpos de Prova Introdução O Experimento Princípios do Experimento Descrição do Procedimento Experimental Materiais Utilizados Equipamentos Utilizados Conjunto de Amostras Preparação da Solução de Oxidação com 2000 ppm de LiOH Início de Etapa de Oxidação Fim da Etapa de Oxidação Embutimento dos Corpos de Prova Resultados Capítulo 6: Desenvolvimento da Bobina de Medição da Oxidação de Tubos de Revestimento Escopo do Trabalho Projeto do Equipamento Nacional Teoria Fundamental Sondas Superficiais Utilizadas na Medição Descrição Sucinta do Equipamento Utilizado no Trabalho Resultados Obtidos Funcionalidade do Sistema de Medição Americano Definições Descrição Geral vii

9 Lista de Equipamentos Capítulo 7: Conclusão e Sugestões para Trabalhos Futuros Referências bibliográficas Anexo A: Descrição da Operação e Calibração do Sistema de Ensaio Anexo B: Telas Obtidas no Ensaio de Correntes Parasitas viii

10 Lista de Figuras Figura CNAAA Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto Angra I à Direita e Angra II à Esquerda Figura 2.1 Ciclo do Combustível Nuclear Figura Detalhe das Varetas que Contêm as Pastilhas, no Elemento Combustível Figura 2.3 Diagrama dos Circuitos de um Reator do Tipo PWR Figura 2.4 Foto do Interior do Reator de Angra II Figura 2.5 Apresentação Esquemática dos Componentes de um Elemento Combustível Típico de Angra I. Figura 2.6 Medidor de Espessura por Ultra-Som e suas Bobinas Figura 2.7 Equipamento AMIGO e sua Utilização numa Solda Estrutural Figura 2.8 Ilustração Esquemática de uma Bobina Superficial sobre uma Chapa Figura 3.1 Campo Magnético Alternado Induzindo Correntes Elétricas numa Amostra Metálica Figura 3.2 Efeito da Espessura do Material nos Ensaios por Correntes Parasitas Figura 3.3 Utilização do Efeito Lift-Off para Medir Espessura de Camada Não Condutora sobre Base Condutora Figura 3.4 Sonda Superficial em Arranjo Diferencial Figura 3.5 Diagrama de Impedância Figura 3.6 Formação da Curva de Condutividade num Diagrama do Plano de Impedância Figura Curva do Fator Lift-Off num Diagrama do Plano de Impedância Figura 4.1 Oxidação Acentuada nas Varetas do Elemento Combustível Figura 5.1 Micro-Estrutura do Zircaloy-4 Figura 5.2 Foto dos Componentes antes do Experimento Ensacados após o Desengorduramento Figura 5.3 Foto Final dos Corpos de Ganho de Peso Figura 5.4 Arames onde Foram Pendurados os Corpos de Ganho de Peso Figura 5.5 Tubos com Tampão Inseridos na Seção de Grade Figura 5.6 Dispositivo de Ensaio Entrando na Autoclave Figura 5.7 Esquema do Elemento Combustível dentro da Autoclave, Cotado em mm Figura 5.8 Dispositivo de Ensaio Montado antes do Início da Oxidação Forçada Figura 5.9 Posição dos Tubos ix

11 Figura 5.10 Equipamentos Utilizados no Experimento: Prensa, Polidor e Microscópio com Régua Graduada Figura 5.11 Visualização do Programa da Autoclave de Controle dos Experimentos Figura 5.12 Gráfico da Oxidação de Comstock et al. [27] Figura 5.13 Evolução do Crescimento do Óxido com o Tempo Figura Comparação do Tubo 6, com Aumento de 825 x, 110 Horas de Ensaio e o Tubo 10, com Aumento de 82,5 x e 888 Horas de Ensaio Figura Detalhe da Fissura no Tubo 10, com Aumento de 425 e 825 Vezes, Respectivamente, com 888 Horas de Oxidação Forçada Figura Utilização de uma Sonda Superficial Plana para Medir Espessura de Camada de Revestimento Não Condutor, Depositada sobre a Superfície de uma Chapa ou Placa de Determinada Liga de Alumínio Figura Desenho Mostrando a Utilização de Sondas Superficiais do Tipo Caneta, Interligadas entre si no Modo Diferencial, para Medir Espessura de Camada de Óxido Figura 6.3 Fotografia das Duas Sondas Tipo Caneta, em Arranjo Diferencial Figura Fotografia Similar à Anterior. A Sonda de Ensaio está Agora com um Dispositivo que Prende a Amostra Junto à Haste da Sonda Tipo Caneta Figura 6.5 Fotografia do Mesmo Dispositivo Sensor, Onde se Vê uma Amostra Oxidada, Posicionada na Sonda de Ensaio Figura 6.6 Desenho Esquemático da Vista Frontal do Dispositivo Figura 6.7 Ponte de Impedâncias Existente na Maioria dos Equipamentos de Correntes Parasitas Atuais. Z1 e Z2 são as Impedâncias Correspondentes às Bobinas das Sondas de Ensaio e de Referência Figura 6.8 Fotografia de um Equipamento da ECT, Modelo MAD 8D Figura Tela de Sinal Proveniente da Amostra 8, com a Espessura de Camada de Óxido de 10,2 µm Figura 6.10 Curva de Lift-Off das Amostras Feitas em Laboratório Figura 6.11 Relação da Camada Oxidada Medida e a Amplitude do Sinal no MAD8D Figura 6.12 Visualização da Amplitude do Sinal com os Valores de Espessura Limites Figura 6.13 Mecanismo de Medição dos EUA x

12 Lista de Tabelas Tabela Comparação dos Elementos Combustíveis de Angra I e II Tabela Composição da Liga de Zircaloy-4 Tabela Comparação entre as Principais Características dos EC 16 STD e 16 NGF Tabela 2.4 Histórico de Falhas Tabela Resistividade e Condutividade de Materiais Metálicos Tabela 5.1 Controle do Experimento de Oxidação Tabela 5.2 Controle do ph da Solução de LiOH a 2000 ppm Tabela 5.3 Dados das Quatro Amostras Feitas como Corpo de Prova para Ganho de Peso Tabela 5.4 Análise Final do Peso Ganho nas Quatro Amostras Tabela 5.5 Camadas de Óxido Medidas na Experiência do Laboratório Tabela 6.1 Grandezas Associadas a Espessuras de Óxido Medidas xi

13 Capítulo 1: Introdução 1.1 Histórico O Brasil tem investido na área nuclear ao longo de várias décadas, objetivando dominar essa fonte de energia e as tecnologias utilizadas no seu uso em diferentes aplicações. Dentre estas deve-se destacar a produção de energia, com o domínio do ciclo do combustível nuclear, a operação de reatores nucleares e os usos na medicina, na agricultura, na indústria convencional e na propulsão nuclear. Segundo Quadros [1], na década de 1970, a energia nuclear no Brasil ganha destaque com a concorrência internacional para compra do reator Angra I, que foi vencida pela empresa norte-americana Westinghouse, sendo assinado um contrato para a construção desta primeira usina de potência no Brasil, tipo PWR (Pressurized Water Reactor), ou seja, um reator cujo combustível nuclear é produzido com urânio enriquecido e resfriado à água pressurizada. Em 1971, a Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) criou a Companhia Brasileira de Tecnologia Nuclear (CBTN). Em 1972, o Brasil assinou outro acordo com os Estados Unidos da América para fornecimento de urânio enriquecido para a operação da usina, sendo o pagamento efetuado com urânio natural brasileiro. Nos anos de 1973 e 1974, a CBTN realizou estudos de viabilidade para implantação da tecnologia nuclear em larga escala no país. Como conseqüência dos estudos realizados, foi criada as Empresas Nucleares Brasileiras (NUCLEBRÁS). Esta empresa foi encarregada de implantar no país uma indústria pesada para fabricação de reatores e as indústrias necessárias para todo o ciclo do combustível nuclear, objetivando a produção do combustível e a capacitação em geração nucleoelétrica. A estratégia definida pela CBTN e adotada pela NUCLEBRÁS previu a transferência de tecnologia, diferentemente do que foi feito quando da compra do reator de Angra I da Westinghouse. Em 27 de junho de 1975, o Brasil assinou com a República Federal da Alemanha, o acordo sobre Cooperação no Campo dos Usos Pacíficos da Energia Nuclear. O acordo com a Alemanha incluiu o fornecimento de oito usinas nucleares, unidades do ciclo do combustível e uma usina de enriquecimento de urânio pelo processo jato centrífugo, que mostrou-se inviável economicamente devido ao alto consumo de energia. Nos anos de 1980, em função das dificuldades financeiras, o programa nuclear 1

14 resultante do acordo com a Alemanha não produziu o desenvolvimento esperado para a indústria nuclear, porém foi capaz de motivar uma classe de pesquisadores na defesa da pesquisa nuclear no país, principalmente nos centros de pesquisa universitários, com o apoio de militares. Na década de 1990, consolidou-se a geração nucleoelétrica no Brasil, com a operação de Angra I e Angra II, e também as indústrias do ciclo do combustível nuclear, sendo que hoje o país pode produzir combustível com tecnologia transferida pelo acordo Brasil-Alemanha para reatores tipo Angra II e com tecnologia da empresa Westinghouse, transferida por outro contrato, para reatores tipo Angra I. Figura CNAAA Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto. Angra I à Direita e Angra II à Esquerda O Brasil, com apenas 25% do seu território prospectado, possui hoje a sexta maior reserva de urânio do mundo. Possuir uma fonte energética de grande potencial, não utilizá-la e nem desenvolver tecnologia que permita o uso dessa fonte pode causar sérios prejuízos para a segurança e o desenvolvimento do país. O Brasil possui apenas dois reatores nucleares em operação e ainda se discute a conclusão de Angra III, que é de extrema relevância para a consolidação da capacitação tecnológica, incluindo áreas como prospecção e beneficiamento do urânio, enriquecimento isotópico, fabricação do combustível nuclear, fabricação de 2

15 componentes do reator, e montagens e operação das usinas nucleares. As Indústrias Nucleares do Brasil SA - INB, sucessora da Nuclebrás, possui seu maior complexo industrial em Resende, onde estão localizadas as fábricas de pó de dióxido de urânio, de pastilhas de dióxido de urânio, de componentes e a montagem do elemento combustível (EC), que garantem o suprimento dos reatores de Angra I e II. Neste complexo industrial está também sendo ampliada a usina de enriquecimento pelo processo de ultracentrifugação, cujas centrífugas foram desenvolvidas e fornecidas pela Marinha do Brasil. Completam as unidades do ciclo do combustível da INB, as unidades de beneficiamento do urânio de Caetité na Bahia e a unidade de Poços de Caldas. A unidade de conversão, também não foi implantada por somente ser viável economicamente para a produção de hexafluoreto de urânio para um número considerável de reatores nucleares, cerca de 8 (oito) tipo Angra I. A INB possui também, uma unidade de Tratamento da Monazita, para a produção de minerais de alto valor agregado e demandados pelo mercado nacional e internacional Justificativa As exigências de confiabilidade e de segurança impostas às centrais nucleares e a maior sensibilidade da performance dessas centrais a pequenas variações de suas características, fazem com que os métodos de controle dos diferentes componentes assumam uma importância excepcional, em comparação às especificações de equipamentos convencionais, dado o grande risco intrínseco da operação e manutenção destas centrais energéticas. Em particular, alguns componentes das centrais nucleares, altamente comprometidos com a segurança da performance das mesmas, apresentam características materiais e geométricas, que as tornam especialmente adequadas aos métodos de controle da qualidade por correntes parasitas. É o caso especial dos tubos de Zircaloy-4 usados como revestimento das varetas combustíveis e dos tubos dos geradores de vapor, fabricados com ligas metálicas especiais. Nestes casos, além das considerações que resultam das especificações e tolerâncias muito rígidas, ressalta a grande dificuldade de inspeção dos elementos combustíveis irradiados. Os reatores nucleares têm componentes estruturais de Zircaloy-4 que sofrem corrosão durante o serviço. Por isso, a proposta deste trabalho é desenvolver uma técnica para medir a camada de óxido gerada, baseada no efeito lift-off da teoria de 3

16 correntes parasitas, pois atualmente, o óxido não é analisado no elemento combustível, mas modelado computacionalmente em programas nos departamentos de engenharia das empresas envolvidas na fabricação e operação destes combustíveis nucleares. 1.3 Objetivo da Dissertação Esta dissertação propõe uma ferramenta para inspecionar e medir a camada de óxido em tubos de revestimento de elementos combustíveis nucleares irradiados de reatores do tipo PWR. Esta medição tem o intuito de se controlar e medir o óxido, comparando com os valores simulados em códigos computacionais e inseri-los no histórico e banco de dados destes códigos que rodam no Brasil. Num futuro próximo, a INB será obrigada contratualmente a medir esta camada, e para isso, ele deverá decidir entre adquirir ou desenvolver o mecanismo completo de medição, incluindo a bobina. A ferramenta é constituída de um sistema informatizado que contém placas integradas para uso de bobinas eletromagnéticas baseadas no método de ensaio não-destrutivo chamado Correntes Parasitas. Entretanto, para a construção e teste da bobina não se pode utilizar os elementos que estão em uso ou já estocados nas usinas nucleares, pois não há no Brasil células quentes para manuseio destes elementos. Assim, para fins de concretização da proposta da dissertação, foi desenvolvido um procedimento experimental para criação em laboratório de corpos de prova oxidados, semelhantes aos encontrados nas varetas reais, que serão utilizados na calibração e construção da bobina. Com estes corpos de prova, relacionou-se a amplitude do sinal de impedância causado pelo efeito lift-off à espessura da camada oxidada nos tubos em função do tempo de oxidação e sugeriu-se por regressão linear uma reta num gráfico que permite generalizar a medição das camadas oxidadas na faixa de utilização real. 1.4 Revisão Bibliográfica das Aplicações de Correntes Parasitas Foram feitas revisões bibliográficas para os diferentes assuntos que compõem a teoria na qual está embasado este trabalho. Assim, em cada capítulo, serão citados os autores e suas contribuições. Entretanto, a seguir é descrita a revisão bibliográfica das aplicações gerais do ensaio não destrutivo denominado Correntes Parasitas, que conforme o objetivo do trabalho será utilizado para desenvolver e nacionalizar uma 4

17 outra aplicação importante para os elementos combustíveis nucleares, além dos testes de verificação da integridade das varetas irradiadas. Alencar et al. [2] cita que o ensaio por correntes parasitas possibilita a detecção e o dimensionamento de descontinuidades em tubos de trocadores de calor, como condensadores e geradores de vapor, fornecendo informações que auxiliam na avaliação dos processos de degradação a que estes componentes estão submetidos em serviço. Uma informação relevante obtida através deste ensaio é a profundidade das descontinuidades detectadas e, portanto, a espessura de parede remanescente nos tubos. Esta informação é de extrema importância para a avaliação da integridade destes componentes, definindo a necessidade de substituição ou tamponamento de tubos que apresentem descontinuidades. Jiménez [3] utiliza o método das correntes parasitas para identificar a porcentagem de gadolíneo em pastilhas com base em U 235, inseridas dentro de varetas de elemento combustível. A medição se baseia na captação da variação da susceptibilidade paramagnética da pastilha, fazendo penetrar campos magnéticos induzidos. As variações de homogeneidade detectadas são: variação da porcentagem de óxido de gadolíneo na coluna de pastilhas; vazios entre as pastilhas; variação do diâmetro e densidade das pastilhas; presença de impurezas metálicas nas pastilhas. Todas estas inspeções se realizam com equipamentos de correntes parasitas trabalhando em baixas freqüências (2 khz) com bobinas absolutas. Araújo et al. [4] apresentou no XXIV CONAEND em junho de 2006 em São Paulo, novas aplicações da técnica de Correntes Parasitas na inspeção de caldeiras, reatores e trocadores de calor. Ele mostrou a aplicação da técnica na detecção e dimensionamento de trincas, medições de camada de revestimento, inspeção de superfícies pintadas e avaliação de propriedades de materiais. Ortega [5] usou técnicas específicas nas roscas fêmeas dos parafusos da tampa do reator sueco Ringhals 2, onde detectaram descontinuidades que ao final, concluíram ser um problema comum em várias centrais nucleares espanholas que tiveram o reator fabricado a partir de Inconel 600. Afonso [6] diz que o ensaio de correntes parasitas pode fornecer resultados extremamente precisos, desde que seja aplicada a técnica correta e siga-se um procedimento operacional adequado. Ensaios práticos em dois trocadores de calor de processo na planta da Ultra Férgil em Araucária PR, onde foi utilizado o método absoluto e os resultados foram avaliados tomando-se como base tubos padrão usinados, 5

18 simulando alterações no fator de enchimento da sonda. Ferraz [7] apresentou o uso de correntes parasitas na inspeção de combustíveis nucleares do tipo placa, para reatores de pesquisa que vêm sendo desenvolvidos no CDTN (Centro de Desenvolvimento da Tecnologia Nuclear). São formados por um arranjo de placas delgadas montadas em paralelo. Cada placa é constituída por um núcleo de urânio enriquecido disperso em matriz de aço inoxidável AISI-348 e pelo revestimento de aço inoxidável AISI-304. O revestimento é responsável pela retenção de produtos de fissão que venham a ser formados no núcleo. Para verificar sua integridade e qualidade de fabricação, alguns testes e ensaios são normalmente aplicados. Ele apresentou os avanços obtidos numa pesquisa que estava sendo desenvolvida com o objetivo de viabilizar o uso do ensaio de correntes parasitas como método de controle de qualidade de fabricação de tais combustíveis. Ele concluiu que a técnica, como método de controle da qualidade deste tipo de combustível nuclear, é uma alternativa viável e que pode melhorar o nível de confiabilidade e qualidade destes componentes. O relatório de trabalho da Siemens B13/89/081 [8] instrui o teste de varetas combustíveis, por correntes parasitas, em reparo de elementos combustíveis, em piscina de elementos combustíveis. No elemento a ser reparado irradiado é utilizado o método das correntes parasitas para identificar a vareta defeituosa e caracterizar o tipo de dano. Para isso as varetas combustíveis são retiradas individualmente do EC aberto, e já durante o processo de retirada são submetidas ao teste de correntes parasitas com bobinas envolventes. A inspeção da vareta combustível é feita por dentro de uma sonda circunferencial, onde com a calibração pré-estabelecida, é possível identificar defeitos internos, externos ou transpassantes e alterações na condutividade, causadas, por exemplo, por cordão de solda, mola do pleno ou falta de homogeneidade eventualmente existentes. O teste da vareta combustível é conduzido com velocidade constante, através do sistema de sondas calibradas. A movimentação da vareta combustível pode ser feita com a haste de tração do dispositivo de troca de varetas combustíveis. Azevedo et al. [9] nacionalizou a tecnologia de ensaio por Correntes Parasitas em varetas contendo Gadolínio, conforme Jiménez [3], que permitirá a atuação na própria INB (em produção de varetas contendo Gadolínio) e na Eletronuclear (no reparo de elementos combustíveis). Através de documentação pesquisada na internet, foi observado que a empresa Argentina ENUSA (Empresa Nacional del Uranio, SA) já utiliza este sistema de medição. 6

19 1.5 Definição dos Capítulos O capítulo 2 apresenta breves noções de engenharia nuclear para poder explicar o que é o elemento combustível. São apresentadas as etapas do ciclo do combustível nuclear, o funcionamento de uma usina nuclear PWR, características específicas para a seleção de materiais para uso na área nuclear, o elemento combustível e seus componentes, além de alguns dos defeitos mais comuns nestes combustíveis. Os fundamentos teóricos da técnica Correntes Parasitas são apresentados no capítulo 3. Este capítulo também trata das vantagens e limitações do ensaio, fundamentos, tipos de sondas mais utilizadas, técnicas de análises e padrões para diversos tipos de aplicações. A corrosão é um dos defeitos encontrados nos elementos combustíveis e por isso, para este defeito foi dedicado um capítulo especial e importante: o capítulo 4. São citados os efeitos da corrosão na integridade dos tubos e o código computacional PAD, utilizado pela INB para projetar varetas e simular as condições de corrosão no reator. O capítulo 5 descreve o experimento de criação de amostras de tubos de Zircaloy-4 oxidados numa autoclave, utilizando o hidróxido de lítio como catalisador nas condições similares de operação do reator. Foi feito em paralelo, um experimento para a verificação do ganho de peso em outras amostras inseridas na mesma autoclave. O projeto da bobina superficial para a medição do óxido é descrito no capítulo 6, a partir das amostras feitas no experimento citado no capítulo 5. Durante a pesquisa desta dissertação, descobriu-se que os EUA, a Coréia do Sul e a França possuem este sistema de medição de camada de óxido, porém é uma tecnologia fechada e que o Brasil para usá-la tem que comprar e pagar royalties. Por isso, neste trabalho desenvolveu-se a tecnologia de construção da parte relativa à bobina, envolvendo os conceitos da técnica de ensaios correntes parasitas para medição de camadas não condutoras, através do efeito lift-off. A comparação foi feita entre duas bobinas, uma sobre um tubo oxidado e outra sobre um tubo novo, gerando um sinal em Volts da amplitude da impedância, no arranjo diferencial. Várias camadas foram criadas em função do tempo de oxidação em que foram deixados os tubos e, portanto, foi feita um tabela correlacionando camadas oxidadas em função das horas de exposição com o sinal da amplitude medida por um sistema de medição computadorizado. Finalmente, no capítulo 7 são apresentadas as conclusões e sugestões para trabalhos futuros. 7

20 Capítulo 2: Reatores Nucleares e seus Elementos Combustíveis As Indústrias do Ciclo do Combustível Nuclear O Ciclo do Combustível Nuclear (Figura 2.1) envolve as seguintes etapas: Mineração, Conversão, Enriquecimento lsotópico, Reconversão, Fabricação de Pastilhas, Montagem do Elemento Combustível, estando ainda representado o reator nuclear para a geração de energia [10]. A Mineração é a primeira etapa do ciclo do combustível. Após o conjunto de operações, que têm como objetivo descobrir uma jazida e fazer sua avaliação econômica, prospecção e pesquisa, é determinado o local onde será realizada a extração do minério do solo. Figura 2.1 Ciclo do Combustível Nuclear Na usina de beneficiamento o urânio é extraído do minério, purificado e concentrado sob a forma de um sal de cor amarela, conhecido como "yellowcake". A conversão é a transformação do yellowcake (U ) em hexafluoreto de urânio (UF 6 ) e ela não é feita no Brasil. Reconversão é a operação oposta feita em Resende. O enriquecimento isotópico é a operação de enriquecimento do urânio que tem por objetivo aumentar a concentração do urânio 235 do urânio natural. O urânio natural contém apenas 0,7% de urânio 235, e para permitir sua utilização como combustível 8

21 para geração de energia elétrica, necessita-se aumentá-lo para cerca de 3%. A fabricação de pastilhas é o último processo químico do ciclo. O pó é prensado e aquecido em forno de sinterização para atingir o formato de pastilha. Estas pastilhas de dióxido de urânio (U0 2 ), que têm a forma de um cilindro de cerca de um centímetro de comprimento e de diâmetro, são produzidas na Fábrica de Combustível Nuclear (FCN). Essas pastilhas são introduzidas em varetas metálicas, denominadas varetas combustíveis, que constituirão o elemento combustível. As varetas combustíveis, fabricadas com tubos de Zircaloy-4, e rigidamente posicionadas em uma estrutura metálica, formada por grades espaçadoras, tubos guias e dois bocais, um inferior e outro superior, passam denominar esta estrutura de elemento combustível. Um elemento combustível supre de energia residências médias durante um mês. Figura Detalhe da Vareta que Contém as Pastilhas no Elemento Combustível Atualmente, o processo de enriquecimento é efetuado no exterior e o urânio enriquecido é enviado em containeres para a Fábrica de Combustível Nuclear - Reconversão. Parte desta etapa será realizada no país, com a utilização de tecnologia desenvolvida pelo Centro Tecnológico da Marinha em São Paulo (CTMSP) e instalação das ultracentrífugas na FCN - Enriquecimento, INB em Resende A Geração Termonuclear Este tópico descreve de uma forma bem simplificada como é o funcionamento de uma usina nuclear do tipo PWR Pressurized Water Reactor. Maiores detalhes podem ser vistos na referência [11]. As usinas nucleares são centrais termoelétricas como as convencionais compostas de um sistema de geração de vapor, uma turbina para transformação do vapor em energia mecânica e de um gerador para a transformação de 9

22 energia mecânica em energia elétrica. A geração de vapor, não ocorre em conseqüência da combustão de um material combustível, como o carvão e óleo, e sim devido à fissão de núcleos de átomos de urânio. A fissão nuclear ocasiona a transformação da matéria em energia, através da divisão do isótopo U 235, e novos elementos são formados, provocando uma seqüência de fissões denominada reação nuclear em cadeia. A fim de otimizar as reações nucleares costuma-se enriquecer o urânio antes do seu uso nos reatores. Esta operação consiste simplesmente em aumentar o teor do Isótopo U 235 (o único que se fissiona) na mistura de isótopos do urânio natural (U 234, U 235 e U 238 ). Somente o U 235 na natureza tem a propriedade de se fissionar e portanto, sustentar uma reação em cadeia. Figura 2.3 Diagrama dos Circuitos de um Reator do Tipo PWR A Figura 2.3 ilustra a estrutura básica de uma central nuclear com reator a água pressurizada. O calor produzido no reator, por fissões nucleares, é transportado por meio de um sistema fechado de resfriamento do reator (circuito primário) nos geradores de vapor para o circuito de vapor-água de alimentação (circuito secundário). O vapor produzido nos geradores de vapor aciona o turbogerador. A circulação do refrigerante é efetuada através das bombas do refrigerante primário. Um pressurizador, aquecido eletricamente e ligado ao circuito primário, proporciona uma pressão tão alta (por exemplo, 158 bar) que a água não chega a ferver, apesar da temperatura de saída do reator ser relativamente alta (por exemplo, 320 C). A vazão varia entre 144 m 3 /h e 520 m 3 /h e o número de Reynolds fica em torno de 5 x As paredes dos tubos dos 10

23 geradores de vapor, projetadas para trabalhar em altas pressões, separam os dois circuitos. Deste modo, evita-se que nenhum material radioativo proveniente da área do reator penetra no circuito secundário. Nos geradores de vapor produz-se em geral vapor saturado (por exemplo, 54 bar, 269 C). Nos reatores modernos a água pressurizada, o núcleo (Figura 2.4) consiste de um número elevado de elementos combustíveis quase sempre iguais exteriormente, os quais por sua vez se compõem de varetas combustíveis de cerca de 1 cm de diâmetro. Veja abaixo na tabela 2.1 um comparativo dos números de elementos combustíveis da Central Nuclear Almirante Álvaro Alberto. Uma parte dos elementos combustíveis contém barras de controle, cujas varetas absorvedores penetram por cima no elemento combustível. Figura 2.4 Foto do Interior do Reator de Angra II Tabela Comparação dos Elementos Combustíveis de Angra I e II 11

24 A potência do reator é regulada por meio de absorvedores de nêutrons. Para alterações rápidas de reatividade se aplicam as barras de controle. As alterações de reatividade que ocorrem mais lentamente são compensadas com o ácido bórico dissolvido na água, cuja concentração pode ser variada por meio de sistemas auxiliares apropriados. Além disso, para compensar a elevada reatividade inicial da primeira carga, também se utilizam recentemente absorvedores neutrônicos sólidos colocados nos elementos combustíveis (conhecidos como venenos queimáveis), que queimam gradativamente e são removidos por ocasião da primeira recarga. A utilização da energia nuclear vem crescendo a cada dia. A geração nucleoelétrica é uma das alternativas menos poluentes, permite a obtenção de muita energia em um espaço físico relativamente pequeno e a instalação de usinas perto dos centros consumidores, reduzindo o custo de distribuição de energia. A energia nuclear deve ser também, no Brasil, uma opção energética segura e necessária ao desenvolvimento do país, devendo, junto com a geração a gás, garantir as grandes quantidades de energia demandadas, ainda neste século. A energia nuclear é a terceira fonte de geração usada no mundo, com uma participação de 16% no sistema elétrico mundial. Atualmente, 442 usinas nucleares operam em 31 países, sendo que 17 destes países dependem da energia nuclear para suprir, no mínimo, 25% de suas necessidades. Para ilustrar, vale registrar que a França utiliza 78% de energia nuclear, a Alemanha utiliza 30% e os EUA em torno de 20%. Comparado com outros tipos de geradoras, as usinas nucleares têm impacto ambiental muito pequeno, não ocupam grandes áreas e nem liberam qualquer tipo de rejeito sólido ou líquido, e têm total controle sobre todos os rejeitos que produz, pois os elementos combustíveis queimados ficam armazenados nas piscinas de combustíveis usados. 2.3 Comentários sobre os Reatores Nucleares Os reatores nucleares usam como princípio básico a fissão do núcleo de determinados isótopos do urânio e plutônio através de nêutrons com energias determinadas, gerando a cada fissão uma grande quantidade de energia (200 MeV), produtos de fissão radioativos e nêutrons de altas energias. Como efeito da fissão de vários núcleos, e com conseqüente emissão de nêutrons a cada fissão, é gerada uma reação em cadeia que, controlada, pode ser utilizada para várias finalidades como, por 12

25 exemplo: servir de fonte de nêutrons para irradiação e ativação de materiais; servir para gerar potência para diversas utilizações; servir para produzir materiais transurânicos (plutônio principalmente), etc. Os reatores nucleares possuem os meios para manter a reação em cadeia de forma controlada. Pode-se basear a classificação de reatores nucleares sob os seguintes itens, de acordo com a proposta de Perrota [12]: energia dos nêutrons utilizados para fissão, propósito de funcionamento do reator, tipo de combustível e/ou refrigerante e/ou moderador. Maiores detalhes sobre a classificação e teoria de reatores, podem ser consultados na obra deste mesmo autor. A tecnologia atual dos reatores a água leve LWR (Light Water Reactor), que inclui o PWR, comprovou ser econômica, segura e confiável. Mais do que 75 % de todas as usinas nucleares em operação no mundo atualmente utilizam LWR Propriedades Gerais e Especiais na Seleção de Materiais para Elementos Combustíveis No projeto de um reator nuclear e seus combustíveis, a seleção dos materiais é uma etapa importante, pois envolve o conhecimento de suas propriedades para todas as situações envolvidas e, principalmente, a mudança dessas propriedades num meio de alta radiação. Os requisitos de propriedades materiais em reatores podem ser divididos em duas categorias principais [12]: i. propriedades gerais ou considerações básicas ii. propriedades especiais ou considerações particulares As propriedades gerais são similares às propriedades de materiais convencionais na engenharia as quais são referidas na maioria dos projetos de engenharia. Na maioria dos casos práticos a resistência mecânica, a integridade estrutural e a resistência à corrosão decrescem com aumento da temperatura. Particularmente a condutividade térmica do óxido de urânio e plutônio decresce drasticamente perto do ponto de fusão. Além disso, o refrigerante pode vaporizar e tornar o reator instável a altas temperaturas. A estabilidade térmica é essencial para a segurança do reator. As propriedades especiais requeridas para materiais nucleares resultam das fontes de radiação nuclear, ou irradiação, e das condições do sistema do reator. As propriedades dos materiais podem ter uma grande variação sob irradiação. 13

26 a) propriedades neutrônicas - as propriedades neutrônicas consistem principalmente da forma de interação dos nêutrons com o material. A interação pode dar-se por fissão, captura e espalhamento. A medida da probabilidade da interação é denominada seção de choque. Cada elemento de um determinado material tem uma característica própria de seção de choque de absorção (captura ou fissão) e de espalhamento e a seleção do material deve compatibilizar esta característica com a função do material ou componente dentro do reator. b) radioatividade induzida - a absorção de nêutrons térmicos ou rápidos em um reator nuclear pode gerar transmutações nucleares e produção de isótopos instáveis e estáveis. As partículas alfa e beta e a radiação gama emitidas durante as transmutações nucleares e produção de isótopos são referenciadas como a radioatividade induzida das reações nucleares. Se a radiação induzida tem uma meia vida longa ou a radiação gama é de alta energia, haverá dificuldade em inspecionar, reparar e desenvolver manutenção sob condições de intensa radiação. c) estabilidade à irradiação - a irradiação com nêutrons no reator induz a mudanças sensíveis nas propriedades físicas, mecânicas e metalúrgicas dos materiais. Além disso, no combustível, com a fissão do Urânio ou Plutônio são produzidos produtos de fissão, sendo alguns deles gasosos, o que gera uma mudança na matriz do material combustível. Efeitos como inchamento e densificação são observados no combustível e mudanças de propriedades mecânicas, como por exemplo, ductilidade e fluência são observadas em materiais estruturais. d) interação química e interdifusão de partículas - são freqüentemente observadas em espécimes irradiados interações químicas e interdifusão de partículas entre o material combustível e o material utilizado para revesti-lo. Em geral isto pode enfraquecer a integridade estrutural e a estabilidade à irradiação, bem como deteriorar a transferência de calor do combustível para o refrigerante. Maiores detalhes sobre os componentes e materiais principais de um reator nuclear, a classificação funcional e os combustíveis utilizados podem ser vistos nas referências de [11] a [14]. 2.5 Apresentação do Elemento Combustível A busca de materiais para uso em reatores nucleares, que apresentem baixa 14

27 seção de choque para absorção de nêutrons e no caso de tubos de revestimento do combustível nuclear, que mostrem boa resistência mecânica e à corrosão, levou ao estudo do Zircônio. Este metal por não apresentar boas qualidades mecânicas a altas temperaturas a que submetido em regime de trabalho num reator, é estudado para formar ligas que melhorem suas propriedades. Dessas ligas, uma das mais usadas atualmente é o Zircaloy-4 que é predominante usado nos reatores instalados no Brasil. A importância da utilização desta liga está relacionada a sua baixa seção de choque para absorção de nêutrons, a um elevado ponto de fusão e a boa resistência mecânica e a corrosão. Segundo Paiva [13], apesar do Zircônio ter sido considerado raro, sabe-se hoje que ele é o 11º elemento mais abundante na crosta terrestre na frente do Níquel, Cobre e Zinco. O Háfnio está sempre associado a ele (0.5 a 3%) e tem propriedades físicas e mecânicas semelhantes, mas, no entanto é um absorvedor de nêutrons, o que faz com que o Zircônio utilizado em reatores nucleares seja isento de Háfnio. Os tubos de revestimento do combustível, fechados em ambas as extremidades por meio de tampões soldados, servem para fixar o combustível, protegendo-o da ação corrosiva e destrutiva do refrigerante, impedem a liberação de produtos de fissão para o refrigerante e garantem, em razão de suas propriedades mecânicas especiais, segurança na manipulação, assim como irradiação intensa e econômica do U0 2. O Zircaloy-4, principalmente, dentre as ligas de zircônio, demonstrou ser eficiente. Na Tabela 2.2 tem-se a composição química do Zircaloy-4. O Zircaloy-4 não contém níquel como elemento de liga e representa um desenvolvimento posterior ao Zircaloy-2. A base inicial para as ligas de Zircaloy é o chamado zircônio-esponja que, devido às impurezas, não é suficientemente resistente à corrosão. Através da adição dos elementos de liga tais como estanho, ferro e cromo, obtêm-se melhorias das propriedades desejadas. Tabela Composição da Liga de Zircaloy-4 Elementos % peso Sn 1,30 Fe 0,20 Cr 0,11 O 0,118 Si 0,01 Zr Balanceado No caso do Zircaloy, os limites de utilização são dados pela sua resistência à corrosão e à deformação plástica, enquanto que a perda de dutilidade através da 15

28 corrosão por hidrogênio não deve mais ser considerada como fator limitativo. A configuração geral dos elementos combustíveis para gerar calor e possibilitar sua transferência para o refrigerante, como mostra a figura 2.5, é uma combinação de varetas combustíveis num arranjo espaçado e reticulado, com algumas posições previstas para a inserção de barras de controle. Os componentes são projetados para atender uma série de exigências funcionais, conforme cita Carrilho [14]. Figura 2.5 Apresentação dos Componentes de um Elemento Combustível Típico de Angra I Este elemento combustível é do tipo (16x16)-20-I, que representa o reticulado de 16 x 16 varetas combustíveis diminuídas de 20 posições para tubos-guias e uma posição para tubo de instrumentação. Este reticulado de varetas é sustentado por um esqueleto de grades espaçadoras de Inconel soldadas em alturas diferentes de tubos-guias, que por sua vez garantem os canais para a passagem das barras de controle. Os tubos-guias são conectados aos bocais superior e inferior, de aço inoxidável, através de conexões aparafusadas, permitindo que estes bocais sejam retirados para 16

29 eventuais trocas de varetas, mesmo depois de irradiados. Sobre o bocal superior são montados quatro conjuntos de molas de Inconel para a retenção do elemento combustível no núcleo do reator. As varetas combustíveis se fixam às grades espaçadoras por contato com molas que as empurram contra batentes, permitindo seu deslocamento axial relativo à estrutura. Como as varetas crescem acentuadamente com a irradiação, existe um espaço livre entre elas e os bocais. No circuito primário do refrigerante, a água, que serve também como moderadora da velocidade de nêutrons, flui nos canais entre as varetas combustíveis da parte inferior para a superior do elemento combustível, extraindo energia e entregando-a ao gerador de vapor do circuito secundário Estado da Arte dos Elementos Combustíveis - 16 NGF O elemento combustível mais moderno existente para as usinas do tipo PWR equivalente a de Angra I é o 16 NGF. No VIII CGEN (Congresso Geral de Energia Nuclear) [15], em 1998, a INB apresentou um trabalho demonstrando a viabilidade de se aumentar a capacidade da reação nuclear (reatividade) do elemento combustível de Angra I através da redução do diâmetro da vareta combustível deste elemento. O interesse despertado por esse trabalho, aliado ao fato de que o elemento combustível de Angra I serve igualmente nas centrais nucleares de Krsko, na Eslovênia, e de Kori-2, na Coréia do Sul, levou à união da INB (Brasil), KNFC (Coréia) e Westinghouse (USA) para desenvolver em conjunto o projeto do combustível denominado 16 NGF (Next Generation Fuel). Esse elemento combustível nuclear, paradoxalmente, atende ao desafio de aumentar a quantidade de energia gerada empregando-se uma menor quantidade de combustível. Isto se tomou possível através de uma melhor utilização do urânio (mais energia gerada por unidade de massa de UO 2 ), tendo em vista a obtenção de uma queima de descarga mais elevada reduzindo o consumo e a quantidade de elementos combustíveis dispostos na piscina durante a vida útil da central. Para atingir estes objetivos, exigências quanto à alta performance em condições rigorosas de operação do elemento combustível foram estudadas e soluções de engenharia foram implementadas para cada caso. Núcleos de recargas nos reatores mais energéticos, por meio do aumento 17

30 dos fatores de capacidade da central, aumento de potência, extensão da queima de descarga, aumentos dos fatores de pico, e maior resistência à corrosão química do refrigerante são exemplos das soluções encontradas para a otimização na produção de energia elétrica nas centrais nucleares. Para o novo projeto de elemento combustíveis nuclear (16 NGF), muitas novas características técnicas foram estudadas e implementadas. Para a usina de Angra I, o planejamento atual é carregar quatro elementos combustíveis 16 NGF logo após a substituição do gerador de vapor e o conseqüente aumento de potência do reator a ser efetuada no início de Na tabela 2.3 é mostrado a comparação entre as principais características dos elementos combustíveis do tipo Standard e o 16 NGF. Tabela Comparação entre as Principais Características dos EC 16 STD e 16 NGF Característica 16 STD 16 NGF Observação Queima máxima na VC (MWd/MtU) Maior energia gerada por massa de UO 2 Φ da vareta (mm) 9,500 9,144 Maior moderação de nêutrons (economia de 5,0 % por recarga) Massa de UO 2 por EC (kg) Economia no custo da recarga e redução do rejeito/gwh Enriquecimento máximo 3,80 5,00 Permite maior queima média Veneno queimável Pyrex Gd Permite maior queima média Material das varetas e tubos Zircaloy-4 Zirlo Maior resistência à corrosão Material das grades Inconel Zirlo Menor absorção de nêutrons intermediárias (economia de 1,6% por recarga) Grade misturadora Não Sim Maior margem térmica Grade de proteção Não Sim Maior proteção contra debris 2.7 Mecanismos e Causas Raiz de Falhas de Combustíveis Foi feito por Wolter [16] um histórico das falhas nos reatores de Angra I e II entre os anos de 2000 e 2006, e o resultado que se chegou, foi que a corrosão ficou em 3º lugar no ranking, de acordo com a tabela abaixo: Tabela 2.4 Histórico de Falhas % falhas Tipo 70,22 % Fretting 3,78 % Debris 1,65 % Corrosão 24,35 % Outros defeitos 18

31 Este item apresenta um resumo dos principais mecanismos e causas raiz de falhas em combustíveis de reatores de potência, descrito por Perrota [12]. A corrosão é o defeito principal deste trabalho e será tratada no capítulo 5. Defeitos de Fabricação A maioria dos defeitos de fabricação está relacionada à fixação dos tampões de extremidades da vareta combustível, principalmente devido a problemas na soldagem (contaminação), e a defeitos micrométricos nos materiais dos tampões. Hidretação Primária Falha de vareta combustível por hidretação local é também conhecida como "sunburst" devido a sua aparência metalográfica. Umidade residual em pastilhas, ou no interior da vareta, leva a liberação de hidrogênio e ataque deste ao revestimento de Zircaloy. Quando da falha da vareta, há ingresso de água levando também a hidretação do revestimento, mas isto é caracterizado como hidretação secundária. Atrito Grade Espaçadora-Vareta Atrito grade espaçadora-vareta combustível é uma das principais e freqüentes causas de falha de varetas combustíveis em reatores PWR. As principais causas raiz têm sido identificadas como força de suporte da vareta insuficiente devido a projeto impróprio ou problema de fabricação e vibração excessiva da vareta devido à instabilidade elástica por cross flow no EC e pelo escoamento do fluido refrigerante. Debris Atrito por debris (fragmento metálico de qualquer espécie perdido na corrente de água do sistema primário do reator) tem sido um mecanismo comum de falha de varetas combustíveis para todos os tipos de reatores de potência. Vários tipos de debris circulando no refrigerante do primário, principalmente lascas ou pedaços ou fixações (porca, parafuso, etc.) de componentes estruturais do reator, penetram através do bocal inferior e ficam retidos em alguma grade do EC (principalmente as inferiores), atritando na vareta combustível e levando ao rompimento desta. Bocais com filtro anti-debris têm sido utilizados atualmente, o que reduziu bastante a ocorrência de falhas em EC. 19

32 2.8 Utilização dos Ensaios Não Destrutivos nos Elementos Combustíveis Este item tem o objetivo de explicar as aplicações e limitações dos ensaios não destrutivos (END) ultra-som, ACFM (Alternating Current Field Measurement) e correntes parasitas no elemento combustível, principalmente quanto ao uso para a medição de camada oxidada e inspeção de integridade. O ensaio visual é feito no elemento combustível através de câmeras filmadoras preparadas para trabalharem submersas e por si só, não é completo para a verificação da integridade das varetas de EC. Este ensaio é sempre feito nas paradas das usinas para recarga do núcleo e manutenção Ultra-Som Detecta descontinuidades internas em materiais, baseando-se no fenômeno de reflexão de ondas acústicas quando encontram obstáculos a sua propagação, dentro do material. Modernamente o ultra-som é utilizado na manutenção industrial, na detecção preventiva de vazamentos de líquidos ou gases, falhas operacionais em sistemas elétricos (efeito corona), vibrações em mancais e rolamentos. O ensaio ultra-sônico é, sem sombra de dúvidas, o método não destrutivo mais utilizado e o que apresenta o maior crescimento, para a detecção de descontinuidades internas nos materiais. Chapot et al. [17] apresentaram no 2000 IEEE Ultrasonics Symposium um método de inspeção de elementos combustíveis para reatores PWR, desenvolvido num convênio entre a UFRJ, a UFRN e a Eletronuclear. Um protótipo foi construído para o desenvolvimento da técnica. Pulsos ultrasônicos a uma freqüência de 25 MHz eram incididos numa vareta e os sinais dos ecos dos tubos e das pastilhas eram analisados por três métodos: estimação do envelope exponencial, discriminante linear de Fisher e redes neurais. Em torno de 5000 sinais foram processados e 93% das varetas falhadas foram corretamente identificadas, e menos de 2% fez soar um falso alarme de detecção. Porém esta ferramenta tornou-se robusta demais e dificultou a operacionalização, sendo descartada sua utilização real nos elementos combustíveis. Os grandes fabricantes de equipamentos para ensaios não destrutivos General Electric, Rem, Olympus e MODSONIC fornecem medidores de espessura por ultrasom, com transdutores de duplo cristal, para medições com precisão de 0,1 mm até 60 mm e 0,5 mm acima de 60 mm, como o da figura 2.6 abaixo. Entretanto, as camadas 20

33 encontradas nos elementos combustíveis requerem precisão de microns e, portanto, a técnica por ultra-som não atende o objetivo deste trabalho. Figura 2.6 Medidor de Espessura por Ultra-Som e suas Bobinas ACFM (Alternating Current Field Measurement) A técnica ACFM foi usada inicialmente para a detecção de trincas de fadiga em estruturas offshore tanto na região submersa como na emersa. As aplicações desse método de inspeção têm sido estendidas internacionalmente para equipamentos industriais como tubulações e vasos de pressão. Essa técnica é capaz de detectar e dimensionar trincas na maioria dos metais em ampla faixa de temperatura (ACFM não só detecta trincas abertas à superfície como também determina seu comprimento e profundidade) e está sendo usada em substituição aos ensaios convencionais, como partículas magnéticas e líquido penetrante. Hoje está sendo utilizada na avaliação de descontinuidades geradas por outros mecanismos de falha, estando disponível em aplicações semi-automáticas e automáticas. A ACFM é uma técnica eletromagnética, derivada do ACPD (Alternating Current Potential Drop) na medida que mede quantidades absolutas de campos magnéticos superficiais produzidos por um campo magnético uniforme, induzido paralelamente à trinca ou descontinuidade. A aplicação para o diâmetro e espessura característica da vareta de EC, torna inviável economicamente produzir sob encomenda uma bobina de ACFM para o ensaio. 21

34 Figura 2.7 Equipamento AMIGO e sua Utilização numa Solda Estrutural Correntes Parasitas Conforme a proposta desta dissertação e a experiência na utilização deste método na inspeção de integridade das varetas, de acordo com a referência [8], a conclusão que se chega é que o ensaio por Correntes Parasitas é o mais viável tecnicamente e economicamente, pela sua sensibilidade (precisão de microns) e capacidade de detectar pequenas variações de espessura, camadas corrosivas finas e descontinuidades superficiais. Figura 2.8 Ilustração Esquemática de uma Bobina Superficial sobre uma Chapa 22

35 Capítulo 3: Técnica de Correntes Parasitas 3.1 Introdução Na classe dos eletromagnéticos, o ensaio por correntes parasitas apresenta uma ampla faixa de aplicação. Esse método de ensaio consiste em induzir correntes elétricas numa peça eletricamente condutora, através de um campo eletromagnético variável e em observar a interação entre as correntes induzidas e o material. As correntes parasitas são geradas no material por meio de bobinas, quando são excitadas por correntes elétricas variáveis. Observando-se a interação entre as correntes parasitas e o material, através da monitoração da impedância elétrica da própria bobina, podem-se avaliar propriedades elétricas e magnéticas desse material, inclusive sua integridade Vantagens e Limitações do Ensaio Como todos os demais métodos de Ensaios Não Destrutivos, Correntes Parasitas apresenta muitas vantagens e limitações. Para Soares [18], são vantagens desse método: O sinal indicativo do estado do material é obtido sempre instantaneamente, não havendo necessidade de esperar um tempo para ocorrer a revelação de indicações. O método é sensível a várias propriedades físicas e metalúrgicas. Se as variáveis que não apresentam interesse puderem ser eliminadas ou discriminadas, o método pode apresentar uma larga faixa de aplicações. Não apresenta problemas de acoplamento entre bobina e a peça a ser ensaiada. Os equipamentos, na maioria das vezes, são alimentados por pilhas ou baterias, caracterizando-se como portáteis. Sistemas de ensaios automatizados, instalados em linhas de produção, podem inspecionar peças em velocidades altíssimas (30 m/s). Sistemas de ensaios por controle remoto podem ser usados, como por exemplo, nas inspeções de tubos instalados em geradores de vapor de centrais nucleares. Os procedimentos de ensaio são prontamente adaptáveis a situações passa/não passa. São limitações desse método de ensaio [18]: Esse método de ensaio só é aplicável a materiais eletricamente condutores. 23

36 A profundidade de penetração das correntes parasitas restringe-se, na maioria das vezes, a menos que 6 mm. O sucesso do ensaio está diretamente relacionado à habilidade do sistema operador/equipamento em suprimir variáveis indesejáveis. O ensaio de materiais ferromagnéticos é muitas vezes difícil de executar. 3.3 Fundamentos do Ensaio de Correntes Parasitas Seja uma bobina colocada sobre a superfície de uma chapa metálica, de modo que seu eixo esteja perpendicular à superfície dessa peça, como na figura 3.1. Essa amostra é caracterizada por uma permeabilidade magnética (µ), por uma condutividade elétrica (σ), por uma determinada espessura (w), que é fator dimensional. Quando alimentada por uma corrente elétrica alternada, a bobina produz um campo magnético alternado, cuja direção é perpendicular à superfície da amostra, denominado campo magnético indutor ou primário. A parte do campo magnético indutor que na amostra induz correntes elétricas em sua superfície e no interior dela, são também denominadas correntes parasitas ou eddy current em inglês. Essas correntes elétricas são alternadas, fluem em planos paralelos às espiras da bobina de ensaio e produzem também um campo magnético alternado, denominado campo magnético induzido ou secundário, cuja direção é a mesma do campo indutor, porém em sentido oposto [18]. Figura 3.1 Campo Magnético Alternado Induzindo Correntes Elétricas numa Amostra Metálica Como se pode observar, haverá nessa região uma superposição dos campos magnéticos primário e secundário, ambos influenciando a bobina, gerando nesta um sinal que traz as características elétricas, magnéticas e geométricas da amostra. Pode-se considerar que a bobina e a amostra formam uma só unidade e o sinal medido nela 24

37 depende: das características geométricas da bobina; da freqüência de ensaio (freqüência da corrente excitadora); das propriedades elétricas e magnéticas do material da amostra; das dimensões da amostra; da existência de descontinuidades na amostra. A análise dessas dependências leva à conclusão que o método de ensaio por correntes parasitas pode ser aplicado para: determinação das dimensões da amostra (espessura metálica, espessura de revestimentos metálicos e não-metálicos); determinação de materiais (de acordo com a condutividade elétrica e a permeabilidade magnética); detecção e avaliação de falhas (mudanças localizadas e/ou generalizadas das propriedades do material). Para uma melhor apresentação das equações que regem a geração de correntes parasitas, recomenda-se a leitura da obra de Soares [18]. A bobina de ensaio reflete, portanto, a influência de dois campos magnéticos, ou de dois fluxos magnéticos que ocorrem simultaneamente, o indutor e o induzido. Conhece-se a impedância de uma bobina de ensaio que esteja afastada de qualquer amostra condutora, a verdadeira impedância da bobina. Na presença de uma amostra condutora, a impedância altera-se para um outro valor, ou impedância intrínseca. Qualquer variação das correntes induzidas geradas na amostra, motivada por alterações na condutividade elétrica, ou na permeabilidade magnética, ou nas dimensões ou pela presença de descontinuidades na amostra, ou ainda pela ocorrência simultânea de todas essas possíveis alterações, afetará o fluxo magnético resultante, refletindo na impedância intrínseca da bobina de ensaio. As correntes parasitas formam circuitos, circulando em planos perpendiculares ao fluxo magnético. Isso significa que essas correntes circulam paralelamente ao enrolamento da bobina de ensaio ou paralelamente à sua superfície. O fluxo das correntes parasitas fica limitado à área do campo magnético indutor. 25

38 3.4 - Propriedades que Afetam as Correntes Parasitas Pelo que foi visto no item de fundamentos, as propriedades dos materiais que afetam o fluxo das correntes parasitas são: condutividade elétrica, geometria (dimensões) do objeto e permeabilidade magnética Condutividade Elétrica Sabe-se que a condutividade elétrica e a resistividade são duas grandezas elétricas inversamente proporcionais. Permite-se usar o sistema de medida de condutividade I.A.C.S. (International Annealed Cupper Standard). No Sistema Internacional, a unidade de condutividade elétrica é S/m (Siemens por metro), onde S/m = 1 / Ω.m. No sistema IACS o valor da condutividade do cobre puro recozido e à temperatura de 20 C é arbitrado em 100% IACS e tomado como padrão. Na tabela 3.1 são apresentados os valores da resistividade e da condutividade elétrica de vários materiais. Tabela Resistividade e Condutividade de Materiais Metálicos Material Resistividade µω.cm Condutividade % IACS Prata 1, Cobre recozido 1, Ouro 2,46 70 Alumínio 2,82 61 Magnésio 4,65 37 Zircônio 50,6 3,4 Inconel ,7 Para transformar resistividade (µω.cm) em condutividade % IACS, usa-se a seguinte expressão: 172 σ = ρ material % material IACS A condutividade elétrica é uma propriedade característica de cada material. Todavia, há certos fatores que podem mudar a condutividade de um material. O mais importante para esta dissertação é a presença de uma camada condutora sobre um material condutor, que muda a condutividade inerente do material base, de maneira semelhante a de uma liga, que são combinações de outros metais e/ou elementos 26

39 químicos com um metal base, sobre a qual e a condutividade do metal base é mudada para um valor relacionado à composição química da liga. Se a espessura da camada de revestimento varia, a condutividade também varia. Essa mudança na espessura pode ser detectada por correntes parasitas Dimensão e Forma do Objeto Ensaiado Sabe-se que a profundidade de penetração das correntes parasitas num material depende da condutividade inerente do material (maior condutividade, menor penetração), da freqüência de ensaio, (menor freqüência, maior penetração) e da permeabilidade magnética (maior permeabilidade, menor penetração). No uso de correntes parasitas, haverá casos em que, para as condições de ensaio utilizadas, o campo magnético gerado não consegue "varrer" toda a espessura da peça, como é mostrado na figura 3.2.a). Nesse caso, a inspeção de todo o material da peça que se situar abaixo de uma dada espessura, poderá deixar de detectar descontinuidades importantes e o objeto ensaiado é considerado muito espesso para as condições do ensaio. Pode-se ter a situação em que o objeto ensaiado apresenta espessura muito fina, de modo que o campo magnético gerado ultrapassa toda essa espessura, como na figura 3.2.b). Nesse caso, um aumento na espessura do objeto, aparecerá no ensaio como se houvesse um aumento na condutividade elétrica do material. a) b) Figura 3.2 Efeito da Espessura do Material nos Ensaios por Correntes Parasitas Permeabilidade Magnética Se a intensidade do campo magnético indutor em vários locais varia mesmo que muito levemente, essas pequenas variações apresentam um grande efeito sobre a 27

40 impedância da bobina. Essas variações da impedância da bobina são, muitas vezes, tão grandes (em comparação com variações provocadas por mudanças na condutividade ou dimensões), que mascaram todas as outras variações. Quando a geometria da amostra permite, este efeito pode ser contornado pela magnetização do material, até atingir a saturação. Usa-se para isso, uma outra bobina, alimentada por corrente contínua. A saturação magnética efetivamente elimina quaisquer variações do campo magnético residual Espaçamento entre a Bobina e a Peça Quando a bobina de ensaio é superficial, o termo usado para descrever o efeito que a variação do espaçamento existente entre ela e a peça provoca na formação do sinal é denominado lift-off. Uma bobina de ensaio, quando energizada e mantida no ar, longe de qualquer material condutor, apresenta um determinado valor de impedância ao qual corresponde um certo sinal apresentado pelo equipamento de ensaio. Se a bobina é levada para perto de algum material condutor (chapa metálica), o valor inicial da impedância da bobina começa a mudar, assim que o campo magnético indutor intercepta o material. Essa variação da impedância continua até que a bobina se apóia inteiramente sobre o material. Conseqüentemente, com a variação da impedância da bobina, variar-se-á também o sinal apresentado no instrumento de indicação. Assim, pode-se usar o efeito lift-off para medir espessuras de camadas de revestimento não condutor, tais como tintas, camadas anodizadas ou camadas de óxidos, colocadas sobre metais condutores. Figura 3.3 Utilização do Efeito Lift-Off para Medir Espessura de Camada Não Condutora sobre Base Condutora 28

41 3.6 - Tipos de Sondas para Ensaios por Correntes Parasitas Os elementos sensores de qualquer modalidade de ensaio não destrutivo representam, juntamente com o aparelho correspondente, um papel fundamental na capacidade de detectar e avaliar com precisão descontinuidades existentes em diferentes tipos de materiais, geometria e dimensões de equipamentos, peças e componentes. No Ensaio por Correntes Parasitas, os elementos sensores são bobinas, as quais, em diferentes formas, arranjos e tamanhos, compõem diversos tipos de sondas, para diferentes aplicações. Além disso, o número de bobinas que compõem uma determinada sonda pode variar em função do aparelho utilizado, ao qual a sonda é acoplada. A classificação das sondas pode ser melhor visualizada no livro de Soares [18]. Numa inspeção, quando se utiliza o campo magnético gerado fora da bobina, exatamente na região de um dos pólos magnéticos, diz-se que a sonda é superficial. A sensibilidade de uma sonda superficial está diretamente ligada à área de sua bobina, que tem a forma normalmente de um círculo; maior área significa menor sensibilidade e vice-versa. Por outro lado, maior área da bobina, maior poder de penetração das correntes parasitas, para uma mesma condição de freqüência e material inspecionado. A sonda superficial é indicada para inspecionar, em princípio, qualquer geometria de superfície: plana, côncava ou convexa. Pode ser apresentada com uma determinada área circular ou com uma área mínima, que lhe confere a denominação de sonda tipo lápis ou caneta Tipos de Sonda quanto ao Arranjo Elétrico de suas Bobinas Sonda com um só Enrolamento Quando uma sonda, seja bobina envolvente, sonda superficial ou interna, contém apenas um enrolamento ou bobina, o arranjo disponível é, necessariamente, um arranjo absoluto. Nesse caso, não há comparações e o sinal correspondente à detecção de alguma descontinuidade compõe-se de apenas um lóbulo. Sonda com Duas Bobinas, em Arranjo Diferencial Quando uma sonda superficial, bobina envolvente ou sonda interna têm dois ou 29

42 mais enrolamentos, estes podem estar interligados na forma diferencial. Estando próximos um do outro e alinhados, os dois enrolamentos comparam duas áreas adjacentes de uma mesma amostra. Se, por construção, esses enrolamentos forem feitos bem estreitos ou a área das bobinas for muito pequena, a sonda terá alta sensibilidade, podendo detectar trincas de comprimento muito pequeno, pontos de corrosão ( pitting ), etc. Trata-se, portanto, de uma técnica para detectar descontinuidades localizadas, em que é feita uma comparação de uma região boa de uma amostra, com outra região adjacente, considerada "ruim". A figura 3.4 mostra a passagem da sonda à esquerda e a curva conhecida como Lissajou num plano XY do software de análise à direita. No plano XY apresentado, o lóbulo superior refere-se à passagem da 1ª sonda pela descontinuidade e o inferior, relacionando-se à passagem da 2ª sonda pelo defeito. Figura 3.4 Sonda Superficial em Arranjo Diferencial Como se pode observar, o sinal característico de uma sonda em arranjo diferencial apresenta-se sempre com dois lóbulos, seja para uma sonda superficial, sonda interna convencional ou bobina envolvente. 3.7 Técnica da Análise de Fase Fundamentos da Técnica Impedância é uma grandeza, cuja apresentação está associada a um módulo e a um ângulo de fase. Assim, toda mudança de impedância é acompanhada de uma mudança na amplitude e na fase do sinal e a mudança na fase traz também informações sobre as condições do material. Se uma variação de impedância puder ser analisada em termos do módulo dessa variação e da mudança de fase, um maior número de informações poderá ser obtido sobre o material inspecionado. A técnica de análise da fase é fundamentada nos diagramas de plano de impedâncias, onde se observam os efeitos das variações de condutividade, de distância sonda-amostra, de freqüência e de 30

43 espessura do material. A representação do diagrama de impedância, desdobrada numa parte resistiva (inerente do material) e parte indutiva pode ser vista na figura abaixo: Componente indutiva X= w.l Z Âng.fase R Componente resistiva Figura 3.5 Diagrama de Impedância 2 2 A impedância elétrica Z é dada pela expressão Z = R + X. O ângulo de fase entre a corrente e a tensão elétrica é dado pelo ângulo formado entre a reatância X e a resistência R. Assim, o ângulo de fase é igual ao arctg (X / R). A determinação da indutância L depende da geometria da bobina e a determinação pode ser complexa para modelos reais. Por simplicidade, consideramos o exemplo de uma bobina ideal. Neste caso, o campo é uniforme e é dado por B = µ 0.i.n, onde µ 0 é a permeabilidade magnética do meio, n é o número de espiras por unidade de comprimento e i a corrente elétrica. Assim, n = N / l, onde N é o número total de espiras e l é o comprimento da bobina. Considerando S a área da seção transversal, o fluxo será Φ = B.dS = B.S = µ 0.i.N.S / l. Ou B = k.i, onde k = µ 0.N.S / l. Outra definição para indutância é L = k.n e, portanto, L = µ 0.N 2.S / l Diagramas do Plano de Impedância Os diagramas de plano de impedância apresentados são originados de interações de uma sonda superficial com amostras de superfície plana. Existem duas curvas a serem analisadas: a curva de condutividade e a de lift-off. No diagrama do plano de impedância, a curva da condutividade é obtida colocando-se a sonda superficial sobre a superfície plana de amostras de diferentes condutividades de materiais não ferromagnéticos e suficientemente espessos para que pequenas variações da espessura não tragam perturbações. 31

44 0 % IACS Reatância indutiva da bobina A B C D E 100 % IACS Resistência da bobina Figura 3.6 Formação da Curva de Condutividade num Diagrama do Plano de Impedância Na figura 3.6, se os pontos de A a E forem ligados por uma linha contínua, temse uma curva denominada curva de condutividade. Para obter a curva do "lift-off, considera-se que a bobina de ensaio é afastada de uma determinada amostra, como por exemplo, de uma amostra cujo material é o cobre recozido (100% IACS). Considera-se agora que o único fator a variar é a distância bobina-amostra. Quando a bobina está em contato com a amostra, a impedância está sobre a curva da condutividade, no ponto 100% IACS. Se a bobina é afastada da amostra, a impedância move-se na direção da linha tracejada da figura 3.7. A bobina, estando muito afastada da amostra, a ponto de não sofrer sua interferência, faz com que a impedância caia novamente na curva da condutividade, desta vez no ponto 0% IACS. Uma familia de curvas de "lift-off" pode ser traçada, usando-se o mesmo procedimento acima, isto é, afastando-se ou aproximando-se a bobina de ensaio de outras amostras de materiais diferentes. Reatância indutiva da bobina 0 % IACS Ar Curva da Condutividade Curva do lift-off 100 % IACS Resistência da bobina Figura 3.7 Curva do Fator Lift-Off num Diagrama do Plano de Impedância 32

45 Capítulo 4: Corrosão no Revestimento das Varetas Combustíveis 4.1 Introdução A propriedade que possuem certos metais e ligas de resistirem à corrosão e à oxidação a temperaturas diferentes da ambiente deve-se à formação de uma camada de óxido sobre a superfície do metal, da natureza desse óxido, sua aderência ao metal-base, sua permeabilidade, sua composição química, sua estrutura, seu ponto de fusão e seu ponto de volatilização, é que depende a maior ou menor capacidade do metal resistir à oxidação e ao ataque do meio circunvizinho. Em se tratando de elemento combustível nuclear para reatores PWR, corrosão é uniforme na superfície do revestimento, e falha de vareta combustível por corrosão uniforme excessiva é bastante rara em condições normais de operação do reator. A princípio se forma um óxido quase negro, altamente aderente, condutor de ânions, que ao atingir uma camada mais espessa, ou seja, após o ponto de transição, se colore de branco acinzentado. Com camadas muito espessas, que não são atingidas durante a vida do combustível, o óxido, que foi se rachando pouco a pouco, se esfolia. Segundo Paiva [13], uma fração do hidrogênio liberado no decorrer da oxidação, é absorvida pelo metal devido a sua grande afinidade com o zircônio, depois de passar através do óxido. Após exceder a capacidade de dissolução na liga, a fração de hidrogênio se separa na forma de hidreto de zircônio dentro da estrutura cristalina. A quantidade de hidrogênio que se precipita é determinada pela solubilidade, que aumenta com a temperatura, tendo valor baixo à temperatura ambiente. O efeito importante disso é baixar a dutilidade do material, contribuindo ainda para a formação de trincas e fissuras. A orientação preferencial das plaquetas de hidreto, que se separam, pode ser totalmente influenciada pelo tipo de etapas de deformação utilizado na fabricação dos tubos (produção de texturas). Além disso, tanto tensões externas de tração como também tensões externas de compressão, quando atingem um nível determinado, podem levar à reorientação dos hidretos. Água e vapor atacam o Zircaloy e o processo de formação do óxido envolve liberação de hidrogênio, que é absorvido e dissolvido no metal, segundo a equação: Zr + H 2 0 => Zr0 2 + H 2 33

46 Figura 4.1 Oxidação Acentuada nas Varetas do Elemento Combustível A camada de óxido gerada protege o material e se comporta como uma barreira frente ao ingresso de hidrogênio. Entretanto, quando esta camada se torna muito grossa (da ordem de 20 µm) podem aparecer fissuras, ao mesmo tempo que diminui a eficiência de transferência de calor através da parede do revestimento. A fratura desta capa de óxido facilita o ingresso de hidrogênio, e quando isso ocorre, ao se precipitar em forma de hidratos, deteriora as propriedades mecânicas do material. As ligas de Zircônio foram desenvolvidas para uso em revestimentos de combustíveis nucleares, entre outros componentes, no início dos anos 50. Um grande número de trabalhos que tratam do comportamento da corrosão em ligas de Zircaloy, mecanismos de aceleração e desenvolvimento de novas ligas têm sido publicados Efeito da Corrosão na Integridade dos Tubos De acordo com o EPRI [19], o maior efeito da corrosão na integridade dos tubos de revestimento resulta de dois processos: 1 - a formação de camadas de Zr0 2 causa a perda de espessura no revestimento e 2 - a absorção de hidrogênio pela liga de zircônio causa fragilização no revestimento. Os fatores que afetam as reações acima descritas incluem a temperatura da superfície, a química e a microestrutura do material do revestimento, o resfriamento local e a química do refrigerante. A taxa de corrosão das ligas de zircônio é controlada primeiramente pela temperatura da interface metal-óxido (Zr/ZrO 2 ). A temperatura de interface durante a 34

47 operação é sempre maior que a do refrigerante. Com o crescimento da espessura de óxido, a temperatura da interface aumenta e cria um ciclo de crescimento da taxa de corrosão. Este efeito é o maior fator que acelera a corrosão com o aumento do burn-up (queima do combustível). Além da temperatura, a variabilidade do material do revestimento também é um dos responsáveis pelo processo de corrosão. Testes no reator e em laboratórios confirmam que a taxa de corrosão pode ser reduzida através de um cuidadoso controle da composição química do revestimento e do processo de manufatura. Algumas variáveis da química da água do reator podem impactar a avaliação da corrosão no revestimento. As duas maiores variáveis são: depósitos de produtos de corrosão e o hidróxido de lítio. O ácido bórico é usado no circuito primário do reator PWR para controlar a reatividade, pois é um moderador [20]. Para controlar o ph do sistema do primário pela presença do ácido bórico, o hidróxido de lítio é adicionado ao sistema. Ele aumenta seu ph para faixas de 7,2 a 7,4 durante a operação, que resulta na redução dos níveis de atividade do circuito primário. Controlar o ph do circuito primário ajuda minimizar a deposição de crud (Chalk River Unidentified Deposit, identificado pela primeira vez na central nuclear do Chalk River, compostos principalmente de óxidos de Fe-Zn-Mn-Ni) na superfície dos tubos de Zircaloy. Minimizar o crud na superfície do tubo pode resultar em menores temperaturas do revestimento e menores taxas de corrosão. A operação de um sistema com ph de 6,9 é requerida para minimizar a deposição de crud na superfície do metal. No fim do ciclo, o ph se aproxima de 7,4, onde a concentração de LiOH chega a 3,5 ppm. A taxa de corrosão é função da reação de oxidação que ocorre em função da temperatura do metal de base. Existe uma fase de pré-transição e uma de pós-transição associadas com a queima do óxido e o peso ganho na superfície do metal. Na fase de pré-transição, para uma temperatura de metal constante, o peso ganho versus o tempo é uma relação não-linear: onde: w é o peso ganho n é aproximadamente 3 C é uma constante, e t é o tempo. w n = C. t 35

48 Na fase de pós-transição, para uma temperatura de metal constante, o peso ganho versus o tempo é uma relação linear: w = C. t. De acordo com o manual do PAD [20], produtos de corrosão depositados na superfície das varetas do combustível contribuem para o aumento da temperatura do revestimento e das taxas de corrosão, e em alguns casos, ajudam a evoluir as falhas no revestimento. Historicamente [19], depósitos coletados no fundo das piscinas durante a inspeção dos elementos e analisadas em laboratórios, têm mostrado que há a presença de óxidos de níquel e ferro não-estequométricos, Ni X Fe 3X O 4, onde tipicamente 0,4<X<0,8. Estes produtos são diferentes dos crud. Para Kim et al. [21], este tipo de corrosão tem sido um fator de limitação da vida potencial útil no melhoramento da eficiência em reatores do tipo PWR, pois o desenvolvimento de novos reatores e características das plantas térmicas não tem sido acompanhado por novas ligas. O aumento da temperatura de operação deve ser acompanhado pelo aumento da capacidade de resfriamento, pois o que ocorre é que aumentando a temperatura na superfície do revestimento, aumenta conseqüentemente a taxa de corrosão. Melhoramentos no revestimento de Zircaloy-4 tem permitido alcançar 100 µm na camada de óxido em burn-up na faixa de 50 a 55 GWD/MtU. Dois fabricantes de combustíveis para reatores PWR oferecem ao mercado ligas que reduzem a susceptibilidade a corrosão em tubos de revestimentos. ZIRLO, uma liga de zircônio contendo aproximadamente 1% Sn, 1% Nb e 0,1% Fe, foi introduzido pela Westinghouse nos anos 90. M5, uma outra liga de zircônio contendo 1% Nb e com as quantidades de oxigênio e enxofre controladas, foi introduzida pela Framatome nos EUA no final dos anos 90. Ambos ZIRLO e M5 têm exibido um crescimento na resistência à corrosão de revestimentos, e redução do hidrogênio capturado, tanto quanto a melhoria em outras propriedades, como a estabilidade dimensional. As duas novas ligas e suas variações são agora os novos padrões da indústria nos PWR. Uma quantidade numerosa de trabalhos trata do comportamento da corrosão nas ligas de Zircaloy e um dos aspectos mais importantes elucidados são as causas da aceleração da corrosão uniforme nos tubos de revestimento de Zircaloy-4 em PWR. O fenômeno de aceleração da corrosão tem se tornado claro com a experiência dos operadores no acompanhamento do crescimento da capacidade de queima (burn-up) dos PWR. Baseado nos resultados, o estanho contido no Zircaloy-4 tem sido reduzido 36

49 para atender e minimizar a taxa de corrosão. Isso caracteriza o Zircaloy-4 baixo estanho, que é um novo padrão para a indústria e é amplamente utilizado. Kido et. al [22], citam que as hipóteses para as causas da corrosão uniforme acelerada em PWR durante elevados burn-up devem ser categorizados assim: 1. Degradação da condutividade térmica do ZrO 2 com o espessamento do óxido: Dois fatores que afetam a condutividade térmica do óxido são: o acúmulo do dano da irradiação e a mudança da densidade do óxido. Os resultados da medição dos óxidos em reatores PWR são insuficientes. A extensão deste efeito não é totalmente compreendida por Kido et. al [22] para explicar completamente a aceleração da corrosão e poucos modelos de corrosão têm sido utilizados para este efeito. Uma explicação cabível para este fator é a possibilidade de uma maior degradação da condutividade térmica do óxido durante a operação devido à formação de uma fase de vapor nos poros ou fissuras do óxido. 2. Perda da resistência à corrosão da matriz do Zircaloy devido a alterações na microestrutura devido à radiação: Na última década, a relação entre a distribuição de partículas intermetálicas e o comportamento da corrosão nos componentes internos do reator tem sido bem estabelecida. Investigações de Garzarolli e Smerd [23] em reatores BWR confirmam que há um tamanho apropriado de distribuição das partículas intermetálicas que favorecem uma interpretação da corrosão no reator. Em outras palavras, a redistribuição das partículas intermetálicas durante a irradiação mostra ter uma influência na resistência à corrosão nos materiais de reatores do tipo BWR. A taxa de corrosão em materiais irradiados em vapor de 946 ºC é aumentada por um fator de aproximadamente quatro vezes, comparado a materiais não irradiados. A irradiação neste reator ocorre em temperaturas menores do que poderia ocorrer em revestimentos do reator PWR. Como este fenômeno é dependente da temperatura e ocorre em baixas temperaturas, devem ser cuidadosamente aplicados os resultados nos materiais usados no PWR. A temperatura no revestimento dos tubos com óxidos em torno de 60 µm é de aproximadamente 260 ºC. Em torno deste nível de temperatura, a dissolução das partículas intermetálicas é relacionada ao amadurecimento. Este efeito 37

50 aumenta a resistência à corrosão, e conseqüentemente a taxa de corrosão deve decrescer na região onde a espessura da camada oxidada excede os 60 µm. 3. Acumulação de lítio no ZrO 2 e perda de proteção natural na interface metal-óxido A influência do lítio nas propriedades da corrosão no Zircaloy tem sido investigada há mais de 30 anos, principalmente nos testes em laboratório [22]. Embora há muitos argumentos sobre o efeito determinante do lítio, uma correlação entre a taxa de corrosão e a concentração de lítio nos óxidos formados parece ser um bom argumento. Não existem dados reais do reator que nos possibilite comparar esta correlação; somente modelos empíricos expressam esta relação. 4. Efeito da presença de hidretação no zircônio A primeira tentativa para explicar o aumento da corrosão em altos burn-up em PWR com o efeito da precipitação de hidratos foi conduzida por Garde [24]. Outros dados apresentados recentemente por Kido et al [22] mostraram em testes de amostras pré-hidretadas por gases e precipitadas em vapor feitas em laboratórios, que a influência de camadas hidretadas parece dominante. Embora análises dos efeitos da hidretação no comportamento da corrosão terem sido feitos quantitativamente, existem poucos dados deste efeito em função da temperatura. 4.3 Código PAD Simulação Computacional da Corrosão Descrição A Westinghouse Electric Company desenvolveu o código PAD [20], que está na versão para ser a principal ferramenta de projeto e avaliação da performance das varetas combustíveis. O código calcula iterativamente os efeitos inter-relacionados de temperatura, pressão, comportamento elástico e plástico do revestimento, liberação de gases de fissão, densificação e inchaço das pastilhas em função do tempo e da potência do reator. O código avalia também o histórico de potência das varetas considerando picos e alterações do nível de potência. O comprimento da vareta é dividido em vários segmentos axiais, entre 5 e 49, e cada segmento assume uma operação e configuração 38

51 constante. Os efeitos são integrados para obter a liberação total dos gases de fissão e conseqüentemente, calcula a pressão interna resultante em cada seção de tempo. Esta é a ferramenta que a INB possui para a análise e acompanhamento quantitativo da camada de óxido do elemento combustível. Entretanto, durante as paradas das usinas, é feita a inspeção visual da superfície destes elementos, porém é impossível mensurar a oxidação através de sistemas comuns de TV Critérios de Corrosão para o Projeto das Varetas de Elementos Combustíveis No projeto da vareta, o critério de projeto para o revestimento das varetas deve obedecer aos seguintes parâmetros, segundo o PAD[20]: 1. No revestimento do Zircaloy-4 ou do Zirlo, a temperatura da interface metal-óxido não deve exceder os seguintes limites: Zircaloy-4 Zirlo 400 ºC 415 ºC 2. A estimativa de hidrogênio capturado no revestimento das duas ligas não deve exceder 600 ppm em volume médio no fim da vida. 3. O estado permanente na oxidação do revestimento das duas ligas deve ser considerado no cálculo da oxidação total no caso de LOCA (Loss of Coolant Accident). O critério de aceitação LOCA 10 CFR diz que a oxidação máxima local não deve exceder 17 % da espessura do revestimento. 4. A espessura máxima do óxido não pode exceder 100 µm. Estes critérios estão de acordo com a norma ASME, seção III. O modelo utilizado pelo código foi feito em 1996 e é conhecido como ZrBA model. Ele foi obtido na medição da camada de óxido ao longo de vários anos em revestimentos de tubos de Zircaloy-4 das usinas nucleares americanas. A medição feita considerou para o desenvolvimento do modelo a espessura média circunferencial de óxido no revestimento. A seguinte fórmula representa o ZrBA model: dw/dt = F material * F flux * F óxido * F Li * F Li-dia * F boil * dw th /dt 39

52 onde: 20, ,1 T dw /dt= exp, taxa de corrosão em [(mg/dm 2 )/dia] com T sendo a th temperatura da interface metal-óxido em Kelvin. F material = 1,0 para Zircaloy-4 F flux = 1 + 0,035 x x fast flux [n/cm2-seg, E>1 Mev] F óxido = 1 + 0,53 x [espessura do óxido(microns) 0,20], para óxidos com mais de 74 mg/dm 2 F Li = 1 + 0,06 x Li, onde Li é a concentração atual de Lítio em ppm F Li-dia = [Li-dia] 2, onde Li-dia é a exposição acumulada de Lítio em ppm-dia F boil = 1 + 0,0015 x [q boil / h v ], onde q boil é o fluxo de calor durante a evaporação e h v é o coeficiente de calor de vaporização. 40

53 Capítulo 5: Experimento de Oxidação Forçada em Tubos de Zircaloy-4 para a Criação de Corpos de Prova 5.1 Introdução Este capítulo propõe descrever como foi o experimento laboratorial para a criação de corpos de prova oxidados de Zircaloy-4, cuja camada foi medida em microscópio, com o intuito de servirem de padrões para a definição de uma lei para a bobina superficial de medição de camada de óxido. O ZrO 2 cresce sobre o Zircaloy-4 nas condições do reator, e comporta-se como um dielétrico e, portanto, pode-se utilizar o método de correntes induzidas para a avaliação de espessuras deste tipo de óxido, realizando medidas de lift-off, ao medir a distância entre o sensor e o material condutor. Investigou-se a linearidade do sistema, para o qual se preparou um dispositivo mecânico de fixação das bobinas e apoio dos corpos de prova, mediante o qual se observou que a tensão induzida no secundário é uma função linear da distância entre a sonda e o metal (efeito lift-off). 5.2 O Experimento Este trabalho propõe criar e nacionalizar uma ferramenta para inspecionar e medir a camada de óxido em tubos de revestimento de elementos combustíveis nucleares irradiados de reatores do tipo PWR. A ferramenta é constituída de um sistema informatizado que contém placas integradas para uso de bobinas eletromagnéticas baseadas no método de ensaio não-destrutivo chamado Correntes Parasitas. Entretanto para o teste da bobina não poderemos utilizar as varetas dos elementos que estão em uso ou já estocados nas piscinas de combustíveis usados das usinas nucleares, pois elas contêm os resíduos do decaimento radioativo do urânio e não há no Brasil células quentes para manuseio destes elementos. Assim, para fins de concretização da proposta da dissertação, foi desenvolvido um procedimento experimental para criação em laboratório, da oxidação do ZrO 2 semelhante à encontrada in-situ. Para a medição da camada oxidada, a vareta pode estar vazia, e por isso, amostras de Zircaloy-4 certificadas e novas foram retiradas do almoxarifado da INB para este experimento. 41

54 5.3 Princípios do Experimento Conforme foi falado no capítulo que trata da corrosão, é bem conhecido que a adição de grandes quantidades de LiOH acelera severamente a corrosão de ligas de Zircaloy, tal como o Zircaloy-4. Entretanto, o mecanismo de corrosão destas ligas não é completamente entendido, mas diversos pesquisadores têm sugerido várias teorias e modelos durante os últimos 35 anos. Destes pesquisadores, Hillner e Chirigos [25] relataram que a corrosão era acelerada pelo aumento de vacâncias aniônicas causadas pela substituição de íons Li + pelos íons Zr 4+ nas camadas oxidadas. Kim et al. [21] também afirmaram que uma significante aceleração da cinética da oxidação das ligas de Zr em hidróxidos de metais alcalinos, tais como NaOH, KOH, RbOH e CsOH estavam ausentes, exceto soluções aquosas de LiOH. Então, eles insistiram que a substituição de Li + com Zr 4+ em camadas de óxido ocorriam facilmente durante a reação de corrosão por causa do tamanho similar dos íons Li + e Zr 4+, e isto acelera a corrosão. Figura 5.1 Micro-Estrutura do Zircaloy-4 Kido et al. [22] relatam que a corrosão do Zircaloy carregado de hidrogênio é acelerado quando o nível do hidrogênio é mais alto que o limite de solubilidade na temperatura de corrosão. Simultaneamente, o metal quase hidretado, composto principalmente de zircônio hidretado, foi formado numa matriz de metal próxima da camada oxidada, por hidrogênio absorvido de uma solução aquosa de corrosão durante a reação de corrosão. Isto foi reportado também por Kim et al. [21] que a hidretação contribui mais fácil e rapidamente para a oxidação do metal quando comparada com uma matriz sem hidretação. Assim, as ligas de zircônio que têm muitos destes elementos hidretados são mais propícias à corrosão em várias soluções corrosivas, mas com o zircônio hidretado pré-existente, já formado na matriz metálica, o 42

55 comportamento da corrosão nas ligas de zircônio não foram amplamente estudadas ainda, especialmente em soluções aquosas de LiOH. 5.4 Descrição do Procedimento Experimental A preparação de corpos de prova para tratamento na autoclave foi feita de acordo com o procedimento criado para este ensaio. De acordo com este documento, feito em conjunto com o Engenheiro Químico André Luiz Pinto da Veiga, e baseado no artigo de Perrotti et al. [26], tubos de revestimento de 300 mm são expostos dentro da autoclave, para ensaio de corrosão acelerada, em solução de LiOH a 350 ºC e 170 bar. Esta técnica permite obter espessuras de óxido mensuráveis e que posteriormente são cortados corpos de prova de 50 mm, sendo 5 mm retirados e embutidos em resina (baquelite) e preparada para ensaio metalográfico para a medição direta da espessura do óxido por microscopia óptica, com um aumento máximo de 1650 vezes. Os 45 mm restantes são usados como padrões para calibrar a bobina do ensaio por correntes parasitas Materiais Utilizados Utilizou-se o LiOH como catalisador, a 2000 ppm, diluído em 1 litro de água desmineralizada, e preparou-se a solução, conforme descrito no item 4. Nas condições do ensaio em pressão e temperatura similares aos dos reatores em operação (350ºC e 170 bar), foram inseridas na autoclave 12 amostras de tubos de revestimento de Zircaloy-4 com 300 mm de comprimento, vedados na extremidade inferior com tampões terminais de Zircaloy-4 encaixados por interferência, identificados com marcação vibrográfica de 1 a 12 nas suas extremidades superiores. O procedimento de simulação das condições do reator foi feito na autoclave do Laboratório de Metalurgia e Materiais das Indústrias Nucleares do Brasil em Resende/RJ. Aproveitando o mesmo tempo de execução do experimento, foram postos quatro corpos de prova, com o objetivo de se medir o peso ganho com a oxidação e comparar com a literatura internacional. 43

56 Equipamentos Utilizados Para este experimento foram utilizados os seguintes equipamentos e utensílios: - Autoclave de aço inoxidável com volume útil de 2 litros; - Máquina de corte com disco circular abrasivo; - Equipamento para embutimento de amostras; - Máquina de polimento de amostras; - Microscópio óptico metalográfico Versamet com ampliação de 800 vezes e escala para medição; - Balança de precisão; - Copo de Becker; - Vidro de relógio; - Capela com exaustão; - Caneta vibrográfica; - phagâmetro digital Conjunto de Amostras Preparou-se uma seção de grade de inconel de 5 x 5 células utilizada como dispositivo para fixação de 12 seções de tubos de revestimento. Figura Foto dos Componentes antes do Experimento Ensacados após o Desengorduramento Quatro seções de tubo de 30 mm de comprimento, identificados com pequenos pontos em número de 1 a 4 pontos, para servirem de amostras de ganho de peso foram 44

57 pendurados com arame de aço inoxidável nas células internas da seção de grade utilizada para fixação. A função destes tubos será melhor descrita no item 5.5. Figura 5.3 Foto Final dos Corpos de Ganho de Peso Figura 5.4 Arames onde Foram Pendurados os Corpos de Ganho de Peso A seção de grade utilizada para fixação esteve situada a 15 cm da extremidade inferior das seções de tubos utilizadas para corpos de prova, para ficar acima do nível de água na fase líquida durante a estabilização da temperatura e pressão na autoclave do experimento. Calculou-se que o título é de apenas 2,9 % e, portanto, a coluna de água líquida na condição ambiente permanece quase toda líquida (97,1 %) nas condições de pressão e temperatura do ensaio, confirmando que a grade permanece fora da água, quando fica numa altura maior que 15 cm. Figura 5.5 Tubos com Tampão Sendo Inseridos na Seção de Grade 45

58 A orientação foi que todas as introduções dos tubos na seção da grade deveriam ser feitas a partir da extremidade superior destes para evitar riscos indesejáveis que comprometessem a superfície disponível para oxidação do tubo Preparação da Solução de Oxidação com 2000 ppm de LiOH Abaixo, é descrito resumidamente como foi feita a preparação da solução para dar início à oxidação do zircaloy: - Pesou-se 1 kg de água desmineralizada em um copo de Becker de 2 litros; - Pesou-se também 2 g de hidróxido de lítio em balança de precisão utilizando um vidro de relógio como recipiente auxiliar; - Aqueceu-se o copo de Becker com a água desmineralizada até 60 ºC e adicionou-se lentamente 2 g de hidróxido de lítio (2000 ppm), com agitação até completa homogeneização; - Retirou-se a cada etapa uma amostra 20 ml da solução para análise de concentração e ph; - Desengordurou-se o conjunto de amostras e a autoclave em acetona; - Posicionar o conjunto de amostras na autoclave conforme figura Verteu-se a solução de oxidação previamente preparada na autoclave. Figura 5.6 Dispositivo de Ensaio Entrando na Autoclave na 3ª etapa Início de Etapa de Oxidação O início da etapa de oxidação se dava com a verificação do alinhamento dos corpos de prova pela extremidade inferior, fechamento da autoclave conforme procedimento do laboratório, regulação da temperatura e tempo do experimento na 46

59 autoclave. A autoclave levava em torno de 2 horas para estabilizar na pressão média de 160 bar e 350 ºC. O esquema e as medidas do elemento combustível que serviu de corpo de prova para o experimento pode ser visto abaixo, na figura Ø 16, Nível 0,0 Figura 5.7 Esquema do Elemento Combustível dentro da Autoclave, Cotado em mm 47

60 Figura 5.8 Foto do Dispositivo de Ensaio Montado antes do Início da Oxidação Forçada Fim da Etapa de Oxidação O fim da etapa de oxidação se dá com o desligamento da autoclave e o posterior resfriamento para abri-la. Em seguida faz-se a retirada do conjunto de amostras de dentro da autoclave. Segue-se pela retirada de dois corpos de prova de tubo para cada etapa, sem os tampões inferiores para confecção de amostras para ir ao microscópio. Depois coletava-se 10 ml de amostra da solução para a medição do ph. Por último, cortava-se 5 cm da extremidade inferior de 2 corpos de prova retirados de posições diametralmente opostas tendo o cuidado de identificá-los na sua parte superior com caneta vibrográfica. Por exemplo, retirou-se os tubos 2 e 8 na 1ª etapa e depois 5 e 11, de acordo com a figura Figura 5.9 Posições dos Tubos 48

61 Embutimento dos Corpos de Prova Para a medição da camada dos tubos, era necessário preparar a amostra para análise metalográfica, conforme fotos a seguir. Seccionava-se 5 mm na parte inferior do tubo para embutimento. A amostra era prensada, marcada na baquelite para manter a rastreabilidade dos corpos embutidos e polidas, conforme as normas do laboratório da INB para esta análise. Levava-se ao microscópio com régua graduada em microns e media-se em 3 pontos eqüidistantes a camada de óxido de cada um deles. Em seguida, eram registradas as medidas obtidas. Figura 5.10 Equipamentos Utilizados no Experimento: Prensa, Polidor e Microscópio com Régua Graduada Foram realizadas 11 etapas de ganho de peso e 10 de medição de camada de óxido, e em cada etapa foram registradas as datas e horas de início e fim de cada etapa, as horas acumuladas, os corpos de prova retirados (citados eventualmente nas tabelas como CP) e o diâmetro médio de cada tubo medido no microscópio. A contagem das horas foi feita segundo o diagrama do sistema de controle da autoclave mostrado na figura A tabela abaixo resume todos os dados do experimento. Tabela Controle do Experimento de Oxidação 49

62 Pressão Temperatura Figura 5.11 Visualização do Programa da Autoclave de Controle dos Experimentos 5.5 Resultados A oxidação foi realizada durante dois meses, totalizando 888 horas (37 dias úteis) e com carga horária variável, por motivos de disponibilidade de pessoas e tempo para a execução do experimento. Entretanto, os resultados das medições de camadas de óxido foram relacionados às horas trabalhadas, independente da duração de cada etapa. A concentração da solução de 2000 ppm de LiOH foi feita pelo controle do ph a cada retirada do conjunto para análise. Caso o ph estivesse fora da faixa recomendada por Comstock et al. [27], que é de 12 a 13, os técnicos químicos do laboratório faziam uma nova solução. Veja na tabela 5.2 os valores controlados do ph para cada etapa. Foi feito em MS Excel um gráfico da evolução da espessura da camada de óxido em função do tempo. Não foi encontrado na literatura esta correlação, entretanto, é comum ver gráficos do ganho de peso em função do tempo. Verificou-se nesta experiência, que a medição exata da camada de óxido é uma tarefa difícil, pois apesar da corrosão ser classificada como uniforme ao longo da superfície, na prática, há uma variação desta medida entre os corpos medidos com o mesmo número de horas acumuladas e mais ainda, numa mesma amostra. Para completar a experiência e 50

63 comparar com a literatura internacional, aproveitou-se para controlar o ganho de peso total e o ganho de peso por etapa. Os resultados podem ser vistos na tabela 5.3. Tabela Controle do ph da Solução de LiOH a 2000 ppm Foram postos quatro pedaços de tubo para verificar-se o ganho de peso com as seguintes características: ODn diâmetro externo em quatro pontos do tubo (mm); ID diâmetro interno em mm; L comprimento do tubo em mm; Densidade é a densidade superficial em mg/dm 2 ; m massa em mg. Tabela 5.3 Dados das Quatro Amostras Feitas como Corpos de Prova para Ganho de Peso 51

64 A fórmula da área inclui a superfície interna, externa e a borda da seção de corte. O diâmetro externo médio foi calculado para a determinação da área, devido a excentricidade externa que este tubo pode apresentar. Fazendo uma simplificação matemática, o somatório das áreas ficou: ΣÁreas= π. ( ) 2 2 OD+ ID. L+ ( OD ID ) Dividindo a massa em mg pela área em dm 2, chegou-se na unidade de densidade superficial citada em diversos artigos para ganho de peso: mg/dm 2. Comstock et al. [27] fez esse mesmo teste a longo prazo e constatou que a espessura de óxido formada é uma correlação direta com o peso ganho usando a proporção de 1 µm equivalente a 15 mg/dm 2. Verificando os dados obtidos neste experimento, concluímos que o erro foi de apenas 0,95% em relação aos dados de Comstock et al. [27], quando usamos a amostra que obteve a maior espessura. Os resultados gerais do ganho de peso são visualizados na tabela seguinte. 2 Tabela 5.4 Análise Final do Peso Ganho nas Quatro Amostras A densidade inicial e final foi comparada e calculou-se o peso ganho total. Dividindo este valor pelo número de dias (888 horas / 24 horas = 37 dias), chegou-se à média de aproximadamente 39,66 mg/dm 2 por dia. A camada estimada em microns é a razão entre o peso ganho e o valor de 15 mg/dm 2. O erro relativo de 0,95 % foi calculado considerando a maior espessura medida em relação à média da camada estimada, de acordo com a proporção proposta por Comstock et al. [27]. Erro 97,83 96,9 97,83 (%) = x100 Erro= 0,95% 52

65 Cabe ressaltar que o objetivo deste experimento laboratorial é criar corpos oxidados que servem como padrões de camadas de óxido conhecidas, para serem utilizados na construção da bobina de medição de camada de óxido, utilizando a técnica das correntes parasitas. A figura abaixo mostra como foi a evolução do gráfico da oxidação no trabalho de Comstock et al.[27]. Ele fez um teste de longa duração (em torno de 800 dias), e a união dos pontos do peso ganho versus o tempo cresceu de uma forma linear até os primeiros 40 dias, e depois seguiu com um formato de uma curva exponencial, mostrando a aproximação da saturação do crescimento do óxido com o tempo. Peso ganho Tempo de exposição 40 dias Figura 5.12 Gráfico da Oxidação de Comstock et al.[27] A evolução do crescimento do óxido com o tempo do experimento (37 dias) desta dissertação pode ser visto na figura Foi feita no MS Excel e solicitou-se que fosse mostrada a equação que representa a regressão linear para a média das camadas medidas em cada etapa, representada pelas horas acumuladas no eixo X. O R-quadrado da regressão mede a proporção da variabilidade em Y que é explicada por X. Um valor de R-quadrado muito próximo de 1 indica uma forte relação entre as duas variáveis, apesar da relação poder ser positiva ou negativa. O R-quadrado de 0,9952 mostra a forte tendência da correlação de oxidação ser linear, sugerida pelo autor da dissertação, de acordo com a experiência de Comstock et al. [27] para os primeiros 40 dias. Os dados completos e todas as camadas medidas podem ser visualizadas na tabela 5.5. As colunas têm os seguintes significados: Etapa é a denominação para cada um dos passos do experimento, Horas é o tempo acumulado das etapas, Tempo é a célula de horas mesclada numa única célula, Camada é a coluna que apresenta a espessura medida em 3 pontos eqüidistantes para cada Tubo representado na coluna seguinte. O valor Média 1 é a média aritmétrica das camadas de óxido medidas em três pontos (coluna Camada ) de cada tubo. A última coluna denominada Med.geral é a média simples dos dois tubos retirados e analisados em cada etapa. Na etapa 0 não foram retiradas amostras para a medição do óxido, por isso a linha da etapa 53

66 0 está marcada com X. O erro na medição das camadas no microscópio com régua graduada foi a metade da menor medida, ou seja, 0,5 microns. Tabela 5.5 Camadas de Óxido Medidas na Experiência do Laboratório 54

67 Evolução do crescimento do óxido com o tempo 120 Camada (microns) y = 0,1036x + 0,5132 R 2 = 0, Tempo (horas) Camada medida Média das camadas medidas por tempo Linear (Média das camadas medidas por tempo) Figura 5.13 Evolução do Crescimento do Óxido com o Tempo Uma visualização dos resultados deste experimento é comparar a evolução das camadas oxidadas em fotos tiradas no microscópio. Para a amostra de tubo nº 10, podese ver três aumentos diferentes, conforme as figuras 5.14 e Figura 5.14 Comparação do Tubo 6, com Aumento de 825 x, 110 Horas de Ensaio e o Tubo 10, com Aumento de 82,5 x e 888 Horas de Ensaio. 55

68 Figura 5.15 Detalhe da Fissura no Tubo 10, com Aumento de 425 e 825 vezes, Respectivamente, com 888 Horas de Oxidação Forçada A parte branca das fotos é o tubo de Zircaloy-4 e a escura é a baquelite. É importante ressaltar que as fissuras na face externa dos tubos mostram como as paredes da superfície podem perder material. Por isso, é importante desenvolver a ferramenta de medição da camada oxidada, para acompanhar-se na prática, a evolução da corrosão e a integridade dos tubos em serviço. O código PAD descrito anteriormente é excelente, mas pode ser complementado com a técnica de correntes parasitas descrita nesta dissertação e os dados juntos, podem contribuir para a melhoria das condições operacionais e materiais do reator e de seu combustível. Estes dados podem alimentar um banco de dados brasileiro com a experiência adquirida nas usinas de Angra I e II e assim, melhorar os códigos, que são atualmente baseados na experiência da operação de usinas PWR norte americanas. 56

69 Capítulo 6: Desenvolvimento da Bobina de Medição da Oxidação de Tubos de Revestimento Escopo do Trabalho O desenvolvimento completo da bobina para uso submerso nas condições em que o elemento combustível se encontra (imerso na piscina de combustíveis usados das usinas nucleares) requer alterações de projeto para torná-la a prova de água. O meio em que ela foi projetada e testada (ar) possui propriedades físicas (permeabilidade magnética, condutividade) diferentes daquelas encontradas na água, mas como antes de qualquer inspeção, há o balanceamento da impedância da bobina com a impedância do equipamento de inspeção. Isso permite a aplicação da bobina projetada para a condição seca em bancada ou para o uso imerso nas condições reais. O material que envolve a bobina pode ser de teflon ou PVC, mas materiais vedantes devem mantê-la seca para uso imerso. O desenvolvimento final compreende o movimento automático da bobina por braços acionados por mecanismos pneumáticos, nas direções X, Y e Z. Este desenvolvimento é muito complexo, pois envolve conceitos e projetos de engenharia de automação, estando fora do escopo deste trabalho. Durante a pesquisa deste trabalho, descobriu-se que os EUA, a Coréia do Sul e a França possuem este sistema de medição de camada de óxido, porém é uma tecnologia fechada, na qual o Brasil deva comprar e pagar royalties pelo uso dela. Por isso, este trabalho se propõe desenvolver a parte relativa à bobina, pois envolve os conceitos de engenharia de combustível nuclear e da técnica de ensaios de correntes parasitas para medição de camadas não condutoras. O procedimento, conforme esclarece a Westinghouse [28], fornece instruções para medir com precisão a espessura de óxido de varetas combustíveis periféricas e isoladas, de elementos combustíveis. A operação ferramental não depende do tipo de elemento combustível e não será descrita em detalhes. Os tamanhos das várias peças dos mecanismos de movimentação das ferramentas, contudo, dependem do tipo de elemento combustível, portanto é imperativo que o tamanho da ferramenta combine com o tipo do elemento (Angra I ou Angra II). 57

70 6.2 Projeto do Equipamento Nacional Teoria Fundamental A utilização deste método de ensaio para medir espessuras de camadas de material não condutor (óxidos e tintas, por exemplo) depositado sobre um material condutor, está relacionada à variação da intensidade do campo magnético de uma bobina, energizada por uma corrente elétrica variável, quando esta é aproximada ou afastada do material condutor. Este efeito é conhecido como lift-off. Os critérios de projeto foram feitos de acordo com o modelo da ferramenta americana, citada no item 6.3. Quando a superfície da amostra em que se deseja medir a espessura é plana, a superfície de apoio da sonda, também conhecida como sonda superficial, deve ser plana. Ver figura 6.1, em que uma chapa ou placa de uma determinada liga de Alumínio está revestida com uma camada de material não condutor, como por exemplo tinta, de espessura variável. Figura 6.1 Utilização de uma Sonda Superficial Plana para Medir Espessura de Camada de Revestimento Não Condutor, Depositada sobre a Superfície de uma Chapa ou Placa de Determinada Liga de Alumínio. Quando a superfície da amostra é curva, como a de um tubo, por exemplo, a sonda superficial deve ter seu lado de apoio com uma geometria que se adapte à curvatura do tubo ou uma geometria quase pontual, semelhante à ponta de um lápis ou caneta. Neste caso, a sonda é conhecida como sonda superficial tipo caneta. Na medição de espessuras de camadas de óxido, depositadas sobre tubos ou varetas de elementos combustível de reatores nucleares, por questões de praticidade dessas medições, opta-se pela utilização de sondas superficiais do tipo caneta. Neste trabalho utilizou-se um equipamento de correntes parasitas que opera com o sistema de ponte de impedâncias e dentro deste sistema, é necessário, para o bom funcionamento do 58

71 equipamento que se tem, pelo menos, duas bobinas, interligadas entre si em arranjo diferencial, como é mostrado na figura 6.2. Figura 6.2 Desenho Mostrando a Utilização de Sondas Superficiais do Tipo Caneta, Interligadas entre si no Modo Diferencial, para Medir Espessura de Camada de Óxido Sondas Superficiais Utilizadas na Medição Para este trabalho de medição de espessura de camadas de óxido, realizado em bancada, foram desenvolvidas duas sondas superficiais do tipo caneta, iguais em suas dimensões e impedâncias. No centro de cada bobina existe um núcleo de material ferromagnético, uma haste cilíndrica, com diâmetro de 2,5 mm, obtida de um arame de solda. O núcleo ferromagnético, inserido no eixo da bobina, concentra todo o campo magnético gerado no interior da bobina ao longo dele e amplifica, consideravelmente a intensidade desse campo, possibilitando a bobina ser montada num carretel de pequenas dimensões, com poucas espiras. A indutância medida em cada sonda é de 15,9 µh, o que leva a uma freqüência fundamental de 500 khz. Quando acoplada ao equipamento modelo MAD 8D, é possível operar na faixa de freqüência de 150 khz a 1100 khz. Nas fotografias das figuras 6.3, 6.4 e 6.5, aparecem sempre duas sondas. Pode-se observar no interior de uma delas, a de referência, a inserção de um pequeno tubo metálico, feito de Zircaloy-4, sem qualquer oxidação e com diâmetro externo e espessura igual aos das amostras que contêm camadas de óxido. A inserção desse pequeno tubo no interior da sonda é feita de modo que o núcleo da bobina toca 59

72 permanentemente sua superfície externa. A outra sonda, a de ensaio, foi montada sobre uma base especialmente projetada para receber as amostras de tubos de Zircaloy que contêm camadas de óxido, com diferentes espessuras. A amostra, quando é colocada sobre esta base, fica numa posição semelhante à do pequeno tubo, na sonda de referência. Pode-se constatar nas fotografias das figuras 6.4 e 6.5 e no desenho da figura 6.6 a disposição dos tubos de referência e de ensaio. Sonda de referência Sonda de ensaio Figura 6.3 Fotografia das Duas Sondas Tipo Caneta, em Arranjo Diferencial. Figura 6.4 Fotografia Similar à Anterior. A Sonda de Ensaio está Agora com um Dispositivo que Prende a Amostra junto à Haste da Sonda Tipo Caneta. 60

73 Figura 6.5 Fotografia do Mesmo Dispositivo Sensor, onde se vê uma Amostra Oxidada, Posicionada na Sonda de Ensaio. Fios Figura 6.6 Desenho Esquemático da Vista Frontal do Dispositivo As duas sondas são interligadas entre si em arranjo diferencial, através de um conector de quatro pinos, que é acoplado ao equipamento de ensaio. No circuito eletrônico do aparelho de ensaio, as sondas são conectadas a uma ponte de impedância, semelhante a uma ponte de Wheatstone, sendo, cada uma delas, um braço dessa ponte. Ver desenho da figura 6.7. Uma vez acopladas à ponte, esta pode ser equilibrada eletricamente (balanceamento) através de ajustes nas impedâncias Z3 e Z4, pois estas são resistores variáveis. Antes de promover os ajustes de Z3 e Z4, para se obter o balanceamento da ponte de impedâncias, posiciona-se na sonda de ensaio uma amostra (tubo de Zircaloy), sem qualquer camada de óxido. Depois de promover o balanceamento da ponte, a tensão elétrica residual que aparece nos terminais A e B é zero ou próxima de zero. Isto significa para o sistema aparelho de ensaio / sondas, que o meio que envolve a sonda 1 (de referência) é igual ao meio que envolve a sonda 2 (de 61

74 ensaio). Assim, se a amostra de tubo de Zircaloy, sem camada de óxido, é substituída por uma outra contendo camada de óxido de determinada espessura, a ponte é desbalanceada e a tensão elétrica existente nos terminais A e B deixa de ser nula, assumindo um determinado valor que dependerá da espessura da camada de óxido da amostra colocada na sonda de ensaio. Pode-se, então associar as alterações de tensão elétrica existente na ponte de impedância com as espessuras das camadas de óxido existentes nas diferentes amostras deste trabalho. Figura 6.7 Ponte de Impedâncias Existente na Maioria dos Equipamentos de Correntes Parasitas Atuais. Z1 e Z2 são as Impedâncias Correspondentes às Bobinas das Sondas de Ensaio e de Referência Descrição Sucinta do Equipamento Utilizado no Trabalho O equipamento utilizado neste trabalho é microprocessado, de até 4 (quatro) canais de freqüência, cada um deles com a freqüência variando de 55 Hz até 4 MHz, controle de ganho, controle de fase, sensibilidade e filtro de freqüência para supressão de ruídos de baixas freqüências. Permite fazer análise, baseada em medidas de amplitude e fase dos sinais de indicações detectadas e gravações / reproduções dos parâmetros de ensaio e de todos os sinais de indicações. O fabricante é a Eddy Current Technology Inc. (ECT) e o modelo é o MAD 8D. O MAD 8D, correspondente a foto da figura 6.8, opera com o sistema de ponte de impedâncias, onde dois de seus braços são as bobinas de uma ou mais sondas. 62

75 Figura 6.8 Fotografia de um Equipamento da ECT, Modelo MAD 8D. As sondas utilizadas neste trabalho foram desenvolvidas pela Technotest. A descrição sucinta da operação e calibração do sistema de ensaio esta no anexo A Resultados Obtidos Foram medidas um total de 8 amostras de tubos de Zircaloy-4, contendo camadas de óxido incrustadas as superfícies externas das mesmas, com diferentes espessuras. Existe uma variação de espessura para cada uma das amostras apresentadas na tabela 6.1, dependente da posição ao longo da superfície das amostras em que a medida é feita. Obviamente, esta variação, que não está registrada neste trabalho, produzirá uma variação correspondente nas medidas obtidas por correntes parasitas. Já foi comentado que mesmo classificando a corrosão como uniforme, a bobina tem uma sensibilidade elevada a qualquer alteração superficial das amostras e, portanto, isso deve ser levado em consideração no projeto da ferramenta. A figura 6.9 que se segue, é a tela do software de análise da técnica de Correntes Parasitas obtida no ensaio por Correntes Parasitas da medida de espessura das camadas de óxido da 1ª entre as oito feitas a partir das amostras, de acordo com as condições de calibração estabelecidas. As telas obtidas para as outras 7 amostras estão no anexo B. 63

76 Ângulo de fase e amplitude Efeito lift-off máximo Tubo sem oxidação Figura Tela de Sinal Proveniente da Amostra 8, com a Espessura de Camada de Óxido de 10,2 µm. As telas que são apresentadas nas figuras do anexo B, foram feitas com as amostras posicionadas na sonda de ensaio, e com o mesmo tubo de referência. Em cada posicionamento das amostras, o sistema aparelho de ensaio / sondas, foi devidamente balanceado, tendo-se, na sonda de ensaio um tubo novo de Zircaloy-4, sem qualquer camada de óxido. De acordo com os ajustes dos parâmetros de ensaio feitos na calibração, foi obtida uma tela de sinal correspondente ao desbalanceamento da ponte de impedância que a amostra provocou. As medidas obtidas são uma grandeza vetorial. A origem do vetor é o tubo sem camada oxidada e o fim dele seria o efeito lift-off máximo, dado pela espessura da camada oxidada. N da medida Tabela 6.1 Grandezas Associadas a Espessuras de Óxido Medidas Amostra N Nº de horas de oxidação Espessura da camada de óxido Amplitude (Volts) ,2 µm 1, ,8 µm 1, ,6 µm 2, ,8 µm 3, ,6 µm 3, ,4 µm 3, ,3 µm 4, ,4 µm 5,13 45 Ângulo de fase 64

77 Na tabela 6.1 acima são apresentadas as medidas dessas grandezas, em termos de amplitude e ângulo de fase, associadas a cada espessura de camada de óxido, além do número de horas de oxidação e da espessura da camada oxidada medida. Ao juntar todos os pontos onde o efeito lift-off foi máximo nas figuras do anexo B, obtemos a curva de lift-off, explicada no item Veja na figura seguinte: Reatância indutiva da bobina Curva do lift-off do Zircaloy-4 11 Amostra sem oxidação 8 Resistência da bobina Figura 6.10 Curva do Lift-Off das Amostras Feitas em Laboratório As medidas das camadas no microscópio foram feitas somente uma vez, e o erro possível na mensuração é relacionado à metade da menor divisão da escala: 0,5 microns. A amplitude e o ângulo de fase mostrados na tela do software de análise também foi medida somente uma vez, e o erro que pode ocorrer, é no posicionamento correto dos cursores ( ) e ( + ). Veja o gráfico resultante na figura abaixo. Camada oxidada X Amplitude do sinal 6 A mplitude (volts) ,53 1,96 y = 0,0602x + 0,7022 R 2 = 0,9704 3,62 3,82 3,03 2,09 4,85 5, Espessura (microns) Figura 6.11 Relação da Camada Oxidada Medida e a Amplitude do Sinal no MAD8D 65

78 Esta relação linear (y = 0,0602x + 0,7022), que num tubo novo, não possui qualquer camada oxidada e que pode ser extrapolada até 100 microns (limite de projeto de acordo com o PAD [20]), permite que todas as camadas reais de varetas oxidadas sejam medidas nesta nova faixa [ microns], dando os seguintes sinais: Espessura (microns) Amplitude (volts) 0 0, ,7222 O novo gráfico considerando estes dois valores de espessura limites fica de acordo com a figura É importante ressaltar que a cada medição da camada de óxido, os valores podem ser diferentes, alterando a amplitude e o ângulo de fase, e conseqüentemente, alterando os pontos do gráfico. Porém, a mudança não é tão significativa a ponto de descaracterizar a reta. Esse comentário mostra que a repetibilidade da equação da reta é baixa, pois ela pode ser alterada facilmente, alterando-se os parâmetros descritos acima. Camada oxidada X Amplitude do sinal Amplitude (volts) 8,00 6,00 4,00 2,00 0,00 0,70 1,53 1,96 2,09 3,62 3,03 3,82 4,85 5,13 6, Espessura (microns) Figura 6.12 Visualização da Amplitude do Sinal com os Valores de Espessura Limites A reta da figura acima atinge o objetivo estabelecido, conforme sugestão do autor que era criar uma correlação entre a espessura da camada de óxido e a amplitude 66

79 do sinal da impedância da bobina superficial, utilizando a técnica das Correntes Parasitas Funcionalidade do Sistema de Medição Americano De acordo com a funcionalidade que necessitamos para uma correta medição da camada de óxido de varetas, descreve-se a seguir as definições, a descrição e uma lista de equipamentos mínima para assegurar a operação de um equipamento que venha a ser desenvolvido no Brasil, baseado no modelo americano [28]. É tratado pela INB como o estado da arte na medição de óxidos. Sabemos que o investimento no desenvolvimento do mecanismo de acionamento e estruturas é muito elevado, mas há o domínio do conhecimento de automação e controle por parte dos engenheiros brasileiros para construí-lo no país Definições Sistema de medição de espessura do óxido em vareta combustível - Um sistema de exame que mede com precisão e registra a espessura do óxido de uma vareta combustível em qualquer localização vertical na vareta combustível ou na grade de um elemento combustível. FRHT (Fuel Rod Handling Tool) - ferramenta de manuseio de vareta combustível. Ferramenta XYZ - Um sistema de posicionamento mecânico preciso da sonda de medição do óxido sobre a vareta combustível, que se move nos eixos X, Y e Z. Acessório SRO (Single Rod Oxidized) - Acessório individual para guiar a vareta combustível a ser medida, que inclui uma câmera Descrição Geral O sistema de medição da espessura do óxido em vareta combustível consiste de sete componentes básicos: ferramenta XYZ (e seu controlador de movimento), ferramenta de manuseio de vareta combustível FRHT (e seu controlador de movimento), grampo da grade, acessório SRO, câmera SRO, placas de aquisição de dados para o computador modelo MIZ-23. O sistema fica submerso a aproximadamente a uns 10 metros na piscina de combustíveis nucleares, pois a água contém boro e serve 67

80 como uma blindagem para as elevadas emissões radioativas que o EC emite após o uso. O espaçamento entre os diâmetros externos das varetas é de 3 mm e este valor é a largura máxima do dispositivo (braço móvel) que contém a bobina de medição que entra no EC e torna-se possível medir o óxido de uma vareta localizada no interior do mesmo. Figura 6.13 Mecanismo de Medição dos EUA O objetivo do sistema de medição de espessura de óxido em vareta combustível é posicionar uma sonda de correntes parasitas (sonda tipo lápis) de encontro a uma vareta combustível irradiada (ou grade) de um elemento combustível e medir a espessura de filme de corrosão ZrO 2 (óxido). É requerido um alto grau de precisão no posicionamento mecânico da sonda sobre a vareta combustível (ou grade), enquanto estão sendo tomadas as medidas, para minimizar os erros de medição resultantes do acoplamento de variações entre a sonda e a vareta combustível (ou grade). O sistema de controle de movimento XYZ e o FRHT fornecem esse sistema de posicionamento mecânico. Uma das maiores dificuldades do sistema é operá-lo e visualizar os movimentos dos dispositivos na profundidade em que ele é instalado (10 metros). A ferramenta XYZ é colocada sobre o topo das prateleiras de combustível usado, na piscina de combustível usado (PCU). Para medição da camada de óxido na vareta combustível, o elemento combustível tem que ser inserido numa célula da prateleira de armazenagem adjacente à placa de base XYZ para inspeção. O elemento combustível é retido na posição usando-se um dispositivo de grampo de grade. Esse dispositivo é 68