RECUPERAÇÃO E RECRISTALIZAÇÃO DE TÂNTALO COM MICROESTRUTURA OLIGOCRISTALINA LAMINADO A FRIO. Martins, J.P.(1); Sandim, H.R.Z. (1); Padilha, A.F.

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1 RECUPERAÇÃO E RECRISTALIZAÇÃO DE TÂNTALO COM MICROESTRUTURA OLIGOCRISTALINA LAMINADO A FRIO Martins, J.P.(1); Sandim, H.R.Z. (1); Padilha, A.F. (2) (1) Departamento de Engenharia de Materiais, FAENQUIL, , Lorena S.P. (2) Departamento de Engenharia Metalúrgica e de Materiais, Universidade de São Paulo, , São Paulo S.P. RESUMO Lingotes de tântalo obtidos pela fusão por feixe eletrônico apresentam uma microestrutura oligocristalina. Durante a conformação destes lingotes observa-se uma dependência da microestrutura no estado encruado com a orientação individual dos grãos. Esta heterogeneidade microestrutural influi decisivamente no comportamento deste material frente à recristalização uma vez que a energia armazenada varia de grão para grão. Uma placa de tântalo foi laminada a frio até 70% de redução em múltiplos passes e então recozida em vácuo a 1200 C por 1 hora. Amostras representativas foram estudadas com o auxílio de microscopia eletrônica de varredura (MEV) no modo de elétrons retroespalhados no estado encruado e após recozimento. Medidas de microdureza Vickers foram realizadas em cada grão para quantificar indiretamente a energia armazenada durante a deformação plástica. As texturas de deformação e de recristalização desenvolvidas em cada grão durante o processamento termomecânico foram determinadas com o auxílio da difração de elétrons retroespalhados (EBSD). O comportamento deste material durante o processamento termomecânico exibe uma forte dependência da orientação dos grãos. Palavras-chaves: tântalo; deformação plástica; recuperação; recristalização e orientação. Abstract Tantalum ingots obtained by electron beam melting display an oligocrystalline microstructure. During plastic deformation, noticeable differences in the deformation microstructure are observed, indicating grain orientation effects. This microstructural heterogeneity exerts a strong influence on recrystallization since the stored energy varies from grain to grain. A tantalum slab was 70% cold rolled in multiple passes and then vacuum annealed at 1200 C for 1 hour. Cold-worked and annealed specimens were observed in a scanning electron microscope (SEM) operating in the backscattered mode. In order to evaluate the stored energy CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40001

2 during the cold work, Vickers microhardness tests were carried out in different grains. The corresponding deformation and recrystallization textures were determined by electron backscattering diffraction (EBSD). The behavior of this material upon thermomechanical processing is strongly orientation-dependent. Keywords: tantalum, plastic deformation, recovery, recrystallization and orientation. 1- INTRODUÇÃO E JUSTIFICATIVAS A fusão por feixe eletrônico possibilita a obtenção de materiais com elevada pureza (baixos teores de elementos intersticiais) e com dimensões adequadas ao posterior processamento termomecânico. Lingotes de tântalo processados por esta técnica apresentam uma estrutura composta majoritariamente por poucos e enormes grãos colunares alinhados longitudinalmente. Este material é, por definição, oligocristalino. O estudo de materiais oligocristalinos é bastante conveniente quando se deseja investigar a dependência da deformação plástica com a orientação por dois motivos principais. Primeiro, em amostras formadas por grãos grosseiros, é possível rastrear o comportamento individual de cada grão durante o processamento termomecânico. Em segundo lugar, se o processo de nucleação dentro deste grão é inibido por alguma razão, é possível estudar em detalhes a influência da nucleação nas heterogeneidades de deformação e nas regiões próximas ao contorno de grão. As propriedades mecânicas de metais puros e ligas dependem da microestrutura desenvolvida durante o processamento termomecânico, especialmente do tamanho de grão e textura finais. Uma estrutura de grãos grosseiros como a encontrada em materiais oligocristalinos não favorece a ocorrência da deformação plástica de uma forma homogênea. Enquanto a maioria dos grãos subdivide-se numa estrutura lamelar com a criação de uma parcela significativa de contornos de alto ângulo, outros deformam-se de modo mais homogêneo levando à formação de uma microestrutura onde predominam pequenas diferenças de orientação (ψ) [1,2]. As diferenças quanto ao grau de subdivisão dos grãos durante a deformação influem decisivamente no comportamento destes metais durante o recozimento; enquanto alguns grãos sofrem pronta recristalização, outros exibem intensa recuperação [3,4]. As cinéticas de recuperação e de recristalização podem variar de grão para grão contribuindo para a formação de uma microestrutura heterogênea. A estampabilidade de um material tem estreita relação com sua textura. Do ponto de vista tecnológico, uma grande variedade de componentes manufaturados em tântalo encontrase na forma de peças estampadas tais como cadinhos para evaporação resistiva e reparos para CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40002

3 reatores vitrificados utilizados na indústria química. Estes componentes são usualmente estampados a partir de chapas laminadas a frio e posteriormente recozidas. Neste trabalho, um conjunto representativo de amostras no estado encruado e após o recozimento foi estudado detalhadamente utilizando-se microscopia eletrônica de varredura e difração de elétrons retroespalhados. Os resultados revelam que o comportamento deste material frente ao processamento termomecânico depende da orientação dos grãos; enquanto um grão se recristaliza completamente, o outro sofre intensa recuperação durante o recozimento. 2- PROCEDIMENTO EXPERIMENTAL Uma placa com cerca de 11 mm de espessura foi cortada a partir da seção longitudinal de um lingote de tântalo fundido por feixe eletrônico com 80 mm de diâmetro. A placa foi laminada a frio em múltiplos passes até 70% de redução num laminador tipo modelo da Fenn. A taxa de deformação aplicada foi superior a 10 2 s -1. Adotou-se como direção de laminação o sentido paralelo ao eixo longitudinal dos grãos presentes no lingote. O tamanho de grão típico presente na placa antes da laminação era da ordem de 10 mm de largura por 100 mm de comprimento. A Figura 1 mostra o desenho esquemático de como a placa utilizada neste estudo foi retirada do respectivo lingote de tântalo. Figura 1 Desenho esquemático da placa retirada do lingote de tântalo fundido por feixe eletrônico. Após a laminação, duas seções adjacentes foram retiradas da placa laminada no sentido transversal. Como as placas são vizinhas, elas são formadas pelos mesmos grãos. Um bicristal foi retirado e serviu para os estudos no estado encruado. O outro bicristal adjacente, da segunda placa, foi recozido a 1200 C por 1 hora após encapsulamento em vácuo. Em ambos os casos, o contorno de grão inicial encontra-se paralelo ao sentido de laminação. As CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40003

4 amostras foram então preparadas metalograficamente de acordo com procedimentos convencionais. O ataque químico para revelar a microestrutura foi uma solução composta de 25H 2 SO 4 :10HF:10HNO 3 com tempos de imersão da ordem de 10 a 20 segundos. As medidas de microdureza Vickers foram realizadas num microdurômetro modelo Micromet 2004 da Buehler com carga de 100 g. A microestrutura foi observada junto a um microscópio eletrônico de varredura LEO modelo 1450-VP, no modo de elétrons retroespalhados. As medidas de microtextura foram realizadas com o auxílio da técnica de difração de elétrons retroespalhados (EBSD - Electron Backscattering Diffraction) no plano de laminação. A orientação individual dos grãos foi determinada por meio da indexação automatizada das linhas de Kikuchi geradas a partir da interação entre o feixe de elétrons e a superfície da amostra num microscópio eletrônico de varredura JEOL modelo JSM As análises foram realizadas com o auxílio de um software Opal da Oxford e os padrões de difração foram coletados a cada 5 µm na região mapeada. As figuras de pólo invertidas foram obtidas a partir das medidas de EBSD sendo disponibilizados pelo software do equipamento. 3 - RESULTADOS E DISCUSSÕES 3.1- Subdivisão dos grãos A microestrutura de um metal sofre sucessivas mudanças durante a deformação plástica. A primeira e mais óbvia é a mudança no formato dos grãos, que se tornam mais alongados, acompanhada de um considerável aumento na área total dos contornos de grão. Simultaneamente, discordâncias são geradas continuamente durante a deformação e passam a interagir entre si levando à formação de subestruturas mais complexas [5]. A deformação plástica ocorre em duas escalas de acordo com o modelo da subdivisão dos grãos [6-8]. Macroscopicamente, os grãos grosseiros subdividem-se em diferentes componentes cristalográficos, por exemplo, pela rotação do cristal e formação de bandas de deformação e de cisalhamento [9]. Numa escala microscópica, o cristal continua a subdividirse com a multiplicação de discordâncias e a formação de contornos geometricamente necessários [10] para acomodar as crescentes diferenças de orientação entre os cristalitos. Estes contornos geometricamente necessários são formados por arranjos de discordâncias relativamente complexos. Células de discordâncias com morfologia equiaxial representam os menores volumes desta subdivisão. Numa escala maior, grupos de células de discordâncias são separados por densas paredes de discordâncias (DDW dense dislocation walls) e microbandas (MB microbands) após pequenas e médias deformações. Com o aumento da deformação, as células de discordâncias tornam-se mais achatadas e as DDWs e MBs são CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40004

5 substituídas por estruturas lamelares. Estas lamelas são delineadas pelos chamados contornos lamelares (LB lamellar boundaries). Uma fração significativa destes contornos possui caráter de alto ângulo (ψ>15 ). Com o aumento da deformação, estes contornos lamelares tendem a alinhar-se com a direção de laminação e eventualente interagir entre si (recombinação). Além disso, a diferença de orientação entre as regiões delimitadas por esses contornos tende a aumentar com o aumento da deformação plástica Microestrutura A Figura 2 mostra a microestrutura da placa de tântalo antes da laminação a frio. Ela é formada por uns poucos grãos grosseiros com morfologia colunar e que encontram-se alinhados paralelamente ao eixo longitudinal do lingote. Uma das vantagens da utilização de oligocristais é a possibilidade de rastrear o comportamento dos grãos durante o processamento termomecânico e acompanhar as mudanças que ocorrem, principalmente, junto aos contornos de grão. Após cuidadosa preparação metalográfica, incluindo polimento químico para remoção de microdeformações introduzidas na etapa do polimento, pode-se distinguir regiões adjacentes onde a diferença de orientação (ψ) é superior a 1 (subgrãos, por exemplo) utilizando-se imagens de elétrons retroespalhados (channelling contrast). Esta técnica permite observar detalhes da subestrutura do material. A Figura 3 mostra dois grãos adjacentes, aqui nomeados A e B, que após deformação plástica passam a exibir diferentes subestruturas. A linha tracejada indica a posição do contorno de grão inicial, ou seja, aquele originário da estrutura bruta de fusão. No grão A observa-se uma subestrutura fina, homogênea, com subgrãos com tamanho da ordem de 3 µm e também bandas bastante estreitas. Percebe-se também um maior contraste entre os elementos da subestrutura indicando uma provável maior diferença de orientação entre eles. De acordo com a equação simplificada Read-Shockley [5], espera-se que este tipo de subestrutura possua uma maior energia armazenada (força motriz para que a recristalização ocorra). O grão B, por outro lado, apresenta uma subestrutura mais heterogênea, também com bandas próximo ao contorno de grão e onde predominam um contraste mais suave entre os elementos da subestrutura indicando, provavelmente, menores valores de ψ. Um outro recurso para estimar-se as diferenças quanto à energia armazenada em cada grão é obtida rapidamente a partir de um simples ensaio de microdureza. Os resultados indicam que o grão A é bem mais duro que o grão B (133 HV-0,1 e 96 HV-0,1, respectivamente) indicando este grão encruou mais durante a laminação a frio. CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40005

6 Figura 2 Seção longitudinal de um lingote de tântalo fundido por feixe eletrônico. A direção de laminação é indicada pela seta. grão A grão B Figura 3 Seção longitudinal de um bicristal de tântalo laminado até 70% de redução (MEV, elétrons retroespalhados). Após o recozimento, observou-se que o grão A recristalizou-se prontamente enquanto que o grão B sofreu apenas forte recuperação (Figura 4). Estas diferenças quanto ao comportamento frente à recristalização têm sua explicação na microestrutura encontrada no estado encruado em cada um destes grãos. Durante a deformação plástica de metais com uma microestrutura formada por grãos grosseiros, particularmente o tântalo, observa-se uma forte dependência do tipo de microestrutura presente no estado encruado com a orientação. Maiores detalhes podem ser encontrados em [1]. Como a energia armazenada durante a deformação varia de grão para grão, distintas cinéticas de recristalização são observadas levando à formação de uma microestrutura heterogênea [11]. CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40006

7 grão A grão B Figura 4 Seção longitudinal de um bicristal de tântalo laminado até 70% de redução e recozido a 1200C por 1 hora. (MEV, elétrons retroespalhados) Mapeamento via difração de elétrons retroespalhados (EBSD) Metais com estrutura cúbica de corpo centrado tendem a desenvolver uma forte textura de deformação paralela à direção [110]. No caso da laminação do tântalo, alguns grãos encontram-se favoravelmente orientados (orientação inicial próxima a [110]) e, portanto, deformam-se de modo estável dando origem a uma subestrutura onde predominam pequenos valores de ψ. Outros grãos, desfavoravelmente orientados em relação à direção [110], subdividem-se numa estrutura onde predominam maiores diferenças de orientação e, conseqüentemente, maior energia armazenada para promover a recristalização. Isto pode ser visualizado na Figura 5. Nela observa-se que o grão B deformou-se de modo homogêneo. Diferenças de orientação apreciáveis ao longo de toda a extensão investigada não são observadas. Diferentemente, o grão A subdividiu-se numa estrutura composta por bandas onde predominam grandes diferenças de orientação. As figuras de pólo invertidas correspondentes aos dois grãos mapeados são mostradas na Figura 6. O grão A apresenta grandes diferenças de orientação entre os diferentes componentes da microestrutura no estado encruado. Os resultados da determinação da orientação dos componentes da microestrutura concentram-se em duas regiões distintas no triângulo estereográfico. Já o grão B exibe um menor espalhamento dos pontos e uma forte orientação [110] paralela à direção de laminação. CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40007

8 grão A grão B Figura 5 Mapeamento da orientação de uma região compreendendo o contorno de grão que limita os grãos A e B. a) b) Figura 6 Figuras de pólo invertidas (direção de laminação) correspondentes aos grãos A e B no estado encruado. CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40008

9 4 CONCLUSÕES As principais conclusões deste trabalho são as seguintes: - A subdivisão dos grãos durante a deformação plástica se dá de forma heterogênea, variando de grão para grão. - Alguns grãos deformam-se de modo mais estável e, portanto, subdividem-se em regiões onde predominam pequenas diferenças de orientação. Estes grãos tendem a sofrer pronunciada recuperação durante o recozimento. Outros grãos, por sua vez, encontram-se desfavoravelmente orientados e subdividem-se em regiões com grandes diferenças de orientação entre si. Estas regiões possuem maior energia armazenada e atuam como núcleos de recristalização durante o recozimento. - Estas diferenças quanto ao grau de subdivisão dos grãos levam à formação de uma microestrutura heterogênea após o recozimento. AGRADECIMENTOS Os autores agradecem à FAPESP pelo apoio financeiro à execução do projeto 99/ e a A. Pinto (IME) pelo auxílio no mapeamento e nas medidas de EBSD. JPM agradece à FAPESP pela concessão de sua Bolsa de Mestrado (Proc. n o. 99/ ). 5 REFERÊNCIAS [1] Sandim, H.R.Z.; McQueen, H.J.; Blum, W., Microstructure of cold swaged tantalum at large strains. Scripta materialia, v. 42, p , [2] Vandermeer, R.A.; Snyder Jr., W.B., Recovery and recrystallization in rolled tantalum single crystas. Metallurgical Transactions, v.10a, p , [3] Raabe, D.; Roters, F.; Marx, V., Experimental investigation and numerical simulation of the correlation of recovery and texture in bcc metals and alloys. Textures and Microstructures, v.26-27, p , [4] Raabe, D., Investigation of the orientation dependence of recovery in low-carbon steel by use of single orientation determination. Steel Research, v.66, p , [5] Humphreys, F.J.; Hatherly, M., Recrystallization and related annealing phenomena. Pergamon, [6] Hansen, N., Cold deformation microstructures, Materials Science Technology, v.6, p , [7] Bay, B.; Hansen, N.; Kuhlmann-Wilsdorf, D., Microstructural evolution in rolled aluminum, Materials Science Engineering, v.a158, p , CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40009

10 [8] Hansen, N., Deformation microstructures, Scripta metallurgica et materialia, v.27, p , [9] Hughes, D.A., Deformation microstructures in refractory metals and alloys: past and present research. In: Dalder, E.N.C. et al (Ed.) Evolution of Refractory Metals and Alloys. Pittsburgh: TMS, p , [10] Kuhlmann-Wilsdorf, D.; Hansen, N., Geometrically necessary, incidental and subgrains boundaries, Scripta metallurgica et materialia, v.25, p , [11] Sandim, H.R.Z.; Padilha, A.F.; Randle, V.; Blum, W., Grain subdivision and recrystallization in oligocrystalline tantalum during cold swaging and subsequent annealing. International Journal of Refractory Metals and Hard Materials, v.17, n.6, p , CONGRESSO BRASILEIRO DE ENGENHARIA E CIÊNCIA DOS MATERIAIS, 14., 2000, São Pedro - SP. Anais 40010