U N IV E R S ID A D E F E D E R A L D E S A N T A M A R IA P ro g ra m a d e P o s-g ra d u a»c ~a o e m F ³sic a.

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1 U N IV E R S ID A D E F E D E R A L D E S A N T A M A R IA P ro g ra m a d e P o s-g ra d u a»c ~a o e m F ³sic a. E F E I T O D A S F L U T U A C» ~O E S N A E S P E S S U R A D O I S O L A N T E S O B R E O T U N E L A M E N T O E M J U N C» ~O E S D E A l/ A lo x / A l 1 L u c io S t r a z z a b o s c o D o r n e le s Tese realizada sob orienta»c~ao do Prof. Luiz Fernando Schelp e apresentada ao Programa de P osgradua»c~ao em F ³sica em preenchimento nal dos requisitos para a obten»c~ao do grau de Doutor em Ci^encias. Santa Maria T ra b a lh o p a rc ia lm e n te n a n c ia d o p e lo C o n se lh o N a c io n a l d e D e se n v o lv im e n to C ie n t ³ c o e T e c n o l o g ic o (C N P q ) e p e la F u n d a»c ~a o d e A m p a ro µa P e sq u isa d o E sta d o d o R io G ra n d e d o S u l (F A P E R G S ).

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5 5 µa Laura e µa Mariana.

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7 7 A g r a d e c im e n t o s Amigos e amigas do LMMM, Aline, Andr e, Carara, Callegari, Claudiosir, D aiene, Emerson, Felipe, Guina, Israel, Jo~ao, Kelly, Jana ³na, Luciana, Marcelo, M arcio, Matheus, Rafael, Ricardo, Roseline, Rubem, Sabrina, Sandro, Schelp, Teco, Zero, agrade»co o apoio de voc^es durante o curso deste trabalho. Gostaria tamb em de agradecer o apoio da administra»c~ao da UFSM, na pessoa dos funcion arios das secretarias do Centro de Ci^encias Naturais e Exatas Cl audia, Geneci, Newton, Paulo, Saionara; e ao Paulino pela luta na manuten»c~ao da rede el etrica e dos equipamentos. Em especial agrade»co ² ao Schelp, pela orienta»c~ao; ² ao Rubem, p elas dicas na montagem e utiliza»c~ao do sistema de deposi»c~ao; ² ao Carara, pelas observa»c~oes, opini~oes e discuss~oes sobre o trabalho; ² ao Marcelo, pela aj uda no desenvolvimento, constru»c~ao e implementa»c~ao dos equipamentos desenvolvidos no LMMM e na o cina mec^anica do D epartamento de F ³sica, e adapta»c~oes necess arias aos equipamentos adquiridos; ² aos colegas com os quais estive ligado mais diretamente, Claudiosir (sputtering), Daiene (medidas de transporte), Jo~ao ( lmes magn eticos), Jana ³na (medidas de transporte), Matheus (troca de m ascaras), e Rafael (equipamentos de medida), pela participa»c~ao no desenvolvimento das v arias parcelas deste trabalho; ² ao Cristiano Camacho, ao Paulo Fichtner e ao S ergio Teixeira, do Centro de Microscopia Eletr^onica da UFRGS, pelas medidas de microscopia eletr^onica e de difra»c~ao de raios-x; ² ao Andr e G Äundel, do Laborat orio de Magnetismo da UFRGS, pelas medidas de magnetiza»c~ao; ² µa minha fam ³lia, pelo suporte em todas as horas.

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9 \In other words, once tunneling was chosen, atomic resolution was inevitable. " G. B in n ig a n d H. R o h re r, R e v. M o d. P h y s. 7 1, S ( ). 9

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11 1 1 R e s u m o Neste trabalho foram analisados os processos de transporte em j un»c~oes de Al/AlO x /Al. Amostras de multicamadas e j un»c~oes t unel foram produzidas por \magnetron sputtering" a partir de alvos de Al, sendo o oxido isolante crescido por oxida»c~ao do lme met alico ativada por plasma. A espessura m edia da barreira t unel das multicamadas foi determinada por difra»c~ao de raios-x e microscopia eletr^onica de transmiss~ao. As curvas de I v e rsu s V n~ao lineares das j un»c~oes foram medidas µa temperatura ambiente, e aj ustadas usando o modelo semi-cl assico para interfaces sim etricas e barreiras trapezoidais apresentado por Simmons, desconsiderando os efeitos do potencial imagem. Na rotina de aj uste a espessura, a altura da barreira, e tamb em a area efetiva de tunelamento foram consideradas como par^ametros livres. Em contraste com o obtido quando a area da j un»c~ao e usada para calcular a densidade de corrente, os valores da area oriundos dos melhores aj ustes s~ao algumas ordens de grandeza menores do que a area da j un»c~ao, indicando que a corrente n~ao est a distribu ³da de maneira uniforme e se concentra em menos do que 5 % da amostra. Esta area efetiva de tunelamento corresponde a \hot spots", regi~oes onde, devido µa utua»c~oes na espessura da barreira, a probabilidade de tunelamento eletr^onico e maior. Um crescimento exponencial da resist^encia normalizada pela area com a espessura e obtido pela primeira vez utilizando apenas valores das simula»c~oes das curvas I ve rsu s V. A altura da barreira de potencial aumenta com a espessura desta, aproximando-se de um valor ligeiramente menor do que do Al 2 O 3 massivo, em oposi»c~ao ao que e obtido quando a concentra»c~ao em \hot spots" n~ao e considerada. Tomados em seu conj unto, os resultados s~ao consistentes com o processo de tunelamento como principal mecanismo de transporte nas amostras, e indica que a area efetiva de tunelamento deve ser considerada em jun»c~oes onde as interfaces n~ao s~ao atomicamente planas. A mesma abordagem foi aplicada, como uma primeira aproxima»c~ao, em j un»c~oes tunel magn eticas de Co/AlO x /NiFe. Assim como nas j un»c~oes de Al/AlO x /Al, tamb em h a uma concentra»c~ao da corrente em \hot spots", apesar de algumas diferen»cas relacionadas aos detalhes de sua produ»c~ao.

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13 1 3 A b s t r a c t We have analized the electron transport processes in Al/AlO x /Al junctions. Multilayers and tunnel j unctions have been produced by magnetron sputtering from an Al target, being the insulating oxide grown by glow-discharge-assisted oxidation of the metallic lm. The average thickness of the tunnel barrier has been determined by x-ray di raction and transmission electron microscopy in the multilayer samples. The nonlinear I ve rsu s V curves of the j unctions have been measured at room temperature, and tted using the semiclassical model for simmetric interfaces and trapezoidal barriers presented by Simmons, excluding the e ects of image forces. In the tting procedure the insulating barrier thickness, barrier height and also the tunneling e ective area have been considered as free parameters. In contrast with what is obtained when the j unction area is used to calculate the current density, the best tting area values are some orders of magnitude smaller than the junction area, indicating that the current is not uniformly distributed and concentrates itself in less than 5 % of the sample. This e ective tunneling area corresponds to \hot spots", regions where, due to uctuations in the barrier thickness, the electron tunneling probability is larger. An exponential growth of the area normalized electrical resistance with thickness is obtained for the rst time using j ust the values from the I v ersu s V curve simulations. The barrier height increases with barrier thickness approaching a limit under the Al 2 O 3 bulk value, in opposition to what is obtained when the hot spots are not taken into account. As a whole, the results are consistent with the tunneling proccess as the main transport mechanism in the samples, and indicate that the e ective tunneling area must be considered in j unctions where the interfaces are not atomically at. As a rst approximation, the same approach was applied to Co/AlO x /NiFe magnetic tunnel j unctions. As in the Al/AlO x /Al junctions, the concentration of the current in hot spots is also present, despite some di erences related to the di erent production details.

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15 S u m a r io 1 I n t r o d u»c ~a o T u n e la m e n t o Q u ^a n t ic o Gr~aos condutores em meio isolante Jun»c~oes Planares Modelos Compara»c~ao com a experi^encia Jun»c~oes com eletrodo supercondutor Jun»c~oes planares magn eticas Campo de rompimento do diel etrico Tunelamento a partir de uma ponteira - o STM D elimita»c~ao do problema P r o c e d im e n t o s e x p e r im e n t a is Produ»c~ao de amostras Deposi»c~ao dos Filmes Calibra»c~ao da Taxa de Deposi»c~ao Multicamadas Jun»c~oes t unel Caracteriza»c~ao estrutural Medidas de magnetiza»c~ao Indu»c~ao de anisotropia nos lmes magn eticos Medidas de transporte Aj uste dos modelos µas curvas IxV experimentais

16 1 6 S U M A R IO 4 R e s u lt a d o s e d is c u s s ~o e s Multicamadas de AlO x /Al Jun»c~oes de Al/AlO x /Al Aj uste das curvas IxV experimentais Area da j un»c~ao como par^ametro xo Area como par^ametro livre Campo de rompimento do diel etrico Validade e limites da abordagem utilizada Extens~ao para j un»c~oes magn eticas R, curvas IxV e TMR em j un»c~oes de Co/AlO x /NiFe Aj uste das curvas IxV C o n c lu s ~o e s Perspectivas

17 L is t a d e F ig u r a s 2. 1 G r~a o s d e C o im e rso s e m u m a m a triz d e A l 2 O E sq u e m a : d o is e le tro d o s m e t a lic o s se p a ra d o s p o r v a c u o Ilu stra»c ~a o : u x o d e c o rre n te e n tre o s e le tro d o s B a rre ira d e p o te n c ia l re ta n g u la r C o rre n te a tra v e s lm e s d e o x id o s C o m p a ra»c ~a o e n tre c u rv a s Ix V m e d id a s e c a lc u la d a s T E M d e a lta re so lu»c ~a o d e u m a ju n»c ~a o A ltu ra (' 0 ) v e rsu s a e sp e ssu ra (s ) d a b a rre ira d e A lo x (a ) D O S d e u m su p e rc o n d u to r; (b ) p ro b a b ilid a d e d e tu n e la m e n - to p a ra e l e tro n s c o m sp in " o u # ; (c ) c o n d u t^a n c ia R d e u m a ju n»c ~a o t u n e l d e C o F e / A l 2 O 3 / C o e m fu n»c ~a o d e H F ra»c ~a o d e ro m p im e n to s a c u m u la d o s T e n s~a o d e ro m p im e n to d e ju n»c ~o e s m a g n e tic a s c o m d ife re n te s a re a s Ilu stra»c ~a o : d e fe ito s d istrib u ³d o s a le a to ria m e n te a o lo n g o d a b a r- re ira Ilu stra»c ~a o : siste m a p o n te ira -su p e rf ³c ie e m u m S T M E sq u e m a : m e d id a n o s m o d o s c o rre n te c o n sta n te e a ltu ra c o n s- ta n te e m u m S T M Esquema: ponteira esf erica de STM Intensidade da corrente de tunelamento para diferentes caminhos Ilustra»c~ao: per l de corrente atrav es de uma j un»c~ao t unel TEM de alta resolu»c~ao de uma j un»c~ao t unel TEM de uma j un»c~ao t unel Esquema do sistema de deposi»c~ao de lmes nos do LMMM XRD a baixos ^angulos de lmes de Ta Gr a co de q = 4¼ sin( µ ) = v e rsu s o ³ndice dos picos de Bragg

18 1 8 L IS T A D E F IG U R A S 3. 4 Gr a co da espessura de 4 lmes de Ta v e rsu s o tempo de deposi»c~ao Esquema: processo de fabrica»c~ao das multicamadas Esquema: j un»c~ao t unel Fotos: m ascaras de sombreamento Medida de MxH de uma tricamada Medida de MxH de uma j un»c~ao Esquema: sistema de medida de IxV Esquema: sistema de medida de TMR com corrente DC Esquema: sistema de medida de TMR com corrente AC Curvas IxV de uma amostra Medidas e simula»c~oes de XRD das multicamadas Espessuras obtidas por XRD TEM de uma multicamada Resist^encia de folha das multicamadas Curva IxV de uma j un»c~ao R v e r su s T o x das j un»c~oes de Al/AlO x /Al Curva IxV de uma j un»c~ao e aj uste com o modelo de Simmons ( area xa) R v e r su s t A lo x das j un»c~oes de Al/AlO x /Al ( area xa) ' 0 v e r su s t A lo x ( area xa) Curva IxV de uma j un»c~ao de Al/AlO x /Al e aj uste com o modelo de Simmons ( area livre) Curvas IxV de uma j un»c~ao de Al/AlO x /Al medida e calculadas com o modelo de Simmons para diferentes valores de A e Curva IxV de uma j un»c~ao de Al/AlO x /Al e aj uste com o modelo de Simmons ( area entre 3 : e 4: cm 2 ) R A e e ' 0 v e r su s t A lo x (j anela 1. 7 V) R A e v e r su s t A lo x (j anela 800 mv) ' 0 v e r su s t A lo x (j anela 800 mv) Curvas IxV antes e depois do rompimento do diel etrico E b d v e r su s A e (j anela 800 mv) Curva IxV de uma j un»c~ao de Co/AlO x /NiFe R v e r su s temperatura de uma j un»c~ao de Co/AlO x /NiFe TMR v ersu s temperatura TMR v ersu s R TMR v e r su s V b ia s (77 K)

19 L IS T A D E F IG U R A S R A e e ' 0 v e rsu s t A lo x (j un»c~oes magn eticas)

20 20 L IS T A D E F IG U R A S

21 C a p ³t u lo 1 I n t r o d u»c ~a o Apesar de previsto desde os prim ordios da mec^anica qu^antica, o tunelamento qu^antico atrav es de uma barreira de potencial s o come»cou a ser estudado em sistemas arti ciais na segunda metade do s eculo passado. Nesta epoca, o re namento das t ecnicas de prepara»c~ao de lmes nos atingiu um est agio que permitiu a prepara»c~ao, at e certo ponto controlada, de j un»c~oes de eletrodos condutores separados por camadas ultra- nas de isolante, onde o transporte de carga se dava por tunelamento. S~ao do mesmo per ³odo tamb em os primeiros trabalhos te oricos para explicar as caracter ³sticas n~ao lineares das curvas I v ersu s V em j un»c~oes. Esses modelos semi-cl assicos, a despeito de algumas diferen»cas nas aproxima»c~oes adotadas, descreveram de maneira satisfat oria a linearidade obtida no limite de baixas voltagens e o afastamento deste comportamento para V maiores. Sendo a caracteriza»c~ao de par^ametros da barreira, tais como a espessura, via de regra trabalhosa em j un»c~oes, tornou-se atrativa a id eia de obter os par^ametros aj ustando os modelos µas curvas IxV experimentais. Este procedimento, adotado reiteradas vezes ao longo dos ultimos quarenta anos, sempre apresentou, no entanto, problemas e inconsist^encias que zeram com que os resultados assim obtidos fossem tomados apenas como aproxima»c~oes razo aveis. Estabelecer se as curvas IxV podem ou n~ao servir de crit erio para a identi ca»c~ao do tunelamento nas amostras tornou-se particularmente importante a partir de 1 995, quando o tunelamento dependente de spin passou a ser intensamente estudado em j un»c~oes com eletrodos magn eticos. Isto porque curvas IxV n~ao lineares e magnetorresist^encia, caracter ³sticas 21

22 22 C A P IT U L O 1. IN T R O D U C» ~ A O b asicas do tunelamento dependente de spin, aparecem tamb em na inj e»c~ao de corrente polarizada em spin atrav es de nanocontatos. A simples presen»ca de curtos (\pin holes" ) entre os eletrodos, cuj a ocorr^encia nem sempre e f acil de ser evitada, poderia fazer com que o processo difusivo de tunelamento fosse substitu ³do pela inj e»c~ao bal ³stica de cargas, sem que o comportamento qualitativo da amostra, pelo menos necessariamente, fosse alterado. Neste contexto, para que as curvas IxV possam ser adotadas como um dos crit erios de identi ca»c~ao do tunelamento como transporte predominante, e indispens avel que as curvas possam ser quantitativamente reproduzidas a partir dos modelos. Independentemente do modelo adotado, a compara»c~ao de curvas calculadas e experimentais envolve uma convers~ao da corrente (quantidade que e medida) em densidade de corrente (quantidade que e calculada). Esta convers~ao t^em sido normalmente realizada utilizando as dimens~oes f ³sicas das amostras. No entanto, como o tunelamento depende da espessura atrav es de uma exponencial, em j un»c~oes onde os eletrodos e a barreira apresentam rugosidades (caso em que se enquadra a grande maioria dos sistemas), o tunelamento deveria se concentrar nas regi~oes de menor espessura, correspondendo a uma area efetiva de tunelamento menor do que as dimens~oes laterais da j un»c~ao. Tal concentra»c~ao ocorre em microsc opios de varredura da corrente de tunelamento, e e a respons avel pela resolu»c~ao lateral em n ³vel at^omico, mesmo com ponteiras irregulares. Neste trabalho, introduzimos a area na an alise comparativa entre as curvas calculadas e medidas em j un»c~oes de Al/AlO x /Al. Por ser uma j un»c~ao sim etrica e simples, um modelo tamb em bastante simples foi adotado para realizar o estudo, tal como descrito no cap ³tulo 4. As motiva»c~oes para tal abordagem aparecem no cap ³tulo 2, que apresenta uma resenha das principais caracter ³sticas do tunelamento em diferentes sistemas arti ciais. Conclus~oes e algumas perspectivas aparecem no cap ³tulo 5.

23 C a p ³t u lo 2 T u n e la m e n t o Q u ^a n t ic o e m S is t e m a s A r t i c ia lm e n t e E s t r u t u r a d o s Em sua forma mais simples o tunelamento, decorr^encia natural dos postulados da mec^anica qu^antica, envolve a passagem de um el etron atrav es de uma barreira onde o potencial e m a io r do que sua energia total. Este fen^omeno, proibido pela mec^anica cl assica, ocorre em sistemas que apresentam, em p elo menos uma dire»c~ao, barreiras de dimens~oes at^omicas. Ainda que tenha sido amplamente utilizado na explica»c~ao de v arios fen^omenos, como a emiss~ao de part ³culas pelos n ucleos ou a emiss~ao fria de el etrons da superf ³cie de metais [1 ], sua realiza»c~ao em sistemas arti cialmente estruturados s o ocorreu na segunda metade do s eculo XX. No nal da d ecada de 50 ele foi identi cado como mecanismo de transporte eletr^onico entre gr~aos met alicos dispostos sobre um substrato [2] ou imersos em uma matriz isolante [3] e, n~ao muitos anos ap os, tamb em detectado em j un»c~oes planares de eletrodos met alicos separados por uma na camada de oxido [4]. Nas d ecadas subseqäuentes se manteve o interesse da comunidade cient ³ ca pelos aspectos fundamentais do tunelameno. Ele foi utilizado para estabeler os detalhes do \gap" de energia para quasipart ³culas em supercondutores [4, 5, 6] e para determinar o grau de polariza»c~ao de 23

24 24 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O spins nas bandas de ferromagnetos [7, 8]. Adicionalmente, o tunelamento come»cou a apresentar uma s erie de implica»c~oes tecnol ogicas. Na microeletr^onica, efeitos delet erios (aumento das correntes de fuga e diminui»c~ao da vida util em capacitores metal- oxido-semicondutor (MOS) ) apareceram associados ao tunelamento quando da progressiva integra»c~ao e miniaturiza»c~ao dos componentes. A depend^encia exponencial da intensidade da corrente el etrica em fun»c~ao da largura da barreira permitiu, tamb em, o posicionamento controlado de uma ponteira sobre uma superf ³cie. Este controle serviu de ponto de partida para a obten»c~ao de imagens com resolu»c~ao at^omica no espa»co real [9, 10], gerando toda a tecnologia de microscopia por varredura de tunelamento (STM) e t ecnicas correlatas (microscopia de for»ca at^omica (STM/AFM) [1 1 ], microscopia optica de varredura em campo pr oximo (SNOM) [1 2, 1 3], STM com polariza»c~ao de spin (Sp-STM) [1 4, 1 5], espectroscopia por varredura de tunelamento com polariza»c~ao de spin (Sp-STS) [1 6], STM com ltro em energia (EF-STM) [1 7], etc. ). Tamb em as j un»c~oes planares, com o crescente controle na sua produ»c~ao, passaram a servir de base para diferentes tipos de dispositivos. Sensores de radia»c~ao com j un»c~oes supercondutor-isolante-supercondutor (SIS) (efeito Josephson) [18], de temperatura com j un»c~oes metal normalisolante-metal normal (MIM) (bloqueio de Coulomb [1 9, 20] ou ru ³do el etrico [21 ] ), de campo magn etico com j un»c~oes metal ferromagn eticoisolante-metal ferromagn etico (FM-I-FM) (tunelamento dependente de spin (SDT) ) [22, 23], de pequenos deslocamentos mec^anicos com j un»c~oes FM-I-FM (magnetostric»c~ao de um dos eletrodos) [24] t^em sido propostos. Uma das aplica»c~oes mais promissoras e com maior impacto sobre a t ecnica s~ao as mem orias magn eticas n~ao-vol ateis (MRAM) baseados no SD T em j un»c~oes FM-I-FM, cuj os prot otipos est~ao atualmente em testes [25]. Jun»c~oes t unel tamb em se anunciam como importantes elementos em dispositivos spintr^onicos [26, 27, 28, 29, 30, 31, 32, 33, 34, 35] baseados na armazenagem, transporte e processamento da carga e spin eletr^onicos. 2.1 G r ~a o s c o n d u t o r e s e m m e io is o la n t e O primeiro sistema arti cial onde o tunelamento foi identi cado como fundamental foram lmes de Ni, Pt e Au evaporados sobre substratos de vidro [2]. A t ecnica de produ»c~ao de granulares, dominada desde a d ecada de 50, baseia-se na diferen»ca entre as energias de su-

25 2.1. G R ~ A O S C O N D U T O R E S E M M E IO IS O L A N T E 25 perf ³cie do material sendo depositado e a do substrato, o que gera um lme de car acter descont ³nuo ( gura 2. 1 ), cuj a morfologia depender a dos materiais, dos par^ametros de deposi»c~ao e da espessura depositada. Um princ ³pio semelhante permite a fabrica»c~ao de granulares de metais dispersos em uma matriz isolante, designados cermetos. Como a resist^encia el etrica d im in u i com o aumento da temperatura (transporte termicamente ativado), foi cogitado durante algum tempo que o transporte fosse por emiss~ao termi^onica. Atualmente est a estabelecido que a contribui»c~ao da emiss~ao para o transporte torna-se relevante apenas para dist^ancias entre part ³culas maiores do que ' 80 ºA µa temperatura ambiente, situa»c~ao em que o tunelamento e desprez ³vel. A depend^encia da resist^encia com a temperatura decorre n~ao do processo de tunelamento entre sucessivos gr~aos, dependente apenas fracamente da temperatura, mas do n umero de gr~aos com cargas dispon ³veis ao tunelamento. Admitindo que este n umero siga uma distribui»c~ao de Boltzmann, a resist^encia pode ser escrita como R = R 0 e E a = k T (2. 1 ) onde E a representa a energia de ativa»c~ao do processo e depender a, em primeira aproxima»c~ao, do tamanho dos gr~aos [37, 38, 39]. Ainda que a equa»c~ao descreva qualitativamente os dados experimentais, o tunelamento em sistemas granulares n~ao e particulamente adequado para revelar os detalhes deste processo. Dado o grande n umero de part ³culas presente em uma amostra macrosc opica, a diferen»ca de potencial entre dois gr~aos sucessivos ser a sempre baixa, independentemente da tens~ao aplicada sobre a mesma. Apenas os el etrons pr oximos ao n ³vel de Fermi estar~ao envolvidos no processo t unel e, como os gr~aos t^em mesma composi»c~ao e nenhum pode atuar como ltro, todo e qualquer papel desempenhado pela densidade de estados (DOS) eletr^onicos e perdido. Adicionalmente, tanto o tamanho das part ³culas (que determina o n umero de part ³culas participando do transporte e o limite de bloqueio de Coulomb) quanto a dist^ancia entre gr~aos (determinando, atra ves de uma exponencial a probabilidade de tunelamento) apresentam n~ao um valor unico, mas uma distribui»c~ao mais ou menos larga em torno de um valor m edio. Nos sistemas granulares ocorreu tamb em a primeira demonstra»c~ao de que o tunelamento qu^antico e diferente para spins \up" e \down". A depend^encia com o spin do tunelamento se revela no efeito de magnetorresist^encia observado, primeiramente, em granulares de Ni dispersos em uma matriz de SiO 2 [40]. Na aus^encia de um campo externo

26 26 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O Figura 2. 1 : G r~a o s d e C o im e rso s e m u m a m a triz d e A l 2 O 3 [3 6 ]. H os momentos nos gr~aos est~ao aleatoriamente orientados, sej a pelas utua»c~oes t ermicas dos momentos (quando a amostra est a na fase superparamagn etica) sej a pela dispers~ao dos eixos de anisotropia (quando a amostra est a abaixo da temperatura de bloqueio). Na presen»ca de um campo magn etico externo, um alinhamento paralelo entre os momentos nos gr~aos e progressivamente estabelecido, aumentando o n umero de estados desocupados pr oximos ao n ³vel de Fermi para spins \up" ou para spins \down", o que reduz a resist^encia. A diferen»ca percentual entre R H m a x e R H = 0 e tipicamente da ordem de 5 %, com H m a x da ordem de 1 0 T. Mesmo para aplica»c~oes os sistemas granulares apresentam limita»c~oes como resist^encias extremamente altas. Nos dispositivos \single-electron tunneling" (SET) [41 ] h a um bom controle do tunelamento, mas o limite atual de resolu»c~ao lateral de estruturas faz com que a temperatura de bloqueio de Coulomb, na qual a sua performance se baseia, sej a bem abaixo do ponto de liquefa»c~ao de He (4. 2 K). Quanto µas propriedades magn eticas, aplica»c~oes s~ao limitadas pelo superparamagnetismo µa temperatura ambiente e pelos altos campos de satura»c~ao envolvidos. Es-

27 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 27 for»cos t^em sido desenvolvidos para suplantar estas limita»c~oes utilizando acoplamentos magn eticos entre gr~aos para aumento da temperatura de bloqueio superparamagn etico [42]. T ecnicas especiais t^em sido, tamb em, utilizadas para obter gr~aos de tamanhos mais homog^eneos, como sistemas auto-organizados [43, 44, 45] e deposi»c~ao por \cluster gun" [46]. 2.2 J u n»c ~o e s P la n a r e s Jun»c~oes t unel s~ao ditas planares quando constitu ³das de dois eletrodos planos (met alicos ou n~ao) separados por uma camada isolante ultra- na, geralmente um oxido. Para ilustrar a di culdade enfrentada na prepara»c~ao deste sistema, uma barreira isolante com dimens~oes laterais de ¹ m 2 e 20 ºA de espessura pode ser comparada a um len»col capaz de cobrir um campo de futebol com 1 mm de espessura, completamente homog^eneo e sem furos. Estes sistemas come»caram a ser preparado de maneira controlada apenas no in ³cio dos anos sessenta, a partir da oxida»c~ao de uma na camada de Al met alico. Entre as t ecnicas dispon ³veis est~ao a oxida»c~ao t ermica em atmosfera de O 2 [47, 48, 49, 50], e auxiliada por exposi»c~ao a luz ultra-violeta [51, 52, 53, 54] ou a descarga el etrica (\glow-discharge-assisted oxidation" ) [55, 56, 57, 58]. Concomitantemente surgiram os primeiros modelos para o tunelamento neste tipo de sistemas M o d e lo s No tunelamento unidimensionsal de el etrons livres atrav es do v acuo, a resist^encia R no limite de baixas tens~oes aumenta exponencialmente com a espessura da barreira [1 ]. Para uma barreira isolante o mesmo comportamento e obtido substituindo a altura ª (dada pela fun»c~ao trabalho no caso do v acuo) pelo valor determinado pelos primeiros estados permitidos al em da banda proibida [59]. Sendo o transporte atrav es de um isolante, e de se esperar tamb em que R diminua com o aumento da temperatura devido ao aumento no n umero de el etrons termicamente ativados, ainda que de maneira mais suave do que no caso dos semicondutores [60]. Para obter uma express~ao para o tunelamento al em do limite de baixas tens~oes, v arios modelos [61, 62, 63, 64] foram apresentados baseados na hip otese de que o potencial varia lentamente num intervalo equiv-

28 28 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O alente ao comprimento de onda eletr^onico. Neste caso, a corrente atravessando a barreira entre as superf ³cies de dois eletrodos de materiais similares pode ser calculada usando a aproxima»c~ao semicl assica de Wentzel- Kramers-Brillouin (WKB) [65]. Nesta, a corrente de tunelamento atrav es da barreira e dada por J onde = 4¼ e ¹h X k t Z 1 1 d E x ½ a ( E ) ½ b ( E e V ) P ( E x ) [f ( E ) f ( E e V ) ] ; (2. 2) µ P ( E x ) = A exp 2 ¹h Z s 0 2 m [Á ( x 0 ; V ) E x ] ª 1 = 2 d x 0 (2. 3) e a probabilidade de um el etron tunelar atrav es da barreira de potencial. Nestas equa»c~oes ½ a ( E ) e ½ b ( E ) s~ao as densidades de estado para um determinado momento transversal k t, h (= 2 ¼ ¹h ) e a constante de Plank, e e a carga do el etron, m sua massa, V e a tens~ao aplicada entre os eletrodos, E e a energia total do el etron e E x (= p x = 2 m ) e sua energia cin etica relativa ao movimento na dire»c~ao x (modelo unidimensional), Á ( x ; V ) e a barreira de potencial entre os eletrodos e s a separa»c~ao entre eles, conforme esquematizado pela gura Figura 2. 2: E sq u e m a re p re se n ta n d o d o is e le tro d o s m e t a lic o s se p a ra d o s p o r v a c u o [6 7 ]. A quest~ao central para obter a densidade de corrente e a solu»c~ao das integrais que aparecem nas express~oes acima. Como o fator A na equa»c~ao 2. 3 e dependente da energia de maneira rec ³proca com as densidades de estado, na aproxima»c~ao WKB essas se cancelam [64, 66]. Esta e uma caracter ³stica intr ³nseca do modelo que pode impor limita»c~oes na aplica»c~ao em situa»c~oes sens ³veis µa densidade de estados, por exemplo,

29 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 29 algumas j un»c~oes ferromagn eticas com TMR. Tendo a equa»c~ao 2. 2 como ponto de partida, as diferentes propostas diferem no tipo de aproxima»c~ao adotada para resolver as integrais. J a na d ecada de 50 Holm [61 ] calculou a densidade de corrente para temperatura zero e uma barreira de potencial trapezoidal (v acuo) entre contatos met alicos. Tal como observado 1 0 anos depois por Fisher e Giaever [67] em j un»c~oes Al/AlO x /Al, as curvas tens~ao v e r su s corrente (IxV) no limite de baixas tens~oes s~ao lineares, sendo seguidas por uma regi~ao onde a corrente varia exponencialmente com a tens~ao aplicada, quando esta e compar avel com a barreira de potencial do isolante. Uma abordagem mais abrangente foi desenvolvida por Stratton [62] e outros [68] e consiste em expandir ln P ( E ) para el etrons com energia E x pr oximas ao n ³vel de Fermi, ln P ( E ) = [b 1 + c 1 ( E x ) + : : :] ; (2. 4) onde os termos quadr aticos e de ordens maiores em ( E x ) pode ser desconsiderados. Para uma rela»c~ao parab olica entre E e p, a integra»c~ao da equa»c~ao 2. 2 usando a expans~ao acima leva a J = B exp( b 1 ) ( c 1 k T ) 2 ¼ c 1 k T sin( ¼ c 1 k T ) [1 exp( c 1 V ) ] ; (2. 5) onde B = 4¼ m e ( k T ) 2 = h 3 = 1 20T 2 A= cm 2 b 1 = Z s 2 s 1 ( Á ) 1 = 2 d x ; c 1 = 1 Z s 2 2 ( Á ) 1 = 2 d x ; s 1 sendo Á e ( s 2 s 1 ) os par^ametros da barreira, e = 2(2m ) 1 = 2 = ¹h uma constante. Pode-se notar que o tratamento e v alido para temperaturas maiores do que zero e para uma barreira de formato arbitr ario. Ambos os coe cientes b 1 e c 1 podem ser obtidos a partir das curvas IxV medidas em diferentes temperaturas. Este formato n~ao expl ³cito, no entanto, torna trabalhosa a compara»c~ao do modelo com os resultados experimentais. A in u^encia dos par^ametros da barreira na curva IxV de forma expl ³cita foi apresentada por Simmons [63]. Partindo da mesma aproxima»c~ao WKB (equa»c~ao 2. 3), tamb em considerando uma rela»c~ao parab olica

30 30 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O entre E e p, e considerando-se a densidade de corrente nos dois sentidos (l ³quida), a densidade de corrente e dada por ³ h io J = J 0 n¹' exp A ¹' 1 2 ( ¹' + e V ) exp A ( ¹' + e V ) 1 2 ; (2. 6) onde J 0 = e = 2 ¼ h ( s ) 2 ; A = (4¼ s = h ) (2m ) 1 2 ; ¹' = 1 Z s 2 ' ( x ) d x ; s s 1 s = s 2 s 1 ; e = 1 (o que equivale a considerar que (1 = s ) R s 2 s 1 [' ( x ) ¹' ] 2 d x 1 ). A equa»c~ao 2. 6 pode ser interpretada como uma densidade de corrente J 0 ¹' exp( A ¹' 1 2 ) uindo do eletrodo 1 para o eletrodo 2 e uma densidade de corrente J 0 ( ¹' + e V ) exp[ A ( ¹' + e V ) 1 2 ] uindo do eletrodo 2 para o eletrodo 1, conforme ilustrado pela gura Quando V = 0, podemos considerar um estado de equil ³brio din^amico, onde uma densidade de corrente de magnitude J 0 ¹' exp( A ¹' 1 2 ) ui em ambos os sentidos. Ela e v alida para temperatura zero e eletrodos similares, e para compar a-la com os dados experimentais e necess ario explicitar o formato da barreira de potencial. Admitindo-se uma barreira de formato retangular no limite de voltagens muito baixas ( V ' 0, gura 2. 4(a) ) e considerando-se a altura m edia da barreira de potencial como ¹' = ' 0 e a esp essura como s = s, temos J = 3 : ' ( V = s ) exp( 1 :025 s ' ) ; (2. 7) j a em unidades pr aticas ( J em A= cm 2, V e ' 0 em V, e s em ºA). No limite de voltagens intermedi arias ( V < ' 0 = e, gura 2. 4(b) ) temos a altura m edia da barreira de p otencial como ¹' = ' 0 e V = 2 e a espessura como s = s, J = ³ (( h i 6 : = s 2 ' 0 V = 2) exp 1 :025 s ( ' 0 V = 2) 1 2 h i ) ( ' 0 + V = 2) exp 1 :025 s ( ' 0 + V = 2) 1 2 : (2. 8)

31 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 31 Figura 2. 3: Ilu stra»c ~a o d o s u x o s d e c o rre n te e n tre o s e le tro d o s d a d o p e la e q u a»c ~a o 2.6 [6 3 ]. Para voltagens altas ( V > ' 0 = e, gura 2. 4(c) ) a altura m edia da barreira de potencial e dada por ¹' = ' 0 = 2 e a espessura por s = s ' 0 = e V, J = 3 : ( F 2 = ' 0 ) µ V ' 0 exp 2 ( exp 4 0:689 ' F µ 0:689 ' = F µ V 1 2 ' 0 3) 5 ; (2. 9) com F = V = s. Nas equa»c~oes 2. 7 e 2. 8 foi usada a aproxima»c~ao = 1, que leva a um erro m aximo de 6 % quando V = ' 0 = e e menor que 1 % quando V = 0:75 ' 0 = e, diminuindo para valores menores de V ; na equa»c~ao 2. 9 foi usado o valor = 23 = 24, independente de V [63]. As express~oes acima podem ser extendidas para temperaturas diferentes de zero [69], considerando apenas os el etrons em n ³veis de energia pr oximos ao n ³vel de Fermi. Note que a depend^encia e similar µa do modelo de Stratton. Usando as equa»c~oes 2. 7, 2. 8 ou 2. 9 para representar J ( V ; 0), temos J ( V ; T ) = J ( V ;0) = ¼ B k T = sin( ¼ B k T ) (2. 1 0)

32 32 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O Figura 2. 4: B a rre ira d e p o te n c ia l re ta n g u la r e m u m lm e iso la n te e n tre d o is e le tro d o s m e t a lic o s [6 3 ]. (a ) V = 0 ; (b ) V < ' 0 = e ; (c ) V > ' 0 = e. J ( V ; T ) = J ( V ;0) J ( V ; T ) = J ( V ; 0) ( 1 + ( ( ¼ B k T ) 2 ) h i ( s T ) 2 = ¹' + ; ( ) ) onde s est a expressa em ºA, ¹' est a expresso em V, e T est a expressa em K. No limite de V ' 0 = e, onde ¹' = ' 0 V = 2 e s = s temos J ( V ; T ) = J ( V ; 0) n h io s 2 T 2 = ( ' 0 V = 2) ; (2. 1 2) e no limite de V ' 0 = e, onde ¹' = ' 0 = 2 e s = s ' 0 = V temos J ( V ; T ) = J ( V ;0) h ³ i s 2 ' 0 T 2 = V 2 : (2. 1 3) As equa»c~oes de Simmons podem tamb em ser extendidas para o caso de eletrodos dissimilares [70, 71 ] se o formato trapezoidal para a barreira e aceito. Ainda dentro da aproxima»c~ao WKB, outras rotas podem ser tomadas. Uma delas, apresentada por Brinkman-Dynes-Rowell [64], envolve admitir uma barreira trapezoidal e resolver numericamente as integrais sem nenhuma das aproxima»c~oes adotadas, sej a por Stratton, seja por Simmons. Fora da aproxima»c~ao WKB, e considerando-se que os limites entre os eletrodos met alicos e a barreira s~ao extremamente planos, e poss ³vel xar condi»c~oes de contorno nas interfaces e assim obter uma express~ao

33 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 33 para a densidade de corrente, J / Z 1 1 µ f ( E F ) exp 2 ¹h Z s 0 f [' ( x ; V ) E x ] 2 m g 1 = 2 d x [f ( E ) f ( E e V ) ] d E x ; (2. 1 4) com e ' ( x ; V ) = ' 1 + ( x = s ) ( ' 2 e V ' 1 ) ; f ( E F ) = 1 6( E x E F ) 1 2 E 1 2 x " µ ' 2 E x ' 1 E x µ ( E x E F ) ' 1 E x + + [( ' 2 E x ) ( ' 1 E x ) ] 1 2 ' 2 E x [( ' 2 E x ) ( ' 1 E x ) ] 1 2 E 1 2 µ E x E F E x x # 1 onde o termo f ( E F ) ( E F = E F 2 E F 1 e a diferen»ca na energia de Fermi dos dois metais) mant em uma depend^encia indireta com a DOS dos eletrodos [64]. Nesta express~ao para J, Xiang e t a l. [72, 73, 74, 75] introduziram a depend^encia da DOS dos eletrodos com a orienta»c~ao relativa das suas magnetiza»c~oes e com a tens~ao aplicada, atrav es da fun»c~ao N ( E x ) dada por ( N 1 " ( E x ) N 2 " ( E x e V ) + N 1 # ( E x ) N 2 # ( E x e V ) N 1 " ( E x ) N 2 # ( E x e V ) + N 1 # ( E x ) N 2 " ( E x e V ) m a g n e tiz a»c ~o e s p a ra le la s m a g n e tiz a»c ~o e s a n ti-p a ra le la s ; o que permite sua aplica»c~ao no estudo de j un»c~oes com eletrodos ferromagn eticos. De uma maneira mais rigorosa, J pode ser obtida atrav es da solu»c~ao anal ³tica da equa»c~ao de SchrÄodinger, como apresentado no trabalho de Shu e t a l. [76]. Neste caso, a exemplo do que acontece com as equa»c~oes de Stratton e a anterior, o formato n~ao expl ³cito torna trabalhosa a compara»c~ao com a experi^encia. Nas formula»c~oes apresentadas n~ao est a discutido o efeito das cargas imagem do el etron durante o tunelamento entre os eletrodos, o qual foi inclu ³do nos modelos considerando que as interfaces eletrodo-barreira s~ao planas. Nesta aproxima»c~ao, o potencial imagem V i ( x ) sobreposto µa barreira de potencial e dado por [70] V i / s : (2. 1 5) x ( s x ) ;

34 34 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O A principal contribui»c~ao deste termo consiste em \arredondar" a barreira, originalmente trapezoidal, que ca efetivamente menor. Este efeito e tanto menor quanto maior a constante diel etrica do isolante. Em sistemas com geometria mais complicada o potencial imagem tamb em pode ser calculado [77, 78, 79, 80, 81, 82], embora as express~oes obtidas n~ao sej am t~ao simples quanto a equa»c~ao Os modelos apresentados, dentro da aproxima»c~ao WKB, podem ser usados para descrever o tunelamento em sistemas com eletrodos constituidos de materiais diferentes, consideradas as diferen»cas na altura da barreira de potencial nas duas interfaces metal-isolante. O modelo de Brinkman-Dynes-Rowell considera tamb em, ainda que de maneira indireta, os efeitos da D OS dos eletrodos sobre o tunelamento. Xiang e t a l. extenderam sua aplica»c~ao para o estudo de j un»c~oes t unel com eletrodos ferromagn eticos. A formula»c~ao de Simmons, ainda que n~ao comtemple estas contribui»c~oes, permite uma correla»c~ao direta das equa»c~oes com os resultados experimentais (os par^ametros da barreira aparecem de forma expl ³cita) e tem sido usada no estudo de j un»c~oes t unel ferromagn eticas [83, 84, 85, 86, 87, 88, 89]. Os modelos podem ser tamb em aplicados em outros sistemas, como por exemplo o STM. Tais aplica»c~oes, bem como outros modelos desenvolvidos a partir do interesse espec ³ co no STM, ser~ao discutidos em detalhe em uma se»c~ao posterior C o m p a r a»c ~a o c o m a e x p e r i^e n c ia Algumas caracter ³sticas do transporte por tunelamento foram estabelecidas no trabalho original de Fisher e Giaever [67], em j un»c~oes planares de Al/AlO x /Al. No limite de baixas tens~oes, a corrente el etrica atrav es do isolante e proporcional µa tens~ao aplicada, conforme mostrado na gura 2. 5(a). Para tens~oes mais altas o comp ortamento e exponencial, como aparece no item (b) da gura A resist^encia el etrica, medida no limite de baixas tens~oes, apresenta uma pequena redu»c~ao com o aumento da temperatura e, embora de maneira n~ao t~ao n ³tida, aumenta exponencialmente com o aumento na espessura do oxido. A import^ancia deste trabalho e ser o primeiro a mostrar resultados convincentes caracterizando o transporte p or tunelamento, qualitativamente de acordo com os modelos apresentados anteriormente. No entanto, discrep^ancias relevantes aparecem quando uma an alise quantitativa e realizada. Numericamente, os valores de corrente obtidos a partir do modelo

35 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 35 Figura 2. 5: C o rre n te a tra v e s lm e s d e o x id o s d e d ife re n te s a re a s, c o m p ro p o r»c ~a o 5 :4 :3 :2 :1, c o n fo rm e in d ic a d o. (a ) A b a ix a s te n s~o e s a c o rre n te a tra v e s d o o x id o e p ro p o rc io n a l a te n s~a o a p lic a d a. (b ) A te n s~o e s m a is a lta s, a c o rre n te c re sc e e x p o n e n c ia lm e n te c o m a te n s~a o a p lic a d a [6 7 ]. de Holm com as espessuras medidas t^em magnitudes muito menores do que os observados por Fisher e Giaver. Estes s~ao reproduzidos quando e usada no c alculo uma barreira de v acuo de espessura igual a 1 = 3 da espessura medida atrav es de capacit^ancia, ou ainda, quando considerada a massa efetiva do el etron no isolante como sendo 1 = 9 de m. Do ponto de vista matem atico, estas duas modi ca»c~oes s~ao equivalentes, uma vez que o expoente da equa»c~ao 2. 3, que determina o valor da corrente, varia linearmente com a espessura da barreira e com a raiz quadrada da massa do el etron. A id eia de alterar a massa efetiva pode ser plaus ³vel, uma vez que n~ao h a raz~ao para a massa efetiva manter-se na barreira, mas a corre»c~ao da espessura e mais di cilmente aceit avel. Entretanto, como pode ser visto na gura 2. 6, mesmo com tais considera»c~oes n~ao e poss ³vel reproduzir alguns detalhes do comportamento observado. A magnitude da corrente el etrica medida na j un»c~ao com espessura de ' 50 ºA (circunfer^encias brancas) e bem reproduzida pelo c alculo para uma barreira de 2 ev e 20 ºA. Equivalentemente, o c alculo para uma barreira de 2 ev e 32 ºA deveria reproduzir a medida na j un»c~ao com espessura de ' 80 ºA (c ³rculos pretos). E podemos observar que mesmo o c alculo para uma barreira de 30 ºA mostrado na gura subestima os valores medidos em algumas ordens de grandeza. Estas discrep^ancias tamb em n~ao podem ser explicadas pela inclus~ao de corre»c~oes para os efeitos das cargas imagem.

36 36 C A P IT U L O 2. T U N E L A M E N T O Q U ^A N T I C O Figura 2. 6: C o m p a ra»c ~a o e n tre c u rv a s Ix V m e d id a s (s ³m b o lo s), e c a lc u la d a s p a ra e le tro d o s se p a ra d o s p o r v a c u o (lin h a s) [6 7 ]. D ito de outra forma, o aumento na resist^encia deveria ser muito maior quando a espessura vai de 50 para 80 ºA, o que pode advir tanto da incorreta determina»c~ao de par^ametros da barreira (como a espessura, obtida a partir de medidas de capacit^ancia a baixa freqäu^encia neste trabalho) quanto de de ci^encias no modelo. Ao longo dos ultimos 40 anos houve um grande re namento tanto das t ecnicas de produ»c~ao de lmes quanto de sua caracteriza»c~ao estrutural, o que permite hoj e a constru»c~ao de camadas isolantes muito nas, mesmo de forma epitaxial, e a sua visualiza»c~ao com resolu»c~ao subnanom etrica [90, 91 ], como exempli cado pela gura Mesmo com tais avan»cos, di culdades ainda permanecem quando valores calculados e experimentais s~ao j ustapostos. A primeira di culdade envolve o fato que os par^ametros obtidos aj ustando os modelos aos dados experimentais depende da janela de voltagem utilizada, o que indica que aproxima»c~oes do modelo n~ao apresentam a mesma validade ao longo da j anela de tens~ao. A depend^encia exponencial da resist^encia com a espessura da barreira, obtida pelo ajuste das curvas IxV experimentais, n~ao aparece ou e pouco n ³tida. Tamb em, ao se plotar a altura da barreira em fun»c~ao da espessura, ambas extra ³das dos aj ustes, frequentemente uma diminui»c~ao da

37 2.2. J U N C» ~ O E S P L A N A R E S 37 Figura 2. 7: M ic ro sc o p ia e le tr^o n ic a d e tra n sm iss~a o d e a lta re so lu»c ~a o d e u m a ju n»c ~a o c o m e stru tu ra N i 8 0 F e 2 0 (1 0 0 ºA ) / A lo x (1 8 ºA ) / C u (0 0 1 ) (2 0 ºA ) / C o (0 0 1 ) (2 0 0 ºA ) [9 0 ].

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