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Victor Wilson Martins Valente
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1 49 3 Óptica Nã-linear A óptica nã-linear está assciada as fenômens óptics que surgem devid à interaçã nã-linear da luz cm a matéria. Estes fenômens smente sã bservads quand usams luz intensa n material. O estud da óptica nã-linear tem aumentad nss cnheciment a respeit da interaçã da luz cm a matéria, cm também uma mudança na tecnlgia, permitind a criaçã de dispsitivs óptics nã-lineares. Nesta seçã farems uma ligeira intrduçã sbre a óptica nã-linear, cm uma breve descriçã da nã-linearidade de terceira rdem. Será abrdada a técnica Z-scan capaz de medir as prpriedades ópticas nã-lineares de terceira rdem.

2 Nã-linearidade de terceira rdem Na presente seçã será abrdada uma breve descriçã d efeit nã-linear de 3 rdem que surge cm um resultad da interaçã da luz cm a matéria. Este efeit é aquele n qual as prpriedades ópticas de refraçã e absrçã sã dependentes da intensidade d feixe incidente. Quand camp elétric interage cm um material, uma plarizaçã é induzida. Esta plarizaçã está relacinada cm surgiment de mments de dipls elétrics devid à existência de partículas carregadas. A plarizaçã P induzida num material depende da intensidade d camp elétric E da radiaçã incidente. Quand a intensidade d camp aplicad é baixa, a plarizaçã varia linearmente cm camp elétric: P ( (.6) L é a permissividade elétrica d vácu e é a susceptibilidade linear d mei. A susceptibilidade linear de 1 rdem é respnsável pels efeits óptics lineares cm refraçã e absrçã. Em um mei istrópic, a permissividade elétrica ( e a susceptibilidade estã relacinadas pr: ( (1 ( ) (.63) Neste mei, índice de refraçã n ( descreve a respsta óptica d mei à prpagaçã d feixe e está assciad à susceptibilidade elétrica pr: n ( ( (1 ( ) (.64) O índice de refraçã pde apresentar uma cmpnente real e imaginária, ist é: n n (.65) R n Im a parte real d índice de refraçã determina a refraçã e espalhament, enquant que a parte imaginária está assciada à absrçã da luz.

3 51 w n Im (.66) c Prém, se a radiaçã incidente fr de alta intensidade (cm pr exempl, emitida pr um laser), a respsta d mei trna-se nã-linear cm camp elétric aplicad. Desta frma, surge uma plarizaçã nã-linear P NL ( dependente d camp E: P NL () ( n) ( [... ] (.67) () e sã as susceptibilidades de rdem e 3 rdem respectivamente. N cas em que nã há dispersã u perdas, as susceptibilidades sã númers escalares e reais. Prém, se levarms em cnta a natureza tensrial d fenômen, a expressã geral para a plarizaçã nã-linear fica: P NL () ( [ :...] (.68) Vams smar a equaçã (.6) cm a (.68) para bter a plarizaçã ttal induzida devid à interaçã d feixe de alta intensidade. P ( P ( P ( T L NL () P ( [. :...],(.69) T (n) cm n = 1,,3... Sã tensres de n-ésima rdem e representam as susceptibilidades de rdem n. A nã-linearidade óptica de 3 rdem é uma prpriedade encntrada em qualquer material, independentemente da sua simetria espacial. N cas em que material é centr-simétric as susceptibilidades nãlineares pares sã nulas pr razões de simetria 31. A nã-linearidade de 3 rdem gera um efeit dependente da intensidade n índice de refraçã. O índice de refraçã pde ser reescrit de frma a cntar term linear e nã-linear:

4 5 n n n I, (.7) n é índice de refraçã d mei na ausência de um camp de luz intensa e n índice de refraçã nã-linear dad pr: dada pr: n ( ) Re( ), (.71) n é a susceptibilidade de 3 rdem. A intensidade I da radiaçã laser é I n w. (.7) c ) A parte da plarizaçã nã-linear que influência na prpagaçã d feixe é: P NL ( 3 ( ) (.73) w Adicinand a cntribuiçã da parte linear na plarizaçã, bterems a plarizaçã ttal que é dada pr: P( ( 3 ( ) (.74) eff w eff 3 (.75) é a susceptibilidade efetiva d mei. Para determinar a relaçã direta entre a susceptibilidade de 3 rdem cm índice de refraçã nã-linear, utilizarems a seguinte equaçã 31 : n 1 eff (.76) Se substituirms a equaçã (.7) n lad esquerd da equaçã (.76) e a equaçã (.75) sbre lad direit da equaçã (.76) verems que:

5 53 [ n w (.77) nn c ] 1 3 ) Expandind a expressã acima e mantend s terms até a rdem de w E ( ), bterems s índices de refraçã linear e nã-linear: n (.78) 1/ ( 1 ) 3 ) (3 n Re( ) (.79) 4n c Sabend que em regimes nda há feixes cm altas intensidades índice de absrçã, assim cm índice de refraçã n, tem uma dependência cm a intensidade dada pr I. Pdems seguir s mesms passs adtads acima para bter a expressã da absrçã nã-linear: 3 w Im( ) (.8) n c Na presente dissertaçã estarems precupads na determinaçã d índice de refraçã nã-linear assim cm ceficiente de absrçã nã-linear antes e depis d aqueciment de filmes fins de Au para 3 espessuras específicas (6nm, 1nm e nm). Para ist, utilizarems à técnica Z-scan que será abrdada na seçã seguinte.

6 Técnica Z-scan A técnica de varredura Z permite medir efeits de refraçã nã-linear ( n ) e absrçã nã-linear ( ). Esta técnica vem send amplamente utilizada para caracterizar prpriedades ópticas nã-lineares em nanpartículas metálicas. Um feixe cm perfil gaussian, a se prpagar pr um mei nã-linear mdifica índice de refraçã d material. Em 199 Sheik-Bahae e clegas realizaram um experiment bjetivand determinar de frma simultânea, n e utilizand um feixe únic 3. O experiment cnsiste em transladar uma amstra perpendicularmente através de um feixe de laser fcalizad e analisar feixe transmitid para cada psiçã da amstra em relaçã a fc (figura 1). Figura 1: Esquema ilustrativ d experiment prpst pr Sheik Bahae para medir índice de refraçã nã-linear e a absrçã nã-linear 33. Esta técnica ficu cnhecida cm varredura Z (Z-Scan). N percurs d feixe, em uma regiã lnge d fc, clca-se um ftdetectr psicinad na frente de uma íris. O ftdetectr detecta a energia transmitida através da íris em funçã da psiçã da amstra (figura 13).

7 55 Figura 13: Esquema ilustrativ mstrand a btençã da transmitância em funçã da psiçã de varredura Z 33. Observand a figura 13 vems que é pssível bter gráfic da transmitância em funçã da psiçã Z. Pr cnvençã adtarems que a parte negativa de Z fica a lad esquerda d fc d feixe. A relaçã entre rai de abertura da íris r a, e a transmitância, que chamarems de S, é dada pr: ra S 1 exp( ), wa é a cintura d feixe na psiçã da íris. Dis tips w a de medidas sã realizads nesta cnfiguraçã. Uma em que a fenda está ttalmente aberta (S=1) e utra em que a fenda está parcialmente fechada (S<1). A medida que a amstra aprxima-se d fc d feixe, dis efeits nãlineares crrem: a absrçã saturada u a absrçã multiftônica. A absrçã saturada crre quand a intensidade da luz incidente sbre a amstra muda a ppulaçã ds estads excitads e d estad fundamental, de md a reduzir a prbabilidade de absrçã de nvs fótns. O aument da transmitância d feixe pela amstra, devid a efeit de absrçã saturada, leva a um aument na intensidade medida pel ftdetectr. Este efeit aparece cm um pic na curva de transmitância versus psiçã Z (figura 14) e aument da transmitância d feixe reflete na diminuiçã d ceficiente de absrçã d material, prtant, a

8 Transmitância Nrmalizada 56 variaçã d ceficiente de absrçã é negativa. O efeit de absrçã multiftônica é invers, de md que a prbabilidade de absrver nvs fótns aumenta devid a aument da intensidade que interage cm mei. O aument da absrçã leva a uma diminuiçã da luz transmitida. Em vez de um pic, verems um vale na curva de transmitância versus psiçã Z (figura 15). A diminuiçã da transmitância está assciada cm aument da absrçã resultante de um. 1,14 1,1 1,1 1,8 1,6 1,4 1, 1,, Z/Z Figura 14: Gráfic da transmitância nrmalizada em funçã da varredura Z d filme de ur antes d aqueciment a 6 C pr 4 minuts. Além diss, aument da transmitância reflete em um aument n valr d índice de refraçã nã-linear. Analgamente a reduçã da transmitância diminui valr d índice de refraçã nã-linear. Esta dependência pde ser visualizada na equaçã abaix: n Tpv.5, (.81).,46.(1 S). I. L Tpv é a variaçã da transmitância pic vale, cmpriment de nda da radiaçã laser, L a espessura da amstra e I é a intensidade de pic d laser n fc.

9 Transmitância Nrmalizada 57 1, 1,,98, Z/Z Figura 15: Gráfic da transmitância nrmalizada em funçã da varredura Z d filme de ur depis d aqueciment a 6 C pr 4 minuts.

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