FF-296: Teoria do Funcional da Densidade I. Prof. Dr. Ronaldo Rodrigues Pelá Sala 2602A-1 Ramal 5785
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1 FF-296: Teoria do Funcional da Densidade I Prof. Dr. Ronaldo Rodrigues Pelá Sala 2602A-1 Ramal 5785 rrpela@ita.br
2 Ementa Requisito Exigido: Não há. Requisito Recomendado: FF-201 ou equivalente. Horas Semanais: Introdução à teoria do funcional da densidade (DFT density functional theory). Funcionais. O problema de um elétron. Dois elétrons. Muitos elétrons. DFT: teoria de Thomas-Fermi, o teorema de Hohenberg-Kohn e o problema de um elétron. Equações de Kohn-Sham. A aproximação da densidade local (LDA local density approximation). Spin. Propriedades no cenário DFT-LDA: energia total, densidade eletrônica, energia de ionização e afinidade eletrônica, geometria, ligações fracas, gap. Condições exatas. Escala. Conexão adiabática. Descontinuidades. Buraco de troca e correlação.
3 Bibliografia 1.Parr, R. G., Yang, W. Density-functional theory of atoms and molecules. New York: Oxford, Vianna, J. D. M., Fazzio, A., Canuto, S. Teoria Quântica de Moléculas e Sólidos. São Paulo: Editora Livraria da Física, Além destas fontes, as seguintes podem ser úteis: 1.Engel, E., Dreizler, R. M. Density functional theory: an advanced course. Springer, Berlim, Fiolhais, C., Nogueira, F., Marques, M. A primer in density functional theory. Springer, Berlim, Laura Ratcliff. Optical absorption spectra calculated using linear-scaling density-functional theory. Springer, Suíça, 2013 capítulos 1 e 2. 4.Sites:
4 Avaliação A nota final de FF-296 será composta por duas notas bimestrais e por uma nota de exame. As notas bimestrais serão compostas a partir de séries de exercícios (de periodicidade aproximadamente quinzenal). Todas as séries de exercício (num dado bimestre) terão o mesmo peso para compor a nota bimestral respectiva. As séries serão disponibilizadas no site do professor, com a devida antecedência, e constando o prazo de entrega e a punição em caso de atraso. O exame consistirá num trabalho individual, com um tema a ser combinado com o professor. Alunos com média dos bimestres igual ou superior a 85 (de 0 a 100) estão dispensados do exame.
5 Overview Qual a importância de DFT? Simulação computacional Economia de gasto: entre diversas opções, o modelamento computacional pode analisar e classificar quanto a vantagens e desvantagens antes de sua implemantação Provê informações úteis sobre o comportamento de materiais e seu possível uso em dispositivos com facilidade e consistência Melhor entendimento dos mecanismos fundamentais dos materiais e dispositivos Consegue estudar uma diversidade de materiais ao mesmo tempo Interpretação de resultados experimentais
6 Overview Qual a importância de DFT? Simulação computacional
7 Overview Qual a importância de DFT? Simulação computacional
8 Overview Qual a importância de DFT? Um dos métodos mais usados em simulação computacional de Sólidos: semicondutores, isolantes e metais Átomos, moléculas e clusters Materiais orgânicos: polímeros, proteínas, DNA, RNA Dispositivos eletrônicos e optoeletrônicos
9 Overview Qual a importância de DFT? Artigo mais citado do Physical Review
10 Overview Teoria do funcional da densidade Prêmio Nobel de Química 1998 "I never studied chemistry, actually; I'm a physicist. But that's okay." Michael Levitt Nobel de Quimica 2013.
11 Overview Teoria do funcional da densidade O que diz a DFT? Dado um sistema quântico de partículas A energia do estado fundamental é um funcional exato da densidade eletrônica Consequência: diversas outras propriedades do estado fundamental também dependem exclusivamente da densidade de partículas
12 Overview Cálculos eletrônicos Problema de N corpos Suponha que M parâm. de cálculo sejam necessários para armazenar toda informação Estimativa de Nmax W. Kohn, Nobel Lecture
13 Overview Cálculos eletrônicos Problema de N corpos
14 Overview Cálculos eletrônicos Problema de N corpos Problema real Mesma Problema fictício (LDA, GGA) Orbitais não interagentes
15 Overview Cálculos eletrônicos Problema de 1 corpo 3D, com singularidades (L)APW Truques Pseudo-potencial PAW
16 Overview DFT Supondo um gás de e não interagentes com mesma densidade do gás de e interagentes
17 Overview DFT
18 Overview DFT No estado fundamental
19 Overview Energia de troca e correlação Não depende do potencial externo (específico para cada sistema) Funcional universal da densidade A expressão é desconhecida Precisa de aproximações
20 Overview Aproximações para Exc Escada de Jacó Perdew et al. JCP 123, (2005)
21 Revisão Uma equação diferencial ordinária (EDO) é uma equação que envolve uma variável incógnita (y, por exemplo) e as suas derivadas (y', y'', ) A variável y depende de x (ou t), e esta última pode aparecer explicita ou implicitamente Exemplos de EDOs Pêndulo simples: Circuito RLC: Decaimento radioativo:
22 Revisão A ordem de uma EDO é a ordem da maior derivada que aparece Por exemplo, a EDO terceira ordem Uma EDO linear é do tipo As funções primeira potência Não aparecem produtos do tipo é de aparecem sempre à
23 Revisão Como resolver uma EDO analiticamente? Resp.: Não há um método que funcione sempre. Vejamos alguns Homogênea de coeficientes constantes Tentar solução do tipo Substituindo na EDO: Agora, basta encontrar as raízes da equação característica Solução geral Raízes da equação característica
24 Revisão Como determinar as constantes da solução geral? Problema de valor inicial (PVI) Exemplo Solução geral: Das condições iniciais: Solução:
25 Revisão Como determinar as constantes da solução geral? Condição de contorno Exemplo Solução geral: Das condições iniciais: Solução:
26 Revisão de Matemática Resolução de uma EDO de forma aproximada Numericamente Funções ode e odeint do python (scipy) fazem isto ml
27 Revisão de Matemática Produto interno Notação convencional Notação da Mecânica Quântica No No No caso de funções reais Os limites podem ser infinitos Para funções complexas OBS.: Complexo conjugado
28 Revisão de Matemática Multiplicadores de Lagrange Aparecem em problemas de otimização condicionada por vínculos Seja uma função bem comportada que desejamos extremizar (encontrar máximos, mínimos, ou pontos de sela) Suponha que nossa busca esteja condicionada pelo vínculo
29 Revisão de Matemática Multiplicadores de Lagrange Nosso problema será, portanto, extremizar com o vínculo No caso de dois vínculos definimos um multiplicador para cada vínculo
30 Revisão de Matemática Multiplicadores de Lagrange Exemplo: Encontrar os pontos críticos da função sujeita à restrição Solução: Devemos extremizar a função
31 Revisão de Matemática Multiplicadores de Lagrange Mas Visualmente Portanto, os pontos críticos são
32 Revisão de Matemática O que é uma distribuição? Para variáveis discretas: um histograma Por exemplo: idade
33 Revisão de Matemática Seja x a idade (em anos) Qual o valor médio de x? Qual o valor mais provável de x? Qual o valor médio de x2?
34 Revisão de Matemática Seja x a idade (em anos) Qual o valor médio de x?
35 Revisão de Matemática Seja x a idade (em anos) Qual o valor mais provável de x?
36 Revisão de Matemática Seja x a idade (em anos) Qual o valor médio de x2?
37 Revisão de Matemática Para um caso contínuo, definimos uma função densidade de probabilidade p, de modo que p é sempre não negativa A probabilidade de encontrar uma partícula com velocidade entre v e v+dv é
38 Revisão de Matemática No caso contínuo, temos Caso discreto Caso contínuo
39 Revisão de Matemática A distribuição de Maxwell-Boltzmann é dada por OBS.: f(v)/n é uma função densidade de probabilidade Gaussiana
40 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica I think I can safely say that nobody understands quantum mechanics (R. Feynmann, Nobel de Física 1965) Os postulados da MQ nos permitem entender Como um sistema é descrito matematicamente num certo tempo t Como calcular as diversas propriedades físicas neste instante de tempo t Como descrever a evolução temporal do sistema para um tempo t'
41 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Postulado 1: O estado de um sistema é especificado, num certo instante de tempo t, pela sua função de onda Postulado 2: Para cada quantidade fisicamente mensurável A (chamada de observável), corresponde um operador linear hermitiano  Exemplo:
42 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Postulado 3: A medida de um observável é representada formalmente pela ação de  na função de onda. Os possíveis resultados desta medida são os autovalores deste operador. Se o resultado da medida é an, então o estado do sistema imediatamente após esta medida é a projeção da função de onda no autovetor correspondente a an
43 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Postulado 4: Probabilidade de se observar um resultado numa medida Caso discreto Caso contínuo Densidade de probabilidade
44 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Postulado 4: Probabilidade de se observar um resultado numa medida Consequência direta do postulado 4: o valor esperado (valor médio) de um observável (operador) é
45 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Postulado 5: Evolução temporal É dada pela equação de Schrödinger
46 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Equação de Schrödinger Independente do tempo (estados estacionários): para hamiltonianos independentes do tempo A partir da EDP Aplicamos o método de separação de variáveis
47 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Equação de Schrödinger Independente do tempo (estados estacionários): para hamiltonianos independentes do tempo Autofunções Autovalores Solução completa
48 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Equação de Schrödinger Independente do tempo (estados estacionários): para hamiltonianos independentes do tempo
49 Revisão de Mecânica Quântica Postulados da Mecânica Quântica Equação de Schrödinger Independente do tempo (estados estacionários) É uma equação de autovalores Pode ser resolvida de um modo variacional Seja E um funcional definido como E é um extremo no caso dos autovetores do Hamiltoniano (é fácil de ver que isto é verdade para o estado fundamental, mas é verdade para qualquer autovetor)
50 Revisão de Mecânica Quântica Partícula livre Zero (pois a partícula está livre) Vamos analisar o caso 1D
51 Revisão de Mecânica Quântica Partícula livre Se E < 0, temos uma solução com exponencial positiva (que diverge em x muito grande) Se E = 0, o problema da divergência reaparece (exceto para a solução constante voltaremos neste caso adiante) Não convém Não convém Para E > 0 Solução geral: superposição das duas ondas Seja vetor de onda Onda plana se propagando no sentido positivo (+) ou negativo (-) de x
52 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Obter os níveis de energia e as correspondentes funções de onda para o problema do poço infinito Caso do poço infinito
53 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Condições de contorno Pois a partícula não pode estar numa região de energia potencial infinita Assim: Seja
54 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Impondo É conveniente que as autofunções tenham norma unitária
55 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Note que os autoestados são ortogonais entre si, o que já era esperado (por quê?)
56 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito
57 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Este problema aparece num dispositivo Confinamento em 1 direção BC A B A
58 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Caso real (100) GaAs (1000) AlGaAs (50) GaAs (1000) AlGaAs (11000) GaAs Substrato Cap layer Barreira Poço Quântico Barreira Buffer
59 Revisão de Mecânica Quântica Partícula num poço infinito Caso real BC BV AlGaAs GaAs AlGaAs
60 Revisão de Mecânica Quântica Partícula sob a ação de um potencial impulsivo Vamos abrir um parêntese: o que é uma função impulsiva? Função delta de Dirac ou função impulso Propriedades Ou ainda:
61 Revisão de Mecânica Quântica Partícula sob a ação de um potencial impulsivo Outras propriedades da função delta Como contruir matematicamente esta função? 1) Sequência de funções retangulares Área = 1 No limite a 0, há convergência para a função delta 2) Sequência de gaussianas: diminuindo o desvio-padrão
62 Revisão de Mecânica Quântica Partícula sob a ação de um potencial impulsivo Vamos fechar o parêntese. Voltando à equação de Schrödinger Para Vamos analisar apenas o caso E < 0 (partícula presa, ou ligada)
63 Revisão de Mecânica Quântica Partícula sob a ação de um potencial impulsivo Impondo que a função de onda seja contínua: Por outro lado, a derivida da função de onda é descontínua. Vejamos o motivo integrando a equação de Schrödinger: Mas Só há uma única energia permitida
64 Revisão de Mecânica Quântica Qual a importância da partícula sob a ação de um potencial impulsivo? É um modo eficiente de imitar o átomo de H numa escala unidimensional Vejamos isto Autofunção do átomo de H (estado fundamental) raio de Bohr Autofunção da partícula sob a ação de um potencial impulsivo
65 Revisão de Mecânica Quântica Unidades atômicas Motivação As unidades do SI não são muito convenientes para tratar das escalas atômicas Energias ~ ev Distâncias ~ m Carga ~ C Massa ~ kg Lidar com números pequenos é inconveniente computacionalmente (podendo até mesmo gerar problemas de truncamentos) A motivação é parecida com a do Eletromagnetismo (e seus outros sistemas de unidades)
66 Revisão de Mecânica Quântica Unidades atômicas Por isso, vamos usar o sistema de unidades atômicas de Hartree Definição OBS.: Há também o sistema de unidades atômicas de Rydberg (ver série de exercícios). Massa do elétron Definimos de modo que sejam unitários Simplifica diversos termos da equação de Schrödinger
67 Revisão de Mecânica Quântica Unidades atômicas Conversão das unidades (série de exercícios) Unidade de energia: H (hartree) 1H = 27,2114 ev Distância: dada em termos do raio de Bohr Tempo: dado como múltiplos de 2,419x10-17 s
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