EXTENSÃO DO MODELO F-SAC PARA GASES LEVES VIA UMA REGRA DE MISTURA E EQUAÇAO CÚBICA DE ESTADO
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- Walter Beppler de Carvalho
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1 XTNSÃO DO MODLO F-SAC PARA GASS LVS VIA UMA RGRA D MISTURA QUAÇAO CÚBICA D STADO G. B. FLÔRS, P. B. STAUDT e R. de P. SOARS Unversdade Federal do Ro Grande do Sul, Departamento de ngenhara Químca -mal para contato: {gbflores, rafael}@enq.ufrgs.br RSUMO O modelo predtvo de coefcente de atvdade F-SAC, recentemente proposto, une característcas do conceto de grupos funconas com a teora COSMO-RS. A prncpal vantagem deste modelo é o reduzdo número de parâmetros de nteração quando comparado ao modelo UNIFAC e varantes. Para a utlzação do F-SAC em sstemas contendo gases leves uma alternatva é a sua assocação com uma equação de estado cúbca através de uma regra de mstura. No presente trabalho a regra de mstura SCMR fo utlzada em conjunto com o modelo F-SAC e a equação SRK para o cálculo de equlíbro de fases de sstemas envolvendo gases leves. Novos grupos funconas foram adconados ao modelo e seus parâmetros estmados. Bons resultados com o modelo combnado foram encontrados em comparação com dados expermentas em amplas faxas de pressão e temperatura. Os resultados do modelo proposto também foram comparados com outros modelos dsponíves na lteratura. 1. INTRODUÇÃO Atualmente, pelo menos para fns de engenhara, os modelos predtvos de maor sucesso para o cálculo de coefcentes de atvdade são os baseados em grupos funconas, tas como UNIFAC (UNIversal quaschemcal Functonal group Actvty Coeffcents model) e suas varantes (GRNSMANN e GMHLING, 2005). ntretanto, por utlzarem parâmetros bnáros entre os grupos funconas, estes modelos requerem uma grande quantdade de dados expermentas para o ajuste das suas matrzes de parâmetros, fazendo com que estas cresçam com o quadrado do número de grupos. Já os modelos do tpo COSMO-RS (COnductor-lke Screenng MOdel for Real Solvents) (KLAMT et. al. 2010) requerem a calbração de um pequeno grupo de parâmetros unversas, porém anda não contam com a precsão necessára para cálculos de otmzação de sstemas de separação, por exemplo. xplorando estas oportundades, recentemente um novo modelo fo proposto pelo presente grupo de pesqusa, chamado de F-SAC (Functonal-Segment Actvty Coeffcent) (SOARS e GRBR, 2013). ste modelo também é baseado no conceto de grupos funconas, mas a energa de nteração entre os grupos vem da teora COSMO-RS (KLAMT, 1995). A prncípo, uma vez ajustados os parâmetros de cada grupo, estes funconaram para descrever a nteração para qualquer par de grupos. sta é a prncpal vantagem do modelo F-SAC, o número de parâmetros do modelo cresce proporconalmente ao número de grupos (pelo menos quando não há formação de lgação de Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 1
2 hdrogêno). Porém, como o modelo F-SAC é na verdade um modelo de energa lvre de Gbbs em excesso, orgnalmente desenvolvdo para líqudos, este não pode representar adequadamente gases leves e fludos supercrítcos. Sendo assm, o presente trabalho tratou da combnação do modelo F-SAC com a equação cúbca de estado SRK. Para tal, fo utlzada a regra de mstura também desenvolvda prevamente pelo presente grupo de pesqusa, conhecda como SCMR (Self-Consstent Mxng Rule) (STAUDT e SOARS, 2012). 2. MODLOS UTILIZADOS MTODOLOGIA 2.1 O Modelo F-SAC No modelo F-SAC, bem como em todas as varantes dos modelos UNIFAC e COSMO-RS, o coefcente de atvdade da fase líquda é calculado como função da temperatura e composção pela soma de componentes resdual e combnatoral. A contrbução combnatoral, que consdera dferenças de forma e tamanho da molécula dos componentes, é smlar a que está presente no UNIFAC (Do), e fo orgnalmente desenvolvda por Soares, (2011) para ser utlzada em modelos COSMO-SAC (LIN e SANDLR, 2002). A contrbução resdual, que representa as nterações moleculares observadas na mstura, é dêntca à que está presente no modelo COSMO-SAC, uma varação do modelo COSMO-RS. Nestes modelos é utlzada uma teora de superfíces de contato, onde cada trecho ou contato da superfíce da molécula apresenta uma carga aparente e a energa entre dos contatos é calculada com base nestas cargas, da segunte forma: ΔW σ,σ = θt,m,n m n α' 2 HB σ +σ σ,σ m 2 n + 2 m n (1) onde a prmera contrbução é calculada em termos dos contatos m e n e a segunda contrbução é a energa da lgação de hdrogêno entre os segmentos. A grande vantagem do F-SAC é que o prmero termo da quação 1 depende apenas de HB parâmetros dos grupos funconas e apenas o depende do par de grupos envolvdos. Como o número de grupos funconas é bem maor que o número de grupos que podem formar lgações de hdrogêno tem-se um número reduzdo de parâmetros. Mas detalhes podem ser encontrados em trabalhos anterores (POSSANI et al., 2014; e SOARS e GRBR, 2013). 2.2 Regra de Mstura (SCMR) A combnação de equações de estado (os quatons of State) cúbcas com modelos de energa lvre de Gbbs em excesso ( G ) é bem conhecda. Desde a dea básca de Huron e Vdal, (1979) váras regras de msturas foram desenvolvdas para estender a aplcação de os cúbcas. Quando os cúbcas são combnadas com modelos de G predtvos (por exemplo, UNIFAC e varantes, modelos do tpo COSMO-RS e F-SAC) os modelos resultantes podem se tornar poderosas HB Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 2
3 ferramentas predtvas para uma grande gama de aplcações. A regra de mstura SCMR (Self-Consstent Mxng Rule) fo desenvolvda pelo presente grupo de pesqusa (STAUDT e SOARS, 2012) e testada no trabalho orgnal com uma grande varedade de modelos de coefcente de atvdade (Wlson, UNIQUAC, UNIFAC (Do) e COSMO-SAC). Para esta regra de mstura, a combnação da equação de estado e modelo de G se dá em termos do parâmetro q = a / brt da equação cúbca, da segunte forma: q = 1 A 0 Gγ b + x ln RT b + x q (2) onde A 0 é uma constante, característca da equação cúbca de estado escolhda. Mas detalhes podem ser encontrados no trabalho orgnal (STAUDT e SOARS, 2012). 2.3 stmação de parâmetros A prncpal vantagem da SCMR com relação às demas regras de mstura é que esta reproduz muto bem o modelo de atvdade orgnal em baxas pressões. Assm, no presente trabalho todos os parâmetros orgnas do modelo F-SAC, conforme apresentados por (POSSANI et al., 2014), puderam ser utlzados sem alterações. Isto não sera possível com outras regras de mstura, como é o caso da regra de mstura PSRK, onde o modelo UNIFAC (Do) é utlzado, porém com tabelas de parâmetros dferentes. Novos grupos funconas foram ntroduzdos no presente trabalho segundo o procedmento de seleção de grupos recomendado em (GRBR, 2012). Neste trabalho foram ntroduzdos 2 novos grupos funconas para as moléculas de CO 2 e NH 3 e um novo subgrupo para o CH 4, dervado do grupo de hdrocarbonetos lneares. Ao total, neste trabalho foram calbrados 17 novos parâmetros. A calbração seguu a função objetvo de desvo absoluto médo relatvo (AARD - absolute average relatve devaton) para dados de VL, da segunte forma: AARD VL NP exp calc 1 P P = exp (3) NP P onde NP é o numero de pontos expermentas, expermental e a calculada pelo modelo. exp P e calc P são respectvamente a pressão Para os valores calculados fo utlzada uma rotna de ponto de bolha mplementada prevamente pelo grupo e que opera com dversas equações cúbcas e regras de mstura, nclundo a SCMR. Fo necessáro apenas combnar a SCMR com o modelo F-SAC. O método de otmzação utlzado fo do tpo poledros flexíves, smlar ao descrto nos trabalhos anterores do modelo F-SAC (GRBR, 2012; POSSANI et al., 2013). Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 3
4 3. RSULTADOS DISCUSSÃO 3.1 Parâmetros F-SAC para gases leves Na Tabela 1 estão apresentados os parâmetros do modelo F-SAC estmados neste trabalho para os grupos funconas e subgrupos adconados. Na Tabela 2 são mostrados os parâmetros referentes a lgações de hdrogêno para a amôna e alguns dos outros grupos já exstentes no modelo. Tabela 1: Novos parâmetros do modelo F-SAC estmados neste trabalho. Grupo Q k / Å Q k / Å 2 σ + k / emn 6 β k 10 K Subgrupo 3 R k / Å 2 Q k / Å CH CH NH ² NH CO CO Tabela 2: Parâmetros de lgação de hdrogêno para NH3 e alguns outros grupos. HB 1 Doador Receptor ΔW σ m,σ n / kj mol ψhb NH3 NH NH3 H2O H2O NH ACH NH Resultados dos VL Para lustrar a mportânca do uso de uma equação de estado em conjunto com uma regra de mstura baseada em modelos de G, são apresentados na Fgura 1 os dagramas de fase de msturas de (a) etano propleno e (b) metano propano. O equlíbro líqudo-vapor fo calculado com o modelo F-SAC puro (em que a fase vapor é consderada como deal utlzando a le de Raoult modfcada) e com a combnação do F-SAC com a equação cúbca de estado de Soave-Redlch- Kwong com a extensão de Mathas-Copeman (MATHIAS e COPMAN, 1983) através da regra de mstura SCMR, chamado aqu de SRK(MC)-SCMR(F-SAC). Vale ressaltar que os parâmetros do modelo F-SAC foram os mesmos para as duas representações. Como pode ser vsto na Fgura 1(a), em baxas condções de temperatura e pressão, ambos os modelos apresentam resultados semelhantes e coerentes com os dados expermentas. Porém, na medda em que a pressão e temperatura do sstema aumentam, a fase vapor passa a não se comportar mas como um gás deal e as correlações de pressão de saturação param de fazer sentdo. O resultado é que a representação pela le de Raoult modfcada passa a dferr bastante dos dados expermentas. Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 4
5 (a) etano propleno (b) metano propano Fgura 1 Dagrama de equlíbro líqudo-vapor para os sstemas (a) etano propleno e (b) metano propano em alta pressão. Na Fgura 2 é mostrado o dagrama de fases de msturas contendo amôna, com benzeno e água respectvamente, calculados com os modelos SRK(MC)-SCMR(F-SAC), PSRK (CHN et.al, 2002) e SRK(MC). Pode-se perceber que a os soznha (com a regra de mstura clássca) não é capaz de representar com precsão adequada o VL da mstura, possvelmente devdo à grande dferença de comportamento entre as substâncas envolvdas: a amôna é uma molécula muto polar, nclusve com formação de lgação de hdrogêno. (a) amôna benzeno (b) amôna água Fgura 2 Dagrama de VL para os sstemas (a) amôna benzeno e (b) amôna água em dferentes escalas de pressões. Combnando a análse das Fguras 1 e 2, é possível magnar que para a mstura amônabenzeno, se o expermento ocorrer em uma temperatura e pressão mas altas, o modelo F-SAC puro (que trata a fase vapor como um gás deal) não poderá representar a mstura com a mesma precsão, necesstando da combnação com a os através de uma regra de mstura. Ao mesmo tempo, a os soznha não retém nformações sufcentes para representar adequadamente a mstura devdo à grande dferença de comportamento das substâncas envolvdas mesmo em baxas pressões. Desta forma, pode-se perceber a vantagem do uso de os combnadas com modelos de atvdade para msturas Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 5
6 assmétrcas e polares e condções de temperatura e pressão elevadas. A Fgura 3 mostra o dagrama de fases de msturas contendo CO 2 e hdrocarbonetos em dferentes condções de temperatura e pressão com os mesmos modelos apresentados na Fgura 2. Pode-se perceber novamente que a equação de estado soznha não apresenta bons resultados enquanto as regras de mstura são mas coerentes com os dados expermentas. (a) CO 2 n-butano (b) CO 2 n-pentano Fgura 3 Dagrama de fases de msturas contendo dóxdo de carbono e hdrocarbonetos. Na Fgura 4 estão representados mas resultados para msturas de hdrocarbonetos. Devdo à smlardade das substâncas envolvdas, tanto de polardade quanto de tamanho, todos os modelos comparados foram capazes de representar as msturas. O conjunto SRK(MC)-SCMR(F-SAC) se mostrou precso e sutlmente superor aos demas. (a) metano n-butano (b) etano n-pentano (c)etano n-decano Fgura 4 VL das msturas (a) metano n-butano, (b) etano n-pentano e (c)etano n-decano. Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 6
7 4. CONCLUSÃO Neste trabalho, o modelo F-SAC teve sua tabela de parâmetros estendda para representar equlíbro líqudo-vapor de gases leves em altas pressões e/ou temperaturas com o auxílo da equação de estado SRK com parâmetros de Mathas-Copeman (MC) através da regra de mstura SCMR (Self Consstent Mxng Rule). Os parâmetros orgnas do F-SAC foram mantdos constantes e apenas foram calbrados os parâmetros nserdos para a representação das novas substâncas (CH 4, NH 3 e CO 2 ). Após a nserção dos novos grupos, resultados de predção de VL de msturas contendo gases dssolvdos foram comparados com dados expermentas e com modelos da lteratura (SRK(MC) e PSRK). xcelentes resultados foram obtdos até o momento mostrando o grande potencal do modelo combnado SRK(MC)-SCMR(F-SAC). 5. BIBLIOGRAFIA CHN, J.; FISCHR, K.; GMHLING, J. Modfcaton of PSRK mxng rules and results for vapor lqud equlbra, enthalpy of mxng and actvty coeffcents at nfnte dluton. Flud Phase qulbra, v. 200, n. 2, p , ago GRBR, R. P. NOVO MODLO D COFICINT D ATIVIDAD: F-SAC. [s.l.] UFRGS, GRNSMANN, H.; GMHLING, J. Performance of a Conductor-Lke Screenng Model for Real Solvents Model n Comparson to Classcal Group Contrbuton Methods. Industral & ngneerng Chemstry Research, v. 44, n. 5, p , mar HURON, M.-J.; VIDAL, J. New mxng rules n smple equatons of state for representng vapourlqud equlbra of strongly non-deal mxtures. Flud Phase qulbra, v. 3, n. 4, p , KLAMT, A. Conductor-lke Screenng Model for Real Solvents: A New Approach to the Quanttatve Calculaton of Solvaton Phenomena. The Journal of Physcal Chemstry, v. 99, n. 7, p , fev KLAMT, A.; CKRT, F.; ARLT, W. COSMO-RS: an alternatve to smulaton for calculatng thermodynamc propertes of lqud mxtures. Annual revew of chemcal and bomolecular engneerng, v. 1, p , jan LIN, S.-T.; SANDLR, S. I. A Pror Phase qulbrum Predcton from a Segment Contrbuton Solvaton Model. Industral & ngneerng Chemstry Research, v. 41, n. 5, p , mar POSSANI, L. F. K. et al. Smultaneous Correlaton of Infnte Dluton Actvty Coeffcent,Vapor- Lqud, and Lqud-Lqud equlbrum data wth F-SAC. Flud Phase qulbra, v. 364, p , dez Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 7
8 SOARS, R. D P. The Combnatoral Term for COSMO-Based Actvty Coeffcent Models. Industral & ngneerng Chemstry Research, v. 50, n. 5, p , 2 mar SOARS, R. D P.; GRBR, R. P. Functonal-Segment Actvty Coeffcent Model. 1. Model Formulaton. Industral & ngneerng Chemstry Research, v. 52, n. 32, p , 14 ago STAUDT, P. B.; SOARS, R. D. P. A self-consstent Gbbs excess mxng rule for cubc equatons of state. Flud Phase qulbra, v. 334, p , nov STAUDT, P. B.; SOARS, R. D. P. A self-consstent Gbbs excess mxng rule for cubc equatons of state. Flud Phase qulbra, v. 334, p , nov Área temátca: ngenhara das Separações e Termodnâmca 8
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