Bryan da Silva Silveira 1 Esly Ferreira da Costa Júnior 2 2 Andréa Oliveira Souza da Costa 3 3

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1 Modelagem Dinâmica de Evaporadores de Múltiplo Efeito de Fábrica de Celulose por Regressão Linear Múltipla Dynamic Modeling of Evaporators for Multiple Effect of Pulp Milling by Linear Multiple Regression Bryan da Silva Silveira 1 Esly Ferreira da Costa Júnior 2 2 Andréa Oliveira Souza da Costa 3 3 Resumo: No processo Kraft de obtenção de celulose, uma das operações unitárias do ciclo de recuperação é a de evaporação do licor preto. Neste trabalho, são desenvolvidos modelos empíricos, baseados em regressão linear múltipla, desse processo a partir de um conjunto de dados fornecido por uma empresa de celulose. A variável de saída do modelo foi a concentração de sólidos na saída do evaporador. No desenvolvimento dos modelos foi utilizado o software STATISTICA 9.1. Foram testados modelos sem e com entradas atrasadas. A estratégia de modelagem se deu em acrescentar novas variáveis (obtidas por combinações ou funções das variáveis originais) nos modelos de regressão obtidas a partir das variáveis operacionais. A qualidade dos modelos era avaliada através dos coeficientes de determinação, média dos erros absolutos na validação e dos gráficos de validação. O melhor modelo obtido conseguiu explicar aproximadamente 76% da variabilidade dos dados de validação. Palavras-chave: Modelagem Empírica; Estimação de Parâmetros; Evaporador de Múltiplo Efeito; Rotina Operacional. 1 UFES Universidade Federal do Espírito Santo 2 UFMG Universidade Federal de Minas Gerais 3 UFMG Universidade Federal de Minas Gerais 590

2 Abstract: In the Kraft pulping process, one of the unit operations of recovery cycle is the evaporation of black liquor. In this paper, empirical models are developed based on multiple linear regression of the process from a set of data supplied by a company cellulose. The model output variable is the concentration of solids at the evaporator outlet. The development of the models we used the STATISTICA 9.1 software. Models were tested without and with late entries. The modeling strategy has to add new variables (obtained by combinations or functions of the original variables) in the regression models obtained from the operating variables. The quality of the models was assessed by the determination coefficients, average absolute error in the validation and validation graphics. The best obtained model was able to explain about 76% of the variability of the data validation. Keywords: Empirical modeling; Parameters Estimation; Multiple Effect Evaporators; Operational Routine. 591

3 1. Introdução O processo Kraft de produção de celulose possui como função dissolver a lignina, composto que confere rigidez a parede celular, a fim de separar a lignina das cadeias de carboidratos (celulose e hemicelulose) com o mínimo de degradação das fibras. O sistema de recuperação de produtos químicos associados a esse processo é sua principal vantagem (CAMPOS, 2009). Esse processo pode ser resumidamente descrito em suas etapas principais como: retirada da casca e picagem da madeira (dando origem aos cavacos), cozimento no digestor dos cavacos com solução alcalina, denominado licor de cozimento (também chamado de licor branco), consistindo de uma solução aquosa formada principalmente por hidróxido de sódio e sulfeto de sódio, lavagem da polpa em filtros rotativos, concentração e queima do licor preto, caustificação do carbonato de sódio e calcinação do carbonato de cálcio e secagem da pasta celulósica para a fabricação de papel. Nota-se que o processo é fechado, permitindo a recuperação dos reagentes utilizados no cozimento, e consequentemente, menores custos de produção (GEORG, 2000). No processo Kraft, os principais objetivos da recuperação química são: recuperar os reagentes químicos necessários para a produção do licor branco com composição adequada; produção de vapor, água e energia elétrica necessários para o a execução do processo obtidos através da queima na caldeira de recuperação dos materiais orgânicos existentes no licor preto; e reduzir o fluxo de efluentes com grande potencial poluidor (ALMEIDA, 2009). O subproduto, licor preto, é produzido durante o cozimento da madeira. Esse fluido contém grandes teores de sódio e matéria orgânica e devido a isso é possível à existência do ciclo de recuperação do processo. O licor preto deve ser queimado na caldeira de recuperação, mas o licor que sai do digestor possui concentração de sólidos em torno de 14 a 20%. Portanto, é necessária a utilização de um sistema de evaporadores de múltiplo efeito para que a concentração de sólidos seja aumentada a no mínimo 65%. Isso ocorre porque a aplicação direta desse licor na caldeira resultaria em um desempenho ruim do processo devido ao baixo poder calorífico do mesmo (ALMEIDA, 2009). Os modelos empíricos são aqueles que não são baseados em pressupostos teóricos, ou seja, em sua formulação são empregados apenas dados experimentais. Cabe lembrar que grande parte das correlações utilizadas em engenharia são modelos empíricos (MELO et al., 2011). A regressão múltipla a ser utilizada neste trabalho é uma técnica estatística que pode ser usada para analisar a relação entre uma única variável dependente e várias variáveis independentes (HAIR Jr et al., 2005). O modelo de regressão linear múltipla é dado pela equação (1). y = β 0 + β 1 x 1 + β 2 x β k x k + ε (1) 592

4 em que: k = número de variáveis independentes; x 1,x 2,...,x k são as variáveis independentes; β 0 = valor de y quando as variáveis preditoras são 0; β 1, β 2,..., β k são os coeficientes das variáveis preditoras; ε = erro aleatório dado pela diferença entre o valor observado de y e o valor obtido pelo modelo de regressão. Uma forma de medir a qualidade de um modelo de regressão linear é através do valor do coeficiente de determinação (R 2 ). O R 2 é mede como variabilidade dos dados é explicada pelo modelo de regressão. Além deste parâmetro é importante fazer uma análise gráfica dos resíduos obtidos para determinação da qualidade do modelo. O objetivo deste trabalho é predizer a concentração de sólidos, na saída de um evaporador de múltiplo efeito de uma empresa de celulose, utilizando modelos empíricos obtidos por meio da técnica de regressão linear múltipla. 2. Metodologia Os dados utilizados para desenvolver os modelos foram coletados de um banco de dados de uma empresa de celulose. Com isso, definiu-se o conjunto de variáveis que seriam utilizados, a partir da disponibilidade das mesmas. Vale ressaltar que, devido a incrustações, os evaporadores modelados são lavados periodicamente e com isto os pontos operacionais correspondente à lavagem do equipamento foram descartados. No desenvolvimento dos modelos, foram introduzidas novas variáveis de regressão com o objetivo de aperfeiçoar os resultados. Essas variáveis eram calculadas a partir das variáveis operacionais ou eram as variáveis operacionais atrasadas. As respostas obtidas foram avaliadas através do coeficiente de determinação e análise de resíduos. O software utilizado para o desenvolvimento dos modelos foi o STATISTICA Resultados e Discussão O conjunto de dados enviado pela empresa de celulose possuía dados operacionais. Esse conjunto de dados, que descreve a rotina operacional industrial, contém pontos operacionais que se fossem empregados na construção do modelo iriam prejudicar a qualidade do mesmo. Para determinar quais dados seriam utilizados foram construídos histogramas das variáveis operacionais e, a partir dos mesmos, foram estipulados, com base na distribuição normal, os ponto de corte de cada variável (limite superior e limite inferior). Isso foi feito porque existem alguns dados enviados pela empresa que estão muito fora do intervalo de dados do funcionamento normal do equipamento (por exemplo, o período de lavagem do 593

5 equipamento). Cabe ressaltar que, após os cortes, 90% do conjunto de dados foram utilizados para o treinamento e 10% para a validação. A Tabela 1 descreve as variáveis operacionais utilizadas e suas respectivas faixas operacionais (pontos de corte dos dados empregados no desenvolvimento dos modelos). Tabela 1: Variáveis do processo e suas respectivas faixas operacionais Variáveis Valor mínimo Valor máximo Concentração de sólidos na saída (%) 65,0 74,0 Vazão de vapor vivo (t/h) 9,0 21,0 Vazão de licor na saída (m 3 /h) 40,0 160,0 Nível do evaporador (%) 35,0 3,4 Concentração de sólidos na entrada (%) 58,0 71,0 Temperatura do licor na saída (ºC) 104,0 116,0 Pressão do vapor vivo (Kgf/cm 2 ) - 0,0 Temperatura do vapor vivo (ºC) - 165,0 Pressão no vaso flash (Kgf/cm 2 ) 3,0 - Segue abaixo, as figuras 1 e 2 contendo o histograma da variável concentração de sólidos na saída antes e depois dos cortes Frequência Concentração de sólidos na saída (%) Figura 1: Histograma da variável concentração de saída antes dos cortes. 594

6 Frequência Concentração de sólidos na saída (%) Figura 2: Histograma da variável concentração de saída após os cortes. As figuras 1 e 2 estão sendo mostradas para exemplificar o procedimento feito para determinar os pontos de corte de cada variável. Inicialmente, a variável descrita possuía uma grande quantidade de dados no ponto em que a concentração de saída era 0% e 50%, esses pontos operacionais correspondiam a momentos em que o evaporador estava fora de seu funcionamento normal e consequentemente, os mesmos foram descartados do conjunto de dados do modelo. Após esse procedimento, nota-se que a distribuição dessa variável se torna mais próxima da distribuição normal, como é mostrado na figura 2. O procedimento descrito anteriormente foi feito com todas as variáveis operacionais. O objetivo deste procedimento é utilizar na construção dos modelos de regressão o conjunto de dados que descreva a rotina operacional do equipamento. O conjunto de dados do treinamento foi utilizado para gerar os modelos, enquanto os dados da validação foram utilizados para determinar os resultados do modelo obtido no treinamento (desvio médio e coeficiente de determinação). Inicialmente foram testados modelos sem utilizar entradas atrasadas. O primeiro modelo testado utiliza somente as variáveis operacionais como variáveis de entrada, sendo que o valor do coeficiente de determinação (R 2 ) na validação foi de 0,

7 73 Concentração na saída (%) modelo Concentração na saída (%) observado Figura 3: Validação do modelo 1. Verifica-se através da Figura 3 e do valor de R 2 que os resultados obtidos com o modelo 1 não são satisfatórios. Diante disso, foram desenvolvidos novos modelos acrescidos de novas variáveis obtidas a partir das variáveis operacionais. O segundo modelo adicionou como variáveis de entrada o quadrado e inversos das variáveis operacionais, enquanto o terceiro adicionou o produto dois a dois entre as variáveis operacionais e seus respectivos quadrados e inversos. O quarto modelo utilizou novamente o produto dois a dois entre as variáveis operacionais e os quadrados, inversos e senos e cossenos das variáveis operacionais. Os resultados obtidos são descritos abaixo. Tabela 2: Resultados obtidos sem a utilização de entradas atrasadas. Modelo Médio dos erros absolutos Coeficiente de na validação determinação (R 2 ) Modelo 1 0,8072 0,2980 Modelo 2 0,7606 0,3782 Modelo 3 0,6538 0,4881 Modelo 4 0,6191 0,

8 80 78 Concentração na saída (%) modelo Concentração na saída (%) observado Figura 4: Validação do modelo 4. Nota-se através da Tabela 2 e da Figura 4 que introduzir novas variáveis nos modelos de regressão melhorou os resultados e que o modelo 4 foi o melhor modelo testado sem a utilização de entradas atrasadas. Apesar da melhoria obtida, espera-se que a utilização de entradas atrasadas possa gerar melhores resultados. Isso ocorre devido à dinamicidade do processo que ocorre nos evaporadores de múltiplo efeito. Diante disso, foram testados modelos com entradas atrasadas. Espera-se que uma variável medida em certo instante de tempo possa influenciar na variável de saída em um tempo posterior. Os modelos desenvolvidos possuíam as variáveis operacionais no tempo atual acrescidos das variáveis operacionais com um atraso no tempo. Foram testados modelos com vários atrasos no tempo e percebeu-se que à medida que a quantidade de atrasos era aumentada havia uma melhoria nos resultados. O procedimento foi feito até ser observado o ponto de máximo, correspondente ao melhor resultado. Os resultados desses modelos foram analisados utilizando somente o coeficiente de determinação dos modelos no treinamento. O atraso de 94 minutos foi o melhor resultado e gerou um R 2 de 0,4376. A Figura 5 descreve os resultados obtidos. 597

9 0,46 Coeficiente de determinação (R 2 ) 0,44 0,42 0,40 0,38 0,36 0,34 0, Quantidade de atrasos nas variáveis Figura 6: Resultados obtidos com um atraso no treinamento. Utilizando o atraso de 94 minutos foram desenvolvidos outros modelos. O procedimento foi parecido com o feito anteriormente, quando não se utilizou entradas atrasadas. Além disso, foi feito a validação desse quinto modelo construído com 94 minutos de atraso. 73 Concentração na saída (%) modelo Concentração de saída (%) observado Figura 6: Validação do modelo 5. O sexto modelo utilizou como variáveis de entrada o produto dois a dois entre as variáveis operacionais no tempo atual e com o atraso de 94 minutos. O sétimo modelo acrescentou os senos e cossenos das variáveis operacionais, enquanto o oitavo utilizou as mesmas variáveis do sétimo acrescidos de seus quadrados. O nono modelo testado utilizou o produto dois a dois entre as variáveis do sétimo modelo e o quadrado das variáveis do mesmo. 598

10 Tabela 3: Resultados obtidos na validação com a utilização de um atraso no tempo. Modelo Médio dos erros absolutos na validação Coeficiente de determinação (R 2 ) Modelo 5 0,7877 0,3732 Modelo 6 0,6730 0,5216 Modelo 7 0,7647 0,4013 Modelo 8 0,7735 0,4747 Modelo 9 0,6081 0,6196 Verifica-se através da Tabela 3 que o melhor resultado obtido com a inserção das variáveis operacionais com um atraso é do modelo Concentração na saída (%) modelo Concentração na saída (%) observado Figura 7: Validação do modelo 9. A inserção de variáveis atrasadas no modelo faz com que os resultados sejam otimizados. Com isso, foram introduzidos novos atrasos nos modelos de regressão. A estratégia adotada para determinar qual atraso seria utilizado nos modelos foi a mesma utilizada para determinar o tempo do primeiro atraso. Foi analisado o valor do R 2 dos modelos no treinamento. Eram utilizados como variáveis de entrada as variáveis operacionais no tempo atual, com atraso de 94 minutos acrescidos novamente das variáveis operacionais com um novo atraso no tempo. O tempo que gerou o melhor resultado foi de 45 minutos. Visto qual era o melhor resultado utilizando dois tempos atrasados nas variáveis, foram desenvolvidos novos modelos utilizando essas novas variáveis de entrada. O décimo modelo utilizou somente essas variáveis descritas anteriormente, enquanto o modelo

11 acrescentou o quadrado das mesmas. O modelo 12 utilizou o produto entre as variáveis operacionais no tempo atual e com atraso de 94 e 45 minutos, enquanto o modelo 13 utilizou as mesmas variáveis do modelo 12 acrescido dos quadrados das variáveis operacionais no tempo atual e atrasadas. Os resultados obtidos são descritos na Tabela 4. Tabela 4: Resultados obtidos na validação com a utilização de dois atrasos. Modelo Médio dos erros absolutos na validação Coeficiente de determinação (R 2 ) Modelo 10 0,7413 0,4234 Modelo 11 0,7125 0,4609 Modelo 12 0,6404 0,5719 Modelo 13 0,6323 0,5850 Observa-se que o melhor resultado obtido com a utilização de dois atrasos no tempo foi com o modelo 13. Além disso, nota-se através dos resultados obtidos que introduzir os quadrados, senos e cossenos das variáveis como variáveis de entrada nos modelos geram melhores resultados. 76 Concentração na saída (%) modelo Concentração na saída (%) observado Figura 8: Validação do modelo 13. Com a intenção de aperfeiçoar os resultados, a nova estratégia de modelagem foi introduzir a variável resposta com atraso no tempo como variável de entrada. O décimo quarto modelo testado utilizou as variáveis operacionais no tempo atual e nos dois atrasos no tempo (94 e 45 minutos) acrescidos das variáveis respostas nesses dois tempos. Os modelos 15 e 16 acrescentaram, respectivamente, a variável resposta com um atraso de 20 e 10 minutos ao 600

12 conjunto de variáveis utilizadas no modelo 14. O décimo sétimo modelo utilizou o produto dois a dois entre as variáveis operacionais no tempo atual e nos dois atrasos no tempo acrescidos de suas respostas e os senos e cosseno de algumas dessas variáveis. Os resultados obtidos são descritos na Tabela 5. Tabela 5: Resultados obtidos na validação utilizando dois atrasos no tempo e variável Modelo resposta atrasada como variável de entrada. Médio dos erros absolutos na validação Coeficiente de determinação (R 2 ) Modelo 14 0,5889 0,6344 Modelo 15 0,5798 0,6336 Modelo 16 0,4839 0,7020 Modelo 17 0,4461 0,7649 Observa-se através das Tabelas 2, 3, 4 e 5 que o modelo 17 apresenta valores de erros absolutos médios menores do que os outros modelos, além de possuir o maior valor de R 2. Portanto, pode-se afirmar que o modelo 17 descreve melhor o comportamento do sistema. 76 Concentração na saída (%) modelo Concentração na saída (%) observado Figura 9: Validação do modelo Conclusões A partir dos resultados apresentados, pode-se concluir que, no processo de modelagem por regressão linear múltipla dos evaporadores de múltiplo efeito, a inserção de novas variáveis 601

13 de regressão e entradas atrasadas, obtidas a partir das variáveis originais do problema, resulta em modelos de melhor desempenho. Além disso, notou-se que os melhores resultados obtidos foram utilizando as variáveis respostas com atrasos no tempo como variáveis de entrada. O valor do coeficiente de determinação do melhor modelo obtido neste trabalho indica que aproximadamente 76% da variabilidade dos dados de validação foi explicada. Isso mostra que a utilização de entradas atrasadas na construção de modelos empíricos é uma boa estratégia a ser adotada. 5. Agradecimentos Os autores deste trabalho agradecem a CNPq pela bolsa de produtividade. 6. Bibliografia CAMPOS, S. G. S Modelagem Matemática e Análise do Coeficiente Global de Transferência de Calor para o Processo de Concentração do Licor Negro de Eucalipto em Sistema de Evaporadores de Múltiplo Efeito. Dissertação de Mestrado, Centro Universitário do Leste de Minas Gerais. GEORG, I. C Modelagem e Simulação da Polpação Kraft Antraquinona. Dissertação de Mestrado, Universidade Federal de Santa Catarina. ALMEIDA, A. M Modelagem, Simulação e Controle de um Sistema de Evaporação Múltiplo Efeito de Licor Negro. Trabalho de Conclusão de Curso. Faculdade de Telêmaco Borba. MELO, A. L. V., FIGUEIREDO, L. S., COSTA, A. O. S. & COSTA Jr., E. F., Modelagem por Regressão Linear Múltipla do Sistema de Caustificação de uma Fábrica de Celulose. IX Congresso Brasileiro de Engenharia Química em Iniciação Científica, 2011 Maringá, Brasil HAIR Jr., J. F., ANDERSON, R. E., TATHAM, R. L. & BLACK, W. C Análise Multivariada de Dados, Porto Alegre, Bookman. SILVEIRA, B. S., PINHEIRO, O. S., COSTA, A. O. S. & COSTA Jr, E. F. Modelagem Empírica de evaporador de fábrica de celulose por regressão linear múltipla sem entradas atrasadas. VI Encontro Científico de Física Aplicada, 2015 Vitória, Brasil