4.3 Medidas da Suscetibilidade AC

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1 4.3 Medidas da Suscetibilidade AC As medidas de suscetibilidade em campo alternado χ AC foram realizadas em campos magnéticos alternados com módulo de 2 Oe e freqüência ω, para as amostras: Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, Hf(Fe 0.3 Cr 0.7 e Hf(Fe 0.1 Cr 0.9. Nesta técnica foram obtidas duas medidas chamadas: em fase (cuja parte real é χ ) e em quadratura (cuja parte imaginária é χ ) em função da temperatura para as amostras indicadas. Nas figuras 4.16, 4.18, 4.20, 4.22 e 4.24, (4.16a, 4.18a, 4.20a, 4.22a e 4.24a, para a parte imaginária), apresentam-se as curvas de suscetibilidade das diferentes frequências aplicadas ω. Nas figuras 4.17, 4.19, 4.21, 4.23 e 4.25, (4.17a, 4.19a, 4.21a, 4.23a e 4.25a, para a parte imaginária), apresentam-se as curvas de suscetibilidade obtidas para diferentes campos magnéticos constantes aplicados, sob uma frequência aplicada de 100 Hz ou. Em todos os gráficos, pode-se notar que o pico da componente imaginária χ está deslocado para temperaturas ligeiramente menores, com relação ao pico T p da componente real. Nas tabelas 4.3 e 4.4 são apresentadas as posições dos picos T p para a suscetibilidade χ, obtidos nos dois casos respectivos; (com frequência aplicada variável ou campo magnético aplicado variável). Por sua vez na tabela 4.4 juntamos mais uma coluna, onde se compara as alturas dos picos do gráfico de suscetiblidade χ com diferentes campos magnéticos aplicados, com relação ao gráfico de menor campo magnético aplicado. Tal como pode ser 25 Oe ou 50 Oe, (sendo que mais adiante explicamos esse resultado). Podemos observar que as posições dos picos T p de suscetibilidade χ guardam valores parecidos com relação à posição do pico encontrado nas medidas χ DC, e não mostram um comportamento proporcional à concentração de Fe. Por outro lado comparando os gráficos de suscetibilidades χ das amostras Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, Hf(Fe 0.5 Cr 0.5 e inclusive Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, vemos que apresentam um pico pronunciado similar aos apresentados nas medições de 59

2 χ DC e aos apresentados pelos vidrios de spin canónicos (SG). Mas não encontramos a presença de histerese magnética abaixo da temperatura T p ; (principalmente, se lembramos que nas curvas de magnetização medidas a 4.2 K com o magnetômetro VSM e SQUID não há a presença de histerese magnética abaixo da temperatura de T p, ou quando essa histerese é tão pequena que não se apresenta tão claramente) nem muito menos há algum deslocamento da curva de histerese. Já uma medida da remanência magnética abaixo de T p não foi realizada. Na amostra com maior conteúdo de Fe como Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, as curvas de suscetibilidade χ mostram um pico arredondado e largo mais outro arredondado e curto. Ambos também são similares aos apresentados nas medições de χ DC (fig 4.8). (tambem a amostra Hf(Fe 0.7 Cr 0.3 ), o que pode ser devido a um sistema tanto ferromagnético como de vidro de spin reentrante. A amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, parece mostrar um comportamento superparamagnético. Posição do pico T p com a freqüência ω As medidas de suscetiblidade χ AC foram realizadas em quatro freqüências ω diferentes para cada amostra; o conjunto de freqüências ensaiadas adoutou valores de 0.01, 1, 1.5, 10, 15, 100, 150, 997 e 1488 Hz. Entretanto notou-se que a posição do pico das curvas de suscetibilidade depende da freqüência do campo alternado, dislocando-se para maiores temperaturas quando a freqüência é incrementada. Também percebeu-se que o pico vai mantendo sua forma, mas sua altura diminui um pouco. 60

3 Figura 4.16 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1.5, 15, 150 e 997 Hz. 1.2x10-2 Hf(Fe 0.8 Cr Hz 15 Hz 997 Hz 1.0x x x10-3 Figura 4.16a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.8 Cr 0.2 em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1.5, 15, 150 e 997 Hz. 4.0x10-4 Hf(Fe0.8 Cr0.2 )2 3.2x Hz 15 Hz 997 Hz (e m u/ g '' χo 2.4x x x

4 Figura 4.17 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. 5x10-4 4x10-4 3x10-4 Hf(Fe 0.8 Cr Oe (1) 500 Oe (15) 1500 Oe (450) 2500 Oe (50) 2x Figura 4.17a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. 1x10-5 χ " (emu/g Oe) 8x10-6 6x10-6 4x10-6 Hf(Fe 0.8 Cr Oe (1) 500 Oe (15) 1500 Oe (30) 2500 Oe (50) 2x

5 Figura 4.18 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1, 10, 100 e 997 Hz. 3.0x x10-3 Hf(Fe 0.6 Cr Hz 10 Hz 100 Hz 997 Hz 1.0x Figura 4.18a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1, 10, 100 e 997 Hz. Hf(Fe Cr ) x Hz 10 Hz 100 Hz 997 Hz 6.0x10-5 χ '' (emu/g Oe) 4.0x x

6 Figura 4.19 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 25, 50, 100, 200, 300, 400, 500 e 1000 Oe (FC). E frequência comum de 100Hz. 2x10-4 Hf(Fe 0.6 Cr Oe (1) 50 Oe (2) 100 Oe (4) 200 Oe (8) 2x Oe (12) 400 Oe (16) 500 Oe (20) 1000 Oe (40) 100 Hz 1x10-4 5x Figura 4.19a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 25, 50, 100, 200, 300, 400, 500 e 1000 Oe (FC). E frequência comum de 100Hz. 4x10-6 χ " (emu/g Oe) 3x10-6 2x10-6 Hf(Fe 0.6 Cr Oe (1) 50 Oe (2) 100 Oe (4) 200 Oe (8) 300 Oe (12) 400 Oe (16) 500 Oe (20) 1000 Oe (40) 100 Hz 1x

7 Figura 4.20 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1.5, 15, 150 e 1488 Hz. 1.2x10-3 Hf(Fe 0.5 Cr Hz 15 Hz 1488 Hz 8.0x x10-4 Figura 4.20a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 0.01, 15, 150 e 1488 Hz. 8x10-5 Hf(Fe0.5 Cr0.5 )2 6x Hz 15 Hz 1488 Hz χ '' (emu/g Oe) 4x10-5 2x x

8 Figura 4.21 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. 6x10-5 5x10-5 4x10-5 3x10-5 Hf(Fe 0.5 Cr Oe (1) 500 Oe (10) 1500 Oe (30) 2500 Oe (50) 2x10-5 1x10-5 Figura 4.21a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. χ " (emu/g Oe) 1.5x10-6 Hf(Fe 0.5 Cr Oe (1) 500 Oe (10) 1500 Oe (30) 2500 Oe (50) 1.0x x

9 Figura 4.22 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1, 10, 100 e 997 Hz. 6.0x10-4 Hf(Fe 0.3 Cr Hz 10 Hz 100 Hz 997 Hz 4.0x x Figura 4.22a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1, 10, 100 e 997 Hz. 2.0x10-5 Hf(Fe0.3 Cr0.7 )2 1.5x Hz 10 Hz 100 Hz 997 Hz χ '' (emu/g Oe) 1.0x x

10 Figura 4.23 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 25, 50, 100, 200, 500 e 1000 Oe (FC). E frequência comum de 100Hz. 5x10-5 4x10-5 3x10-5 2x10-5 1x10-5 Hf(Fe 0.3 Cr Oe (1) 50 Oe (2) 100 Oe (4) 500 Oe (55) 1000 Oe (35) 100 Hz Figura 4.23a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 25, 50, 100, 500 e 1000 Oe (FC). E frequência comum de 100Hz. 8x10-7 χ " (emu/g Oe) 6x10-7 4x10-7 Hf(Fe 0.3 Cr Oe (1) 50 Oe (2) 100 Oe (4) 500 Oe (20) 1000 Oe (30) 100 Hz 2x

11 Figura 4.24 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1.5, 15, 150 e 997 Hz. 5.0x x10-5 Hf(Fe 0.1 Cr Hz 15 Hz 997 Hz 4.0x x10-5 Figura 4.24a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, em função da temperatura, obtida sem campo magnético aplicado (ZFC). E frequências aplicadas de 1.5, 15, 150 e 997 Hz. 4.0x x x10-6 Hf(Fe 0.1 Cr Hz 15 Hz 997 Hz χ '' (emu/g Oe) 1.0x x x

12 Figura 4.25 Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. 2.0x x x x x10-7 Hf(Fe 0.1 Cr Oe (1) 500 Oe (20) 1500 Oe (1) 2500 Oe (45) Figura 4.25a Suscetibilidade χ AC da amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, em função da temperatura, obtida em campo magnético aplicado de 50, 500, 1500 e 2500 Oe (FC). E frequência comum de 150Hz. 6.0x10-8 χ " (emu/g Oe) 4.0x x10-8 Hf(Fe 0.1 Cr Oe (1) 500 Oe (1) 1500 Oe (1) 2500 Oe (1) x

13 Tabela 4.3 Valores do pico T p em graus kelvin da suscetibilidade AC, obtidas de medições ZFC para as amostras (Fe 1 x Cr x )Fe 2. x % Cr x=0,2 52,5 x=0.3 53,7 x=0.4 52,5 x=0.5 71,7 x=0.6 62,4 x=0.7 86,5 x= ,8 x=0.9 80,5 0,01 Hz 35,5 1 Hz 43,5 42,9 1,5 Hz 41,9 32,9 10 Hz 43,9 43,1 15 Hz 42,1 37,7 34,2 100 Hz 44,5 43,8 42,5 38,6 35,3 997 Hz 42,6 45,2 43,9 28,6r 1488Hz 39,6 χ DC 36, ,02 37,59 43,75 44,01 40,81 (30,00) Tabela 4.4 Valores do pico T p em graus Kelvin da suscetibilidade AC, obtidas com medições de esfriamento em campo magnético aplicado para as amostras (Fe 1 x Cr x )Fe 2. x % Cr x=0,2 52,5 χ / χ χ (50) x=0, χ / χ (25) x=0,5 71,7 χ / χ (50) x=0.7 86,5 χ / χ (25) x=0, χ / χ (50) Freq Hz Oe 44,5 1 43, Oe 42,4 1 44,4 2 38,6 1 43,8 2 33, Oe 44,4 4 43, Oe 44, Oe 44, Oe 44, Oe 34, , , ,9 55 linear Oe 44, , Oe 20, , , Oe 42, , ,2r 45 Lei de Vogel Fulcher Se submetemos nossos dados das freqüências ω e temperaturas T p das amostras (tabela 4.3) ao modelo do tempo de relaxação superparamagnético (lei de Arrhenius), vemos que os aglomerados magnéticos estão sem interação. Então esse modelo não explicaria suficientemente o comportamento magnético, pois os valores dos tempos iniciais de relaxação obtidos seriam muito menores e nada consistentes com o valor de t 0 do ordem de s. Ao mesmo tempo os valores E a /k B dados em graus Kelvin seriam muito altos, alcançando valores na faixa de 10 3 K. Uma melhor descrição dos dados experimentais pode ser obtida usando a expressão 4.2 de Vogel Fulcher [39,40]. Nesta expressão, T 0 é a 71

14 temperatura e representa a medida das interações que ocorrem entre os aglomerados magnéticos. Daí resulta que τ 0 é o tempo constante intrínseco que tomamos igual a 10 13, E a é a energia de anisotropia e T = T p. Os parâmetros T 0 e E a /k B podem ser obtidos quando representamos T p em função de 1/ln(τ/τ 0 ), tal como os apresentamos para nossas amostras no gráfico da figura Na tabela 4.5, apresentamos os valores encontrados para os parâmetros T 0 e E a /k B. τ = τ0 exp k B E a ( T T ) 0 (4.2) Figura 4.26 Temperatura Tp vs ln(ω0/ω) das amostras: Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, Hf(Fe 0.5 Cr 0.5,Hf(Fe 0.3 Cr 0.7 e Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, obtidas sem campo magnético aplicado T p (K) x=0.2 x=0.4 x=0.5 x=0.7 x= /ln(ω 0 /ω) x %100 Cr Tabela 4.5 Valores dos parâmetros T 0 e E a /k B obtidos segundo a lei de Vogel-Fulcher, ajustando os dados com a reta da posição do pico T p da suscetibilidade AC vs 1/ln (ω 0 /ω), para as amostras Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, T p DC (K) T p AC (K) 100 ou T 0 (K) T p /T 0 E a /k B (K) (5) (12) (2) (5) (2) (6) (9) (24) 0.9 (30.00) (1) (37) 72

15 O parâmetro T 0 que caracteriza a interação entre aglomerados magnéticos é de menor valor que o obtido na temperatura T p do pico das medidas da suscetibilidade χ DC e suscetibilidade χ. Esta última medida na freqüência de 100 ou para as amostras mencionadas. Logo T 0 tem um comportamento quase decrescente com a concentração de Cr (ou crescente com a concentração de Fe), mas o valor da temperatura T 0 na concentração de x = 0,5 é menor quando as concentrações de Cr são: x = 0,4 e x = 0,7. A energia de anisotropia E a apresenta um comportamento crescente com a concentração de Cr (ou decrescente com a concentração de Fe). Por isso pensa-se que nas amostras estudadas esta energia seja devido à interação de troca entre os átomos magnéticos vizinhos. Neste caso, a energia E a na concentração de x = 0,5 é maior quando as concentraçoes de Cr são: x = 0,4 e x = 0,7. Um gráfico interessante é o da figura 4.27, onde se mostra a relação das temperaturas (T p T 0 ) / T p em função da relação E a /[k B T p ln(ω 0 /ω)]. Figura 4.27 Gráfico (Tp T 0 )/T p vs E a /[k B T p ln(ω0/ω)] das amostras: Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, Hf(Fe 0.5 Cr 0.5,Hf(Fe 0.3 Cr 0.7 e Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, todas obtidas sem campo magnético aplicado. Já os valores de T p foram medidos em freqüências de 100 ou. (T p -T 0 ) / T p x = x = 0.4 x = x = 0.7 x = E a / [k B T p ln(ω 0 /ω)] 73

16 Neste gráfico se observa que a amostra com a menor concentração de Cr (ou maior de Fe), para x = 0,2, está mais perto da origem; o que significa que está mais perto da transição T p = T 0, abaixo da qual aparece a ordem magnética. A amostra com maior concentração de Cr (ou menor de Fe), para x = 0,9, é a que está mais afastada da transição T 0 e revela certa proximidade ao sistema superparamagnético. Igualmente as amostras x = 0,4 e x = 0,7 tem posições próximas, enquanto a amostra x = 0,5 está um pouco mais afastada delas. Valores do pico T p com o campo à freqüênça ω Lembrando-se novamente, foram realizadas medidas de suscetibilidade AC nas amostras Hf(Fe 1-x Cr x de concentrações: x = 0,2, 0,4, 0,5, 0,7 e 0,9; em cada concentração se aplicou vários campos magnéticos DC na faixa de 25 Oe a 2.5 koe, paralelos ao campo de medição oscilante 2 Oe do SQUID. Quando esses campos são aplicados, para algumas amostras a posição do pico T p na suscetiblidade (χ e χ ) fica deslocada e para outras amostras não, tal como se pode observar na figura Figura 4.27 Gráfico de temperaturas Tp vs campo magnético aplicados H das amostras: Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.6 Cr 0.4, Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, Hf(Fe 0.3 Cr 0.7 e Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, obtidas com freqüências aplicadas de 100 ou. 45 (1) (a) (b) 40 (2) 35 (5) (c) T p (K) (4) (3) H (Oe) x = 0.2 () x = 0.4 (100Hz) x = 0.5 (150Hz) x = 0.7 (100 Hz) x = 0.9 (150Hz) 74

17 Para as amostras Hf(Fe 0.6 Cr 0.4 e Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, a posição do pico T p parece não deslocar-se com o campo aplicado, traçando as retas (1) e (2). Para as amostras Hf(Fe 0.8 Cr 0.2 e Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, o deslocamento do pico T p é de algumas dezenas de graus Kelvin para temperaturas menores, segundo as retas (3) e (4), para logo subir até os pontos (a) e (b). No caso de amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, o pico T p sobe uns 5 K pela reta (5) e logo desce outro tanto até o ponto (c). Outro resultado interessante que se verifica nestes gráficos é que o valor da suscetiblidade χ vai caindo sob relação linear ao campo aplicado, para as amostras Hf(Fe 0.6 Cr 0.4 e Hf(Fe 0.5 Cr 0.5. E cai não linearmente para as demais amostras Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.3 Cr 0.7 Hf(Fe 0.1 Cr 0.9, para logo recuperar a relação linear no último campo aplicado. Essa relação, mencionada na tabela 4.4, estabeleceu-se comparando as alturas dos picos do gráfico da suscetiblidade χ com diferentes campos magnéticos aplicados, com relação ao pico do gráfico de menor campo magnético aplicado. Podemos concluir neste capítulo o seguinte: Pelas medidas de magnetização com os magnetômetros Squid VSM a 4.2K e conjuntamente com as curvas de Arrott, as amostras Hf(Fe 0.9 Cr 0.1, Hf(Fe 0.8 Cr 0.2, Hf(Fe 0.7 Cr 0.3 e Hf(Fe 0.6 Cr 0.4 podem ser ferromagnéticas (F), tal como é a liga HfFe 2 ja conhecida. Mas as curvas de suscetibilidade com baixo campo magnético aplicado e demais curvas de Arrott sugerem a possibilidade que as amostras de concentrações intermediárias de Cr como são: Hf(Fe 0.5 Cr 0.5, Hf(Fe 0.4 Cr 0.6, Hf(Fe 0.3 Cr 0.7, Hf(Fe 0.2 Cr conjuntamente com a amostra Hf(Fe 0.6 Cr possam ser sistemas de vidro de spin (SG). Por sua vez, a amostra Hf(Fe 0.1 Cr 0.9 deve ter um comportamento diferente já que parece que seu valor da temperatura θ de Curie Weiss é negativo. As medidas da suscetibilidade em campo alternado (AC) mostramnos melhor essas conclusões, assim as amostras com muito conteúdo de Fe, 75

18 Hf(Fe 0.8 Cr 0.2 e Hf(Fe 0.9 Cr 0.1 devem apresentar aglomerados magnéticos. As amostras intermediárias, como Hf(Fe 0.6 Cr 0.4 e Hf(Fe 0.5 Cr 0.5 e Hf(Fe 0.2 Cr 0.8, são vidros de spin (SG). A amostra com pouco conteúdo de Fe, Hf(Fe 0.1 Cr 0.9 tem um comportamento superparamagnético. 76