Formação e Emissão de Partículas numa Caldeira Doméstica Alimentada a Pellets

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1 Formação e Emissão de Partículas numa Caldeira Doméstica Alimentada a Pellets José Pedro dos Reis Madeira Dissertação para obtenção do Grau de Mestre em Engenharia Mecânica Júri Presidente: Professor Doutor Luís Rego da Cunha Eça Orientador: Professor Doutor Mário Manuel Gonçalves da Costa Vogal: Professor Doutor João Luís Toste Azevedo Outubro de 2011

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3 Resumo As partículas emitidas por caldeiras domésticas são maioritariamente constituídas por partículas de dimensão inferior a 2,5 µm. De forma a melhorar a compreensão deste fenómeno, é necessário compreender a sua formação no interior da câmara de combustão. Neste contexto, o presente trabalho teve como principal objectivo melhorar o conhecimento acerca dos processos de formação de partículas no interior de uma caldeira doméstica. Com esse fim em vista, o estudo incluiu a caracterização detalhada do processo de combustão no interior da câmara de combustão de uma caldeira doméstica, tendo incluído medidas locais de temperatura, concentração de espécies químicas e partículas. O estudo incluiu ainda a caracterização química e morfológica das partículas. Os resultados obtidos revelaram que (i) as partículas de dimensões inferiores a 0,1 µm se formam rapidamente no início do processo de combustão, onde a taxa de oxidação é também elevada; todavia, essa taxa decresce rapidamente em resultado do decréscimo significativo da temperatura; (ii) o diâmetro correspondente à quantidade máxima de partículas aumenta ligeiramente desde o queimador até cerca de 4/5 da altura da câmara de combustão, indicando alguma tendência para a formação de agregados; na parte final da câmara observa-se um decréscimo do diâmetro correspondente à quantidade máxima de partículas, em resultado de alguma fragmentação de agregados; (iii) o carbono presente nas partículas decresce significativamente ao longo da câmara de combustão e os elementos inorgânicos tendem a condensar e solidificar com o decaimento da temperatura ao longo da câmara; e, finalmente (iv) as pequenas partículas apresentam-se envoltas por compostos inorgânicos que se depositaram nelas por condensação heterogénea. Palavras-chave: biomassa, pellets, caldeira doméstica, partículas ii

4 Abstract The particles emitted by domestic boilers are mostly composed of particles smaller than 2.5 µm. To improve the knowledge of this phenomenon it is necessary to understand the particle formation inside the combustion chamber. In this context, the present work had as a major goal the improvement of the knowledge about the particle formation processes inside a domestic boiler. With that goal in mind, this study included the detailed characterization of the combustion process inside the combustion chamber of a domestic boiler, including local temperature, gas species concentration and particle measurements. The study included also the particle chemical and morphological characterization. The results revealed that (i) particles smaller than 0,1 µm are quickly formed at the beginning of the combustion process, where the oxidation rate is also high; however, this rate rapidly decreases due to the significant temperature drop; (ii) the diameter corresponding to the maximum amount of particles slightly increases from the burner until 4/5 of the combustion chamber height, indicating some tendency to form aggregates; in the combustion chamber final zone is observed a decrease in the diameter corresponding to the maximum amount of particles, as consequence of some aggregate fragmentation; (iii) the carbon present in the particles significantly decreases along the combustion chamber and the inorganic elements tend to condense and solidify with the temperature decay across the chamber; and finally (iv) the small particles are wrapped by inorganic compounds that deposited on them by heterogeneous condensation. Keywords: biomass, pellets, domestic boiler, particles iii

5 Agradecimentos Gostaria de manifestar a minha gratidão para com o Professor Mário Costa por me ter dado a oportunidade de realizar o presente trabalho, e por toda orientação e apoio dados no seu decorrer. Ao Ulisses, por todo o conhecimento que me transmitiu sobre o tema e a instalação experimental, por toda ajuda dada no decorrer dos trabalhos, especialmente no tratamento de resultados. Ao Anton, por todos os detalhes técnicos que me transmitiu, por todos os conselhos dados, pela camaradagem e por toda a ajuda dada no decorrer dos trabalhos e ensaios práticos. Gostaria também de agradecer ao Pratas pela organização dos elementos de medida e por todo o apoio técnico dado durante a realização dos ensaios. Agradeço ao Wang pela sua ajuda na medição de temperaturas, e ao Jorge pelo suporte de sondas. Gostaria de agradecer a todos os meus colegas do laboratório pelo bom ambiente de trabalho proporcionado, em especial ao António pela grande camaradagem e amizade. Agradeço a todos os meus bons amigos, cujas palavras e acções foram determinantes para uma melhor atitude da minha parte no decorrer do curso, especialmente ao meu amigo Tiago pela grande amizade e por todas as palavras sensatas que me deram especial alento em todos os momentos. Gostaria de agradecer à minha família, em especial aos meus pais e irmão, por todo o amor e compreensão, por sempre terem acreditado em mim e me terem tornado na pessoa que sou hoje. A vocês o meu Muito Obrigado. iv

6 Índice Resumo... ii Abstract... iii Agradecimentos...iv Lista de figuras...vi Lista de Tabelas... viii Abreviaturas... ix 1. Introdução Motivação Objectivos Revisão bibliográfica Combustão da biomassa Mecanismos de formação de poluentes gasosos Mecanismos de formação de partículas Estudos antecedentes Estrutura da dissertação Instalação experimental Caldeira e equipamento auxiliar Técnicas de medida Resultados e discussão Condições experimentais Temperaturas e concentrações de espécies químicas Partículas Fecho Conclusões Sugestões para trabalho futuro Referências v

7 Lista de figuras Figura 1 Balanço de carbono resultante da combustão de biomassa Figura 2 a) Perfis da concentração de oxigénio na vizinhança e no interior do resíduo carbonoso; b) Variação da taxa de reacção em função da temperatura do resíduo carbonoso nas três zonas Figura 3 Formação de fuligem numa chama de pré-mistura (Bockhorn, 1994) Figura 4 Formação de fuligem a partir de uma partícula de carvão (Fletcher et al., 1997) Figura 5 Formação de partículas na combustão de biomassa (adaptado de Wiinikka, 2005).13 Figura 6 Instalação experimental Figura 7 Dimensões da caldeira (em milímetros) Figura 8 a) Interior da câmara de combustão; b) instalação durante a realização de medidas de partículas Figura 9 a) Esquema da câmara de combustão, localização das portas de medida (valores em milímetros) e detalhes do queimador Figura 10 Pormenor da resistência de aquecimento Figura 11 Cesto de recolha de cinzas Figura 12 Pormenor do ventilador de extracção, visível após remoção do cesto de recolha de cinzas Figura 13 Representação esquemática da instalação experimental, incluindo as técnicas de medida Figura 14 Representação esquemática da sonda usada para as medidas das concentrações das espécies gasosas no interior da câmara de combustão (dimensões em milímetros) Figura 15 Representação esquemática da sonda de termopar tipo R usada para as medidas de temperatura no interior da câmara de combustão Figura 16 Representação esquemática da sonda em quartzo usada para as medidas de partículas no interior da câmara de combustão (dimensões em milímetros) Figura 17 Dekati Low Pressure Impactor Figura 18 Porta-filtro Tecora Figura 19 Imagem do SEM/EDS Figura 20 Pellets de pinho Figura 21 Perfis radiais de concentração de espécies químicas obtidos através da porta 4 em dias diferentes, para a condição de operação da caldeira estudada (tabela 3) Figura 22 Perfis radiais de concentração de espécies químicas e temperatura obtidos através das portas 1, 2, 3, 4 e 5, para a condição de operação da caldeira estudada (tabela 3) Figura 23 Perfis axiais de concentração de espécies químicas e temperatura obtidos através das portas 1, 2, 3, 4 e 5, para a condição de operação da caldeira estudada (tabela 3) Figura 24 Concentração total de partículas recolhidas nos treze substratos do impactor e no porta-filtro total vi

8 Figura 25 Distribuição dos diâmetros das partículas em diversos pontos de medida Figura 26 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1 no substrato Figura 27 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 2 no substrato Figura 28 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 3 no substrato Figura 29 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 4 no substrato Figura 30 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 5 no substrato Figura 31 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1, posição r = 5 cm, no substrato Figura 32 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 2, posição r = 7,5 cm, no substrato Figura 33 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 3, posição r = 10 cm, no substrato Figura 34 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1 no substrato Figura 35 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1 no substrato Figura 36 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1 no substrato Figura 37 Composição química e morfologia dos agregados recolhidos na porta 1 no substrato Figura 38 Evolução da composição de partículas (carbono e oxigénio) e concentração de espécies químicas gasosas (CO 2, O 2, CO) em função da temperatura Figura 39 Evolução da composição das partículas (potássio, cloro, sílica e oxigénio) em função da temperatura vii

9 Lista de Tabelas Tabela 1 Especificações do combustível admitido Tabela 2 Descrição dos analisadores de gases Tabela 3 Condições de funcionamento da caldeira Tabela 4 Análise química do combustível utilizado viii

10 Abreviaturas SEM Scanning Electron Microscope EDS Energy Dispersive X-Ray Spectrometry DLPI Dekati Low Pressure Impactor ELPI Electrical Low Pressure Impactor TSPD Thermophoretic Sampling Particle Diagnostic PAH Polycyclic Aromatic Hydrocarbons PCB Polychlorinated Biphenyls TOC Total Organic Carbon FTIR Fourier Transform Infrared Spectroscopy TEM Transmission Electron Microscopy PSAP - Particulate Soot Absorption Photometer ix

11 1. Introdução 1.1. Motivação A actual conjuntura socio-económica está a motivar uma procura incessante por fontes de energia alternativas viáveis aos combustíveis fósseis. Os combustíveis fósseis tiveram um papel fundamental no decorrer de uma das mais importantes épocas da evolução humana. Estes foram os combustíveis de eleição na era da Revolução Industrial e potenciaram ainda o aparecimento dos caminhos-de-ferro com a invenção da máquina a vapor, que tinha como fonte de energia química o carvão mineral. Em meados do século XIX, com a descoberta da refinação do petróleo, obtiveram-se vários combustíveis com diferentes características. Os combustíveis descobertos nessa época impulsionaram o surgimento de novos tipos de equipamentos capazes de transformar a energia química disponível numa outra forma de energia necessária à existência e desenvolvimento da sociedade humana. Foi deste modo possível ter mais combustíveis que servissem, por exemplo, o propósito da procura de aquecimento e a possibilidade de confeccionar alimentos de forma mais célere. Estes combustíveis começaram também a ser utilizados para transformar a sua energia química em energia mecânica, e, graças a uma grande densidade energética, podem ser armazenados e utilizados numa plataforma móvel que possibilita o transporte de pessoas e bens entre distâncias consideráveis. Com o reconhecimento desta última característica surge também uma grande variedade de meios de transporte e, posteriormente, um crescimento exponencial na quantidade de meios de transportes públicos e particulares pelo mundo inteiro. Paralelamente ao advento da refinação do petróleo são criadas condições para se gerar, conduzir e consumir electricidade e eventualmente surgem centrais de produção de energia eléctrica alimentadas a carvão ou a derivados de petróleo. Com a massificação do consumo de energia eléctrica surgem cada vez mais centrais alimentadas a combustíveis fósseis. Com o desenrolar da evolução humana chegou-se à situação actual e aos dois principais problemas associados ao consumo de combustíveis fósseis: o seu desaparecimento e a poluição inerente ao seu uso. A combinação destes dois factores deu origem à procura por fontes alternativas de energia face ao petróleo e ao carvão mineral. De entre todas as formas alternativas de energia face aos combustíveis fósseis, a biomassa é indiscutivelmente uma alternativa forte. O uso da biomassa surge devido à necessidade de recorrer a uma fonte de energia renovável e claramente ecológica. Segundo Coelho e Costa (2007), o termo biomassa pode ser aplicado a uma grande variedade de materiais, tais como a madeira, desperdícios vegetais, resíduos de origem animal e ainda as fracções orgânicas de resíduos sólidos urbanos. 1

12 De entre as variedades acima mencionadas, os desperdícios de madeira são largamente os mais utilizados. Pela disponibilidade do recurso, pela facilidade em o tornar utilizável, pela razoável densidade energética e, ainda, pelas baixas emissões de poluentes tornou-se o recurso de eleição para os consumidores de biomassa. Grande parte deste tipo de biomassa resulta de desperdícios da indústria transformadora da madeira e é composta por lenha, pontas e ramos de árvores, casca de árvores e serradura. Na sociedade actual é possível assegurar a renovação deste recurso, desde que existam politicas responsáveis de florestação e de agricultura. Assim sendo, um dos problemas inerentes ao uso de combustíveis fósseis, a não renovação da sua disponibilidade, é evitado. Porém, o aproveitamento energético mais usual da biomassa passa pela sua combustão e este processo dá origem a produtos de combustão potencialmente nocivos. Tal como referido por Rabaçal (2010), a emissão de CO 2 deste tipo de combustíveis dá origem a um balanço neutro de carbono dado que a molécula de CO 2 é absorvida no ciclo de crescimento da biomassa (Figura 1). Figura 1 Balanço de carbono resultante da combustão de biomassa. No entanto é gerado outro tipo de emissões nocivas ao ambiente e à existência humana, tais como aerossóis, que pela sua composição e reduzida dimensão são potencialmente cancerígenos. As emissões destes compostos químicos devem ser evitadas a todo o custo, devendo, para isso, investir-se em elementos filtrantes na exaustão das instalações de queima. Contudo, extremamente importante saber como se formam e que factores potenciam a sua formação e emissão. A par da composição química e percentagem de cinzas presentes na biomassa, os factores que mais influenciam a emissão de partículas são as condições de queima. Estas condições ditam a eficiência da combustão assim como a geração de poluentes. A emissão de espécies gasosas foi já alvo de um estudo extenso no presente laboratório por Rabaçal (2010), 2

13 imperando agora a necessidade de se realizarem estudos respeitantes à formação e emissão de partículas. São maioritariamente emitidas dois tipos de partículas, inorgânicas e fuligem. As primeiras são decorrentes da percentagem de cinzas no combustível e a sua concentração na exaustão tende a ser proporcional à percentagem de cinzas no combustível. Por outro lado, a concentração (na exaustão) das partículas decorrentes da formação de fuligem depende das condições de queima da biomassa. Estas condições de queima podem ser influenciadas pelo combustível, pelo próprio projecto da câmara de combustão, pela distribuição do ar de combustão na câmara e, ainda, pela carga térmica imposta à instalação. É importante frisar que a formação de fuligem no interior da chama não implica a sua emissão do sistema. Dependendo das condições de queima, poderá haver condições para que as partículas formadas na câmara de combustão sejam oxidadas antes de serem expelidas pela exaustão. A reduzida dimensão destas partículas levanta graves problemas à sua captação na exaustão, sendo que reduzir a sua formação na câmara de combustão é de crucial importância. Tal como já referido, a emissão deste tipo de partículas influencia negativamente o meio ambiente e a saúde humana. Os efeitos negativos na saúde humana surgem através da inspiração destas partículas e, devido à sua reduzida dimensão, existe uma deficiente filtração daquelas no aparelho respiratório levando a uma posterior absorção destas partículas pelo organismo. Esta absorção poderá desencadear doenças respiratórias e até doenças oncológicas, daí a crescente preocupação com este tipo de poluente Objectivos Recentemente, Fernandes e Costa (2011) quantificaram e caracterizaram a emissão de partículas na exaustão de uma caldeira doméstica para vários níveis de carga térmica. Os autores verificaram que as partículas emitidas eram maioritariamente constituídas por partículas de dimensão inferior a 2,5 µm. De forma a melhorar a compreensão deste fenómeno, é necessário compreender a sua formação no interior da câmara de combustão. Neste contexto, o presente trabalho teve como principal objectivo melhorar o conhecimento acerca dos processos de formação de partículas no interior da caldeira doméstica estudada por Fernandes e Costa (2011). Com esse fim em vista, o estudo incluiu a caracterização detalhada do processo de combustão no interior da câmara de combustão, incluindo medidas locais de temperatura, concentração de espécies químicas e partículas. O estudo incluiu, ainda, a caracterização química e morfológica das partículas. 3

14 1.3. Revisão bibliográfica Combustão da biomassa O processo de combustão de biomassa passa por várias etapas distintas, nomeadamente, as partículas de combustível passam em primeiro lugar por uma etapa de secagem e aquecimento, seguido da volatilização e, após a sua ignição, tem lugar a combustão do seu resíduo carbonoso (Coelho e Costa, 2007). A secagem e o aquecimento promovem um conjunto de alterações físicas na partícula, em que se destacam, pela sua importância, a remoção de humidade e o aquecimento da partícula, podendo, no entanto, ocorrer formação de fissuras se a taxa de aquecimento for bastante elevada. Este processo é endotérmico e dependente da temperatura e da dimensão das partículas. A energia necessária para este processo depende da humidade relativa das partículas, das suas dimensões e, ainda, de algumas propriedades físicas, tais como a condutibilidade térmica e a capacidade calorífica. De referir, ainda, que a secagem tem normalmente lugar assim que a partícula atinge cerca de 105 C e que o processo de combustão não tem condições para se desenrolar caso a humidade relativa da biomassa seja superior a 60%. Após a secagem e aquecimento segue-se a volatilização, ou seja, a libertação de matéria volátil que está presente no combustível sólido. A taxa de aquecimento da partícula, a dimensão da partícula, a temperatura final e o intervalo de tempo a que a partícula permanece a essa temperatura são as variáveis que mais influenciam a libertação de matéria volátil. Estas variáveis influenciam diferentemente a libertação de compostos voláteis das partículas de combustível sólido. Diversos estudos experimentais revistos por Coelho e Costa (2007) indicam que a libertação de voláteis: é proporcional à taxa de aquecimento até valores de cerca de 10 4 K/s; é proporcional à temperatura final que a partícula atinge; é proporcional ao tempo de permanência da partícula a essa temperatura; e é inversamente proporcional ao tamanho da partícula. De entre as espécies químicas gasosas que constituem os produtos da volatilização destacam-se H 2 O, CO 2, CO, hidrocarbonetos leves (tal como o CH 4 ), H 2 e, ainda, hidrocarbonetos pesados (denominados por alcatrões). Na biomassa todo este processo se desenrola maioritariamente no intervalo de temperaturas compreendido entre 200 C e 260 C. Com o decorrer das fases anteriormente descritas surgem condições para se dar a ignição da matéria combustível. O processo de ignição tem sido alvo de extensos estudos durante as últimas décadas, não existindo, no entanto, ainda um consenso generalizado sobre o desenrolar deste processo e quais os factores que o promovem. No que toca ao tipo de reacção existente no processo de ignição, existe a distinção entre reacções homogéneas e 4

15 heterogéneas, neste caso referentes à ignição unicamente dos voláteis e à ignição conjunta dos voláteis e da superfície sólida, respectivamente. Os diversos estudos revistos por Coelho e Costa (2007) referem a existência de um diâmetro crítico das partículas para a ocorrência de ignição homogénea. As principais conclusões apontam para que acima do diâmetro crítico existem reacções homogéneas com a ignição dos voláteis e posteriormente da superfície; abaixo do diâmetro crítico existem reacções heterogéneas levando à ignição conjunta dos compostos voláteis e da superfície combustível. Outros autores ressalvam a possibilidade de ocorrerem reacções heterogéneas quando são atingidas dadas combinações entre diâmetro, taxa de aquecimento e pressão parcial de oxigénio disponível para a ignição e combustão das partículas combustíveis. Estudos recentes demonstram que a temperatura de ignição diminui com o aumento do diâmetro das partículas, com a concentração de oxigénio em redor das mesmas e com o teor de matéria volátil. Finalmente ocorre a combustão do resíduo carbonoso resultante do processo de volatilização. Este resíduo é composto na sua maioria por carbono e cinzas, podendo também incluir pequenas quantidades de hidrogénio, oxigénio e azoto. É comum que o resíduo carbonoso apresente uma forma esférica, principalmente se se tratar de uma partícula pequena, e poderá apresentar fissuras decorrentes do processo de volatilização. O aquecimento da partícula pode também levar à sua dilatação, o que implica o crescimento do seu grau de porosidade interna. Considerando as várias reacções existentes no decorrer da combustão do resíduo carbonoso, a que mais importa ser considerada em equipamentos de combustão convencionais é a reacção heterogénea de oxidação do resíduo carbonoso com o oxigénio. Segundo Coelho e Costa (2007), esta reacção, sendo muito mais lenta que a volatilização, é controlada quimicamente (pela cinética química) ou fisicamente (pela difusão). Hampartsoumian et al. (1989) conseguiram definir três zonas de temperatura que determinam os factores que controlam a reacção heterogénea da oxidação do resíduo carbonoso. As zonas foram designadas por zona I, zona II e zona III, como mostra a Figura 2. Na zona I, devido às temperaturas relativamente baixas, a combustão é controlada quimicamente. Na zona II a temperatura da partícula é mais elevada e a oxidação é mais rápida. Nesta zona combustão é controlada pela cinética química e pela difusão de oxigénio para a superficie e interior da partícula porosa. Finalmente, na zona III, devido à elevada temperatura, a reacção dá-se de forma tão rápida que a sua velocidade é apenas controlada pela reposição de oxigénio em redor da partícula para que esta continue a oxidar. 5

16 Figura 2 a) Perfis da concentração de oxigénio na vizinhança e no interior do resíduo carbonoso; b) Variação da taxa de reacção em função da temperatura do resíduo carbonoso nas três zonas. O carbono à superfície da partícula pode reagir com o oxigénio, com o dióxido de carbono e com o vapor de água, segundo as reacções: C + O 2 CO 2 (1) 2 C + O 2 2 CO (2) C + CO 2 2 CO (3) C + H 2 O CO + H 2 (4) Tal como descrito pelas reacções acima, o principal produto é o monóxido de carbono, que, posteriormente, reage com a molécula de oxigénio, para formar dióxido de carbono segundo a reacção: CO O 2 CO 2 (5) Mecanismos de formação de poluentes gasosos A combustão de biomassa gera, a par da emissão de partículas, emissões gasosas poluentes sendo na sua maioria compostas por dióxido de carbono (CO 2 ), monóxido de carbono (CO), hidrocarbonetos não queimados (HC) e óxidos de azoto (NO x ). O CO e os HCs são originados por fenómenos semelhantes. Em sistemas de combustão com chamas de difusão, como é o caso do presente estudo, existem duas fontes maioritárias de produção de CO e HCs: as regiões de mistura pobre e as regiões de mistura rica. Estes dois extremos promovem obviamente dois mecanismos de formação diferentes, dadas as 6

17 diferenças existentes entre si. Nas regiões de mistura excessivamente pobre, o processo de combustão é de tal forma lento que apenas se obtém a oxidação parcial dos produtos de combustão, resultando daí a emissão de CO e HCs. No outro extremo da razão de equivalência, nas regiões onde existe uma mistura excessivamente rica, não existe oxigénio disponível para que haja oxidação completa do combustível enquanto este está na câmara de combustão, motivando assim emissões apreciáveis de CO e HCs. Os óxidos de azoto (NO x ) servem para designar o conjunto formado pelo óxido de azoto (NO) e pelo dióxido de azoto (NO 2 ), e estes podem ser formados a partir da oxidação do azoto molecular existente no ar de combustão ou da oxidação dos compostos de azoto existentes no combustível. No caso presente, e dado que a biomassa é um combustível com azoto na sua composição, é necessário considerar quatro mecanismos conhecidos de formação destes óxidos, nomeadamente, o mecanismo térmico, o mecanismo imediato, o mecanismo com óxido nitroso (N 2 O) como intermédiário e o mecanismo de formação de NO a partir do azoto presente no combustível. O mecanismo térmico explica a formação de NO a partir do azoto atmosférico através das equações: O + N 2 NO + N (6) N + O 2 NO + O (7) N + OH NO + H (8) sendo o conjunto das três reacções designado por mecanismo de Zeldovich estendido. Este mecanismo é habitualmente negligenciado para temperaturas inferiores a 1800 K. O mecanismo imediato, resultante das reacções de radicais de hidrocarbonetos com azoto molecular, é talvez aquele que é mais preponderante a baixas temperaturas, e é descrito pelas seguintes reacções: CH + N 2 HCN + N (9) C + N 2 CN + N (10) HCN + O NCO + H (11) NCO + H NH + CO (12) NH + H N + H 2 (13) N + OH NO + H (14) O mecanismo com N 2 O como intermédiário é um mecanismo importante em chamas pobres de pré-mistura e na combustão em leito fluidizado e é regido pelas equações: O + N 2 + M N 2 O + M (15) H + N 2 O NO + NH (16) 7

18 O + N 2 O NO + ON (17) Finalmente, o mecanismo de formação de NO a partir do azoto presente no combustível ocorre de acordo com as seguintes reacções globais: N 2 N presente no combustível HCN NH i O 2 NO NO (18) Este mecanismo é fortemente dependente da fracção de azoto presente no combustível e da concentração local de oxigénio. É particularmente importante na combustão de carvão, sendo que, no presente trabalho, devido à quantidade de azoto presente no combustível, se espera uma contribuição apreciável deste mecanismo para a formação de óxidos de azoto Mecanismos de formação de partículas Os processos de formação e emissão de partículas resultantes de processos de combustão de combustíveis sólidos não estão ainda explicados e definidos de forma concreta, e a combustão da biomassa não é excepção. Dado que as partículas geradas pela sua combustão estão sujeitas a fenómenos de aglomeração, é necessária uma breve exposição acerca destes fenómenos. As partículas sólidas ou líquidas, que pela sua reduzida dimensão se encontram suspensas em gases designam-se como aerossóis. Segundo Wiinikka (2005), a dimensão destes aerossóis pode variar de poucos nanómetros até às dezenas de micrómetros, podendo ser constituídos por elementos em estados físicos diferentes. O seu tamanho e a sua composição química dependem das interacções decorrentes dos processos de transporte e do seu equilíbrio termodinâmico. Os aerossóis estão sujeitos a fenómenos de agregação tais como coagulação, condensação e nucleação. No entanto, os aerossóis estão também sujeitos a fenómenos de redução da sua dimensão característica tais como a sua fragmentação e evaporação, assim como a fenómenos de eliminação provocados por impactos e deposições em superfícies adjacentes ao volume onde se confinam. A coagulação de aerossóis é um processo em que os aerossóis colidem entre si devido ao seu movimento relativo, formando partículas maiores. Existem duas possibilidades de ocorrência de coagulação, diferindo entre si nos fenómenos que as regem. A coagulação térmica, fenómeno espontâneo e muito frequente em partículas menores que 1 µm, e a coagulação cinemática, que resulta da predominância da intensidade do movimento relativo entre partículas em relação à gravidade, forças eléctricas e efeitos aerodinâmicos. Grandes taxas de coagulação de aerossóis estão associadas a concentrações elevadas e diâmetros 8

19 submicrométricos. Com a ocorrência da coagulação, as concentrações de aerossóis descem e o seu diâmetro aumenta, dando origem a uma queda abrupta da taxa de coagulação. A coagulação origina um aerossol final cujo volume e massa são iguais à soma dos volumes e massas dos aerossóis que lhe deram origem. Quando há uma elevada concentração de partículas sólidas e as espécies gasosas possuem uma baixa pressão de saturação, pode ocorrer condensação sobre as partículas sólidas sem que haja a formação de novo núcleo. Este processo é denominado de condensação heterogénea. A taxa de condensação depende da troca de massa e calor entre a partícula e a fase contínua/líquida. Reacções químicas na superfície da partícula sólida também podem levar ao crescimento do aerossol, cuja ocorrência é mais propícia em partículas sólidas jovens com bastante actividade catalítica. A condensação origina um aerossol de tamanho superior devido à transferência de massa da fase gasosa para uma partícula sólida sem alterar o número total de aerossóis. A nucleação é também denominada de condensação homogénea devido à formação de novas partículas exclusivamente a partir da fase gasosa. Este tipo de condensação é menos frequente do que a condensação heterogénea. Todavia, quando existe um défice de pontos para a ocorrência de condensação heterogénea, ou quando a pressão do gás é muito superior à sua pressão de saturação, pode ocorrer nucleação. A nucleação origina um incremento do número de aerossóis e da sua massa. É no entanto um fenómeno que possui pouca expressão para o balanço final do número (e massa) de aerossóis presentes num gás, aquando da contabilização de todos os fenómenos. Passando dos aspectos gerais da aglomeração de aerossóis para a emissão de partículas a partir de instalações de combustão, é possível dividir estas partículas em duas categorias distintas. Segundo Wiinikka (2005), estas podem ser partículas primárias ou secundárias. As partículas primárias são formadas a altas temperaturas na zona de combustão, ao passo que as partículas secundárias são formadas na pluma dos gases de exaustão ou na atmosfera. A categoria importante para o presente trabalho é a que contém as partículas primárias. As partículas primárias podem ser constituídas por espécies orgânicas ou inorgânicas, ou até uma combinação de ambas. Existe uma distribuição multimodal de tamanho nestas partículas, sendo as mais finas produzidas através da conversão de gás para partícula, formando nanopartículas que, por sua vez, se tornam maiores através da coagulação e crescimento superficial. As partículas com maior dimensão (mas ainda contidas na fracção submicrométrica) são produzidas através de matéria inorgânica, presente no combustível, que permanece na fase sólida ou líquida. Das partículas que se formam através de precursores gasosos em sistemas de combustão apenas interessa considerar para o presente trabalho as partículas de fuligem e as partículas inorgânicas, ambas produzidas no interior da câmara de combustão. 9

20 A combustão incompleta é a principal causa da formação de partículas de fuligem, sendo estas essencialmente compostas por carbono. A maior parte das reacções químicas que dão origem a este tipo de partículas são irreversíveis. Apesar da complexidade da formação da fuligem, existem autores que explicitam as bases da sua formação (Bockhorn, 1994). A figura 3 mostra uma simplificação do seu processo de formação. Figura 3 Formação de fuligem numa chama de pré-mistura (Bockhorn, 1994). Existe aplicação industrial para a fuligem, tal como produção de tinta de impressão ou como constituinte do material de um vulgar pneu de borracha Warnatz et al. (2006) defendem que pode representar 60% da matéria-prima necessária. Sendo extremamente indesejável como produto final em processos de combustão, a sua presença é extremamente apreciada em câmaras de combustão de caldeiras devido à sua elevada contribuição para a transferência de calor por radiação. É assim desejável produzir fuligem nas zonas primárias da combustão, deixar que radie para a envolvente e posteriormente proporcionar a sua oxidação. A fuligem forma-se em condições ricas de combustão, em que há uma maior probabilidade de colisão entre hidrocarbonetos (provenientes da pirólise) provocando a sua aglomeração do que a probabilidade de se oxidarem e originarem CO ou CO 2. No equilíbrio, origina-se fuligem quando a razão carbono/oxigénio se torna superior à unidade. Porém, quando se trata de chamas de difusão, haverá sempre formação de fuligem mesmo em condições de um elevado excesso de ar. Isto deve-se à inevitabilidade da existência de condições localmente ricas para a combustão no lado do combustível. Os hidrocarbonetos existentes nestas zonas, fragmentam-se em pedaços menores que colidem entre si e reagem com os gases envolventes para formar anéis aromáticos. A estes anéis são 10

21 adicionados grupos alquilos dando origem a hidrocarbonetos poliaromáticos (PAH na literatura inglesa). Crê-se que o posterior crescimento destes hidrocarbonetos poliaromáticos seja o precursor da formação de fuligem. O momento da génese da partícula surge quando o hidrocarboneto poliaromático atinge entre 500 e 2000 u.m.a. (unidades de massa atómica), dando origem a núcleos de fuligem cuja dimensão se situa entre 1 e 2 nm. Após a formação dos núcleos, as partículas tendem a crescer por reacções de superfície e coagulação, sendo que, numa última fase, quando a coagulação já não é possível, dá-se a aglomeração dos compostos de fuligem. Grande parte da fuligem originada nestas condições é posteriormente oxidada quando atinge a frente de chama, por reacção com oxigénio molecular e o radical OH. Em certas condições também o oxigénio atómico, a água e o dióxido de carbono podem ser importantes para essa reacção. A oxidação da fuligem está intrinsecamente ligada à concentração de oxigénio e à temperatura, embora com o decaimento da temperatura, o oxigénio perca importância para a reacção. Isto levanta problemas caso se recorra à adição de ar à temperatura ambiente dado que pode levar ao decaimento da temperatura e reduzir a taxa de oxidação de partículas de fuligem. É importante que a partícula permaneça em condições propensas à sua oxidação durante um intervalo de tempo adequado, caso contrário poderá contribuir para a emissão de aerossóis. No caso de combustíveis sólidos, como, por exemplo, carvão, estima-se que a nucleação de partículas de fuligem se dê na envolvente da partícula em combustão. Os compostos voláteis deste tipo de combustível são os precursores dessa formação. Ao se libertarem do resíduo carbonoso originam um escoamento exterior ao resíduo. Este escoamento, devido a fenómenos de impulsão, origina uma esteira a jusante do resíduo em que existem condições para a formação de fuligem. A figura 4 mostra esse fenómeno. Um outro tipo de aerossóis causados pela queima de combustíveis sólidos é formado por partículas inorgânicas, tipicamente contidas no combustível como cinza. Este tipo de partículas possui uma ampla distribuição de tamanhos, podendo ir da gama submicrométrica a alguns milímetros. As cinzas de maior dimensão são normalmente retidas na câmara de combustão, em recipientes apropriados para esse efeito, ao passo que as cinzas de menor dimensão podem contribuir para as emissões ou para a formação de depósitos nas paredes da câmara de combustão. Dando especial atenção à formação de partículas de cinza que contribuam para a emissão de aerossóis, importa discutir a formação das que têm menor dimensão. A figura 5 representa esquematicamente o processo de formação de partículas, incluindo fuligem, na combustão de biomassa (Wiinikka, 2005). Tipicamente as partículas de cinza podem separar-se em duas categorias, uma que engloba as partículas de dimensão submicrométrica, e outra categoria que engloba as restantes partículas de cinza nos aerossóis. Esta divisão é também fomentada por diferentes mecanismos de formação e crescimento das partículas. Existem vários estudos sobre estes fenómenos na combustão de carvão pulverizado, e dadas as semelhanças entre os mecanismos que gerem a formação de partículas na combustão de carvão e na da biomassa, é possível extrapolar alguns resultados obtidos desses estudos. Na combustão de carvão pulverizado, o combustível (tipicamente 11

22 partículas de carvão menores do que 100 µm) é injectado pelos queimadores na câmara de combustão juntamente com ar, cuja função é transportar o combustível e alimentar a combustão. A combustão destas partículas combustíveis segue o processo descrito na secção Figura 4 Formação de fuligem a partir de uma partícula de carvão (Fletcher et al., 1997). As partículas de cinza cujo tamanho está compreendido entre 1 µm e 20 µm são produzidas pela fusão de compostos minerais na superfície de partículas em combustão, ao passo que as que têm tamanho inferior a 1 µm são formadas através da vaporização e posterior condensação de uma pequena porção de compostos minerais. A maioria dos compostos minerais (> 99%) une-se para formar gotículas de cinza na superfície do resíduo carbonoso. Se as partículas de resíduo carbonoso se mantivessem intactas durante a combustão, obter-se-ia uma partícula de cinza por cada partícula de combustível. Contudo isso não acontece, e dada a fragmentação do resíduo carbonoso durante o processo de combustão, este pode dar origem a algumas partículas (3 5) de 10 µm a 20 µm de diâmetro, juntamente com um grande número de partículas na ordem de 1 µm a 3 µm. A restante fracção dos compostos minerais vaporiza durante a combustão do resíduo carbonoso. Desta fracção, os óxidos metálicos refractários (tais como SiO 2, CaO, MgO) sofrem uma redução pelo CO presente no resíduo carbonoso formando vapores inorgânicos (neste caso SiO, Ca, Mg). Estes vapores difundem-se para longe da partícula de resíduo carbonoso e quando se encontram numa zona rica em oxigénio voltam a oxidar-se para os compostos iniciais com uma baixa pressão de vapor. Devido a este factor, estes compostos dão origem a aerossóis extremamente finos por via da nucleação. Posteriormente aumentam de tamanho por colisões moleculares na esteira da partícula de resíduo carbonoso. A dimensão destas partículas situa-se abaixo de 0,2 µm, podendo seguidamente dar origem a agregados com <1µm, com 15 a 25 partículas. Este tipo de agregados submicrométricos é formado por uma estrutura estratificada, no seu cerne estão presentes partículas provenientes de óxidos 12

23 refractários e na camada exterior noutros compostos inorgânicos que condensaram posteriormente. No caso do carvão, a fracção vaporizada depende essencialmente das condições de combustão e tipo de carvão. Grandes fracções de compostos vaporizados estão relacionadas com altas temperaturas e com a presença de elementos de cinza que vaporizem facilmente. Uma grande percentagem da informação obtida em relação ao carvão é também aplicável à combustão de biomassa, com as principais diferenças a deverem-se à diferente percentagem de cinzas presente em cada combustível. É também importante referir que a composição das cinzas de biomassa é dominada por sais alcalinos com baixos pontos de fusão. Figura 5 Formação de partículas na combustão de biomassa (adaptado de Wiinikka, 2005). Wiinikka (2005) afirma que o primeiro passo na formação de aerossóis submicrométricos a partir da combustão da biomassa é originado pela vaporização de compostos inorgânicos presentes na biomassa. O cloro é libertado em duas fases, sendo a primeira a temperaturas até 500 C, e a segunda no intervalo compreendido entre 700 C e 900 C. A massa libertada em cada fase é variável, podendo situar-se entre 20% e 70% na primeira fase e grande parte do restante libertar-se-á na fase seguinte. Os compostos alcalinos tendem a libertar-se para a fase gasosa durante a combustão do resíduo carbonoso. No intervalo de temperaturas entre 700 C e 830 C todo o KCl evapora, podendo mesmo haver dissociação das moléculas e o 13

24 potássio reagir com a sílica e formar silicatos de potássio. Entre 830 C e 1000 C o potássio presente em K 2 CO 3 dissocia-se em KOH e K, e acima destas temperaturas o potássio pode dissociar-se dos silicatos formados assim como do resíduo carbonoso. A temperatura de combustão e composição de cinzas influenciam bastante a libertação de cloro, potássio e enxofre para a fase gasosa. Sabe-se que a libertação de potássio é já intensa quando a temperatura excede 700 C, e que a partir de 1150 C pode haver a libertação de até 90 % de potássio para a fase gasosa. Caso a biomassa possua um valor razoável de sílica, o potássio pode integrar-se com a matriz de sílica e tornar-se menos passível de ser vaporizado. Um outro caso é a elevada presença de cloro que pode dar origem a uma elevada libertação de potássio através de KCl devido à alta pressão de vapor deste composto. Quanto ao enxofre, até 500 C pode ter uma libertação de 55%, podendo (no caso de altas percentagens de sílica no combustível) haver um forte incremento na sua libertação a partir de 800 C Estudos antecedentes Fernandes e Costa (2011) conduziram um trabalho experimental que visou a quantificação e caracterização das partículas sólidas emitidas durante o funcionamento de uma caldeira doméstica alimentada a pellets. As partículas resultantes da combustão de biomassa nesta instalação foram recolhidas com o auxílio de um impactor de baixa pressão com três estágios, e a posterior pesagem dos elementos de recolha de partículas permitiu quantificar as partículas recolhidas em cada um dos três estágios. Este estudo revelou que uma grande parte das partículas emitidas tem um tamanho acima de 10 µm e ainda que outra grande percentagem de partículas emitidas tem um tamanho inferior a 2,5 µm. Análises num SEM revelaram três tipos de estruturas características: partículas ultra finas (< 100 nm), partículas submicrométricas e partículas/agregados micrométricos. As partículas ultra finas são maioritariamente compostas por O, K, Cl, Na e S; ao passo que as restantes partículas, formadas a partir da fuligem, são constituídas por C, O, Ca, Mg, K e P. Sippula et al. (2007) realizaram medições de partículas e emissões gasosas numa lareira doméstica de 8 kw. Neste trabalho recorreram a um impactor para remover partículas maiores que 1 µm e paralelamente a um ELPI para quantificar partículas na ordem de 0,029 10,2 µm. A amostragem foi levada a cabo durante 60 a 90 min. De referir que antes da amostragem nestes equipamentos se procedeu a uma diluição dos gases da combustão usando ar filtrado permitindo a obtenção de uma taxa de diluição média na ordem de 80:1. Verificaram que o aumento de matéria inorgânica na composição do combustível e a não totalidade da queima do combustível originava um aumento na emissão de partículas. Wiinikka et al. (2006) estudaram a influência do conteúdo de cinzas do combustível na formação de aerossóis a altas temperaturas na combustão de pellets de biomassa. Os autores usaram um impactor de baixa pressão de 13 estágios que recolhe partículas na ordem de 0,03-14

25 10 µm. De referir que neste caso existiu formação de partículas devido a fenómenos de nucleação de vapores inorgânicos que são demasiado pequenas para serem recolhidas. Precedendo este dispositivo estava uma sonda de diluição rápida. Para análise das amostras utilizaram uma balança com precisão de 0,001 mg e ainda um microscópio electrónico e de difracção de raios X. Os autores obtiveram várias conclusões, de entre as quais se destacam a distribuição bimodal de partículas em torno da região PM 2.5, com um modo fino e um modo grosseiro claramente distintos; na região da chama há domínio das partículas provenientes da combustão incompleta (fuligem e outros hidrocarbonetos) que tendem a oxidar na zona quente e rica em oxigénio. Wiinikka et al. (2004) analisaram os parâmetros críticos para a emissão de partículas provenientes da queima de biomassa em leito fixo. Os métodos de recolha e análises de partículas são semelhantes aos utilizados no trabalho anteriormente descrito, com recurso a uma diluição de 50:1. As suas conclusões são de que com o aumento da temperatura da parede há uma redução de emissão de fuligem e de cinza grosseira mas há um aumento de emissão de cinza submicrométrica; afirmam também que existe uma grande influência no ângulo da injecção de ar na emissão de fuligem. A conclusão final aponta para a redução da temperatura de combustão do resíduo carbonoso e um aumento de temperatura na zona secundária de combustão com vista a diminuir a emissão total de partículas. Wiinikka e Gebart (2005) estudaram a influência da taxa de distribuição de ar na formação de partículas devido à queima de biomassa em leito fixo. Concluíram que a distribuição de ar para combustão tem um grande efeito na emissão de partículas, em particular, uma grande percentagem de ar primário leva a uma maior temperatura na chama e, consequentemente, a uma maior vaporização dos elementos da cinza e também a um aumento do número de partículas finas. No entanto é com ar primário e secundário igualmente distribuídos que se obtém um menor número de partículas grosseiras. Contudo este tipo de partículas é facilmente retido, e as condições de queima devem ser optimizadas para a geração mínima de partículas finas dado que essas são as mais difíceis de captar e ainda porque são as mais prejudiciais à saúde. Johansson et al. (2004) compararam as características de emissões de caldeiras residenciais antigas e modernas alimentadas a troncos de madeira e pellets de madeira. Em conjunto com o registo das emissões gasosas também procederam ao registo das emissões de partículas. No que às partículas diz respeito usaram duas linhas separadas de amostragem, uma para concentração mássica total e outra para a concentração em número e distribuição por tamanho. A segunda linha estava equipada com um ELPI para a concentração numérica de partículas e distribuição por dimensão, enquanto a concentração mássica por dimensão estava a cargo de um DLPI. Além das várias conclusões referentes à comparação entre caldeiras antigas e modernas, com uma eficiência superior reportada nas caldeiras modernas, há ainda outras conclusões de relevo. Os autores reportaram um aumento nas emissões de CO aquando do funcionamento com grandes excessos de ar e que os autores apontam como 15

26 sendo provavelmente devido ao arrefecimento do processo de combustão. A elevada emissão de CO surge acompanhada de emissões de componentes inoxidados tais como carbonos orgânicos (TOC), PAH, metano e ainda outros compostos orgânicos voláteis. Até ao valor de 100mg/MJ na concentração dos TOC a concentração mássica de partículas emitidas foi independente das restantes emissões; a partir deste valor a concentração mássica de partículas. Concluíram também que a emissão de partículas submicrométrica é potenciada por condições pobres de combustão / regimes pobres. Glasius et al. (2008) conduziram um estudo sobre o impacte ambiental decorrente da combustão de madeira modelando uma variação espacial numa área onde se haviam registado baixas emissões. Os autores recorreram a vários aparelhos para quantificar a distribuição de tamanhos das partículas e, entre outras medidas, medir a fuligem transportada pelo escoamento recorrendo a um PSAP. Este artigo visou obter nova informação sobre a exposição das populações às partículas e PAH emitidos a partir da combustão de madeira. Concluíram que as concentrações de PM 2.5 são bastante elevadas ao início da noite apesar de não haver um grande número de equipamentos de queima de madeira. Foi possível inferir qual o grau de exposição da população a este tipo de partículas. Fitzpatrick et al. (2007) levaram a cabo um estudo sobre a emissão de espécies oxigenadas a partir da combustão de pinho e a sua relação com a formação de fuligem. Os autores procederam à recolha de amostras de fuligem em três pontos distintos da câmara de combustão recorrendo a filtros de quartzo 1,2 µg com o auxílio duma bomba para a sucção e deposição nos filtros. Foram recolhidos gases existentes na chama através de uma sonda dotada de um filtro aquecido para remover partículas, seguindo a jusante por uma linha aquecida a 190 C até um FTIR. Este dispositivo foi calibrado para detectar 65 espécies simultaneamente, tendo em conta que só detecta espécies para as quais foi calibrado. Os produtos de combustão mais tóxicos e mais prejudiciais ao ambiente são os hidrocarbonetos, espécies orgânicas oxigenadas, PAH, fuligem, monóxido de carbono e fumo. Durante a fase de remoção de material volátil, as emissões destes produtos foram máximas, contudo as emissões de monóxido de carbono e de hidrocarbonetos ocorreram durante a combustão do resíduo carbonoso. Verificaram que as concentrações estiveram no seu máximo aquando da maior taxa de combustão da biomassa. Concluíram que as partículas derivadas da combustão de biomassa possuem maiores funcionalidades inerentes ao oxigénio do que a fuligem proveniente da queima de hidrocarbonetos e absorvem os principais produtos da pirólise tais como ácidos orgânicos, aldeídos e fenóis. Wiinikka et al. (2006) conduziram um trabalho experimental com vista a obter medições do interior de uma câmara de combustão para estudar a formação de aerossóis a alta temperatura na combustão de pellets de madeira. Recorrendo a uma sonda de diluição rápida, um DLPI e restantes periféricos, obtiveram uma distribuição espacial da formação de partículas sólidas numa caldeira a biomassa. Deparam-se com bimodalidade na distribuição de tamanhos nas partículas na região de PM 2.5. Concluíram que na zona de combustão pobre em oxigénio 16

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