APLICAÇÃO DAS TEORIAS DE ADSORÇÃO IDEAL E REAL NA MODELAGEM DA BIOSSORÇÃO DA MISTURA Cr 2+ -Ni 2+ PELA ALGA MARINHA Sargassum filipendula
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- Agustina Terra Palha
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1 APLICAÇÃO DAS TEORIAS DE ADSORÇÃO IDEAL E REAL NA MODELAGEM DA BIOSSORÇÃO DA MISTURA Cr 2+ -N 2+ PELA ALGA MARINHA Sargassum flpendula Tago Das Martns 1, Aracel Aparecda Seolatto 2, Rafael Caneves 3, Márca Teresnha Vet 3, Edson Antono da Slva 3 e-mal: tagodmeq@feq.uncamp.br 1 Unversdade Estadual de Campnas/Faculdade de Engenhara Químca Campnas SP. 2 Unversdade Estadual de Marngá/Departamento de Engenhara Agrícola Marngá PR. 2 Unversdade Estadual do Oeste do Paraná/Centro de Engenharas e Cêncas Exatas Toledo PR. Palavras-chave: metal pesado, remoção, IAST, RAST Resumo Este trabalho teve como objetvo prncpal predzer a bossorção multcomponente dos íons Cr 3+ e N 2+, em sstema batelada e contínuo, pela alga marnha Sargassum flpendula utlzando a Teora da Solução Adsorvda Ideal. Também fo empregada a Teora da Solução Adsorvda Real, que consdera o comportamento não-deal da fase sólda, na tentatva de modelar os dados da bossorção multcomponente. Os resultados obtdos mostraram que a Teora da Solução Adsorvda Ideal não consegue predzer os dados de equlíbro multcomponente, gerando valores com desvos acentuados em relação aos dados expermentas. Em geral, a Teora da Solução Adsorvda Real apresentou melhores resultados do que a Teora Ideal. Contudo, os resultados anda não foram totalmente satsfatóros, devdo a restrções na formulação do modelo. Introdução A tecnologa dos processos de adsorção anda é pouco desenvolvda se comparada à outros processos de separação, como destlação, absorção, etc. Isso se deve prncpalmente à complexdade do fenômeno e também, à falta de dados expermentas completos para que se possam desenvolver novos modelos e avalar aqueles prevamente apresentados na lteratura (Romanelo, 1999). A compreensão completa sobre a adsorção torna-se mas escassa quando se trata de efluentes líqudos e, muto mas se espéces ôncas estverem presentes no meo a ser tratado. Estudos recentes mostram que há um grande nteresse no desenvolvmento de novas tecnologas para remover os íons Cr 3+ e N 2+ dos efluentes ndustras, especalmente da ndústra de galvanoplasta. Isso se deve ao fato de que quando em contato com seres vvos esses metas se
2 acumulam, pos não são bodegradáves. Aos seres humanos, estas substâncas tem fortes efetos negatvos (Vet, 2006). Isotermas de Adsorção A aplcação dos modelos matemátcos e termodnâmcos é mportante no projeto de processos químcos e a valdação destes geralmente é realzada por meo do levantamento de dados expermentas em escala laboratoral (Slva, 2001). A soterma de Langmur é um dos modelos mas utlzados na representação de dados de equlíbro de adsorção. A teora de Langmur assume que as forças que atuam na adsorção são smlares em natureza àquelas que envolvem a combnação químca, além dsso, este modelo consdera que o sstema é deal e que não há competção entre os adsorvatos (Slva, 2001). Matematcamente, é representada por: q bc max q = (1) 1 + bc em que: q é a quantdade no equlíbro de soluto adsorvdo por undade de massa de adsorvente (meq/g), q max é uma constante que representa o número total de sítos dsponíves no materal bossorvente (meq/g), C é a concentração de equlíbro do soluto no volume de solução (meq/l) e b é a razão entre as taxas de adsorção e dessorção no equlíbro da espéce, sendo que valores elevados desse parâmetro ndcam forte afndade do íon pelos sítos do materal adsorvente (L/meq). Normalmente, os efluentes ndustras apresentam uma mstura de substâncas que competem entre s pelos sítos de lgação do adsorvente (Martns et al., 2006). Desse modo, o desenvolvmento de modelos com capacdade predtva (modelos que usam dados da bossorção dos sstemas monocomponente para predzer o comportamento da bossorção de msturas das substâncas envolvdas) é essencal para reduzr os custos de mplantação de tas processos. Exstem dversas maneras de se predzer o comportamento da bossorção de uma mstura de solutos. Uma delas é utlzar a soterma de Butler e Ockrent (1930), que pode ser representada pela equação: qmax, bc q = (2) N 1 bc + = 1 Os parâmetros ajustáves da Eq.(2) são obtdos de expermentos de bossorção monocomponente de cada espéce em questão nas mesmas condções físco-químcas que o processo multcomponente. Entretanto, a utlzação desse tpo de abordagem mutas vezes não gera bons resultados: a formulação do modelo automatcamente exclu nformações mportantes acerca da nteração das substâncas presentes na solução e na fase sólda, tornando a aplcação da Eq.(2) bastante lmtada.
3 Teora da Solução Adsorvda Ideal Uma alternatva ao problema da aplcação da Isoterma de Butler e Ockrent (1930) é a aplcação da Teora da Solução Adsorvda Ideal (IAST), que fo proposta orgnalmente por Myers e Prausntz (1965) e fo utlzada com sucesso pelos autores para descrever a adsorção bnára de soluções de metano-etano e etleno-dóxdo de carbono em carvão atvado e, monóxdo de carbono-oxgêno e propano-propleno em sílca-gel. Apesar de que, orgnalmente, essa metodologa fo proposta para tratar de adsorção gasosa multcomponente, Radke e Prausntz (1972) formularam uma extensão para os casos que tratam da adsorção de soluções dluídas de líqudos, obtendo excelentes resultados para prever o equlíbro de adsorção das soluções de acetona etl-caneto e p-clorofenol p-cresol. O IAST fo utlzado com sucesso por dversos autores (Papageorgou et al., 2009; L, 2008; Norooz et al., 2008) e tem se mostrado uma ferramenta mportante no campo da modelagem e smulação de sstemas adsortvos. O IAST é um modelo termodnâmco que se basea em concetos de termodnâmca de soluções. Três característcas fundamentas do IAST são: O sóldo adsorvente é nerte, ou seja, as propredades termodnâmcas de sua superfíce não se alteram com a presença dos adsorvatos (Hll, 1949); O sstema é composto por duas fases homogêneas, a fase fluda e a fase sólda, nas quas se aplcam as equações de equlíbro; A área específca de adsorção para cada componente não se altera quando da adsorção bnára. As condções acma estão mplíctas em pratcamente todas as teoras de adsorção físca (Myers e Prausntz, 1965) e garantem que as equações de equlíbro para a fase adsorvda sejam análogas às relações termodnâmcas para uma fase fluda. Além dsso, no IAST consdera-se que no equíbro, a pressão de espalhamento (a dferença entre a tensão superfcal da nterface sóldosolvente e da nterface solução-sóldo) de cada adsorvato é gual e se assume as fases fluda e sólda como deal. As equações fundamentas da metodologa IAST são: N q = q (3) T = 1 T q z = (4) q q C 1 N T = z q (5) = = z C (6)
4 0 C Д π q ( C ) = 0 dc RT (7) C 0 0 π1 = π 2 =... = π (8) em que:д é a área de adsorção, z é fração molar, R é a constante unversal dos gases (m³.pa/mol.k), T é a temperatura (K), o subscrto T ndca total e o sobrescrto 0 ndca sstema monocomponente. Pode-se verfcar, no termo da dreta da Eq. (7), que é necessáro se conhecer o comportamento da soterma de adsorção do sstema monocomponente. Assm, o que geralmente se faz é determnar os parâmetros da equação de um modelo de soterma de adsorção, e utlzar esses parâmetros durante a execução da metodologa de cálculo. O modelo mas utlzado para esse fm é a soterma de Langmur, mas qualquer função dferencável pode ser utlzada para tal função (Papageorgou et al., 2009). Como se pode verfcar, apenas dados do sstema monocomponente são utlzados na metodologa IAST, o que a caracterza como um modelo predtvo. Essa é uma característca mportante, pos favorece a aplcabldade do método em dados de bossorção ndustras, onde se torna caro realzar um expermento mas completo antes da mplementação do processo de remoção em s. Apesar de ser aplcada com sucesso para predzer o comportamento da bossorção de váras msturas bnáras (L, 2008; Norooz et al., 2008), a metodologa IAST (Eqs. (3)-(8)) não fornece resultados muto precsos na predção de alguns sstemas adsortvos, prncpalmente com metas envolvdos (Papageorgou et al., 2009). Nesse sentdo, uma modfcação fo realzada no modelo orgnal, passando a consderar que a fase sólda não se comporta como uma fase deal (Teora da Solução Adsorvda Real RAST), desse modo, a equação (6) fca: 0 C = γ z C (9) em que: γ é o coefcente de atvdade da fase sólda. A metodologa RAST é, então, formada pelo sstema de equações (3)- (5), (7)-(9). O cálculo do coefcente de atvdade das espéces na fase sólda é um ponto chave na mplementação do método. Uma vez que não se conhecem modelos para calcular o valor desse coefcente para fases adsorvdas, o que se faz é ajustar os parâmetros de modelos já estabelecdos para a fase fluda, como o modelo de Wlson, NTRL, Margules, etc. ao problema em questão. Levando em conta o que fo dscutdo acma, o prncpal objetvo deste trabalho fo tentar modelar a bossorção do sstema Cr 3+ -N 2+ em sstema batelada e em coluna de leto fxo utlzando as teoras de Solução Adsorvda Ideal e Real.
5 Materas e Métodos Dados Utlzados Os dados utlzados nesse trabalho foram obtdos por Seolatto (2003) e Vet (2006) que estudaram a bossorção em solução monocomponente e bnára do íons Cr 3+ e N 2+ pela alga marnha Sargassum flpendula prétratada com cloreto de cálco 0.2M. Os expermentos realzados pelos autores foram realzados a 30ºC e as soluções foram mantdas a ph constante e gual a 3.0. Seolatto (2003) realzou expermentos em reator batelada (erlenmeyers) colocando em contato 50mL da solução contendo os metas e 0.23g de bomassa seca. Os ensaos tveram duração de 72 horas. Os resultados obtdos pelo autor mostraram que a alga marnha possu boa capacdade de remoção, apresentando uma capacdade máxma de 2.07 meq/g e 1.57 meq/g para os íons cromo e níquel, respectvamente. Além dsso, a soterma de Langmur ajustou bem os dados expermentas de equlíbro monocomponente para ambos os ensaos. A Tabela 1 apresenta os parâmetros das sotermas ajustados pelo autor. Por outro lado, Vet (2006) realzou expermentos de bossorção em uma coluna de leto fxo de 30.6cm de altura e 2.80cm de dâmetro. A massa de bossorvente utlzada fo de aproxmadamente 8g e a solução de almentação era almentada ascendentemente na coluna à 6mL.mn -1. Nesse caso, os resultados obtdos pelo autor mostraram que a bomassa de alga marnha possu maor capacdade de remoção dos metas em relação ao sstema batelada, sendo 1.93 meq/g para o íon cromo e, 2.49 meq/g para o íon níquel. Na Tabela 1 são apresentados os parâmetros das sotermas ajustados pelo autor. Os dados de equlíbro monocomponente foram ajustados satsfatoramente pelas sotermas de Langmur e rreversível, para os íons níquel e cromo, respectvamente. Maores detalhes podem ser encontrados em Seolatto (2003) e Vet (2006). Tabela 1 - Parâmetros das sotermas monocomponentes ajustadas para os íons cromo e níquel Sstema q max (meq/g) b (L/meq) Cromo Batelada Leto fxo Níquel Batelada Leto fxo Neste trabalho, os parâmetros das sotermas monocomponente, dos íons níquel e cromo, ajustados a partr dos dados expermentas dos dos sstemas em questão, foram utlzados para tentar modelar o comportamento
6 da bossorção bnára desses íons sob as mesmas condções de operação que nos ensaos monocomponente. Prmeramente, a metodologa IAST fo utlzada para prever o comportamento da bossorção bnára e, em seguda, fo utlzada a metodologa RAST (não predtva) para ajustar os dados da bossorção da mstura dos íons de modo a se obter uma melhor precsão sobre os resultados obtdos. No caso do método RAST fo empregado o modelo de Wlson (Wlson, 1964) para o cálculo do coefcente de atvdade da fase sólda (Eq.(10)): zkλk lnγ = 1 ln z Λ (10) z Λ j j j k j kj j Uma vez que os parâmetros da Eq.(10) ( Λ j ) não são conhecdos, fo aplcado o método Downhll Smplex (Nelder e Mead, 1965) para se determnar os valores dos mesmos mnmzando a função objetvo: N MOD EXP ( ) 2 F = q q (11) Obj em que: q MOD é a quantdade bossorvda no sstema bnáro calculada pelo modelo e q EXP é a quantdade bossorvda expermental do sstema bnáro. O procedmento de cálculo das duas metodologas aplcadas podem ser encontradas com maores detalhes em Radke e Prausntz (1972). Todas as rotnas computaconas foram escrtas em lnguagem FORTRAN 77. Resultados e Dscussão Metodologa IAST Os parâmetros das sotermas monocomponente, obtdas expermentalmente por Seolatto (2003) e Vet (2006), foram utlzados na predção da bossorção multcomponente dos íons cromo e níquel utlzando a IAST na tentatva de predção da bossorção do sstema bnáro contendo esses íons. Os erros médos da predção obtdos utlzando essa metodologa são apresentados nas Fguras 1 e 2. Pode-se observar nas Fguras 1 e 2 que a predção da bossorção em sstema batelada apresentou erros médos muto menores em relação ao sstema contínuo e anda, que em geral a predção do íon cromo fo menos satsfatóra do que para o íon níquel em ambos os expermentos. Porém, a metodologa IAST não preveu satsfatoramente os dados de equlíbro da bossorção bnára para ambos os casos, o que é comprovado devdo aos altos erros médos obtdos. Esses resultados se devem prncpalmente ao fato de que o método não consdera as não-dealdades da fase sólda, uma vez que a fase aquosa é dluída, pode-se consderar esta como uma solução deal sem perda de representatvdade. Para este caso, os adsorvatos utlzados são eletróltos e, segundo Vet (2006), a bomassa possu parede celular polar, o que acaba
7 gerando um efeto não-deal sgnfcatvo nessa fase. Além dsso, os menores erros obtdos das predções do sstema batelada se devem, também, ao fato de que esse tpo de sstema é mas comportado e menos complexo do que o sstema contínuo. Erro Médo Relatvo (%) Cromo Níquel Erro Médo Relatvo (%) Cromo Níquel Pontos Expermentas Fgura 1 - Erros médos obtdos das smulações com a metodologa IAST para o sstema batelada Pontos Expermentas Fgura 2 - Erros médos obtdos das smulações com a metodologa IAST para o sstema contínuo Metodologa RAST A RAST também fo utlzada para tentar descrever os dados de equlíbro da bossorção bnára dos íons cromo e níquel nos sstemas batelada e contínuo. Para sso, os parâmetros da equação de Wlson foram ajustados de modo a se mnmzar o erro quadrátco utlzando o método Downhll Smplex (Nelder e Mead, 1965). RAST Tabela 2 - Parâmetros da equação de Wlson ajustados com a metodologa Sstema F Obj Λ Cr-N Λ N-Cr Batelada Contínuo Da Tabela 2, onde são apresentados os valores dos coefcentes da equação de Wlson e o valor da função objetvo obtdo para cada sstema em questão, pode-se verfcar que o RAST ajustou muto melhor os dados de equlíbro da bossorção bnára no sstema batelada do que para o sstema contínuo. De fato, o ajuste para o sstema contínuo fo, novamente, extremamente pobre, o que é comprovado pelo alto valor da função objetvo. Para o caso do sstema contínuo, os erros médos obtdos para o íon cromo também foram menores com relação ao íon níquel, porém os resultados obtdos se mostraram nsatsfatóros para qualquer aplcação prátca.
8 Erro Médo Relatvo (%) Cromo Níquel Erro Médo Relatvo (%) Cromo Níquel Pontos Expermentas Fgura 3 - Erros médos obtdos das smulações com a metodologa RAST para o sstema batelada Pontos Expermentas Fgura 4 - Erros médos obtdos das smulações com a metodologa RAST para o sstema contínuo Papageorgou et al. (2009) aplcaram a IAST para prever a adsorção das soluções bnáras Cu 2+ -Cd 2+, Cu 2+ -Pb 2+ e Pb 2+ -Cd 2+ em esferas de algnato/ca 2+. Utlzando as sotermas de Langmur e Sps como modelos de soterma monocomponente. O resultado obtdo pelos autores, mostrou que o modelo em geral pode ser aplcado para prever o equlíbro dessas msturas de espéces metálcas, no entanto, resultou em desvos consderáves para a solução Pb 2+ -Cd 2+. Os maus resultados, obtdos neste estudo através da aplcação das metodologas IAST e RAST podem ser atrbuídos a dversos fatores: Em prmero lugar, para se usar a Eq.(9) como a equação básca do equlíbro de adsorção, são desprezadas todas as nterações exstentes na fase adsorvda, como as nterações adsorvato-adsorvato, adsorventeadsorvato e adsorvente-adsorvente, mplcando que o uso de qualquer modelo de coefcente de atvdade torna-se nadequado nesses casos; Em segundo lugar, a formulação do modelo de coefcente de atvdade de Wlson é baseada na formação de uma solução mscível e, além dsso, ncompressível, o que não ncorpora o efeto da pressão de espalhamento (o efeto da tensão superfcal) sobre o coefcente da atvdade; Em tercero lugar, pelo fato de não se consderar a alteração da área específca quando os íons são adsorvdos da mstura, acumula-se um erro no cálculo da capacdade total adsorvda, acarretando em uma predção errônea; Por últmo, devdo à escolha do referencal ser a gualdade das pressões de espalhamento entre a mstura e as soluções monocomponente. Na etapa de cálculo das concentrações monocomponente, uma extrapolação muto além da concentração obtda expermentalmente pode ocorrer para que a pressão de espalhamento do componente menos adsorvdo se guale àquela da mstura (Suwanayuen e Danner, 1980). Neste estudo em partcular, é mportante salentar que para o sstema avalado, as metodologas aplcadas não forneceram resultados satsfatóros. Contudo, deve-se ressaltar que a IAST/RAST podem ser aplcadas para prever com sucesso a adsorção de outras espéces metálcas.
9 Conclusões Neste trabalho fo nvestgada a aplcação dos métodos Teora da Solução Adsorvda Ideal e Real na tentatva de modelar os dados de equlíbro da adsorção multcomponente dos íons cromo e níquel pela alga marnha Sargassum flpendula em sstema batelada e em coluna de leto fxo, a partr das nformações obtdas a partr de expermentos monocomponente. Os resultados obtdos mostraram que a IAST não possu capacdade predtva para ambos os casos estudados e que a RAST apresentou um resultado razoável na smulação do sstema batelada, porém o método aplcado ao sstema contínuo também se mostrou nsatsfatóro para aplcações prátcas. Referêncas Romanelo L.L. Modelagem Matemátca e Termodnâmca da Adsorção Gasosa. Tese de Doutorado, Unversdade Estadual de Campnas, Vet M.T. Estmação de parâmetros de transferênca de massa para bossorção de cromo(iii) e níquel (II) num sstema contínuo em coluna de leto fxo pela bomassa de alga marnha Sargassum flpendula. Tese de Doutorado, Unversdade Estadual de Marngá, Slva E.A. Estudo da remoção dos íons cromo (III) e cobre (II) em colunas de leto fxo utlzando a alga marnha Sargassum sp como bossorvente. Tese de Doutorado, Unversdade Estadual de Campnas, Martns T.D., Awadallak J.A., Fagundes-Klen M.R., Tavares D.R.G., Cardozo Flho L., Slva E.A., Bosorpton of the copper, cadmum and znc onto bomass of alga marne pre-treated Sargassum sp. Equlbrum study by usng Artfcal Neural Network and Isotherm models. In VI EBA - Encontro Braslero de Adsorção, Marngá - PR, Butler J.A.V., Ockrent C. Studes n Electrocapllarty. III. The Journal of Physcal Chemstry. 1930, 34, Myers A.L., Prausntz J.M. Thermodynamcs of mxed-gas adsorpton. AIChE Journal. 1965, 11, 121. Radke C.J., Prausntz J.M. Thermodynamcs of mult-solute adsorpton from dlute lqud solutons. AIChE Journal. 1972, 18, 761. Papageorgou S.K., Katsaros F.K., Kouvelos E.P., Kanellopoulos N.K. Predcton of bnary adsorpton sotherms of Cu 2+, Cd 2+ and Pb 2+ on calcum algnate beads from sngle adsorpton data. Journal of Hazardous Materals. 2009, 162, L C. Adsorpton of 5-Amno-2-Chlorotoluene-4-Sulfonc and Chlorhydrc Acds from ther soluton by Weakly Basc Resn. In Bonformatcs and Bomedcal Engneerng, 2008 ICBBE 2008 The 2nd Internatonal Conference on, Norooz B., Soral G.A., Bahram H., Aram M. Adsorpton of bnary mxtures of catonc dyes. Dyes and Pgments. 2008, 76, 784.
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