E DE SUAS INTERAÇÕES COM OS CARBENOS E FLUOROCARBENOS
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1 UFMG-ICEX/DQ D.0291 EDER SEVERINO XAVIER ESTUDO TEÓRICO DOS DÍMEROS M 2 E M-Sn (M=Ru, Rh E Pd) E DE SUAS INTERAÇÕES COM OS CARBENOS E FLUOROCARBENOS Dissertação apresentada ao Departamento de Química do Instituto de Ciências Exatas da Universidade Federal de Minas Gerais, Como requisito parcial para obtenção do grau de Mestre em Físico-Química. UNIVERSIDADE FEDERAL DE MINAS GERAIS Belo Horizonte 2002
2 ESTUDO TEÓRICO DOS DÍMEROS M 2 E M-Sn (M=Ru, Rh e Pd ) E DE SUAS INTERAÇÕES COM CARBENOS E FLUOROCARBENOS EDER SEVERINO XAVIER
3 À minha mãe, meu pai, meus irmãos e amigos
4 Sumário SUMÁRIO Agradecimentos... Abreviações... Índice de figuras... Índice de tabelas... Resumo... Abstract... CAPÍTULO 1... Clorofluorocarbonos Introdução CFC s O impacto ambiental Legislação ambiental Descarte e reciclagem de CFC s Reciclagem Destruição por incineração ou combustão Conversão catalítica de CFC s Ligas metálicas Referências... CAPÍTULO 2... Fundamentos teóricos Teoria do funcional de densidade-dft O modelo de Drude O modelo de Thomas-Fermi Os teoremas de Hohenberg-Khon Aproximação da busca restrita de Levi O método Kohn-Sham O modelo do potencial de caroço Aspectos computacionais Considerações finais Referências... i ii iv v vi vii
5 Sumário CAPÍTULO 3... Dímeros de M 2 e M-Sn (M=Ru,Rh,Pd) Introdução Energia atômica de referência Dímeros metálicos Dímeros homometálicos Ru Rh Pd Sn Dímeros heterometálicos Ru-Sn Rh-Sn Pd-Sn Referências... CAPÍTULO 4... Interações MSn com carbenos CH 2 - e CF Introdução Complexos diméricos com CH Complexos diméricos com CF Referências... CAPÍTULO 5... Considerações finais e perspectivas futuras Considerações finais Perspectivas futuras Referências
6 Agradecimentos AGRADECIMENTOS À Deus por tudo. Aos meus familiares pela compreensão. A Maria miau pela paciência. Ao prof. Wagner B. De Almeida pelo constante apoio, prestimozidade e porque não dizer amizade. Ao Prof. Dr. Hélio Anderson Duarte pela constante paciência e orientação. Ao amigo Willian R. Rocha pela amizade e longos momentos de reflexão. Aos incansáveis amigos Ábdon H., Antônio L.O. Noronha, Fabiano A., Fernando B.M. Emerick, Heitor A.R. De Abreu, Nelson A. Mandela Do Nascimento, Renata De A.Diniz, Ricardo C. Popeye Scholz e tantos outros. Aos demais membros do LQC-MM pelo agradável convívio, até mesmo nos momentos de invasão. As secretárias da pós graduação Paulete, Lílian e Regina pela paciência, profissionalismo e prestimosidade. À Fump, na pessoa das assistentes sociais, pela sensibilidade e inestimável apoio. Ao CENAPAD MG/CO pelos recursos computacionais adicionais. i
7 Abreviações ABREVIAÇÕES B B3LYP - Funcional hibrido devido a Becke, Lee, Yang e Parr. BLYP - Funcional devido a Becke, Lee, Yang e Parr. CAS-MCSCF -(Complete Active Space- Multiconfigurational Self Consistent Field) SCF multiconfiguracional do espaço ativo completo. CASSCF -(Complete Active Space Self Consistent Field) SCF do espaço ativo completo. CFC - compostos Clorofuorocarbonos. CI - (Configuration Interaction) Interação de configuração. Co. (Company) - Companhia De -(Dissociation Energy) Energia de dissosciação. DFT -(Density Functional Theory) Teoria do funcional de densidade. C D E ECP - (Effective Core Potential) Potencial efetivo do caroço. EUA - Estados Unidos da América. G GCM -(General Collective Model) Modelo coletivo geral. GGA - (Generalized Gradient Approuch) Aproximação do gradiente generalizado. GTO -(Gaussian Type Orbitals) Orbitais do tipo gaussianas contraídas. H HCFC - Hidroclorofluorocarbonos. HF - Método de Hartree-Fock. HK - Hohemberg-Kohn. HOMO -(Highest Occupied Molecular Orbital) Orbital molecular ocupado e de mais alta energia. ICI -(Imperial Chemical Industries) Indústrias químicas imperiais. IR -(Infra Red) radiação no infravermelho. K- Kelvin. kcal - Kilo caloria. kg - Kilograma. KS -Kohn-Sham. kton - Kilotonelada. I K L LCGTO -(Linear Combination of Gaussian Type Orbitals) Combinação linear de orbitais do tipo gaussianas. LDA -(Local Density Approuch) Aproximação local da densidade. LSDA - (Local Spin Density Approuch) Aproximação local da densidade de spin. GGA-BP86 -Combinação de funcionais de troca-correlação devidos a Becke e Pardew, modelo 86. LUMO -(Lowest Unoccupied Molecular Orbital) Orbital molecular desocupado e de mais baixa energia. GGA-BP91 - Combinação de funcionais de troca-correlação devidos a Becke e Pardew, modelo 91. GGA-PD91 - Combinação de funcionais de troca-correlação devidos a Perdew, modelo 91. ii
8 Abreviações MCP -(Model Core Potential) Modelo do potencial de caroço. MO -(Molecular Orbital) Orbital molecuular. Mpa - Mega pascal. M MRSDCI -(Multi referential with Single and Double Configuration Interaction) Interação de configuração multireferencial com excitações simples e duplas. MRSFCI -(Multi referential with Single Full Configuration Interaction) Interação de configuração Completa multireferencial com excitações simples. ppb - partes por bilhão. SCF -(Self Consistent Field) Campo auto consistente. STO -(Slater Type Orbital) Orbitais do tipo Slater. TF-Thomas-Fermi. TFD - Thomas-Fermi-Dirac. ton- Tonelada. U$ - Dólar. UV- radiação no ultra-violeta. P S U UV-B -radiação no ultra-violeta-b XC -(Xchange Correalation) Funcional de troca-correlação. ZPE-(Zero Point Energy) Energia do ponto zero. X Z iii
9 Índice de figuras ÌNDICE DE FIGURAS 1. Impacto ambiental do CFC na atmosfera Fluxograma SCF na teoria KS-DFT Diagrama de correlação para a molécula tripleto RuSn Formação dos carbenos CF 2 e CH 2 sobre a superfície do catalisador Mapa de contorno do OM δ do dímero RuSn Mapa de contorno do OM σ + ligante do dímero RuSn Mapa de contorno do OM π anti ligante do dímero RuSn Representação do esquema de doação/retrodoação na interação M-Sn/carbeno CH iii
10 Índice de tabelas ÍNDICE DE TABELAS I II III IV V VI VII VIII IX Redução do consumo de produtos nocivos a camada de ozônio... Análise de Mulliken e energia total dos metais de transição... Energias relativas e propriedades geométricas calculadas par dímeros homonucleares... Energia de ligação e frequência harmônica calculadas dos dímeros homonucleares... Energia de ligação e frequência harmônica calculadas dos dímeros heteronucleares... Energia realtiva e propriedades geométricas calculadas dos dímeros heteronucleares... Energia relativa, distâncias de ligação e densidade de carga nas espécies MSnCH 2... Energia relativa, distâncias de ligação e densidade de carga nas espécies MSnCF 2... Energia de ligação das espécies em ponte MSnCH 2 e MSnCF v
11 Resumo RESUMO A hidrogenodescloração catalisada por metais nobres como o rutênio, ródio e paládio é uma das formas ambientalmente limpas para a destruição dos CFCs ou conversão destes em compostos benignos ao meio ambiente. Apesar do grande interesse por parte dos pesquisadores, ainda não se conhece ao nível molecular o mecanismo desta reação. Recentemente, foi demonstrado experimentalmente que os carbenos (CH 2 e CF 2 ) são importantes intermediários no processo de hidrogenodescloração catalítica. Formação dos intermediários CF 2 e CH 2 no processo de hidrogenodescloração catalítica de CFC's. A utilização de sistemas bimetálicos M-Sn (M=Ru, Rh e Pd) tem sido estudados com o objetivo de obter catalisadores seletivos para a descloração de organoclorados. No entanto, o efeito do estanho na estrutura eletrônica dos catalisadores e, consequentemente, na atividade catalítica dos mesmos ainda não foi totalmente compreendida. vi
12 Resumo Neste trabalho, estudamos via cálculos ab initio, dentro do formalismo da teoria do funcional de densidade (DFT), duas classes de dímeros de metais de transição: os compostos homonucleares dos metais rutênio, ródio e paládio e os compostos heteronucleares na forma dimérica dos metais de transição e estanho. As propriedades eletrônicas, geometrias e freqüências harmônicas foram analisadas e comparadas aos dados experimentais disponíveis. A geometria em ponte, calculada para os complexos formados pelos dímeros e pelos carbenos CH 2 e CF 2, mostrou se ser a mais estável, favorecendo o processo de adsorsão dos intermediários carbenos no processo de hidrogenodescloração de CFC's. A análise dos orbitais mostra que a presença do estanho leva a diferentes localizações dos orbitais HOMO e LUMO no centro metálico, de tal modo que o HOMO de simetria σ + é mais localizado no metal, enquanto que o LUMO, de simetria π está mais localizado no Sn, favorecendo o mecanismo onde o centro metálico doa carga eletrônica para o carbeno e este retrodoa carga eletrônica para o estanho, favorecendo assim a estrutura em ponte. vii
13 Abstract ABSTRACT Hydrodechlorination reaction catalyzed by noble metals like ruthenium, rhodium and palladium is one of the environmentally clean ways to destroy CFCs or to convert them in environmentally benign compounds. Although, this reaction has been intensely studied, its mechanism is not yet completely understood at a molecular level. It was recently showed by experimental techniques that carbenes (CH 2, CF 2 ) are very important intermediates in the catalytic hydrodechlorination process. The use of bimetallic systems M-Sn (M=Ru, Rh and Pd) have been studied with the aim to obtain selective catalysts towards the dechlorination of organochlorine compounds. However, the effects of the tin on the electronic structure and, consequently into the catalytic activity still remain unknown. In this dissertation, density functional (DFT) calculations have been performed on the M 2 and MSn (M=Ru, Rh, Pd, Sn) dimers and their interaction with CH 2 and CF 2 carbenes. The electronic structure, geometry and harmonic frequencies are reported and compared to the available experimental data and to the previous published high level ab initio and DFT calculations. The calculated values of M 2 are in good agreement with the experimental and theoretical results. The exception is the binding energy of the Sn dimer that can be different from the experimental estimates as much as 16 kcal.mol -1. It has been stressed that this difficulty is related to the atomic energy reference used to estimate the binding energy. Transition metal elements are still a difficult task for DFT methods. The calculated bridge geometry for the complexes formed by dimers and CH 2 and CF 2 carbenes are the most stables. The orbital analysis shows, that the tin presence promotes different orbitals (HOMO and LUMO) localization on the metal center. The HOMO, with σ + symmetry is most localized on the metal, while the LUMO orbital, with π symmetry is most localized on the tin center. So, the interaction of carbenes with the M-Sn viii
14 Abstract dimers can be envisaged as follows: the metallic center donates electron density to the carbene fragment and charge density is backdonated from the carbene fragment to the tin center, stabilizing the bridge structure. Finally, the presence of the Sn leads to this interesting feature that makes HOMO and LUMO be localized in different centers with adequate symmetry to interact with the carbenes molecular orbitals. One can argue that in Sn containing alloys the bridge M-Sn site maybe preferred to adsorb carbenes species as intermediates of hydrodechlorination reactions. In fact, in such alloys, the symmetry of the states at the Fermi level might be the same as the HOMO and LUMO of the M-Sn dimers. ix
15 Capítulo 1- clorofluorocarbonos CAPÍTULO 1 Clorofluorocarbonos-CFC s e o panorama global 1.1 Introdução Apesar da proibição de fabricação e de seu uso em equipamentos novos, os compostos clorofluorocarbonados (CFC), responsáveis pela diminuição da camada de ozônio, e conseqüente aumento do aquecimento global (efeito estufa), ainda constituem um motivo de preocupação, devido às grandes quantidades em estoque existentes em todo o mundo, o que inevitavelmente terá como conseqüência, novas emissões. O recolhimento e estoque dos recipientes contendo CFC é uma solução provisória. O que vamos fazer com tais recipientes? ou melhor, o que faremos com seu conteúdo? Estas perguntas nos desafiam, não somente como no caso dos CFC s em particular, como também vários outros insumos químicos halogenados, ou subprodutos de processos industriais que requerem reciclagem, neutralização ou destruição por algum processo que não prejudique o meio ambiente. Em alguns países, lixões e aterros sanitários, construídos de forma irregular, têm envenenado os lençóis freáticos e causado grandes prejuízos. As autoridades governamentais tem se despertado para a questão da reciclagem de dejetos. De forma ainda tímida, a sociedade contemporânea vem se despertando para com as questões ambientais, e tentando viabilizar, alterar ou desenvolver novos processos que não sejam danosos ao meio ambiente. Infelizmente, a grande dificuldade está na mudança de atitude da sociedade que tal empreendimento requer. 1
16 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Os primeiros passos são tomados no âmbito legal, com a criação e aprovação de leis para gerirem um comportamento menos predatório de determinados setores produtivos. Em seguida, como em cascata, têm se a proliferação da exigência de comportamentos ecologicamente corretos, como parte da conscientização do ser humano de seu papel no organismo terrestre, tal como na hipótese Gaia de Lovelock 1. No entanto, a internalização destas exigências no processo produtivo ainda não foi realizada. 1.2 CFC s O termo CFC é uma abreviação geral para a classe dos clorofluorocarbonos, uma categoria de compostos desenvolvida por volta de 1930, como agentes refrigerantes. Desde então, os CFC s são usados principalmente como refrigerantes, agentes espumantes e solventes, devido primordialmente a seu custo (1 dólar o Kg), e suas propriedades. Os CFC s são quimicamente e termicamente estáveis, não inflamáveis, atóxicos e baixa condutividade térmica; sem dúvida, qualidades difíceis de serem encontradas em muitos compostos de uso quotidiano. Os mais importantes setores de aplicações de CFC s são: propelentes, refrigerantes, agentes espumantes, solventes e em alguns casos extintores de incêndio(halons). Atualmente, os setores que usavam CFC s como propelentes quase todos já mudaram para butano, propano, éter dimetílico ou CO 2, exceto nas aplicações médicas. A troca para compostos alternativos não clorados, é bem mais difícil para o setor de espumantes, refrigerantes e solventes. CCl 3 F é usado como agente espumante, enquanto que CCl 2 F 2 é utilizado como refrigerante, CCl 2 F-CClF 2 e (CClF 2 ) 2 em menor escala também têm aplicação como refrigerantes. CCl 2 F-CClF 2 também e principalmente é utilizado na lavagem química (ou seca) de roupas, ou ainda como desengraxante industrial. Contudo, depois dos primeiros alarmes dos pesquisadores ingleses Rowland e Molina 2 em 1974, de que CFC s poderiam destruir a camada de ozônio, o mundo se decidiu pelo banimento dos CFC s. 2
17 Capítulo 1- clorofluorocarbonos A despeito da proibição da produção e uso de CFC s, a diminuição da camada de ozônio continua; isto é causado pela lenta difusão do CFC presente na troposfera para a estratosfera e pela eventual emissão do CFC ainda em uso. Por isso, torna-se importante a prevenção contra a liberação na atmosfera do CFC ainda em uso. 1.3 O impacto ambiental Hoje em dia, aceita-se que o CFC seja responsável pela diminuição da camada de ozônio 3 e que contribua para o aquecimento global 4 (efeito estufa). Além disso, CFC pode também contribuir para formação do efeito smog fotoquímico; estes fenômenos estão esquematicamente representados na figura 1: o smog fotoquímico formado pouco acima da superfície terrestre, o efeito estufa na troposfera e a destruição da camada de ozônio na estratosfera. O balanço energético do planeta, acontece segundo a relação entre a quantidade de energia recebida da radiação solar e a perda de calor para o espaço exterior, através de radiação na região do infravermelho, emitida pela superfície do planeta. O efeito estufa consiste na absorção de parte desta radiação por alguns gases na atmosfera e subsequente re-irradiação do calor de volta à terra. Isto, por sua vez é responsável pelo aumento na temperatura média da terra, fenômeno conhecido como efeito estufa; é preciso deixar claro, que o efeito estufa por si é um efeito benéfico e necessário à manutenção da vida na terra; o que não é salutar é a taxa de aumento na temperatura global, ocasionada principalmente, pelo aumento desordenado do efeito estufa. Os principais gases responsáveis pelo efeito estufa são CO 2, CFC s, N 2 O, CH 4 e H 2 O. A contribuição relativa do CFC ao efeito estufa antropogênico é estimada em 25%. 3
18 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Figura 1. O impacto ambiental das liberações de CFC s na atmosfera. O ozônio constitui uma barreira natural contra o excesso de radiação ultra violeta (UV). Acredita-se que a radiação ultra violeta seja responsável pelo aumento na incidência de melanomas (câncer de pele), cataratas, glaucomas e também supressão do sistema imunológico humano 5. Na camada de ozônio, a radiação UV prejudicial é filtrada por um ciclo natural de formação e destruição do ozônio, que pode ser representado pelo seguinte conjunto de reações: O hν 2 O+ O (1.1) O+ O O (1.2) 2 3 O + O 2O (1.3) 3 2 A reação de destruição do ozônio (1.3) pode ser catalisada por uma série de espécies, tais como os átomos de cloro. Tal ciclo de destruição catalítica do ozônio pode ser representado pelas reações: O3 + Cl ClO+ O2 (1.4) ClO + O Cl + O 2 (1.5) 4
19 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Devido ao seu elevado tempo de residência na atmosfera ( anos) CFC s contribuem significativamente para o transporte de cloro até acamada de ozônio. Uma vez atingida a estratosfera, o acúmulo de CFC s aumenta seriamente a destruição da camada de ozônio; destruição esta que tem causado o conhecido buraco na camada de ozônio. 1.4 Legislação ambiental Em resposta a teoria e às crescentes evidências do potencial destruidor da camada de ozônio apresentado pelos CFC s, a diminuição da produção e uso destes compostos foi rapidamente iniciada. Em 1979 alguns países, inclusive os Estados Unidos da América (EUA), baniram o uso de CFC s como propelentes aerossóis, exceto para fins médicos. Em 1985, um grupo de pesquisadores internacionais ratificou o protocolo, na convenção para o protocolo da camada de ozônio, em Viena. Dois anos depois, mais de 35 países assinaram este documento: O protocolo de Montreal das substâncias prejudiciais à camada de ozônio. Este protocolo previa uma redução de 50% na produção de CFC s em 1998, incluindo revisões periódicas. As principais revisões no documento original, aconteceram em Londres (1990) e em Copenhague (1992). Atualmente, mais de 155 países são assinantes do protocolo, dentre os quais, mais de 100 são países em desenvolvimento. O cenário atual inclusive previsões é mostrado na tabela I, para as principais substâncias destruidoras do ozônio 6,7. Esta tabela mostra que a produção e utilização de CFC s teria terminado em Os CFC s incluídos são: CCl 2 F 2, CCl 3 F, CClF 2 -CCl 2 F, CClF 2 -CClF 2 e CClF 2 -CF 3. Além disso, pode ser visto que a produção e consumo de ambos CFC s e HCFC s (hidroclorofluorocarbonos) será estritamente regulada no futuro próximo. No entanto, deve ser notado, que a reutilização de CFC s não foi incluída na proibição. 5
20 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Tabela I. Redução (em %) na produção e consumo de diferentes substâncias prejudiciais à camada de ozônio. Grupo CFC s 25 0 Halons 0 CCl H 2 CCl HCFC s ,5 0 Com o intuito de monitorar a quantidade de ozônio na estratosfera, programas de medidas foram iniciados, contudo, medidas das concentrações de ozônio estratosférico são difíceis, devido à altitude da estratosfera, as pequenas concentrações de ozônio (ppb) e às grandes flutuações naturais nas concentrações de ozônio durante os dias, estas flutuações ocorrem devido aos movimentos de circulação atmosférica. Todavia, estas medidas claramente revelam a substancial perda na coluna de ozônio que anualmente ocorre em outubro sobre a Antártica, fenômeno caracterizado atualmente como buraco na camada de ozônio. Além disso, tem-se verificado um crescente aumento na incidência de radiação ultravioleta B (UVB) 8, radiação que está ligada ao aumento do buraco na camada de ozônio. 1.5 Descarte e reciclagem de CFC s Reciclagem Consiste no re-uso dos CFC s recuperados após uma simples e limitada purificação. No caso de recuperação, uma purificação simples é seguida de destilação simples. Esta técnica de purificação envolve a remoção de partículas metálicas, poeira, lubrificantes, ácidos, e gases não condensáveis a partir do CFC recuperado. 6
21 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Embora a reciclagem de CFC tenha ajudado a diminuir a capacidade de produção no passado, o CFC reciclado retorna na forma de aparelhos refrigeradores e de arcondicionado, para substituir aparelhos danificados,uma vez que existe a proibição total na produção de CFC s tornou-se efetiva; a reciclagem apenas adia e prolonga desnecessariamente o uso de CFC s. A legislação deveria ter sido mais cuidadosa e previsto esta prática Destruição por incineração ou combustão Muitas técnicas de destruição foram propostas, tais como combustão, pirólise, destruição química, destruição por plasma, destruição por ultravioleta, no entanto, as mais importantes e disponíveis comercialmente são a incineração e o reator de craqueamento Hoechst. A incineração é uma tecnologia eficiente e comercialmente disponível, para destruição de dejetos em geral, todavia, no caso de CFC s existem muitas desvantagens: alto consumo de energia, altos custos materiais, devido a corrosão por ácidos (fluorídrico e clorídrico), capacidade insuficiente e alto risco de formação de compostos altamente tóxicos como dibenzoxinas e dibenzofuranos halogenados, além disso, os custos de combustão de CFC s são muito altos (2.500 a U$ por tonelada). O processo de craqueamento Hoechst 9, é um processo exclusivamente para CFC s; nele, CFC s são quebrados em dióxido de carbono, água, ácido fluorídrico, ácido clorídrico e gás cloro em um queimador. Neste queimador, temperaturas de 2000 a 2400 K são obtidas pela queima de uma mistura de metano ou hidrogênio com ar ou oxigênio. O processo de contra corrente consiste de dois absorvedores nos quais são recolhidas soluções de 50-55% de ácido fluorídrico e 30% de ácido clorídrico. Ainda são recolhidas pequenas quantidades de gás cloro. Comparado ao processo de incineração, o processo Hoechst tem várias vantagens, uma vez que foi desenhado somente para destruição de CFC s, além de produzir substâncias de valor comercial (HF e HCl). 7
22 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Contudo, devido ao fato de ser uma operação altamente perigosa e aos altos custos energéticos, os custos de destruição são igualmente altos (4000 a 4500 U$ a tonelada); além disso, o processo tem sua capacidade limitada em 1 ton/ano Conversão catalítica de CFC s Neste processo, CFC s são convertidos a HFC s, estes últimos não agridem a camada de ozônio e constituem-se em substitutos dos CFC s nas aplicações atuais; assim pode se converter os poluentes (CFC s) em produtos viáveis tanto do ponto de vista ambiental como industrial e financeiro. Uma técnica particularmente promissora é a hidrogenólise catalítica seletiva. Nela, ocorre a troca seletiva dos átomos de cloro por átomos de hidrogênio. Esta técnica já é aplicada comercialmente na conversão de: a) Conversão de CCl 2 F-CF 3 em CH 2 -FCF 3 Esta é uma das possíveis rotas de obtenção de CH 2 -FCF 3, nesta técnica, ligas de metais nobres suportados em carbono ativado ou AlF 3 são usados para promover a hidrogenólise catalítica seletiva, porém ainda encontra-se em estudo. b) Conversão de CHClF 2 em CH 2 F 2. Este processo foi desenvolvido pela ICI 10, e opera normalmente desde 1992 na escala de 10 Kton/ano. O catalisador empregado é o paládio, ou paládio bimetálico suportado em carvão ativado. A seletividade para CH 2 F 2 é de 90 mol% ou mais; o principal subproduto é o metano. A temperatura de funcionamento é de K, sob pressão de 0,5-3 Mpa a taxa de alimentação de 4 partes de hidrogênio para cada de CHClF 2, o tempo de contato é de 2 a 30 segundos. Altas temperaturas aumentam atividade do catalisador, porém diminuem a seletividade (70-80%) e mais subprodutos são formados. 8
23 Capítulo 1- clorofluorocarbonos 1.6 Ligas metálicas Ligas são misturas com propriedades metálicas e que contêm dois ou mais elementos, sendo que pelo menos um deles é um metal. Em uma análise mais física, as ligas são definidas como soluções sólidas. As ligas metálicas têm desempenhado papel importantíssimo no desenvolvimento e progresso humano, desde há muito; as eras do ferro e do bronze, caracterizaram-se por intenso desenvolvimento tecnológico e artístico; novas ferramentas e utensílios agrícolas foram viabilizados, assim como novas armas foram desenvolvidas, tanto para caça, quanto para guerra; esculturas e peças de ornamentos foram construídas e deixadas como legado destas épocas. Atualmente, o desenvolvimento e investigação de novas ligas vem sendo realizado de forma intensa. A compreensão de sua estrutura atômica e molecular é relativamente bem conhecida. Aplicações tecnológicas para as novas ligas são exaustivamente perscrutadas, de acordo com as características dos processos e das ligas produzidas. Felizmente, muitas ligas atualmente conhecidas são úteis não somente por suas qualidades estruturais de dureza, maleabilidade, resistência mecânica, térmica, catalíticas e de condutividade, como também, representam em maiores índices de eficiência no processo produtivo, devido à economia de energia que elas possibilitam. Devido a suas qualidades catalíticas, algumas ligas estão relacionadas a enormes avanços tecnológicos tal como foi o processo Habber de fabricação de amônia nos períodos da primeira e Segunda grandes guerras mundiais. As ligas metálicas atualmente utilizadas como catalisadores apresentam em sua constituição pelo menos um átomo de metal de transição 11,12. As companhias petrolíferas, entre outras, estão entre as indústrias que mais utilizam e pesquisam na área de catalisadores; Chevron Co. e Exxon Co. possuem processos sob segredo industrial que utilizam ligas de catalisadores de Pt-Re e Pt-Ir. Por razões obvias, não são conhecidos detalhes dos processos, o que se sabe, porém é que cada um dos catalisadores oferecem vantagens específicas; A platina pura, que é precursor da liga de Pt-Re, tem um período de operação de um ano, enquanto que a liga de Pt-Re pode ser utilizada continuamente com algumas regenerações por até oito anos. 9
24 Capítulo 1- clorofluorocarbonos A liga de Pt-Ir, por sua vez é três vezes mais ativa, e isso foi uma grande vantagem, principalmente nos tempos de escassez de produtos durante a crise do petróleo nos anos setenta. Atualmente, a configuração típica de um reator, consiste em uma combinação de reatores preenchidos com diferentes tipos de catalisadores ou de ligas catalíticas. A liga de Pt-Sn completa o espectro dos catalisadores disponíveis. A liga Pt-Sn 13, não necessita de um tratamento conhecido como pré-sulfurização, como a maioria das outras utilizadas nas indústrias petroquímicas. A pesquisa de novas ligas com atividades catalíticas está longe de ser considerada um área saturada, atraindo cada vez mais o interesse dos pesquisadores. Recentes pesquisas experimentais e com metodologias teóricas, muitas vezes trabalhando em conjunto, têm trazido novas e surpreendentes contribuições na direção de um melhor entendimento a respeito do mecanismo de reação das substâncias catalisadoras. Um exemplo de colaboração produtiva entre cálculos teóricos 14 e experimento pode ser encontrado no trabalho de Pliego Jr. et al 15 no estudo dos espectros UV e IR de clorofenilcarbenos; trabalhos não menos importantes, centrados nas questões pertinentes tanto aos catalisadores, quanto às espécies intermediárias ou precursores, podem ser encontrados nos trabalhos de Rocha et al. no estudo de reações de inserção nos compostos heterobimetálicos de Pt-Sn contendo fosfina 16 e homometálicos de Rh contendo fosfina 17, além do estudo da ligação platina cloro 18, bem como no estudo do mecanismo de isomerização destes compostos contendo fosfinas 19. Os mecanismos das reações de interesse ambiental, também têm merecido atenção no âmbito do estudo teórico computacional; notadamente nos trabalhos de, De Almeida et al sobre os dímeros de óxido de sulfeto de etileno 20 e no estudo da interação entre oxigênio e sulfeto de metil metileno 21. Os radicais livres 22 e os carbenos, espécies importantíssimas do ponto de vista da química atmosférica, também foram perscrutadas, principalmente nos estudos efetuados por Pliego Jr e De Almeida 23,24. A reatividade de compostos clorados foram estudados por Pliego Jr. 25, no estudo da interação de CCl 2 com água, enquanto que Resende 26 estudou complexos de CFC s. Durante a década de 60, descobriu-se que os carbenos são importantes intermediários nas reações de hidrogeno descloração 27 ; estudos das interações carbeno-metal foram realizados por Dalmázio e Duarte
25 Capítulo 1- clorofluorocarbonos Encontra-se na literatura, interessantes trabalhos em catálise, e em reações de hidrogeno descloração de CFC s 29. Todos estes esforços, mostram que a área de catálise, bem como o estudo sistemático dos catalisadores e seus mecanismos de ação, constituem uma ampla área por explorar. Face aos excelentes trabalhos computacionais encontrados nesta área, aliado à crescente disponibilidade de técnicas e recursos computacionais, torna-se particularmente propício o estudo ao nível da teoria do funcional de densidade DFT, de sistemas de interesse catalítico, em especial os dímeros de metais de transição, por constituírem-se nas menores unidades representativas dos grandes aglomerados (clusters), formados pela superfície do catalisador real. Neste trabalho, estaremos aplicando métodos teóricos, via cálculos DFT, na tentativa de elucidar as geometrias, as energias de ligação e as interações dos dímeros dos metais de transição rutênio, ródio e paládio; em suas formas homonucleares e nas formas de compostos heterobimetálicos com estanho, ou seja, dímeros dos metais de transição: rutênio, ródio e paládio, com estanho. 11
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