UNIVERSIDADE FEDERAL DE SANTA CATARINA DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA QUÍMICA E ENGENHARIA DE ALIMENTOS PROGRAMA DE GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA

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1 UNIVERSIDADE FEDERAL DE SANTA CATARINA DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA QUÍMICA E ENGENHARIA DE ALIMENTOS PROGRAMA DE GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA LABSIN LABORATÓRIO DE SIMULAÇÃO NUMÉRICA DE SISTEMAS QUÍMICOS MECPETRO - PROGRAMA DE FORMAÇÃO DE RECURSOS HUMANOS EM ENGENHARIA MECÂNICA COM ÊNFASE EM PETRÓLEO E GÁS Monografia Final Relatório de Atividades Maio/2001 Abril/2003 SIMULAÇÃO DE UMA COLUNA DE ADSORÇÃO EM LEITO FIXO PARA A REMOÇÃO DE POLUENTES DE GÁS E PETRÓLEO Bolsista: Rodrigo Ramos Lavich Orientadora: Profª. Drª. Selene M. A. Guelli Ulson de Souza Florianópolis, Abril de 2003.

2 UNIVERSIDADE FEDERAL DE SANTA CATARINA DEPARTAMENTO DE ENGENHARIA QUÍMICA E ENGENHARIA DE ALIMENTOS PROGRAMA DE GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA QUÍMICA LABSIN LABORATÓRIO DE SIMULAÇÃO NUMÉRICA DE SISTEMAS QUÍMICOS Monografia Final Relatório de Atividades Maio/2001 Abril/2003 SIMULAÇÃO DE UMA COLUNA DE ADSORÇÃO EM LEITO FIXO PARA A REMOÇÃO DE POLUENTES DE GÁS E PETRÓLEO Bolsista: Rodrigo Ramos Lavich Orientadora: Profª. Drª. Selene M. A. Guelli Ulson de Souza Florianópolis, Abril de 2003.

3 SUMÁRIO I - INTRODUÇÃO E OBJETIVOS... AGRADECIMENTOS... ESTRUTURA E RECURSOS DISPONÍVEIS... II DISCIPLINAS... III - ATIVIDADES DESENVOLVIDAS REVISÃO BIBLIOGRÁFICA PROCESSO DE SEPARAÇÃO POR ADSORÇÃO ESPONTANEIDADE DO PROCESSO ADSORTIVO EQUILÍBRIO DA ADSORÇÃO CINÉTICA DA ADSORÇÃO E O EFEITO DIFUSIVO ESCOAMENTO DE FLUIDO EM MEIOS POROSOS ADSORÇÃO EM COLUNA RECHEADA DE LEITO FIXO MODELAGEM MATEMÁTICA RESULTADOS E DISCUSSÃO CARACTERÍSTICAS GERAIS DO MODELO MODELO DE EQUILÍBRIO DISCRETIZAÇÃO DO DOMÍNIO FÍSICO COM A GERAÇÃO DA MALHA PERFIL DE VELOCIDADE DA MISTURA AVALIAÇÃO DA FORÇA MOTRIZ DO ESCOAMENTO PERFIL DA FRAÇÃO MÁSSICA DO N-PENTANO NO INTERIOR DA COLUNA PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE FLUIDA PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE SÓLIDA PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE FLUIDA DESPRESANDO O FENÔMENO DA DIFUSÃO NO SÓLIDO PARA DIFERENTES TEMPERATURAS DE ALIMENTAÇÃO CURVAS DE "BREAKTHROUGH" ESTUDO DO CASO DE UM SISTEMA NÃO ISOTÉRMICO... CRONOGRAMA DAS ATIVIDADES... REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS... NOMENCLATURA... GLOSSÁRIO...

4 I - INTRODUÇÃO E OBJETIVOS Nos tempos atuais, para se obter destaque a nível industrial, é exigido pelo mercado o fornecimento de produtos que ofereçam a máxima qualidade pelo menor custo. De forma a atingir estes critérios, verifica-se que é de suma importância investir no aprimoramento e desenvolvimento das novas tecnologias do setor industrial, em especial, os que possuem um elevado potencial econômico, como é o caso da indústria do petróleo. Considerando que o emprego do processo de adsorção vem sendo amplamente difundido no meio petroquímico, em diversas etapas da produção, para a remoção de poluentes orgânicos dos meios fluidos, um aprofundado estudo desta técnica, visando seu aprimoramento, garante um aumento do valor agregado dos produtos de derivados de petróleo, gerando uma otimização da produção e auxílio para um aumento substancial da qualidade do produto. Com a simulação numérica, pode-se por intermédio de softwares que solucionem os modelos numéricos descrever o comportamento físico e químico do processo de adsorção, reproduzir diversos parâmetros e propriedades, podendo ser obtida uma fiel descrição do processo, que em condições experimentais poderiam ser inviáveis. De posse destes resultados, pode-se caminhar em busca das estratégias que levem para um desenvolvimento de técnicas promissoras no processamento do petróleo. Em diversas etapas da produção de derivados de petróleo, colunas de adsorção são amplamente utilizadas; partindo deste fato, o projeto busca obter modelos teóricocomputacionais que reproduzam o fenômeno prescrito a fim de obter dados que possam ser utilizados na compreensão, racionalização e previsão deste importante processo na área do petróleo e gás. No LABSIN foi efetuada a simulação de uma coluna de leito fixo, considerando que esta fosse utilizada na remoção de contaminantes de gás e petróleo. A coluna foi resolvida no ambiente computacional do software CFX, que é composto por um pacote computacional capaz de elaborar o domínio físico do problema, assim como discretizálo gerando malhas computacionais que servem de base para a execução dos métodos numéricos, visando à obtenção dos resultados a partir das condições de contorno declaradas, e expressá-los sob forma de tabelas, gráficos e representação tridimensional do campo vetorial e escalar nas diferentes condições operacionais.

5 Simultaneamente vem sendo desenvolvidos, no LABMASSA, por bolsistas do mesmo projeto, ensaios de adsorção em uma coluna recheada com zeólitas Y, como agente adsorvente, possibilitando a comparação entre os resultados obtidos experimentalmente e os resultados numéricos, obtendo assim parâmetros comparativos que auxiliem na obtenção de conclusões seguras a respeito do processo. AGRADECIMENTOS Este trabalho foi realizado com o apoio financeiro da Agência Nacional do Petróleo ANP e da Financiadora de Estudos e Projetos FINEP, através do Programa de Recursos Humanos da ANP para o Setor de Petróleo e Gás Natural PRH 09 ANP/MME/MCT. ESTRUTURA E RECURSOS DISPONÍVEIS. Para o corrente projeto está sendo utilizada a estrutura física do LABSIN - Laboratório de Simulação Numérica de Sistemas Químicos localizado no Departamento de Engenharia Química e Engenharia de Alimentos da UFSC, que conta com uma estrutura computacional formada por três estações de trabalho, sete microcomputadores Pentium, e duas impressoras, além do software CFX instalado e acompanhado da licença para execução.

6 II DISCIPLINAS A seguir estão listadas abaixo as disciplinas cursadas e em curso, e os respectivos conceitos, relacionadas ao Programa de Formação de Recursos Humanos PRH 09 - ANP/MME/MCT. DISCIPLINAS CURSADAS SEMESTRE DISCIPLINA NOME CONCEITO EQA 5318 Introdução aos Processos Químicos 9, QMC 5313 Química Analítica I 9, EQA 5415 Fenômenos de Transferência I 9, EQA 5341 Termodinâmica para Engª. Química I 8, EQA 5201 Materiais e Corrosão 10, EQA 5342 Termodinâmica para Engª. Química II 8, EQA 5416 Fenômenos de Transferência II 9, EMC 6201 Introdução a Engenharia do Petróleo A EMC 6201 Non-Newtonian Fluid Flows for the Engineer ** EQA 5331 Operações Unitárias de Transf. de Calor I 8, EQA 5417 Fenômenos de Transferência III 9, EQA 5531 Lab. de Fen. de Transf. e Op. Unitárias I 7, EQA 5506 Projetos I 6, EQA 5413 Petroquímica 7, EQA 5333 Op. Unit. de Transferência de Calor e Massa 9, EQA 5237 Catálise Heterogênea 9, EQA 5309 Engenharia Ambiental 7,5

7 III - ATIVIDADES DESENVOLVIDAS Conforme consta do plano de trabalho encaminhado anteriormente, foram realizadas as seguintes atividades, que estavam previstas para serem cumpridas até a presente data, como descrito abaixo: 1ª - REVISÃO BIBLIOGRÁFICA Pesquisa e documentação englobando os seguintes tópicos: Conceitos e fundamentos teóricos e as respectivas modelagens matemáticas que envolvem o fenômeno de adsorção em coluna de leito fixo, assim como sua importância e aplicações no ramo da indústria do petróleo e gás. Métodos numéricos que possibilitem resolver e representar os modelos matemáticos propostos para a descrição do fenômeno de adsorção. Compreensão das aplicações e forma de operação do software CFX, avaliando sua estrutura computacional, lógica de funcionamento, capacidades e limitações para simular uma coluna de adsorção em leito fixo. Levantamento das propriedades físicas e químicas da coluna, dos adsorventes e dos compostos petroquímicos a serem simulados. 2ª - IMPLEMENTAÇÃO DA COLUNA NO AMBIENTE COMPUTACIONAL DO CFX. Elaboração do domínio físico, discretização em forma de malha computacional, condicionamento e execução das simulações da coluna de adsorção, por intermédio do software CFX.

8 3ª - ANÁLISE DOS RESULTADOS. Análise e comparações dos resultados obtidos pela simulação esboçados sob forma de tabelas, gráficos e representação tridimensional do campo escalar e vetorial para as diferentes condições de operação da coluna, assim como para os diversos compostos utilizados para a separação. São avaliados parâmetros como o tempo e o grau de saturação da coluna, e o avanço do perfil de concentração através do tempo e do espaço, incluindo a corroboração com resultados experimentais e simulados por outros pesquisadores. 4ª - ELABORAÇÃO DO 1º, 2º, 3º e 4º RELATÓRIO PARCIAL. Documentação na forma textualizada do andamento da presente pesquisa até a presente data, expondo a revisão bibliográfica e os resultados já alcançados, assim como as conclusões preliminares. 5ª - ELABORAÇÃO DA MONOGRAFIA. Registro e documentação na íntegra de todo o trabalho de pesquisa desenvolvido ao longo do período vigente da bolsa, com as respectivas considerações, resultados e conclusões finais obtidas ao longo da pesquisa. A seguir será exposta a documentação das atividades desenvolvidas no presente projeto de pesquisa.

9 3.1 - REVISÃO BIBLIOGRÁFICA PROCESSO DE SEPARAÇÃO POR ADSORÇÃO A adsorção é um fenômeno que basicamente se caracteriza pela transferência física de um ou mais componentes (solutos) presentes em uma fase fluida migrando para uma fase sólida denominada de adsorvente. Ao se aproximarem dos sítios ativos do adsorvente, as moléculas do soluto ficam espontaneamente aderidas à superfície do sólido, conforme as interações microscópicas entre as moléculas do soluto e os componentes que formam o adsorvente em busca da estabilização energética. O mecanismo inverso à adsorção é a dessorção, onde os componentes retidos na superfície do sólido irão migrar de forma espontânea para a fase fluida. Conforme o tipo de interação entre o adsorbato e o adsorvente, classifica-se o fenômeno de adsorção em duas formas distintas; são elas: Adsorção Física ou Fissorção: Os componentes são retidos na superfície do sólido devido à ação das forças intermoleculares de van der Waals, do tipo dipolo induzido ou permanente, e mantendo através destas o equilíbrio da adsorção. Uma das principais vantagens deste tipo de adsorção é a reversibilidade do processo, ou seja, é possível recuperar os componentes adsorvidos em sua forma original pelo mecanismo de dessorção. Adsorção Química ou Quimissorção: A retenção do soluto na superfície do sólido ocorre mediante a formação de uma ligação química efetiva, iônica ou covalente, entre os sítios ativos do adsorvente e os componentes do soluto, acarretando em uma fixação mais forte do soluto no adsorvente, de modo a ser firmar uma adsorção irreversível; e caso seja possível realizar a dessorção, o soluto recuperado será diferente do retido inicialmente. O presente projeto de pesquisa visa o uso da adsorção física na separação de hidrocarbonetos provenientes do petróleo, utilizando como sólido o adsorvente denominado zeólita. A seguir será apresentado de forma sucinta um resumo dos principais fatores que influenciam o comportamento da adsorção física.

10 ESPONTANEIDADE DO PROCESSO ADSORTIVO A espontaneidade de um processo físico-químico genérico é regida sob a influência simultânea de dois aspectos importantes do sistema; são eles: - Variação de entalpia ( H ). - Variação de entropia ( S ). Com a análise de ambos os fatores, é possível determinar a espontaneidade do processo e avaliar o seu grau de intensidade. Uma correlação utilizada para avaliar esta espontaneidade é a equação da energia livre de Gibbs, que é descrita como: onde: T = Temperatura. G = H T S (III.1) G = Variação da energia livre de Gibbs. Considerando que a energia livre de Gibbs mede a capacidade de um sistema em realizar trabalho e, partindo do princípio que qualquer processo espontâneo ocorre partindo do maior para o menor nível de energia, logo se verifica que: G < 0 O processo ocorre de forma espontânea. G > 0 O processo não ocorre de modo espontâneo. G = 0 O processo se encontra em equilíbrio. Desta forma, pode-se afirmar que os processos exotérmicos ( H < 0), acompanhados com o aumento da entropia ( S > 0), ocorrem de modo espontâneo pois garantem que G seja negativo; já para processos que fogem desta regra, faz-se necessário analisar a magnitude das grandezas que envolvem a equação de Gibbs, como é o caso do processo adsortivo, em que se observa que:

11 H < 0 A adsorção é um processo essencialmente exotérmico, gerando calor que será transferido para o meio em virtude da queda do potencial entálpico das moléculas que compõem o sistema. S < 0 Na adsorção, os componentes que estavam dispersos no meio fluido se adsorvem no meio sólido, passando assim de um estado de maior para menor desordem, promovendo então uma variação negativa na entropia do sistema. será: Reavaliando a equação de Gibbs, conclui-se que para a adsorção a expressão G = { H 12 T 3 S Termo negativo Termo positivo Logo, para garantir que a adsorção ocorra, e de forma espontânea, a equação acima deve resultar em G < 0; sendo assim se verifica que: T G (>0) T G (<0) Conclui-se então que o aumento da temperatura age de forma desfavorável no processo adsortivo, assim como a sua diminuição irá favorecê-lo. Logo para se reverter o processo adsortivo (dessorção), basta que eleve a temperatura (ou se reduza a pressão) do sistema, acima do seu valor de equilíbrio. A partir da equação de Gibbs, obtém-se as seguintes relações que podem auxiliar na avaliação da influência da temperatura sobre o sistema: H T < Adsorção. S H T = Equilíbrio. S H T > Dessorção. S Verifica-se assim que parâmetros como a temperatura (e a pressão, com maior importância para os gases) possui uma influência decisiva na adsorção física.

12 EQUILÍBRIO DA ADSORÇÃO Um primeiro passo para o estudo das características adsortivas de um sistema sorbato-adsorvente é conhecer os dados de equilíbrio da adsorção, dos quais serão extraídas informações sobre as concentrações do soluto na fase fluida e sólida, quando o sistema atingir o equilíbrio, ou seja, macroscopicamente quando a transferência de calor e massa entre a solução e o adsorvente terá sido cessada. Os dados de equilíbrio de adsorção são normalmente representados na forma de tabelas, gráficos ou equações relacionando as respectivas concentrações, sendo esta associação entre tais variáveis, denominada isoterma de adsorção. Nos sistemas simples, uma única curva representa a concentração do soluto na fase sólida em função da sua concentração na fase fluida, onde na abscissa estão representados os valores da concentração de equilíbrio da solução, e na ordenada as quantidades adsorvidas por massa de adsorvente sólido. Cada curva é obtida para uma dada temperatura particular, sendo assim, uma isoterma. A concentração da fase fluida é expressa em massa ou moles do soluto por unidade de volume da fase fluida. A fase estacionária, ou fase sólida, tem a concentração medida em massa do soluto por massa da fase sólida seca. Do ponto de vista prático a concentração da fase sólida deve medir todo o soluto identificável ou recuperável que está nas fronteiras internas e externas das partículas, qualquer que seja o seu estado químico ou físico preciso. Entre os inúmeros modelos de isotermas existentes os mais comuns para representar a adsorção em monocamada são: Isoterma de Langmuir Aplica-se à adsorção numa superfície completamente homogênea e com interação desprezível entre as moléculas adsorvidas. No caso de um único soluto, ela é governada pela seguinte equação: qmax K Lc q = 1 + K c L (III.2)

13 onde q é a concentração do soluto no sólido por massa do sólido, q max é a concentração máxima do soluto na fase sólida, K L é a constante de equilíbrio de Langmuir e c a concentração do soluto na fase fluida, sendo sua representação gráfica esboçada como mostrado na Figura III.1. Isoterma de Langmuir q c Figura III.1 - Isoterma de Langmuir. Isoterma de Freundlich A isoterma de Freundlich corresponde a uma distribuição exponencial do calor de adsorção, regida pela seguinte expressão: n q = Kc (III.3) onde n e K são constantes características, obtidas a partir de dados experimentais, para um determinado par sorbato-adsorvente. (Figura III.2). Isoterma de Freundlich q c Figura III.2 Isoterma de Freundlich. Uma situação intermediária entre as hipóteses de Langmuir e Freundlich é, em geral, a mais realista.

14 CINÉTICA DA ADSORÇÃO E O EFEITO DIFUSIVO A contribuição do efeito difusivo na adsorção pode ser compreendida através da análise da resistência à transferência de massa do soluto para migrar da fase fluida até o sítio ativo no interior do adsorvente. O coeficiente de difusão é inversamente proporcional à esta resistência, ou seja, caracteriza a permissividade à transferência de massa no meio, aonde moléculas vão se deslocar preferencialmente no sentido e direção onde possam ocupar novos espaços livres nos quais sua população seja menor. Por definição, a expressão que caracteriza um fluxo qualquer, seja ele de massa, calor ou quantidade de movimento, é dada por: Força motriz Fluxo = (III.4) Re sistência ao transporte Para o caso particular do transporte difusivo de massa, tem-se como a força motriz do processo o gradiente de concentração, e a difusividade equivale ao inverso da resistência. Assim a expressão para o fluxo difusivo de massa passa a ser: J q = D (III.5) z onde J é o fluxo mássico, D é a difusividade mássica, e q a concentração mássica local. A expressão (III.5) é denominada 1ª lei de Fick, onde o sinal negativo da expressão indica que a direção do fluxo difusivo é oposta à direção que aponta o gradiente da concentração. Pode-se utilizar, para o cálculo da difusividade nos meios fluidos e em sistemas abertos, várias correlações já existentes na literatura, onde as mais usuais são apresentadas abaixo:

15 Para difusão molecular em gases, utiliza-se a equação de Chapman Enskog: D m 0,001858T = Pσ 1 M Ω AB A D T + M B 0,5 2 ( cm ) s (III.6) onde T é a temperatura, M A massa molecular do componente A, M B massa molecular do componente B, P a pressão total do sistema, s AB é o diâmetro de colisão, O D T é a integral de colisão e D m é a difusividade molecular. Para a difusão em líquidos (solução diluída), é usual utilizar a correlação de Wilke e Chang: D m ( φ M ) 1 2 B T 2 ( cm ) 8 = 7,4 10 0,6 µ V s (III.7) AB ba onde V ba é o volume molar da espécie A, φ é um parâmetro de associação do solvente, µ AB é a viscosidade da solução, T é a temperatura, M B massa molecular do componente B e D m é a difusão molecular. Em cada etapa do movimento migratório da molécula de soluto para o interior de um sólido macro e microporoso, existem diferentes relações que envolvem tais difusões para caracterizar este fluxo mássico. A velocidade real da adsorção é determinada por uma ou mais destas etapas da difusão, estando as principais descritas a seguir (Figura III.3): MICROPOROS MACROPOROS FILME HIDRODINÂMICO Figura III.3 Adsorvente sólido.

16 I. Difusão no filme hidrodinâmico ao redor da partícula: Migração dos componentes da superfície do filme até a interface sólido-filme (Figura III.4). Figura III.4 Difusão no filme hidrodinâmico. A resistência à transferência de massa através do filme fluido externo à partícula do adsorvente dependerá naturalmente das condições hidrodinâmicas do sistema onde esta é geralmente correlacionada por meio do coeficiente de transferência de massa k f,apresentado na equação (III.8). dq dt * = k a( c c ) (III.8) f onde q é a concentração média na fase adsorvida, t é o tempo, k f é o coeficiente de transferência de massa no filme, a é a área específica do sólido, c é a concentração do soluto na fase fluida e c * a concentração de equilíbrio do meio fluido. Para filme estagnado, ou seja, sem fluxo convectivo, a seguinte relação pode ser deduzida para calcular o k f: : D k 2 m f = (III.9) DP onde D m é a difusividade molecular e D P é o diâmetro da partícula.

17 Normalmente a resistência à transferência de massa no filme pode ser desprezada em relação à de transferência nos poros. II. Difusão nos macroporos: Trajetória da molécula no interior do macroporo até encontrar a região microporosa (Figura III.5). Figura III.5 Difusão no macroporo. Na região macroporosa do adsorvente o sorbato pode se difundir por diferentes mecanismos, de acordo com as características específicas desta região, sendo os dois principais modelos utilizados para representar cada tipo de migração, a difusão de Fick e a difusão de Knudsen, no qual ambos podem ocorrer simultaneamente, porém a predominância de um perante o outro irá depender dos seguintes fatores característicos descritos a seguir: -Difusão de Fick: Aplicado quando o diâmetro do poro for grande em relação ao caminho livre médio das moléculas, onde elas se difundem como se não houvesse paredes de poros (Figura III.6). Figura III.6 Difusão de Fick.

18 Pode-se utilizar para calcular a difusão de Fick, as correlações para sistemas abertos, em que deve ser inserida apenas uma correção utilizando o fator de tortuosidade (t P ), definido por: caminho percorrido pelo soluto t P = (III.10) comprimento nominal do sólido Observe que t P assume sempre valores = 1. Para os adsorventes puramente macroporosos, este valor está geralmente situado entre 2 e 6. Obtém-se então a expressão completa para o cálculo da difusividade efetiva no poro (D e ), dada por: D e D ε τ m P = (III.11) P onde? P é a porosidade da partícula. -Difusão de Knudsen: É predominante para os poros relativamente pequenos, e para fluidos em baixa pressão, condições estas que favorecem uma maior freqüência de colisão molécula-parede do que com outras moléculas (Figura III.7). Figura III.7 Difusão de Knudsen. O valor da difusividade pode ser estimado pela seguinte correlação: ( cm ) D K T = 9700r (III.12) M s

19 onde r é o raio médio do poro, M é a massa molecular do soluto e T é a temperatura. Em situações em que ambos os mecanismos citados possuem significância, a difusividade global pode ser calculada, de modo análogo a um sistema de resistências térmicas em série, através de: 1 D 1 1 = + (III.13) D K D e onde D é a difusividade global, D K a difusividade de Knudsen e D e a difusividade de Fick. III. Difusão nos microporos: Caminho percorrido dentro dos poros capilares até encontrar uma superfície contendo sítios ativos disponíveis para a adsorção (Figura III.8). Figura III.8 - Difusão nos microporos. Nesta região as moléculas movimentam-se de forma descontínua, transpondo os sítios ativos de forma proporcional ao gradiente de concentração na fase adsorvida ao longo da superfície sólida. Tal fluxo difusivo está correlacionado pela seguinte expressão fickiana :

20 J q = D (III.14) c x onde q é a concentração local do soluto na superfície do sólido por massa de sólido, D c a difusividade mássica microporosa e J o fluxo mássico no sistema. Junto com a equação acima, é possível estimar o valor de D C, utilizando procedimentos experimentais. IV. Adsorção na superfície: Retenção e acomodação da molécula de soluto na superfície ativa do sólido, ocasionando a liberação de parte da energia armazenada por ambos, na forma de calor, elevando a temperatura do meio (Figura III.9). Figura III.9 Adsorção na superfície. O calor liberado no processo adsortivo (calor de adsorção) irá irremediavelmente acarretar em um aumento pontual da temperatura, que conseqüentemente poderá se propagar para o sistema como um todo, de forma a influenciar no deslocamento do equilíbrio no sistema adsorvente-adsorbato, necessitando assim a modificação da isoterma que descreve o equilíbrio. O calor de adsorção pode ser estimado diretamente avaliando-se os potenciais energéticos, como a entalpia de adsorção, que se encontra expressa por correlações termodinâmicas,como por exemplo, a equação de Clausius-Clayperon (para gases): ln P T q = H RT (III.15)

21 ESCOAMENTO DE FLUIDO EM MEIOS POROSOS Na coluna de leito fixo, o conjunto de partículas é uniformemente distribuído de modo a se manter estaticamente parado ao escoar uma determinada vazão fluida entre os espaços vazios contido entre as partículas (Figura III.10). Admitindo que possuam forma geométrica regular, pode-se assumir então que a porosidade não varia com a pressão, com tempo, nem com o sentido do escoamento, verificando a seguinte relação para a perda da energia de escoamento do fluido: PERDA DE CARGA TOTAL PARA O FLUIDO TRANSPÔR AS PARTÍCULAS PERDA POR ATRITO PELICULAR = (CHOQUE FLUIDO- + PARTÍCULA) PERDAS CINÉTICAS Figura III.10 Escoamento, com perda de carga, em um meio poroso.

22 Uma alternativa para se obter o valor da perda de carga em leito fixo é o seu cálculo pela equação de Ergun, expressa abaixo: P D L ρ v ξ ( ξ ) 3 P = + 2 ( ) s 1 ξ Re 1,75 { PerdasCinéticas (III.16) onde?p é a perda de carga total do leito,? a porosidade do leito, D P o diâmetro das partículas, Re o número de Reynolds,? a massa específica do fluido, v s a velocidade superficial (lida por um rotâmetro) do fluido, e L o comprimento da coluna. expressão: O número de Reynolds para escoamentos em leito fixo é calculado pela Re = 2 3 ρ v s D P ( 1 ξ )µ (III.17) onde µ é a viscosidade do fluido. equação: A porosidade pode ser definida pela esfericidade da partícula a partir da ( 1, ) ξ = 1,1exp 08ψ (III.18) sendo que a esfericidade é definida por: área externa de uma esfera com volume igual ao da partícula? = (III.19) área externa da partícula Outras grandezas envolvidas no escoamento em leito fixo para partículas esféricas podem ser estimadas, como:

23 Fator de atrito: 3 4 P ξ Dp f = (III.20) 2 3 ρ Lv s ( 1 ξ ) Diâmetro médio equivalente dos canais no interior do leito: D eq 4 ξ V = 1 p ( ξ ) Ap (III.21) onde V p é o volume das partículas e A p é a área das partículas. A velocidade do fluido nos canais: v v = s (III.22) ξ onde v é a velocidade intersticial. Com as correlações acima, é possível estimar dados importantes que auxiliam no projeto de uma coluna de adsorção.

24 ADSORÇÃO EM COLUNA RECHEADA DE LEITO FIXO A coluna recheada de leito fixo, a ser abordada nesta pesquisa, consiste em um cilindro reto e oco, cujo volume interno é preenchido por adsorventes esféricos (zeólita sintética) empacotados de modo a manter as partículas imóveis ao longo de todo o processo, como citado anteriormente (Figura III.11). TANQUE COLETOR COLUNA DE ADSORÇÃO TANQUE RESERVATÓRIO TORRE DE SUSTENTAÇÃO BOMBA HIDRÁULICA Figura III.11 Esquema de uma unidade de adsorção. O mecanismo básico de operação da coluna consiste em introduzir em uma de suas extremidades uma vazão da solução contendo, por exemplo, uma mistura binária de um componente A (soluto) mais um componente I (solvente) considerando que apenas o A seja adsorvido no leito e o I permaneça inerte transpondo livremente a coluna. No decorrer da operação, o soluto adsorvido é continuamente removido do fluido carreador e acumulado na fase sólida. Com a estimativa das diferentes concentrações do componente A na fase fluida e sólida na coluna ao longo do tempo, é possível projetá-la de modo a separar de forma seletiva e eficaz os compostos presentes na mistura, conforme esquematizado abaixo:

25 Esquema do Processo de Adsorção, em Função do Tempo Tempo 1 Início da Adsorção (Figura III.12): Introduzindo a mistura binária pela extremidade inferior da coluna, ao entrar em contato com a primeira parcela de adsorvente, o componente A presente na solução afluente será adsorvido pela fase sólida enquanto o componente inerte irá transpôr livremente esta primeira parcela, preenchendo os volumes vazios restantes no interior da coluna. Figura III.12 Início da adsorção. Tempo 2 Avanço da Frente de Adsorção (Figura III.13): Figura III.13 Avanço da frente de adsorção. Conforme se insere continuamente a solução afluente no leito, as parcelas de sólido vão sendo sucessivamente preenchidas pelo adsorbato A de modo que as frações da mistura mais recentemente introduzidas passam pelas parcelas anteriores sem se alterar, até encontrar a primeira parcela de sólidos ainda não comprometida para adsorver, caracterizando assim o avanço da frente de adsorção. O efluente rico no componente inerte já pode ser coletado na saída da coluna.

26 Tempo 3 Saturação (Figura III.14): Figura III.14 Final da adsorção - Saturação. Quando a carga de componente A introduzida tiver grandeza suficiente para esgotar o poder adsortivo do sólido, nas condições de temperatura e pressão prescritas, a coluna é denominada saturada, com a concentração de equilíbrio do adsorbato na fase sólida em relação ao fluido. Neste instante, a concentração de soluto no líquido efluente na saída da coluna cresce instantaneamente de zero até a concentração original da corrente afluente, devendo assim interromper a alimentação na coluna para sua devida regeneração. Tempo 4 Dessorção (Figura III.15): Com a coluna de adsorção saturada, pode-se recuperar o componente A e o adsorvente pelo processo inverso à adsorção, denominado dessorção. Conforme citado anteriormente, a dessorção pode ser executada passando uma corrente fluida aquecida ou um solvente apropriado a fim de remover o soluto, e assim recuperar o sólido adsorvente e o componente A da mistura. Figura III.15 - Dessorção.

27 Curva de Breakthrough O valor do tempo transcorrido do início do processo de adsorção até a saturação completa da coluna depende de fatores como: Capacidade de adsorção do leito. Vazão de entrada da mistura. Concentração de soluto na mistura. Define-se então que a relação da modificação da concentração do efluente na saída da coluna pelo tempo é denominada curva histórica da concentração, ou ainda, curva de breakthrough ; a previsão e interpretação desta curva é uma etapa fundamental no projeto de engenharia dos leitos fixos. Curva de "Breakthrough" c t Figura III.16 Gráfico da curva de Breakthrough. Se o processo de adsorção fosse infinitamente rápido, a curva de breakthrough, em condições favoráveis, corresponderia a uma reta vertical; porém parâmetros como a natureza do equilíbrio de adsorção, a velocidade do fluido, a concentração do soluto na alimentação e o comprimento do leito de adsorção, são fatores determinantes para a forma característica da curva.

28 3.2 - MODELAGEM MATEMÁTICA A modelagem utilizada para o sistema sólido-fluido vertical está baseada em equações de conservação da massa e espécie química, para o fluido e para as partículas sólidas, e permite obter os perfis longitudinais de concentração e velocidade ao longo da coluna. HIPÓTESES Gás ideal; Pressão total constante durante o processo; Fluxo mássico descrito por um modelo de dispersão axial; Equilíbrio instantâneo; Isoterma de equilíbrio de adsorção descrita por Nitta et al. (1984); Temperatura constante e uniforme ao longo da coluna. Equação da Conservação da Massa: t t ( r? ) + ( r? U ) + ( r? Y ) 0 a a a a a β β Aβ = (III.23) Equação da Conservação da Quantidade de Movimento Fase Gasosa: t ( ( ) T ( r? U ) + ( r (? U U )) = r p + r µ U + ( U ) a a a a a a a a a a a a a (III.24) onde r α é a porosidade do leito, r β a fração volumétrica da fase sólida, ρ α é a concentração mássica total da fase gasosa, U α é o vetor da velocidade intersticial, t é o tempo, p α é a pressão total e µ α é a viscosidade absoluta do gás. Equação da Conservação da Espécie Química A - Fase Gasosa: t ( ) = ( r? Y ) ( r? Y ) + r (? U Y G ( Y ) a a Aa a a a Aa Aa Aa t ß ß Aß (III.25) onde Γ Aα é o coeficiente de difusão calculado como Γ Aα =ρ α D Aα, sendo D Aα a difusividade mássica da espécie química A na fase gasosa, Y Aα é a fração mássica da

29 espécie química A na fase gasosa, Y Aβ é a fração mássica média da espécie química A no adsorvente e ρ β é a massa específica do adsorvente sólido. Equação da Conservação da Espécie Química A - Fase Sólida: Considerando que o acúmulo de massa na fase gasosa dentro dos poros do adsorvente é desprezível quando comparado ao na fase sólida, a Equação III.26 é válida para um sistema controlado por difusão no macroporo (Morbidelli et al.,1986). t (A) ( r? Y ) = A K? ( Y Y ) ßa ß Aß aß aß a Aa Aa (III.26) onde Y Aα é a fração mássica da espécie química A no macroporo, A αβ é a área específica da partícula, calculada por: A = aß 6 r d ß ß (III.27) e K αβ é o coeficiente de transferência de massa definido por: 1 K aß = 1 K a 1 + e K p ß (III.28) Na Equação III.28, K α é o coeficiente de transferência de massa externo (no filme), K β é o coeficiente de transferência de massa interna (Glueckauf, 1955), eε p é a porosidade intraparticular. Isoterma de Equilíbrio de Adsorção: A isoterma de equilíbrio de adsorção descrita por Nitta et al. (1984) é mostrada na Equação III.29: Y Aa P ß = 1 K ads? Aß (1? Aß ) n (III.29) onde n é o coeficiente da isoterma, θ Aβ é a concentração mássica adimensional da espécie química A no adsorvente obtida pela Equação III.30 :

30 Y Aß? Aß = (III.30) max YAß e Y max Aβ é a fração mássica de saturação da espécie química A no adsorvente, K ads é a constante de equilíbrio da isoterma de adsorção, calculada pela Equação III.31, onde (- H ads ) é o calor de adsorção, R é a constante dos gases ideais e T β é a temperatura do sólido. K ads = k 0 (?H exp RT ads ß ) (III.31) CONDIÇÕES DE CONTORNO Para as equações diferenciais que descrevem o modelo, foram associadas as seguintes condições iniciais e de contorno: Velocidade intersticial do gás na entrada da coluna (Z = 0) corresponde a 2,52*10-3 m/s; Velocidade do gás na saída (Z=0,2 m) da coluna é igual a da entrada; Fração mássica de n-pentano na fase gasosa, na entrada da coluna, corresponde a 0,4; Fração mássica de n-pentano na fase sólida na entrada da coluna é obtida a partir da isoterma de adsorção. Na saída da coluna é prescrita a condição de saída (derivada nula) para a fração mássica de soluto em ambas as fases. No início da operação a fração mássica de soluto é nula para ambas as fases. U α Z = 0,2 m r α, T α U α, Y Aα, Y Aβ z Z = 0 Figura III.17 Localização das condições de contorno.

31 3.3 RESULTADOS E DISCUSSÃO CARACTERÍSTICAS GERAIS DO MODELO A separação de hidrocarbonetos por adsorção possui grande importância para a indústria do petróleo, principalmente para o tratamento de efluentes gasosos da indústria petroquímica. Considerando que estes são em geral componentes tóxicos ao homem e ao meio ambiente, a separação destes gases pode proporcionar a otimização da produção com o seu reaproveitamento e favorecer a redução da poluição atmosférica, enquadrando a indústria dentro das normas ambientais exigidas. A coluna de adsorção de leito fixo estudada neste projeto é utilizada na separação do hidrocarboneto n-pentano a partir de uma mistura gasosa contendo n- pentano, iso-pentano e nitrogênio em frações molares correspondentes a 0,19; 0,33 e 0,48, respectivamente. Será, inicialmente, admitido ainda que todo o sistema opera à temperatura constante. Na Figura IV.1 é ilustrada a coluna de adsorção de leito fixo estudada neste trabalho. Nas Tabelas IV.1, IV.2, IV.3 e IV.4 são apresentadas as características da coluna de adsorção, propriedades do fluido e do sólido adsorvente e as condições operacionais do sistema, respectivamente. Tabela IV.1 Características da coluna de adsorção CARACTERÍSTICAS DA COLUNA DE ADSORÇÃO Comprimento 2*10-1 m Diâmetro 4*10-2 m Volume total 2,251*10-4 m 3 Porosidade 0,32

32 Tabela IV.2 Propriedades do fluido PROPRIEDADES DO FLUIDO Estado físico Gasoso Composição (% molar) 0.19 n-c 5 H 12, 0.33 iso-c 5 H 12, 0,48 N 2 Massa específica 704,907*10-3 Kg/m 3 Viscosidade 2,39*10-7 Kg/ms Tabela IV.3 Propriedades do sólido adsorvente. PROPRIEDADES DO SÓLIDO ADSORVENTE Forma geométrica Esférica Diâmetro 2,5*10-3 m Massa específica 1130 Kg/m 3 Área específica 2500 m 2 /m 3 Porosidade 0,35 Figura IV. 1 Dimensões da coluna de adsorção. Tabela IV.4 Condições operacionais do sistema. CONDIÇÕES OPERACIONAIS DO SISTEMA Velocidade superficial do fluido 8,064*10-4 m/s Temperatura 548 K (Isotérmico) Pressão 1,01325*10 5 Pa (N/m 2 ) Coef. Difusão (n-pentano):(mistura) 2,525*10-4 m 2 /s Coef. Difusão (n-pentano):(sólido) 1,5*10-7 m 2 /s

33 MODELO DE EQUILÍBRIO A isoterma de equilíbrio de adsorção utilizada no modelo é a descrita por Nitta et al. (1984) e seus parâmetros encontram-se na Tabela IV.5, onde H ads é o calor de adsorção, n é o coeficiente da isoterma, q max é a concentração de saturação no adsorvente. Tabela IV.5 Parâmetros de equilíbrio da isoterma de adsorção de Nitta et al. (1984) n-pentano - H ads, Kcal/mol 13,2 n 5,0 q max, g/100g 13,0 K 0, atm -1 2,04 x 10-5 Graficando a isoterma de adsorção para as temperaturas de 548 K, 498 K e 448 K, obtém-se as curvas ilustradas na Figura IV.2. 0,7 0,6 0,5 qa/qa(max) 0,4 0,3 548 K 498 K 448 K 0,2 0, ,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 <Ya> Figura IV. 2 Isotermas de equilíbrio de adsorção do n-pentano em pellets de zeólita 5A a temperaturas de 548, 498 e 448K, respectivamente.

34 RESULTADOS DA SIMULAÇÃO UTILIZANDO O SOFTWARE CFX DISCRETIZAÇÃO DO DOMÍNIO FÍSICO COM A GERAÇÃO DA MALHA Para a solução das equações governantes dos fenômenos envolvidos na coluna de adsorção de leito fixo, é utilizado o software CFX - AEA Technology (1999), com o qual as equações diferenciais governantes, obtidas a partir da modelagem matemática do problema, são discretizadas e solucionadas utilizando o Método de Volumes Finitos. Para isto, o domínio de cálculo foi dividido em volumes de controle discretos sobre os quais as equações de conservação são integradas, gerando um conjunto de equações algébricas que são resolvidas para a obtenção das superfícies solução dos campos de velocidade, pressão, temperatura e concentração de n-pentano no interior da coluna. A malha computacional foi elaborada seguindo características básicas que favoreçam a precisão do método e de forma a melhor se adaptar à geometria do domínio físico, sendo composta de um total de volumes de controle, seguindo um arranjo triangular, como pode ser observado na Figura IV.3, estando mais refinada próximo às fronteiras do sistema, que são regiões onde as variáveis, em geral, possuem maiores gradientes, evitando desta forma os problemas de difusão numérica. Figura IV. 3 Configuração da malha computacional

35 PERFIL DE VELOCIDADE DA MISTURA Analisando o comportamento do escoamento do fluido no interior da coluna, verifica-se que o perfil velocidade, após estar completamente desenvolvido, corresponde a um perfil radial parabólico, onde a velocidade máxima ocorre na região fluida localizada no eixo de simetria da coluna, e a velocidade mínima, correspondente a zero, é assumida pela fração fluida em contato com a parede da coluna. Figura IV. 4 Perfil de velocidade no interior da coluna.

36 3.3.5 AVALIAÇÃO DA FORÇA MOTRIZ DO ESCOAMENTO Sendo o gradiente de pressão no sentido axial da coluna a força motriz responsável pelo escoamento da fase fluida, a análise e o controle desta pressão no interior da coluna é um importante fator para poder avaliar, como por exemplo, a ocorrência de uma possível fluidização do leito ou prever a perda de carga neste meio poroso, considerando que tais fatores podem acarretar em altos custos de bombeamento (ou compressão), podendo ainda prejudicar a eficiência na transferência de massa fluido-adsorvente. A Figura IV.5 ilustra o campo de pressão no interior da coluna. Verifica-se que o gradiente de pressão desenvolvido corresponde à uma variação uniforme. Conclui-se portanto que o perfil de velocidade se mantém constante no sentindo axial. Logo, ao alimentar a coluna com um fluido com velocidade abaixo da velocidade mínima de fluidização, garante-se então que esta se manterá constante, descartando a possibilidade de fluidização do leito. Figura IV. 5 - Comportamento do gradiente de pressão no interior da coluna de adsorção.

37 3.3.6 PERFIL DA FRAÇÃO MÁSSICA DO N-PENTANO NO INTERIOR DA COLUNA A Figura IV.6 ilustra o perfil de fração mássica do n-pentano no interior da coluna. Na simulação deste caso, não foi levado em consideração o processo de adsorção no interior da coluna. Foi resolvida a equação da conservação da espécie química, para o n-pentano, sem termo fonte. Verifica-se que a transferência de massa possui tanto contribuição convectiva como difusiva e que o perfil de concentração de n- pentano varia radial e longitudinalmente e com o tempo. Tempo = 10s Tempo = 20s Tempo = 30s Tempo = 40s Figura IV. 6 - Fração mássica do n-pentano no interior da coluna.

38 PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE FLUIDA ADMITINDO O FENÔMENO DE DIFUSÃO NO SÓLIDO É apresentado na Figura IV.7 o avanço da frente de adsorção é ilustrado através dos perfis de concentração do n-pentano na fase fluida para os tempos de 0, 6, 12, 18, 24, 30, 36, 42, 48 e 60 minutos, simulados pelo software CFX, considerando o fenômeno de difusão nos sólidos.

39 Figura IV.7 Avanço da frente de adsorção - Perfis de concentração do n-pentano na fase fluida para os tempos de 0, 6, 12, 18, 24, 30, 36, 42, 48 e 60 minutos, respectivamente, admitindo o fenômeno de difusão no sólido. Verifica-se que apesar do perfil de velocidade do fluido no interior da coluna apresentar um comportamento parabólico na direção radial, este efeito é pouco pronunciado na frente de adsorção do n-pentano no fluido, ao considerar o efeito de difusão no sólido.

40 PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE SÓLIDA ADMITINDO O FENÔMENO DE DIFUSÃO NO SÓLIDO Na Figura IV.8 o avanço da saturação do sólido adsorvente é ilustrado através dos perfis de concentração de n-pentano adsorvido na fase sólida nos tempos de tempos de 0, 6, 12, 18, 24, 30, 36, 42, 48 e 60 minutos simulados pelo software CFX, considerando o fenômeno de difusão nos sólidos.

41 Figura IV.8 Avanço da saturação - Perfis de concentração do n-pentano na fase sólida para os tempos de 0, 6, 12, 18, 24, 30, 36, 42, 48 e 60 minutos respectivamente, admitindo o fenômeno de difusão no sólido. Analisando-se os resultados ilustrados nas Figuras IV.7 e IV.8, com a presença da difusão no sólido, verifica-se que em torno de 25 minutos a fase sólida se satura prejudicando o processo de adsorção. Observa-se um aumento da concentração do n- pentano na fase fluida, a partir deste tempo.

42 3.3.9 PERFIS DE CONCENTRAÇÃO DO N-PENTANO NA FASE FLUIDA DESPREZANDO O FENÔMENO DE DIFUSÃO NO PARA DIFERENTES TEMPERATURAS DE ALIMENTAÇÃO. Desprezando o fenômeno difusivo na fase sólida, obtém-se os perfis de concentração do n-pentano na fase fluida mostrados nas Figuras IV.9 e IV.10 para as temperaturas de alimentação de 548 e 498K respectivamente, representando também o avanço da frente de adsorção para os tempos de 0, 10, 20, 30 e 40 minutos. Figura IV.9 - Avanço da frente de adsorção - Perfis de concentração do n-pentano na fase fluida a 548K, desprezando-se o fenômeno de difusão no sólido.

43 Figura IV.10 - Avanço da frente de adsorção - Perfis de concentração do n-pentano na fase fluida a 498K, desprezando-se o fenômeno de difusão no sólido. Analisando-se os perfis de concentração ilustrados nas Figuras IV.9 e IV.10, constata-se inicialmente que o aumento da temperatura age de forma desfavorável no processo adsortivo, ou seja, a capacidade do sólido em adsorver uma determinada quantidade de soluto se mostrou sensivelmente reduzida ao operar a coluna à temperatura mais elevada. Em conseqüência da diminuição do grau máximo de saturação do adsorvente, o tempo para saturação completa da coluna também diminui consideravelmente, confirmando-se assim que a temperatura possui uma influência decisiva na adsorção física.

44 CURVAS DE "BREAKTHROUGH" ESTUDO DO EFEITO DIFUSIVO NA FASE SÓLIDA Através da simulação numérica da coluna de adsorção em leito fixo por intermédio do software CFX, operando conforme as condições apresentadas nas Tabelas IV.2, IV.3 e IV.4, foram obtidas as curvas de "breakthrough" ilustradas na Figura IV.11 considerando a influência da difusão no sólido, e desprezando-se os efeitos da difusão no sólido. Os resultados foram comparados com os dados experimentais obtidos por Silva e Rodrigues (1997). Figura IV.11 - Influência da difusão no sólido na curva de breakthrough do n- pentano na adsorção operando à temperatura de 548 K. Analisando as curvas de breakthrough, com e sem difusão no sólido, geradas na simulação da coluna de adsorção através do software CFX, constata-se que a presença do fenômeno difusivo na fase sólida influencia de forma significativa na característica da curva, acentuando sua inclinação. O fenômeno de difusão no sólido representa uma resistência adicional a ser vencida pelo soluto para atingir os sítios ativos do adsorvente; logo esta contribuição favorece na dispersão da fase fluida

45 desviando desta forma da idealidade de um fluxo pistonado. Como conseqüência, gera a curva de breakthrough com uma maior dispersão (menor inclinação). Comparando-se os resultados experimentais obtidos por Silva e Rodrigues (1997), com os resultados deste trabalho, verifica-se uma melhor reprodutibilidade do modelo teórico-computacional simulado através do software CFX, desprezando-se o efeito de difusão no sólido. Verifica-se ainda, a partir da curva de breakthrough, que a saturação completa da coluna, nas respectivas condições de temperatura e pressão, ocorre por volta dos 25 minutos, conforme ilustrado nas Figuras IV.7 e IV.8. Este tempo corresponde ao tempo máximo que a coluna pode operar continuamente sem a interrupção para a troca ou regeneração do sólido adsorvente. ESTUDO DO EFEITO DA TEMPERATURA SOBRE A CURVA DE BREAKTHROUGH Nas Figuras IV.12 e IV.13 são ilustradas as curvas de "breakthrough" obtidas para temperaturas de 498 e 448 K, desprezando-se os efeitos da difusão no sólido. Os resultados são comparados com os dados experimentais obtidos por Silva e Rodrigues (1997). Figura IV.12 - Curva de breakthrough do n-pentano à temperatura 498 K, obtida neste trabalho, e os resultados experimentais de Silva e Rodrigues (1997).

46 Figura IV.13 - Curva de breakthrough do n-pentano à temperatura 448 K, obtida neste trabalho, com os resultados experimentais de Silva e Rodrigues (1997). Verifica-se, a partir das curvas de breakthrough obtidas experimentalmente, ilustradas nas Figuras IV.12 e IV.13, que a saturação da coluna, nas condições de temperatura de 498 e 448 K, ocorre em torno de 45 e 62 minutos, respectivamente. Este tempo corresponde ao tempo máximo que a coluna pode operar continuamente sem a interrupção para a troca ou regeneração do sólido adsorvente. A partir da solução numérica das equações governantes, a saturação da coluna ocorre em torno de 42 e 70 minutos, para temperaturas de 498 e 448K, respectivamente. O erro máximo obtido neste trabalho no calculo do tempo de saturação da coluna, comparativamente aos dados experimentais, é de 13%.

47 ESTUDO DO CASO DE UM SISTEMA NÃO ISOTÉRMICO Para o estudo deste caso foi prescrito para a coluna de adsorção um perfil parabólico de temperatura em função da coordenada axial da referente coluna de adsorção, dado pela Equação IV.1, e ilustrado na Figura IV.14. T 2 = 2950 z z (IV.1) Figura IV.14 Perfil de temperatura na coluna. Onde z representa a distância na direção axial em metros e T é a temperatura em Kelvin. Avaliando o respectivo perfil de temperatura proposto, verifica-se que a temperatura máxima corresponde a 577,5 K, localizada na região central da coluna, e a temperatura mínima de 548 K, nas extremidades. Este caso pode ocorre na prática caso fosse adicionada ao sistema uma resistência térmica aquecendo o centro da coluna. O gradiente de temperatura ao qual a coluna foi submetida irá influenciar no deslocamento do equilíbrio no sistema adsorvente-adsorbato em cada secção transversal, por meio da mudança da constante de equilíbrio, gerando conseqüentemente modificações da isoterma que descreve o equilíbrio, considerando que cada curva é obtida para uma dada temperatura particular. As isotermas de adsorção do n-pentano, para diferentes temperaturas, na faixa de 548 a 577,5K estão ilustradas na Figura IV.15.

48 qa/qasat Kads (atm-1) K K K K K K K K K K K T (K) <Ya> Figura IV.15 Isotermas de adsorção e constantes de equilíbrio na coluna. É apresentado nas Figuras IV.16 e IV.17 o perfil de concentração de n-pentano na fase fluida e a curva de breakthrough, respectivamente, obtidos na simulação da coluna de adsorção com o perfil parabólico de temperatura prescrito, conservando inalteradas as demais condições do processo já descritas nos casos anteriores. Figura IV.16 Variação dos perfis de concentração de n-pentano na fase fluida com o decorrer do tempo.

49 Figura IV.17 - Curva de breakthrough para o sistema não isotérmico. Comparando-se os perfis de concentração e a curva de breakthrough obtidos para o caso do sistema não isotérmico com os do sistema operando à temperatura constante de 548 K, verifica-se que, ao variar a temperatura ao longo da coluna, de modo que a média das temperaturas do sistema não isotérmico seja de aproximadamente 566,7 K, ou seja 18,7 K a mais que o sistema isotérmico, o processo de saturação da coluna ocorre por volta de 18 minutos, 7 minutos antes do sistema isotérmico a 548 K que satura somente aos 25 minutos. Constata-se que nas regiões de maior temperatura o processo adsortivo fica prejudicado pela menor quantidade de soluto adsorvido por massa de adsorvente sólido. Como continuidade deste trabalho, pretende-se resolver a equação da conservação da energia ao longo da coluna, para a fase fluida e para a fase sólida, visando melhor avaliar a influência da temperatura no processo de adsorção em coluna de leito fixo.

50 CRONOGRAMA DAS ATIVIDADES METAS: 1 - REVISÃO BIBLIOGRÁFICA. 2 - IMPLEMENTAÇÃO DA COLUNA NO AMBIENTE COMPUTACIONAL DO CFX. 3 - ANÁLISE DOS RESULTADOS. 4 - ELABORAÇÃO DOS 1º E 2º RELATÓRIOS PARCIAIS. 5 - ELABORAÇÃO DOS 3º E 4º RELATÓRIOS PARCIAIS. 6 - ELABORAÇÃO DA MONOGRAFIA. ATIVIDADES DESENVOLVIDAS

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