UNIVERSIDADE FEDERAL DE SERGIPE. Dissertação de Mestrado. Estudo Teórico das Propriedades Eletrônicas e Ópticas do Espodumênio Natural (LiAlSi 2 O 6 )

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1 UNIVERSIDADE FEDERAL DE SERGIPE NÚCLEO DE PÓS-GRADUÇÃO EM FÍSICA Dissetação de Mestado Estudo Teóico das Popiedades Eletônicas e Ópticas do Espodumênio Natual (LiAlSi 2 O 6 ) po Adilmo Fancisco de Lima São Cistóvão - Se 2007

2 ADILMO FRANCISCO DE LIMA Estudo Teóico das Popiedades Eletônicas e Ópticas do Espodumênio Natual (LiAlSi 2 O 6 ) Dissetação apesentada ao Núcleo de Pós- Gaduação em Física da Univesidade Fedeal de Segipe, como pate dos equisitos paa a obtenção do Gau de Meste em Física. Oientado: D. Milan Lalic São Cistóvão - Se 2007

3 Agadecimentos Antes de cita nomes, gostaia de agadece indietamente a todos que aceditaam e me incentivaam desde o início de minha fomação acadêmica. Mas, dietamente, deixo meus agadecimentos: ao pof. D. Milan Lalic, pela atenção e dedicação pestada na minha oientação; ao pof. D. Luis Albeto Teazos, pela oientação duante a gaduação a qual foi de extema impotância paa minha evolução na pate do método deste tabalho; à pof. Da. Suzana O. Souza, pelo supote e discussão sobe o mateial usado na pate de aplicação do método. aos companheios; Andé Neves e Cácio, po todo auxílio necessáios paa contona às dificuldades enfentadas duante o cuso; às colegas Fabiane, Kodel, Gil e Suzana, pelo apoio em difeentes cicunstâncias; à secetáia Gigi e aos técnicos do LFC pelo apoio competência e esponsabilidade nas suas atividades desenvolvidas, aos meus Pais e imãos; Rosa, Edisângela, Mécia, Zé e Aiton (in memóia), pelo incentivo e cainho; à minha esposa, Maia, pelo amo, apoio e imensa compeensão, indispensáveis na ealização deste tabalho. Adilmo F. de Lima

4 Resumo Neste tabalho foam estudadas as popiedades eletônicas e ópticas do cistal natual do espodumênio (LiAlSi 2 O 6 ), utilizando o método (L)APW (Lineaized Augmented Planes Waves), baseado no fomalismo DFT (Density Functional Theoy) e implementado no pogama computacional WIEN2k. A estutua cistalina do espodumênio foi otimizada paa que coespondesse ao mínimo da enegia nos cálculos. Paâmetos da ede e distâncias inteatômicas calculadas concodaam bem com os valoes expeimentais já publicados na liteatua. O cálculo da estutua eletônica evelou o caáte obital pedominante das bandas de valência e condução, e deteminou o gap fundamental óptico, indieto, de 5,5 ev. A pate imagináia do tenso dielético, coeficiente de extinção e índice de efação foam calculados em função do compimento de onda da adiação incidente, ao longo dos tês eixos pincipais do cistal. Na faixa de compimento de onda da luz visível o mateial não absove. O especto de absoção localiza-se no intevalo de nm, caacteizado pedominantemente po tansições eletônicas dos 2p (O s) 3p (Si), 2p (O s) 2p (O s), 2p (O s) 3p (Si) e 2p (Li). Os esultados mostam que o composto é opticamente anisotópico; as popiedades ópticas são difeentes ao longo dos tês eixos pincipais. Potanto, o espodumênio natual pode se classificado como mateial tiefigente.

5 Abstact In this wok we study the electonic and optical popeties of the pue natual spodumene cystal (LiAlSi 2 O 6 ) using the LAPW (Linea Augmented Plane Wave) method, based on DFT (Density Functional Theoy) fomalism and pactically implemented in the WIEN2k computational package. The spodumene cystalline stuctue was optimized in ode to coespond to an enegy minimum in the calculations. The calculated lattice paametes and inteatomic distances agee well with the expeimental values published in the liteatue. The calculated electonic stuctue evealed pedominant obital chaactes of the valence and the conduction band, and enabled to detemine the type (indiect) and the value (5.5 ev) of the fundamental gap of the compound. Imaginay pat of the dielectic tenso, extinction coefficient and efaction index, wee calculated as functions of the incident adiation wavelength, along the thee pincipal cystalline axes. It was concluded that mateial does not absob a adiation in the visible ange. The absoption spectum is localized in the ultaviolet ange between 40 and 160 nm, being mainly chaacteized by following electonic tansitions; 2p (O s) 3p (Si), 2p (O s) 2p (O s), 2p (O s) 3p (Si) and 2p (Li). The esults show that the spodumene is optically anisotopic; all the optical popeties exhibit diffeences along the thee pincipal axes. Theefoe, the pue spodumene cystal can be classified as tiefingent mateial..

6 Sumáio 1 Intodução... 1 PARTE I: Fomalismo DFT e o método (L)APW Teoia do Funcional Densidade Poblema Quântico de Muitos Copos Teoia do Funcional da Densidade (DFT) Apoximações paa o Potencial de Toca e Coelação Resolução da Equação de Kohn-Sham O Método (L)APW A Base APW A Base LAPW A Base LAPW com Obitais Locais (LAPW+LO) Implementação da base LAPW no código WIEN2k Cálculo de Popiedades Eletônicas e Ópticas no Código WIEN2k Estutua de Bandas e Densidade dos Estados Resposta Óptica Constantes Ópticas PARTE II: Popiedades Eletônicas e Ópticas do Espodumênio Natual Cistal de Espodumênio: Descição Estutual e Otimização da Estutua Motivação paa o Estudo do Espodumênio Descição Estutual Otimização e Detalhes Computacionais do Cálculo... 37

7 6 Estudo das Popiedades Eletônicas e Ópticas do Espodumênio Estutua Eletônica Popiedades Ópticas Conclusões Bibliogafia... 60

8 Capítulo 1 Intodução Desde o nascimento da mecânica quântica, uma das gandes aspiações dos físicos ea a de explica e pedize as popiedades micoscópicas da matéia. Mas, quando se tata de sistemas eletônicos com mais de um eléton, a solução das equações é extemamente tabalhosa e não pemite solução analítica. Com o objetivo de contona esse poblema, foam ciados métodos teóicos que atingem a solução de fomas apoximadas e numéicas. Ente eles existem os baseados na Teoia de Funcional da Densidade (DFT). Como, na pática, esses métodos só são utilizados atavés de códigos de computadoes, no início, suas aplicações ficaam limitadas ao estudo de estutuas simples e idealizadas. Nas últimas décadas, devido ao ápido desenvolvimento da tecnologia dos computadoes, esses métodos obtiveam a capacidade de estuda os sistemas eais que se encontam na natueza e, também, os que são poduzidos nos laboatóios. Atualmente, eles são capazes de tata cistais com defeitos, supefícies, intefaces, moléculas biológicas, e investiga fenômenos como magnetismo, supecondutividade, inteações hipefinas, tansições óticas, coelações eletônicas e outos. Junto com os estudos expeimentais, esses métodos se tonaam em uma metodologia podeosa paa investiga o amplo especto das popiedades micoscópicas da matéia. Existem váios métodos baseados na DFT, ente eles; o do Pseudopotencial, LMTO (Linea Muffin Tin Obitals) e o (L)APW (Linea Augmented Plane Waves). Ente esses, o (L)APW é mais elaboado e utilizado, na pática. Todos eles epesentam técnicas de pimeios pincípios paa o cálculo autoconsistente da estutua eletônica e outas popiedades do estado fundamental dos sólidos. 1

9 O pimeio objetivo desta dissetação é desceve e discuti os pontos pincipais da teoia DFT e do método (L)APW e, o segundo, aplicá-lo estudando teoicamente as popiedades eletônicas e ópticas do cistal natual do espodumênio (LiAlSi 2 O 6 ). O espodumênio é um mineal encontado em divesas pates do mundo. A bonita coloação exibida po algumas das suas vaiedades pode se induzida com adiação gama e aios X. Além disso, algumas vaiedades exibem luminescência. Essas popiedades de inteessantes aplicações motivaam vaias expeiências ao longo dos últimos anos. Mesmo com toda a atenção dada pela pesquisa expeimental, falta, ainda, conhecimento teóico das suas popiedades micoscópicas; especialmente, sobe sua estutua eletônica e o especto de absoção óptica. Este estudo tem, potanto, a finalidade de povidencia essas infomações que faltam, calculando a estutua das bandas, analisando a densidade dos estados eletônicos paa detemina e explica o especto de absoção e constantes ópticas do mateial. Além disso, este estudo é um passo inicial, e necessáio em dieção às futuas investigações teóicas do mateial dopado com impuezas. A estutua desta dissetação está oganizada da seguinte foma: na pimeia pate, está sendo descito bevemente o fomalismo DFT, o método (L)APW e a sua implementação no código computacional WIEN2k. Seá, também, discutido como ealiza cálculos de popiedades eletônicas e ópticas de um sólido utilizando esse código. Na segunda pate, seão apesentados os esultados da aplicação do método (L)APW paa o cálculo das popiedades eletônicas e ópticas do cistal do espodumênio puo, e as conclusões. 2

10 PARTE I: Fomalismo DFT e o método (L)APW 3

11 Capítulo 2 Teoia do Funcional da Densidade 2.1 Poblema Quântico de Muitos Copos Um sólido é uma coleção de patículas leves (elétons) e pesadas (núcleos) inteagindo eletomagneticamente. O hamiltoniano exato paa esse sistema é: H = T + T + V + V + V, (2.1) e n nn ne ee onde o pimeio e o segundo temo são a enegia cinética dos elétons e dos núcleos, espectivamente. Os tês últimos temos descevem a inteação coulombiana núcleo-núcleo, núcleo-eléton e eléton-eléton. O poblema acima é impossível de se esolvida exatamente, ente outos motivos, devido ao acoplamento do movimento eletônico ao movimento nuclea que tonam as equações extemamente difíceis de seem esolvidas e, também, devido à impossibilidade de desceve exatamente as inteações epulsivas eléton-eléton. Assim, paa diminui a complexidade do poblema, tona-se necessáio adota algumas apoximações. A pimeia delas consiste em despeza o movimento nuclea, desacoplando o movimento dos elétons aos dos núcleos. Essa apoximação é conhecida como a de Bon- Oppenheime (ou adiabática). Aplicando-a, o poblema agoa se tona em um conjunto de patículas negativas inteagindo, e se movendo no potencial exteno, Dessa foma, a equação (2.1) pode se eescita como segue: onde V = V + V, com coodenadas nucleaes constantes. ext nn ne V ext, do sistema nuclea. H = Te + Vee + Vext, (2.2) 4

12 É impotante nota que os dois pimeios temos à dieita da equação (2.2) são independentes da espécie paticula do sistema eletônico que esteja sendo estudado. Eles são, potanto, univesais paa qualque tipo do sólido. As infomações específicas do sistema estão inteiamente contidas no V ext. O caminho que deve se seguido, depois dessa pimeia apoximação, é tansfoma o poblema de muitos copos em um, de um único copo. Um desses caminhos é atavés da teoia de Hatee e Fock. Mas, paa tata de sólidos, a mais apopiada é a teoia do Funcional da Densidade (DFT Density Functional Theoy). Nela os efeitos de toca e coelação são tatados atavés da Apoximação da Densidade Local (LDA-Local Density Appoximiation). A DFT está baseada nos dois teoemas de Hohembeg e Kohn e nas equações de Kohn e Sham. 2.2 Teoia do Funcional da Densidade (DFT) A DFT foi fomalmente estabelecida em 1964 devido aos dois teoemas de Hohembeg e Kohn [1]. O pimeio afima que existe coespondência um a um ente densidade eletônica do estado fundamental, ( ρ ), e potencial exteno, (), paa um sistema de muitos elétons. A média de qualque obsevável Ô é funcional único de ρ ( ), isto é: V ext φ Ô φ = O[ ρ], (2.3) O segundo teoema alega que a enegia no estado fundamental é também um funcional único de ρ ( ) e atinge o valo mínimo quando ρ ( ) é a vedadeia densidade eletônica no estado fundamental do sistema. Sendo o hamiltoniano (2.2) o obsevável, na pesença de um potencial exteno ( ), a enegia funcional total no estado fundamental, é da foma: V ext E[ ρ] = φ T + V φ + φ Vext φ FHK [ ρ ] (2.4) 5

13 E F d V 3 [ ρ] HK [ ρ] ext ( ) ρ( ), = + (2.5) onde F HS [ρ] é um funcional desconhecido da densidade eletônica, univesal e não depende do potencial exteno. A extensão desses dois teoemas paa sistemas spin polaizados é dieta 1. Paa que a DFT tenha valo pático é peciso implementa uma apoximação paa o funcional desconhecido. Com esse popósito, F HK [ρ] é escito como: ( ) ( ') FHK[ ρ] = dd + T[ ρ] + V[ ρ] 2 2 e 3 3 ' ρ ρ ' 0 xc, (2.6) o pimeio temo coesponde a epulsão coulombiana dos elétons (temo de Hatee). O segundo, a enegia cinética de um sistema eletônico não inteagente, e o último é denominado como potencial de toca e coelação. É impotante fisa, que a enegia cinética aqui definida não é a vedadeia do sistema, a qual é difícil de se calculada po causa dos efeitos de muitos copos. Ela é apenas a enegia cinética de um sistema fictício não inteagente com densidade ρ ( ). A pate da enegia cinética difícil de se calculada está contida no desconhecido potencial de toca e coelação. O segundo teoema de Hohembeg e Kohn tona possível o uso do pincípio vaiacional paa enconta a enegia no estado fundamental. Assim, paa que a enegia seja minimizada, ela deve satisfaze a equação vaiacional: δ ( E [ ρ]) = 0. (2.7) A substituição de (2.6) em (2.5) e aplicando a condição (2.7), esulta em: ' ' ρ( ) δt0[ ρ] δvxc[ ρ] dδρ( ) Vext ( ) + e d + 0. ' + = (2.8) δρ ( ) δρ( ) A vaiação de caga, δρ ( ), está sujeita a condição: 1 A genealização da DFT paa sistemas spin polaizados é feita decompondo a densidade de caga em uma de spin up e outa de spin down. A enegia e as outas popiedades tonam-se funcionais de ambas as densidades. 6

14 3 d δρ ( ) = 0. (2.9) Os temos dos potenciais ente chaves, na expessão (2.8), são análogos aos da enegia total de um sistema eletônico não inteagente em que os elétons se movem em um potencial efetivo, ' 2 3 ' ρ( ) Vef ( ) = Vext ( ) + e d + v ( ). ' xc (2.10) Aqui o potencial de toca e coelação está sendo definido po: v xc δvxc[ ρ] ( ) =. (2.11) δρ( ) É impotante essalta, que a analogia com o sistema de elétons não inteagente só foi possível gaças à tansfomação escolhida paa o temo de enegia cinética, isto é, devido à tansfeência dos efeitos de muitos copos paa o potencial de toca e coelação. O hamiltoniano desse sistema fictício é: H KS 1 2 = + Vef ( ). (2.12) 2m e O qual se denomina hamiltoniano de Konh e Sham. A densidade eletônica do estado fundamental, ρ ( ), pode se obtida achando-se autovaloes e autovetoes do Schödinge: H KS, isto é, esolvendo-se fomalmente as equações do tipo de 1 V ( ) ( ) ( ), 2 + ef φi = εφ i i 2me (2.13) paa, então, calcula: N v 2 ρ ( ) = φ ( ). (2.14) i= 1 i A soma é sobe os estados ocupados com os menoes autovaloes. As funções φ ( ) i 7

15 não apesentam qualque significado físico e são apenas funções de onda de patículas fictícias. As equações (2.13) e (2.14) são denominadas equações de Kohn e Sham [2]. Das equações acima, nota-se que o potencial efetivo depende da densidade, ρ ( ), a qual, po sua vez, depende de φ ( ) que deveão se encontadas. Paa esolve esse poblema i utiliza-se o pocedimento autoconsistente que consiste em: pimeio, constói-se uma densidade inicial, ρ 0, paa monta o hamiltoniano, H KS1. Resolvendo o poblema de autovaloes e autovetoes, o esultado é um conjunto de autofunções, φ 1, do qual a nova densidade, ρ 1, pode se deteminada. Como em geal ρ0 ρ1, a densidade de caga ecém calculada, ρ n, é mistuada com a anteio, n 1 ρ, e essa combinação passa a se a nova densidade. Agoa ρ 1 seá usada paa constui o novo hamiltoniano, H KS 2, o qual poduziá nova densidade, ρ 2. Esse pocedimento continuaá até que a densidade não mude de um ciclo paa outo, isto é, ρn = ρn 1. Quando essa condição fo atingida, significa dize que ela é a densidade de caga que minimiza a enegia e conseqüentemente o poblema estaá esolvido. Ve na figua (2.1), um fluxogama ilustativo desse pocedimento. As equações de Kohn e Sham demonstam que é possível tansfoma um poblema de muitos copos em váios de um único copo que se move num potencial efetivo, deteminando apenas a densidade no estado fundamental. Com esse esquema, têm-se N equações de uma patícula e não mais uma equação de N patículas inteagentes. A complexidade do poblema eal de muitos copos foi tansfeida paa o potencial de toca e coelação, desconhecido. A apoximação usual paa obte o temo desconhecido é o da Densidade Local (LDA) ou um apefeiçoamento desse último, denominada Apoximação do Gadiente Genealizado (GGA- Genealized Gadient Appoximation). 8

16 constói ρ 0 entada ρ n-1 detemina V ef H KSn esolve H KSn φ n = ε n φ n obtêm φ n constói ρ n de φ n não ρ n = ρ n 1? sim ρ n é a densidade pocuada Figua 2.1: Fluxogama paa as n-ésimas inteações no pocedimento autoconsistente paa esolve as equações de Kohn e Sham. 9

17 2.3 Apoximações paa o Potencial de Toca e Coelação A LDA consiste em substitui o potencial de coelação e toca do sistema eal pelo potencial de coelação e toca de um gás eletônico homogêneo, muito mais simples e com a mesma densidade eletônica do sistema eal. Esse potencial é calculado a pati da expessão: 3 ghom d ρ( ) εxc ( ρ( )), (2.15) ghom onde ε ( ρ ( )) é a enegia de toca e coelação de um gás homogêneo de elétons, cuja xc densidade é deteminada pela equação (2.12). Assim, a expessão (2.11) assume a foma: v xc g hom d( ρ( ) εxc [ ρ( )]) ( ) =. (2.16) dρ( ) ghom Como ε ( ρ ( )) é conhecido, estando somente conhece a densidade paa detemina xc (2.16). Essa apoximação mosta-se aplicável paa váios sistemas, mas paa outos como os metais de tansição que possuem bandas 3d localizadas ela é menos pecisa. Na tentativa de melhoá-la, foi ciada a Apoximação do Gadiente Genealizado (GGA). Ele tem uma ghom expessão simila à (2.15), mas o temoε ( ρ ( )) é substituído po uma função que além de xc depende da densidade local, também depende da magnitude do gadiente, ou seja, g ε hom ( ( )) xc ρ g hom εxc ( ρ( ), ρ( )). (2.17) Isso é desejável, poque a densidade eletônica de um sistema eal não é homogênea e vaia espacialmente. Difeentemente do que é feito na LDA. Emboa, o GGA tenha uma aplicação mais geal, a LDA é bastante usada em alguns casos paticulaes. Po conta disso, a escolha do potencial a se usado dependeá do sistema estudado. Algumas caacteísticas dessas duas apoximações podem se consultadas na efeência [3]. 10

18 2.4 Solução das Equações de Kohn-Sham No esquema autoconsistente, poposto po Kohn e Sham, paa a deteminação da densidade, deve-se esolve o seguinte poblema de autovaloes: H KS φ = ε φ. (2.18) i i i A técnica usual paa esolvê-la é expandindo φ i em um conjunto apopiado de funções de base, b = φ i cij φ j, (2.19) j=1 onde b φ j são funções de base e c ij são os coeficientes da expansão. Substituindo (2.19) em (2.18) e multiplicando φ m pela esqueda, obtém-se: onde k j c c * mk ij b b b b [ H φ ε φ φ ] = 0 φ, (2.20) k KS j i k j H jk KS = φ H φ, (2.21) b k KS b j são os elementos de matizes do opeado hamiltoniano de Kohn-Sham, e S jk = φ φ, (2.22) b k b j é denominada matiz de ovelap. Nota-se na expansão (2.19) que ela é infinita. Mas, paa que cálculos possam se feitos na pática, deve-se te um conjunto limitado de funções de base e quanto maio o númeo destas, melho seá a apoximação paa a função de onda. Ocoe que, isso gea implicações, pois, quanto maio o númeo de funções de base, maio seá o tempo consumido no pocesso paa que seja feita a diagonalização da matiz fomada pelos elementos H jk KS. Vale essalta que a matiz S jk é unitáia se o conjunto de funções de base fo otonomal. Po conta disso e de outos fatoes, a escolha das funções de base é um ponto bastante delicado dento da teoia 11

19 do cálculo de estutua eletônica. Potanto, paa a esolução da equação (2.18) de foma mais eficiente, foam ciados váios métodos, todos baseados na DFT, que se difeenciam pincipalmente pela escolha dos conjuntos de funções de base. Ente váios métodos DFT, podemos cita: o do Pseudopotencial, LMTO (Linea Muffin Tin Obitals) e o (L)APW (Linea Augmented Plane Waves). Este último é um dos mais pecisos no cálculo de estutua eletônica de cistais e, potanto, seá utilizado paa ealiza este tabalho. 12

20 Capítulo 3 O Método LAPW 3.1 A Base APW Paa executa o pocedimento autoconsistente da DFT, a questão mais impotante é a escolha do conjunto das funções de base que desceveá apopiadamente o compotamento da função de onda eletônica no cistal. A idéia básica que motivou a constução da base APW, baseia-se no fato de que em egiões distantes dos núcleos, o potencial cistalino é apoximadamente plano, e po conta disso a solução da equação de Schödinge pode se expessa como combinação linea de um númeo azoável de ondas planas. Po outo lado, nas egiões póximas aos núcleos, o potencial sofe gandes oscilações, e a solução exige a combinação de um númeo muito gande de ondas planas. Potanto, as funções de onda eletônicas são melhoes epesentadas α pelo poduto de dois fatoes: uma função adial, u( E, ), equivalente à solução da equação adial de Schödinge com a pate esféica do potencial cistalino, l 2 d ll ( + 1) + + V() E u () l = d, (3.1) e, um outo, que desceve a dependência dos ângulos atavés dos hamônicos esféicos, Y (, ) lm θϕ. Como conseqüência disso, o espaço cistalino fica dividido em duas egiões distintas, nas quais os difeentes conjuntos de base são usados. A função de onda do eléton em um cistal, potanto, pode se expandida na maneia seguinte: 13

21 1 V K φ(, E) = A u E Y θ ϕ S lm i( k+ K). ce I K α ' ' ' lm l (, ) lm (, ) α, (3.2) onde S coesponde à egião chamada de esfea muffin-tin, envolvendo cada átomo do tipo, e I coesponde ao espaço foa dessas esfeas, denominada de egião intesticial. O temo K é um veto de tanslação da ede ecípoca, k um veto de onda dento da pimeia zona de Billouin e V o volume da célula unitáia. Na figua (3.1), é feita a ilustação do espaço cistalino. S ' S α β Figua 3.1: Divisão do espaço cistalino em esfeas muffin-tin e egião intesticial, paa um caso paticula de uma célula unitáia com dois átomos, situados nos centos das esfeas. isto é, Note que o veto posição dento da esfea é dado em elação ao cento de cada esfea,. Os ângulos e que sugem na equação (3.2) especificam a dieção de ' ' = α em coodenadas esféicas. Essa epesentação dual da base APW não gaante a continuidade da função de onda na supefície da esfea. Paa contona esse poblema, os coeficientes A lm da expansão (3.2) 14

22 devem se definidos em temos dos coeficientes ck. Isso pode se feito atavés da expansão de ondas planas em hamônicos esféicos, onde os coeficientes de cada componente lm são casados na supefície da esfea ( ' = R α ). Esse pocedimento leva a expessão: 4π i A c j k K R Y k K * lm = ( ) ( ), α K l + α lm + Vul ( Rα, E) K (3.3) onde o temo jl ( k+ KR α ) é a função de Bessel de odem l. Desse modo, os coeficientes A lm são deteminados pelos coeficientes ck, mas o paâmeto de enegia, E, que define a pate adial da solução, ainda, é desconhecido. Paa detemina esse paâmeto, um pocedimento autoconsistente deve se aplicado paa cada função u α l, pois ele é igual ao pópio autovalo desconhecido, n E = ε k, na equação adial de Schöedinge. Isso se tona um poblema bastante cao do ponto de vista computacional. Esse é o maio ponto negativo do método APW que motivou a constução do fomalismo LAPW, o qual usa uma base mais apimoada em elação à pimeia. 3.2 A Base LAPW O poblema da base APW mencionado anteiomente foi esolvido constuindo uma função adial sem a dependência da enegia E. Isso é possível expandindo a função adial em uma séie de Taylo em tono de uma enegia fixa E 0. Escevendo apenas até o temo de odem linea, fica-se com a seguinte expessão, paa a expansão da enegia, em tono de E = E 0 : u ( ', E) = u ( ', E ) + ( E E ) u& ( ', E ). (3.4) α α α l l 0 0 l 0 coeficiente, Nessa expessão suge um temo desconhecido, ( E E0 ), o qual seá tatado como um B lm, a se deteminado, juntamente com o coeficiente A lm a pati das condições 15

23 de contono do poblema. Substituindo a equação (3.4) na (3.2), obtém-se a seguinte expansão da função de onda: 1 i( k+ K). c e I K V K φ( ) = α ' α ' ' [ Alm ul (, E0) + Blmu& l ( ', E0)] Ylm( θ, ϕ ) Sα. lm (3.5) A equação acima não coesponde ainda à definição final da base LAPW, pois se pecisa sabe como escolhe o valo de E 0. Se, po exemplo, alguém petende desceve um autoestado que tenha caáte pedominantemente p, l =1, paa um dado átomo, é extemante vantajoso escolhe uma enegia E 0 póxima ao cento da banda p, pois o eo na lineaização da enegia é meno. Esses agumentos podem se epetidos paa os estados s, d e f e paa todos os átomos da célula unitáia. Diante disso, cetamente, não se pode opta po uma enegia E 0 univesal, mas um conjunto bem paticula, a base LAPW da seguinte foma: E α l, e daí pode-se defini, finalmente, 1 V K φ( ) = + & θ ϕ i( k+ K). c e I K α ' α α α ' ' [ Almul (, El ) Blmul ( ', El )] Ylm(, ) Sα. lm (3.6) Aqui, novamente, seá peciso usa a expansão de ondas planas em hamônicos esféicos paa faze o casamento das duas funções nas bodas das difeentes egiões (nas supefícies das esfeas atômicas) e, assim, obte os coeficientes Alm e B lm como funções de ck. 3.3 A Base LAPW com Obitais Locais (LAPW+LO) A base LAPW com obitais locais (LO) é um apefeiçoamento da base LAPW, visto que, ela tata de foma mais flexível à escolha da enegia de lineaização na base. 16

24 Usando a base LAPW, a enegia de lineaização, E α l, é escolhida de tal foma que a mesma epesenta o estado de maio nível enegético no cento da banda dente todos os estados com o mesmo momento angula obital l. Já na base LAPW+LO é possível usa difeentes enegias de lineaização paa os estados com o mesmo númeo quântico obital l, mas difeentes númeos quânticos pincipais n (po exemplo, estados 3s e 4s ambos petencentes à valência). Assim, a base com obitais locais consiste em uma combinação linea de duas funções adiais em duas difeentes enegias; E α 1,l e E α 2,l (onde E α 1,l coesponde à enegia de lineaização do estado mais póximo ao nível de Femi e E α 2,l epesenta o valo paa o estado mais inteno, em elação ao nível de Femi) e uma deivada da enegia em uma delas. Dessa foma, potanto, a função de onda do eléton nessa base é expessa po: φ ( ) = [ A u (, E ) + B u& ( ', E ) + C u ( ', E )] Y ( θ, ϕ ) S. (3.7) α, LO α, LO α ' α α, LO α α α, LO α α ' ' lm lm l 1, l lm l 1, l lm l 2, l lm α A base com obitais locais é definida paa um deteminado valo de l e m, e também, paa um átomo. Os estados com enegia E α 2,l são chamados de estados de semicaoço. Os tês coeficientes,lo A α lm,,lo B α lm e,lo C α lm seão deteminados ao se equee que a base de obitais locais seja nomalizada, tenha valo e deivada zeo nos contonos da esfea. 3.4 Implementação da base LAPW no código WIEN2k O método LAPW, descito na seção anteio, é implementado em váios pacotes computacionais. Um dos mais elaboados e usados é o WIEN2k [4]. Ele coesponde à vesão mais nova de um pacote computacional que foi desenvolvido há mais de vinte anos atás. Nessa nova vesão, além da base LAPW, foam adicionados o LAPW+LO, APW+lo e APW+lo+LO. Estas duas últimas são descitas po Cottenie [5]. 17

25 Esse pacote é constituído de váios pogamas independentes que são inteligados. A segui são dadas as pincipais taefas de cada um dos pogamas que o constitui, desde os que fazem pate da inicialização de um cálculo (NN, SGROUP, SYMMETRY, LSTART, KGEN e DSTART) aos que coespondem à pate do ciclo autoconsistente (LAPW0, LAPW1, LAPW2, LCORE e MIXER). Paa executa um cálculo autoconsistente usando esse código é peciso executa, antes, uma séie de pequenos pogamas auxiliaes que usam um aquivo com as infomações a ceca do mateial, os quais geaão a pati delas dados de entada paa os pincipais pogamas a seem executados no ciclo autoconsistente. No início do cálculo é necessáio um aquivo de entada contendo as infomações sobe os paâmetos de ede, as posições e espécie atômica que compõem o sólido. Nesse método, nenhuma infomação a espeito das popiedades já conhecidas do mateial é intoduzida nos cálculos. Métodos com essas caacteísticas são denominados de pimeios pincípios ou ab-initio. Assim, após pepaa o aquivo de entada, cuidadosamente, o pocesso inicial é oda, na seqüência: NN Esse pogama calcula a distância dos vizinhos de todos os átomos e veifica se houve supeposição das esfeas atômicas. O pogama, além disso, pemite veifica se os átomos de um mesmo tipo foam especificados coetamente no aquivo de entada. SGROUP Detemina o gupo espacial da estutua definida no aquivo de entada e todos os elementos de simetia dos gupos pontuais dos sítios não equivalentes. SYMMETRY 18

26 Gea as opeações de simetia do gupo espacial e calcula valoes de l e m paa expansão da densidade eletônica. LSTART Calcula a densidade eletônica dos átomos lives (constituintes do composto estudado) que seá usada no pogama DSTART, e detemina como os difeentes obitais seão tatados. Paa isso, o pogama inteage pedindo paa especifica uma enegia de cote, isto é, um valo de enegia que sepaaá os elétons que seão tatados como sendo da valência, e os que seão tatados como de caoço (elétons em obitais cujas enegias são infeioes ao valo de cote e estão completamente dento da esfea atômica). Os dados de entada que são geados a pati da execução desses pogamas, sugem como valoes padões, os quais devem se analisados cuidadosamente paa cada sistema estudado. O LSTART, po exemplo, cia um aquivo que contém váios paâmetos, os quais dizem espeito à convegência do cálculo e devem, potanto, se veificados. Um dos paâmetos mais impotantes é o R mt X K max, pois é ele quem define o tamanho da base e, potanto, a pecisão dos cálculos. Esse paâmeto coesponde a valoes ente 5 e 9 (quando se usa a base APW+lo) ou ente 6 e 10 (paa a base LAPW). O temo R mt coesponde ao aio da meno esfea muffin-tin da célula cistalina e o K max é o aio de cote no espaço ecípoco. Todos os vetoes da ede ecípoca que estiveem contidos na esfea com aio K max seão contados no conjunto base. Outo paâmeto que deve se confeido é o l max, isto é, o máximo valo de l que detemina a quantidade de hamônicos esféicos pemitidos paa as funções atômicas dento das esfeas muffin-tin. KGEN 19

27 Gea a ede de vetoes de onda k na pate iedutível da zona de Billouin. Ao executa esse pogama ele, inteativamente, pediá o númeo de pontos k que seão usados no cálculo. Esse númeo é paticula paa cada sistema. DSTART Esse pogama gea uma densidade eletônica cistalina inicial po supeposição das densidades eletônicas dos átomos constituintes, calculadas no LSTART. Após executados esses pogamas é feita a analise dos dados geados, o ciclo autoconsistente paa a solução das equações de Kohn e Sham, pode se, finalmente, odado. O ciclo é epetido até atingi o citéio de convegência especificado pelo usuáio. O ciclo autoconsistente executa os seguintes pogamas: LAPW0 Esse pogama usa a densidade calculada pelo DSTART como densidade inicial paa constui o potencial efetivo, equação (2.10), e calcula o potencial total como soma do potencial coulombiano e o potencial de toca e coelação. LAPW1 Monta o hamiltoniano e as matizes de ovelap, equações (2.21) e (2.22), e enconta po diagonalização dessas os autovaloes e autovetoes. O pocesso de diagonalização coesponde à pate do cálculo que consome maio tempo. LAPW2 Calcula a enegia de Femi e detemina a nova densidade de caga eletônica no cistal, equação (2.14), fazendo integação paa todos os estados ocupados e paa todos os pontos k na pimeia zona de Billouin. LCORE 20

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