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1 Universidade Federal de Sergipe Departamento de Pós-Graduação em Química Inorgânica Avançada Deyvisson da Mota Santos

2 Química de Coordenação A TOM Aplicada a Complexos

3 Teoria do Campo Cristalino A TCC, é um modelo conceitual simples, para a formação de complexos, mas que também nos possibilita boas interpretações sobre: Espectros; Parâmetros Termoquímicos; Propriedades Magnéticas. Essas interpretações são feitas através dos valores encontrados para Δ O. 3

4 Problemas e Limitações: Trata os ligantes apenas como cargas pontuais, não levando em consideração as sobreposições dos orbitais dos ligantes e dos átomos centrais. Não fornece uma explicação sobre qual a razão da ordem em que os ligantes estão dispostos na série espectroquímica. I - < Br - < S 2- < SCN - < Cl - < NO 3 -, F - < HO - < ox 2- < OH 2 < NCS - < CH 3 CN < NH 3 < en < bpy < phen < NO 2 - < PR 3 < CN - < CO 4

5 Teoria do Campo Ligante Alguns dados experimentais não podiam ser interpretados com base apenas na TCC. Então, a partir de 1950, a TCC sofreu modificações: Considerou-se também a possibilidade de interações dos orbitais dos ligantes e dos orbitais d do átomo central. Foi proposta por J. S. Griffith e L. E. Orgel em Teoria do Campo Ligante - TCL

6 Principal evidência dos OM s: O Efeito Nefelauxético Indica, que existem elétrons sendo compartilhados entre os orbitais metálicos e dos ligantes, pois experimentalmente percebe-se, que a repulsão elétron-elétron em um complexo é menor quando comparada ao respectivo íon livre. As repulsões elétron-elétron caem devido a expansão da nuvem eletrônica, pois orbitais atômicos (menores) dão lugar a formação de orbitais moleculares (maiores). 6 O Efeito Nefelauxético = Expansão da Nuvem Eletrônica

7 Expansão da Nuvem Eletrônica O desdobramento hiperfino observado no espectro, resulta do acoplamento dos momentos magnéticos de spin dos ligantes com os momentos magnéticos dos spins eletrônicos do metal. Num íon isolado, um elétron produziria espectros com apenas um pico de transição Os picos indicam, que os elétrons do metal e dos ligantes estão no mesmo orbital, nos OM s. Evidencia experimental: o espectro de RPE do complexo K 2 [IrCl 6 ] em K 2 [PtCl 6 ] 7 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

8 Formação dos Orbitais Moleculares Para a formação de uma molécula diatômica simples (H 2, por exemplo) a combinação linear de funções de onda Ψ± = χ A ± χ B fornece duas soluções possíveis: Ψ+ = χ A + χ B - interferência construtiva dos orbitais Ψ- = χ A - χ B - interferência destrutiva dos orbitais Ψ+ = χ A + χ B χ A χ B 8 Ψ- = χ A - χ B FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

9 Densidade de Probabilidade: Orbitais moleculares do H 2 Ψ A Ψ B Ψ A Ψ B Ψ A + Ψ B Ψ A - Ψ B Ψ A + Ψ B 2 Ψ A - Ψ B 2 OM s Ligantes OM s Antiligantes 9 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

10 Teoria dos Orbitais Moleculares (TOM) TOM considera interações covalentes Ex.: hidrogênio molecular Energia Orbital antiligante s 1s * 1s 1s átomo H s 1s Orbital ligante átomo H 10 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

11 Comparação entre a TCC e a TOM, para o complexo [ML] + Energia TCC Metal hipotético 1 elétron Ligante hipotético 2 elétrons 10 Dq ( ) M + + ( ) L -> [ML] + Orbitais sp Ácido hipotético M + Complexo [ML] + TOM Energia OM não ligante sp 10 Dq OM antiligante 11 Orbitais sp Ácido hipotético M + Ácido M + OM no complexo hipotético OM ligante Base L Orbital doador

12 Orbitais moleculares de alguns complexos octaédricos Utiliza para formar os OM s a Combinação Linear de Orbitais Atômicos e Moleculares (CLOA-OM). Dispor os ligantes segundo os eixos cartesianos; A TOM aplicada a complexos Formando assim, 15 orbitais: 1s, 3p e 5d do metal e mais 6 orbitais dos ligantes. Cada ligante deve ter um orbital disponível para fazer a ligação com o metal -> frontal (ligação sigma); Orbitais com energias apropriadas; 12

13 Interações Metal-Ligante do tipo σ (sigma) Na formação de um complexo octaédrico os quais, cada ligante (L) possui uma ligação simples com o centro metálico. Neste caso os orbitais do átomo central se dividem em 04 (quatro) grupos distintos: Orbital do metal Indicação de simetria Degenerescência s a 1g 1 p x, p y, p z t 1u 3 d xy, d xz, d yz t 2g 3 d x 2 -y2, d z 2 e g 2 13 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

14 Na formação de um complexo octaédrico, seis CLOA-OM são observadas: s a 1g : σ x + σ -x + σ y + σ -y + σ z + σ -z p X t 1u : σ x - σ -x p y t 1u : σ y - σ -y p z t 1u : σ z - σ -z 14 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

15 d x 2 - Y 2 e g : σ x + σ -x - σ y - σ -y d Z 2 e g : 2σ z + 2σ -z - σ x - σ -x σ y - σ -y Como os orbitais triplamente degenerados t 2g do centro metálico (d xy, d xz, d yz ) estão entre os eixos cartesianos, por isso, não interagem construtivamente para a formação de combinações lineares. 15 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

16 Definição da geometria do composto, nesse caso octaédrico; As operações matemáticas, de acordo com CLOA-OM, também envolvidos nas ligações metalligante; TCL, é sintetizada com as seguintes etapas: Seleção dos orbitais atômicoss e moleculares envolvidos nas ligações metal-ligante; Construir o diagrama de energias dos OM s do composto de coordenação, resultante das combinações lineares. 16

17 Diagrama de energia: complexos octaédricos de metais da 1 ª série de transição. Energia t* 1u 4p 4s 3d a* 1g e* g t 2g 0 orbitais antiligantes s * a 1g + eg + t 1u orbitais não ligantes 17 orbitais do metal OM s ligantes s e g t 1u a 1g orbitais dos ligantes s 0 = 10Dq FONTE:

18 : diferença de energia entre os OM s não-ligantes (t 2g ) e os antiligantes (e* g ). OM de menor energia desocupado: LUMO (pode ser estimado conhecendo-se a energia de transição HOMO a LUMO e o valor de HOMO). TCL para compostos octaédricos OM de maior energia ocupado: HOMO (pode ser estimado a partir da energia de ionização). As superposições mais eficientes são as dos orbitais s e p, com os orbitais dos ligantes -> menor energia 18

19 TCL para compostos octaédricos o complexo será de spin baixo ou spin alto, dependendo da eficiência das ligações covalentes entre o metal e os ligantes Comparanda com a TCC,a diferença entre os OM s t 2g e e g*, é determinada experimentalmente e definida com 10Dq = Na formação do complexo, esses orbitais podem interagir com os orbitais s e dos ligantes que tenham a mesma simetria. 19 Supondo um complexo octaédrico que tenha como átomo central, um elemento da primeira série de transição, cujos orbitais de valência são 3d, 4s e 4p

20 TCL para compostos octaédricos Os orbitais moleculares ligantes do tipo s são mais estáveis do que os do tipo. enquanto os orbitais s* são menos estáveis do que os *. As energias dos orbitais passíveis de participar das ligações metal-ligante formando os OM s estão na seqüência: 20 s dos ligantes < dos ligante < 3d < 4s < 4p.

21 Ex.: Considere um elemento da primeira série de transição formando um complexo octaédrico, como, por exemplo, o [CoF 6 ] 3-, e outro [Co(NH 3 ) 6 ] 3+ 21

22 [CoF 6 ] 3- t 1u * a 1g * 4p 4s e g * Co 3+ = 6 e - 6 x F - = 12 e - Total = 18 e - alto spin 3d t 2g o 6 x OGL Co 3+ e g t 1u 22 Energia ML 6 n+ a 1g

23 [CoF 6 ] 3- OM antiligantes s* o = Orbitais doadores s OM ligantes s Orbitais do Co(III) Orbitais moleculares Orbitais do ligante 23 FONTE:FARIAS, R. F. Química de coordenação: fundamentos e atualidades. Campinas,SP: Editora Átomo,2009.2ª ed.

24 [Co(NH 3 ) 6 ] 3+ t 1u * a 1g * 4p 4s e g * Co 3+ = d 6 = 6 e - 6 x NH 3 = 12 e - Total = 18 e - baixo spin o 3d t 2g 6 x OGL e g t 1u 24 Energia M n+ ML 6 n+ a 1g FONTE:

25 [Co(NH 3 ) 6 ] 3+ o = 25 FONTE:FARIAS, R. F. Química de coordenação: fundamentos e atualidades. Campinas,SP: Editora Átomo,2009.2ª ed.

26 Interação Metal-Ligante do tipo π (pi) Três tipos de orbitais presentes em ligantes são aptos (simetria e energias compatíveis) para efetuarem ligações π com os orbitais d do centro metálico: d metal p ligante d metal d ligante d metal π * ligante Como a ligação π ocorre entre eixos cartesianos, neste caso os orbitais metálicos t 2g (dxy, dxz, dyz) terão condições de interagir com orbitais de simetria adequada presentes nos ligantes. 26 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

27 Ligantes do tipo π-doadores (ou π-básicos) t 2g e g * Energia São aqueles que possuem orbitais de simetria π entorno do eixo de ligação M L já preenchidos por elétrons. Os íons Cl -, Br -, OH -, O 2 - e H 2 O são exemplos típicos. 10Dq d xy, d xz, d yz Orbitais do Metal 10Dq * (t 2g )* (t 2g ) e g * OM antiligante OM dos ligantes OM ligante Os elétrons π dos ligantes são depositados nos OM t 2g ligantes, enquanto os elétrons d do centro metálico irão ocupar o nível energético dos OM t 2g anti-ligantes, fazendo com que o valor de 10Dq seja reduzido. 27

28 Ligação π-básica no complexo [CoF 6 ] 3- e g * σ* e g * 10Dq 10Dq OM antiligante t 2g * t 2g )* d xy, d xz, d yz Energia Orbitais do Co (III) (t 2g ) OM dos fluoretos OM ligante 28

29 Energia Ligantes do tipo π-aceptores (ou π-ácidos) São aqueles que possuem orbitais de simetria π entorno do eixo de ligação M L vazios e, desta forma, podem receber elétrons provenientes do metal. Compostos tais como CO, CN -, N 2, R 2 S e PR 3 são exemplos típicos destes ligantes. e g * 10Dq * (t 2g )* e g * t 2g Ligantes Como o OMs t 2g * possui energia elevada (maior caráter de ligante) são os OMs t 2g que irão acomodar os elétrons oriundos do metal (maior caráter metálico). Neste caso o valor de 10Dq será então acrescido. 10Dq t 2g Metal (t 2g ) 29

30 A ligação π-ácida no complexo [Mn(CO) 6 ] + Energia * (t 2g )* e g * 10Dq σ* (e g *) t 2g Ligantes t 2g 10Dq 30 Metal d 6 (t 2g )

31 A Série Espectroquímica e a Teoria do Campo Ligante Ligantes de campo fraco I - < Br - < S 2- < SCN - < Cl - < NO 3 -, F - < HO - < ox 2- < OH 2 < NCS - < CH 3 CN < NH 3 < en < bpy < phen < NO 2 - < PR 3 < CN - < CO Ligantes de campo forte Agora é possível notar que ligantes π-básicos são tipicamente fracos, pois reduzem a magnitude de 10Dq, enquanto ligantes π-ácidos são tipicamente de campo forte, pois o valor de 10Dq é acrescido após o enlace entre os orbitais metálicos e os orbitais do ligante. Aumento do 10Dq π-básicos < π-básicos fracos < σ-típicos <π-ácida 31 I -, Cl -, Br -, F - OH 2 NH 3 PR 3, CO

32 Evidências Experimentais da ligação π em complexos Uma técnica analítica bastante útil para detectarmos a presença de ligações π em complexos é a espectroscopia na região do infravermelho (IV). 32 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

33 33 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

34 Ligações π em carbonil-complexos A absorção de radiação infravermelha pela tripla ligação do ligante CO isolado é em 2143 cm -1, entretanto é detectado significativas variações deste valor em diferentes carbonil-complexos. Considerando as duas séries de compostos descritos abaixo: Composto Frequência (cm -1 ) Estado de Oxidação C=O 2143 [Mn(CO) 6 ] [Cr(CO) 6 ] [V(CO) 6 ] [Ti(CO) 6 ] [Ni(CO) 4 ] [Co(CO) 4 ] [Fe(CO) 4 ] FONTE:FARIAS, R. F. Química de coordenação: fundamentos e atualidades. Campinas,SP: Editora Átomo,2009.2ª ed.

35 Os resultados indicam que quanto mais elevado o NOX do metal (maior deficiência eletrônica) menor é sua capacidade de efetuar a retrodoação eletrônica. A situação inversa também é observada. Desta forma é possível, através da técnica de IV, inferir sobre a ordem de ligação do sistema M C O de maneira indireta. 35 Sem retrodoação; CO com maior caráter de tripla; > ν C-O no IV Com retrodoação; CO com maior caráter de dupla; > ν C-O no IV

36 Diagrama de energia para a ligação metal-carbonil 36

37 37

38 Orbitais Moleculares de Compostos Tetraédricos A TOM também pode ser aplicada em complexos tetraédricos, utilizando a CLOA-OM Interação Metal-Ligante do tipo σ (sigma) Considere a formação de um complexo tetraédrico nos quais cada ligante (L) possui uma ligação simples com o centro metálico. Neste caso os orbitais do átomo central se dividem em 04 (quatro) grupos distintos: Orbital do metal Indicação de simetria Degenerescência s a 1 1 d x 2 -y2, d z 2 e g 2 d xy, d xz, d yz t 2g 3 38 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

39 Com a formação de um complexo, quatro combinações lineares compatíveis são visualizadas: 39 FONTE: Teoria_do_Campo_Ligante TCL PDF.pdf

40 Energia Diagrama de OM s para complexos Tetraédricos t 2 * 4p Orbitais antiligantes a 1 * 4s t 2 * Orbitais não 3d Orbitais d do Metal a 1 e 10Dq ligantes 4 x OGL 40 t 2 Orbitais moléculares Orbitais ligantes

41 Energia 4p t 2 * O complexo K 2 [CoCl 4 ] tetraédrico (apenas ligações σ) Orbitais antiligantes 4s a 1 * 3d Orbitais d do cobalto (II) t * 2 a 1 t 2 e 10Dq Orbitais não ligantes 4 x OGL Orbitais ligantes 41 Orbitais moléculares

42 Energia 1e u Complexo quadrado planar de K 2 [PdCl 4 ]. (apenas ligações σ) 3a 1g 4p a 2u Orbitais antiligantes 1b 1g 4s 2a ug Orbitais não 3d b 2g e g 10Dq ligantes Orbitais d do paládio (II) 1e u 42 1b 1g 1a 1g Orbitais ligantes

43 Referências Bibliográficas 1. Teoria_ do_campo_ligante TCL PDF.pdf FARIAS, R. F. Química de coordenação: fundamentos e atualidades. Campinas,SP: Editora Átomo,2009.2ª ed. 4. Lee, J. D. Química inorgânica não tão concisa. Tradução da 5ª ed. inglesa. Editora Edgard Blücher Ltda ometalicos.pdf 43

44 44 Pela atenção

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