Introdução a teoria de funcional da densidade (DFT)

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1 Introdução a teoria de funcional da densidade (DFT) uma ferramenta ab-initio para investigação de propriedades atomísticas de materiais XVII ENSEF Prof. Dr. Milan Lalic; Departamento de Física - UFS

2 Processo de desenvolvimento de novos materiais: 1. Mecânica Quântica: entender e predizer propriedades dos materiais na escala nanoscôpica e microscôpica (átomos e interações entre eles). Mecânica Estatística e de Contínuo: investigar propriedades de materiais na escala mesoscópica e macroscópica 3. Engenharia: projetar e construir novos materiais tendo controle sobre suas propriedades desejadas e planejadas (micro- e nano-eletrônica, novas drogas, polímeros...) Qual é o papel da simulação computacional nessa esquema? Ciência fundamental de materiais Simulação computacional dos materiais Engenharia de materiais

3 Exemplo: desenvolvimento da tecnologia de 45 nm para processadores, nos anos Exigência: miniaturização dos processadores exige cada vez maior capacitância das portas dielétricas, importantes componentes dos circuitos integrados. Problema: o material empregado, SiO, chegou no limite de utilização! C d d constante dielétrica relativa (9.0 para SiO ) distância entre placas do capacitor (espessura do dielétrico) d nm os elétrons começam atravessar placa devido ao tunelamento! Solução: procurar material com k maior do que 9.0 ( high k gate dielectric )!

4 Candidatos promissores procurados: óxidos de Zr, Hf e Al! Em 007, Intel anunciou que conseguiu construir porta dielétrica empregando novo material com altíssima constante dielétrica, baseado em Hf, e começou produção da nova geração dos processadores ( penryn ), tecnologia de 45 nm!

5 Modelagem computacional de materiais em quatro escalas diferentes Ab-initio : DFT, Hartree-Fock, Green (mecânica quântica; elétrons+núclei; átomos) MD/MC : Molecular Dynamics / Monte-Carlo ( átomos) FEM : Finite Element Method CFD/CE : Computational Fluid Dynamics / Continuum Elasticity

6 Plano de mini-curso 1ª aula: DFT: introdução, ideias, utilidade... ª aula: Realização prática do DFT e o método FP-(L)APW 3ª aula: Implementação do método FP-(L)APW no código WIENk

7 Aula 01 DFT : introdução, ideias, utilidade... i.e. sobre o problema quântico atacado, sobre as aproximações, e sobre as soluções propostas...

8 Objetivo: calcular propriedades do conjunto de elétrons e íons, sem usar qualquer informação empírica a - priori. Desejo: Ĥ Ψ nr n 1 Ψ r, r E Ψ n n n,..., r n,r 1,R,..., R m O que fazer? O Hamiltoniano não relativístico completo: impossível de resolver! Procure soluções aproximadas!

9 Aproximação de Born-Openheimer (adiabática): congelar os núcleos! ˆ nr H Hˆ e nr Hˆ nr e Tˆ Vˆ Z Z e m 8 r r 8 R R 4 R r 1 e 1 i j 1 Ze i ri e i ij 0 i j 0 ij i j 0 i, j i j Vˆ ext núcleos providenciam fonte de potencial externo para o sistema eletrônico {R i } são parâmetros, não variáveis H nr ainda complicado; problema: interação elétron-elétron (V)

10 Aproximação de um elétron: -- construir potencial efetivo para cada elétron individual em sólido -- substituir o Hamiltoniano de elétrons interagentes pelo conjunto de Hamiltonianos que descrevem elétrons não-interagentes nr eff Ĥ e ĥi, ĥ i i V r h i i ( ri, i ) i ( ri, i ) m sabemos de resolver! i Realizada pela: Teoria de Hartree-Fock (HFT) Teoria de Densidade Funcional (DFT) Técnicas de Funções de Green

11 Hamiltoniano relativístico Hamiltoniano Não-relativístico nucleus fixos Hamiltoniano de um elétron Ĥ r Ĥ nr nr Ĥ ĥ e i Estrutura eletrônica Estado Fund. Efeitos relativísticos Movimento nuclear Efeitos de correlação Estados excitados aproximação Born - Openheimer aproximação de um elétron descrição do estado fundamental Teoria de perturbação Recuperação parcial dos efeitos desprezados (movimento nuclear, int. spin órbita, )

12 Hˆ Teoria de Hartree-Fock nr i e r i VNN me i 8 0 i j r 4 i r j 0 i, j Ri rj ˆ nr H hˆ i Vˆ i, j V e hi ˆ i i, j i ri e i 0 i, j i j 0 1 e 1 ignore 1 Ze operador de um elétron m 4 R r ˆ 1 e V i, j operador de dois elétrons 4 r r i j NN Ze nr E H e? r i, ) ( x ) ( i i : spin-orbital do elétron i do sistema Função da onda do sistema (N elétrons): 1 x1 x1 x1 x x x i j k i j k i, j,, k x1, x,, xn N! x x x i N j N k N determinante de Slater

13 e E h V i j V i j ˆ ˆ, ˆ, HF i i i i i j j i j j i i 8 0 i j Energia dos elétrons independentes movendose no campo dos núcleos Energia de interação colombiana entre os elétrons (termo Hartree) Energia de troca entre os elétrons (devido a antisimetria da função da onda) Princípio variacional min Hˆ nr e O processo determina a melhor função da onda Ψ da forma determinada (determinante de Slater)! E 0 HF i E HF 0 equações de HF E 0 energia do estado fundamental! HF 0 0 E HF E (verdadeira energia) c E energia de correlação! i i funções de onda dos elétrons individuais (otimizadas) energias de ionização dos elétrons individuais (teorema de Koopman)

14 Teoria de Funcional da Densidade (DFT) P. Hohenberg and W. Kohn, Phys. Rev., 136, B864-B871, W. Kohn and L. J. Sham, Phys. Rev., 140, A1133-A1138, Existe correspondência um a um entre densidade eletrônica do estado fundamental e potencial externo para um sistema de muitos elétrons. Densidade eletrônica do estado fundamental 1 : 1 Potencial dos núcleos V ext Energia total do estado fundamental é funcional único de! E Ψ 0 Ĥ Ψ0 E ρ Hˆ Eρ Tˆ Vˆ atinge seu valor mínimo se fosse verdadeira densidade eletrônica do estado fundamental. => ˆ V ext E [ ] T V V V ext F HK [ ] ext

15 Conseqüências imediatas Ψ o r,..., r,r,...,r ρx, y,z 1 N 1 M F [ ] HK funcional da densidade de Hohenberg-Kohn; universal! O permite a aplicação de princípio variacional! equações Kohn-Sham E = T + V E HF = T 0 + (V H + V x ) energia exata energia Hartree-Fock V = termo de Hartree + termo de troca => Potencial de correlação: V c = T T 0 T : energia cinética dos elétrons interagentes T 0 : energia cinética do gás eletrônico não interagente

16 Funcional Hohenberg-Kohn: F HK = T + V + T 0 - T 0 = T 0 + V + (T T 0 ) = T 0 + V + V C V C F HK = T 0 + V + V C + V H V H = T 0 + V H + V C + (V V H ) => F HK = T 0 + V H + (V x +V C ) V x V XC : potencial de correlação e troca 1 ' r r 3 e 3 3 ' E tot [ ] T 0 V ext r r d r d rd r V ' xc r r ( E[ ]) 0 ; ' 3 3 ' ( r ) T0[ ] Vxc[ ] d r ( r ) V ext ( r ) e d r ' 0. ( r ) ( r ) r r

17 Introduzindo um conjunto de orbitais de uma partícula: ρ r i ψ i r e minimizando E com respeito de : ψ i r m V eff r ψir εiψir equações Kohn-Sham V V eff V V r cr xcr c r 1 4π 0 ρr dr V r r ext r potencial efetivo potencial Hartree e externo (elétron-íon) V xc : potencial de correlação e troca não conhecido

18 DFT versus equação de Schroedinger...

19 i i orbitais Kohn-Sham energias Kohn-Sham Sistema fictício de partículas não interagentes sem direta interpretação física. Porém, é garantido que ψi r i é verdadeira densidade do estado fundamental Como resolver equações Kohn-Sham? Problema: V eff depende de I Solução: auto-consistência!

20 in construir in Poisson: LDA: V c V ρ in xc 8π in V eff =V c +V xc ε k j, ψ k j ρ Kohn-Sham: eff k k k V ψ ε ψ out occ j,k j ψ k j j j out Misturar in and out Não Convergiu? Sim Fim

21 Aproximações para o Potencial de Troca e Correlação LDA (Local Density Approximation): V xc 3 ghom [ ] d r( r) xc ( ( r)) Substitui o potencial de correlação e troca do sistema real pelo potencial de correlação e troca de um gás eletrônico homogêneo, com a mesma densidade eletrônica do sistema real. Sistema não-homogêneo no ponto com densidade local ( r) r Gás eletrônico homogêneo com mesma densidade ( r) LSDA (Local Spin Density Approximation) 3 ghom Vxc[ ] d r[ ( r) ( r)] ( ) xc -- aproximação surpreendentemente boa para maioria dos sistemas (cancelamento de erros nos potenciais de correlação e troca)

22 GGA (Generalized Gradient Approximation) g hom ( ( r )) xc g hom ( ( ), ( ) ) xc r r Melhora resultados para sistemas cuja densidade eletrônica é bastante não homogênea. Alguns GGAs PW91: J. P. Perdew and Y. Wang, Accurate and simple analytic representation of the electron-gas correlation energy, Phys. Rev. B (199). PBE: J. P. Perdew, K. Burke and M Ernzerhof, Generalised gradient approximation made simple, Phys. Rev. Lett (1996). RPBE: B. Hammer, L. B. Hansen and J. K. Norskov, Improved adsorption energies within DFT using revised PBE functionals, Phys. Rev. B (1999). WC: Z. Wu and R. E. Cohen, More accurate gradient approximation for solids, Phys. Rev. B 73, (006)

23 Estado fundamental do Fe LSDA versus GGA... GGA é superior do que L(S)DA? Nem sempre!

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25 Vários tipos de potenciais da correlação e troca... ainda um campo ativo de pesquisa...

26 Sabendo densidade eletrônica no estado fundamental do sistema quântico, podemos calcular: -- energia total -- forças -- propriedades estruturais -- fônons -- estrutura das bandas -- densidade dos estados eletrônicos -- campos hiperfinos (elétricos e magnéticos) -- propriedades ópticas -- propriedades magnéticas da maioria dos sistemas de interesse!

27 Principais limitações de DFT descrição de materiais cujos elétrons são altamente correlacionados (NiO, cerâmicas supercondutoras, materiais com banda d- ou f- estreita...) interação de van der Waals, as excitações de transferência de carga, etc. efeitos da temperatura (descrição dos estados excitados). gaps em isoladores e semicondutores sistematicamente subestimado (até 50%). Porém, parece que este problema está resolvido!

28 Modified Becke-Johnson (MBJ) XC potential!!!

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