PROGRAMA DE RECURSOS HUMANOS DA ANP PARA O SETOR PETRÓLEO, GÁS NATURAL E BIOCOMBUSTÍVEIS (PRH-ANP/MME/MCT) UNIVERSIDADE FEDERAL DO PARANÁ

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1 Agência Nacional do Petróleo, Gás Natural e Biocombustíveis PROGRAMA DE RECURSOS HUMANOS DA ANP PARA O SETOR PETRÓLEO, GÁS NATURAL E BIOCOMBUSTÍVEIS (PRH-ANP/MME/MCT) UNIVERSIDADE FEDERAL DO PARANÁ PROGRAMA INTERDISCIPLINAR EM ENGENHARIA DO PETRÓLEO, GÁS NATURAL E BIOCOMBUSTÍVEIS (PRH 24) Coordenador: Prof. Dr. Haroldo de Araújo Ponte TRABALHO DE GRADUAÇÃO Estudo da formação de coque na superfície externa de serpentinas imersas em tanque de resíduo asfáltico Aluno: Marcos A. S. Jacoby Orientador: Prof. Dr. Moacir Kaminski Curitiba Março/2007

2 1 UNIVERSIDADE FEDERAL DO PARANÁ PROGRAMA INTERDISCIPLINAR EM ENGENHARIA DE PETRÓLEO E GÁS NATURAL PRH-24 / ANP ESTUDO DA FORMAÇÃO DE COQUE NA SUPERFÍCIE EXTERNA DE SERPENTINAS IMERSAS EM TANQUES DE RESÍDUO ASFÁLTICO ORIENTADOR: Prof. Dr. Moacir Kaminski BOLSISTA: Marcos Augusto Stulp Jacoby CURITIBA 2007

3 2 MARCOS AUGUSTO STULP JACOBY ESTUDO DA FORMAÇÃO DE COQUE NA SUPERFÍCIE EXTERNA DE SERPENTINAS IMERSAS EM TANQUES DE RESÍDUO ASFÁLTICO CURITIBA 2007

4 Monografia apresentada como requisito oficial ao Programa Interdisciplinar em Engenharia de Petróleo e Gás Natural do Programa de Recursos Humano da Agência Nacional do Petróleo PRH 24 / ANP da Universidade Federal do Paraná 3

5 4 Dedico este trabalho ao professor Moacir Kaminski e aos colegas de graduação pelo apoio e amizade.

6 5

7 6 Resumo A formação de depósitos de asfaltenos em fornos, trocadores de calor, serpentinas de aquecimento e mesmo tanques é um fato comum na indústria do petróleo. Comum e indesejado: quando o óleo entra em contato com as superfícies aquecidas coqueifica gerando depósitos de difícil remoção e que obrigatoriamente tem de ser removidos para evitar a excessiva perda na eficiência das trocas térmicas. Este fato se torna crítico no processamento das frações mais pesadas, que possuem um teor de asfaltenos maior. Neste trabalho, desenvolveu-se uma metodologia experimental e de abordagem teórica para avaliar qual o aumento da resistência a transferência de calor imposta pela formação de coque no decorrer do tempo de exposição do óleo a uma superfície aquecida. Experimentalmente a temperatura dessa superfície era mantida constante, foram geradas isotermas da taxa de aumento da resistência a transferência de calor, entre 350º C e 450º C. A fração utilizada nos ensaios foi o resíduo asfático, a superfície de aquecimento era uma resistência elétrica cilindrica. O presente trabalho contribui de maneira qualitativa e quantitativa no desenvolvimento de metodologias para a avaliação da formação de coque em superfícies externas de serpentinas de aquecimento.

8 7 Lista de Figuras Figura 1 tanque piloto... 7 Figura 2 resistência elétrica e serpentina de resfriamento... 7 Figura 3 gráfico da viscosidade do resíduo asfáltico em função da temperatura Figura 4 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 350º C Figura 5 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 400º C Figura 6 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 450º C Lista de Símbolos A área (m²) Q calor transferido por tempo (W) U coeficiente global de troca térmica (W/m² o C) Ul coeficiente global de troca térmica limpo (W/m² o C) Us coeficiente global de troca térmica sujo(w/m² o C) Rf resistência a transferência de calor (m² o C/W) To temperatura do óleo (K) Tr temperatura da resistência (K) µ - viscosidade (cp)

9 SUMÁRIO 1 - OBJETIVO INTRODUÇÃO REVISÃO BIBLIOGRÁFICA METODOLOGIA EXPERIMENTAL Equipamento Utilizado O que medir? Procedimento para medir o aumento da taxa de resistência a transferência de calor ABORDAGEM TEÓRICA RESULTADOS E ANÁLISES Viscosidade Resistência a transferência de calor CONCLUSÕES REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS...16

10 1 1 - OBJETIVO O objetivo do presente trabalho foi o estudo da taxa de coqueificação nas parede externa de serpentinas imersas em resíduo asfáltico, e o desenvolvimento de uma metodologia experimental e teórica para averiguar qual a influência do teor de asfaltenos, da temperatura do óleo e da temperatura da superfície externa da serpentina sobre a taxa de coqueificação. Coqueificação que causa um aumento na resistência a transferência de calor. Pretende-se que com este estudo seja possível estabelecer os limites operacionais e ações que permitam o alongamento do intervalo das manutenções periódicas para limpeza das serpentinas, isto representará não apenas o domínio da operação como economia reduzindo paradas e desprendimentos.

11 2 2 - INTRODUÇÃO Asfalto é mais que um simples produto, é uma versátil família de materiais. É definido pela American Society for Testing Materials como: um material cimentoso com coloração variando de marrom escura para preta, com consistência sólida à semi-sólida, constituído ou de betumes de ocorrência natural ou obtido como resíduo do refino do petróleo. (Gutrie et al, 1960) Quanto menor a quantidade de compostos leves que ainda se encontram no resíduo do refino do petróleo, este apresentará maior viscosidade e coloração mais escura. O asfalto ainda pode ser processado e os compostos mais leves podem ser removidos, isso dá origem a um resíduo do processamento do asfalto, ou seja, um resíduo do resíduo do refino do petróleo. Esta fração é denominada de resíduo asfáltico. Na temperatura ambiente este fluído possui uma viscosidade tão elevada que apresenta aspecto de um sólido quebradiço, começa a escoar apenas em torno de 75ºC, mas deve ser aquecido em torno de 160ºC para que a eficiência do bombeamento fique dentro de uma faixa aceitável. Esse resíduo possui um alto teor de asfaltenos, que em temperaturas altas precipitam, e quando entram em contato com a superfície de aquecimento, acabam torrando, formando uma crosta de difícil remoção. Esta incrustação é o que chamamos de coque. Asfaltenos podem ser definidos como moléculas aromáticas de alto peso molecular, com vários anéis aromáticos conjugados rodeados por cadeias lineares. Quando aquecido, devido ao alto grau de agitação molecular, as cadeias lineares se desagregam e os anéis conjugados deixam de ser solúveis, com isso as moléculas de asfaltenos precipitam. Alguns autores defedem a tese que os asfaltenos são o centro de compostos micelares que se formam no óleo, são rodeados por resinas, e estas estão dissolvidas em compostos aromáticos de baixo peso molecular. Devido a afinidade química tais moléculas conseguem formar as micelas. Porém com o aumento da temperatura, a solubilidade das micelas diminui (é mais difícil moléculas tão grande manterem-se próximas), e ao mesmo tempo as moléculas de asfaltenos perdem suas ramificações lineares, o que diminui mais ainda a afinidade micelar. Como resultado disso as moléculas de asfaltenos acabam por precipitarem a altas temperaturas.

12 A formação de coque nos equipamentos de troca térmica é um fato comum na indústria do Petróleo. Para não comprometer a eficiência das trocas térmicas, paradas periódicas de limpeza devem ser feitas, o que gera despreendimentos lógisticos e econômicos. Esse problema se torna crítico quando do processamento de óleos pesados, onde os teores de asfaltenos são altos. Nos anos recentes, em decorrência da evolução da capacidade de se explorar óleos de alta profundidade, a matriz dos óleos processados nas refinarias brasileiras tornou-se mais pesada. Assim variáveis de processo tiveram de ser alteradas de modo a manter a eficiência dos equipamentos dentro da faixa esperada. Na REPAR as serpentinas que mantém os tanques de resíduo asfáltico aquecidos têm sofrido uma evolução na espessura do depósito de coque que foge ao esperado ora provocando um regime de temperaturas abaixo da recomendada para bombeamento e transporte, ora exigindo intervenções de manutenção fora do esperado. 3

13 4 3 - REVISÃO BIBLIOGRÁFICA Diversos trabalhos foram feitos analisando-se quais fatores influenciam na formação de coque. Yue et al (2004) analisaram os efeitos da temperatura, tempo de exposição e composição na formação de coque no interior de um reator tubular na faixa de temperatura de 360 o C a 420 o C, concluíram que em maiores temperaturas e em amostras mais pesadas, maior era a formação de coque. Schabron et al (2001) desenvolveram pirólises em diferentes amostras de petróleo, e correlacionaram parâmetros para prever as condições de formação de coque, indicaram quando o coque começa a se formar. Schabron et al (2002) realizaram experimentos com quatro diferentes amostras, variando o tempo de exposição, a temperatura e o volume de solvente livre, mediram a quantidade de coque formada para diferentes valores dessas variáveis, gerando assim mapas da formação de coque. A quantidade de solvente livre é calculada em função da quantidade inicial de asfaltenos e da composição do óleo. Crittenden et al (1992) afirmam que nem tudo o que deposita é coque. Propõem um mecanismo para a formação de coque, dividido em três partes: incompatibilidade dos asfaltenos com o meio, causando sua precipitação; os asfaltenos precipitados aderem nas superfícies quentes; e, os asfaltenos são carbonizados para formar o coque. Outros trabalhos contemplam a precipitação, solubilidade e deposição de asfaltenos, que são os precursores da formação de coque. Hong et al (2004) estudaram o efeito de solventes e da temperatura na solubilidade de asfaltenos, como principal resultado perceberam que o aumento da massa molecular dos solventes diminui a precipitação, assim a adição de resinas possui um forte efeito inibidor na precipitação de asfaltenos. Al-Sahhaf et al (2002) estudaram a eficiência de 6 solventes no retardo da precipitação dos asfaltenos, perceberam que quanto mais polar o inibidor, mais dificil se torna a precipitação de

14 asfaltenos. Aplicaram um modelo de micelas para descrever o comportamento observado experimentalmente, as moléculas de asfalteno são o centro dessas micelas. Zhang et al (2005) apresentam características conglomerantes dos asfaltenos, utilizam conceitos de estabilidade coloidal para descrever a agregação de asfaltenos e consequente formação de coque. Vafaie-Sefti et al (2003) desenvolveram um método teórico para incorporar termos em equações de estado, e a partir delas estimar a deposição de asfaltenos. Outros pesquisadores concentram esforços em estipular limites e ações operacionais para minimizar a taxa de formação de coque. Master et al (2003) demonstram que em trocadores de casco e tubo, chicanas colocadas com formato helicoidal desenvolvem perfis de velocidade do fluído que minimizam a formação de incrustação. Bories et al (2003) apresentam algumas técnicas utilizadas para mitigar a formação de coque no interior de tubos, apresentam também de forma resumida o modelo de Panchal e Ebert que estima a taxa de aumento da resistência a transferência de calor no interior de tubos. O modelo leva em consideração propriedades físico químicas do óleo, a intensidade da convecção forçada e a tensão cisalhante que o fluxo forçado impõe a subcamada laminar (onde ocorre a coqueificação), alguns parâmetros do modelo necessitam de dados experimentais para serem ajustados. 5

15 6 4 - METODOLOGIA EXPERIMENTAL Não encontrou-se na literatura nenhum estudo que contempla-se a formação de coque na superfície externa de tubos. Foi então necessário o desenvolvimento da metodologia experimental, isto consistiu um desafio: coletar dados experimentais que tenham confiabilidade para uma abordagem teórica. O desenvolvimento da metodologia experimental consistiu da resposta de três perguntas fundamentais: Que tipo de equipamento utilizar? O que medir? E como medir? Equipamento Utilizado Para simular em laboratório as condições reais de operação projetou-se um tanque piloto (figura 1); cilíndrico com 30 cm de diâmetro e 40 cm de altura, possuía isolamento com 1 polegada de lã de vidro, utilizou-se nos ensaios cerca de 30 litros de amostra. Uma resistência elétrica foi colocada na parte inferior do tanque (figura 2), com o objetivo de aquecer o resíduo asfáltico, a superfície da resistência ficava a uma temperatura maior que a do óleo. Assim o coque depositava-se na superfície da resistência. Em analogia com os tanques reais a resistência seria a serpentina de aquecimento. Para manter a temperatura do óleo constante era preciso remover a energia fornecida pela resistência, para isso utilizou-se uma serpentina com água colocada na parte superior do tanque (figura 2). O óleo era aquecido na parte inferior e resfriado na parte superior, o que gerava correntes convectivas naturais no seu interior, tal como ocorre nos tanques reais. A temperatura do sistema era monitorada por 3 termopares. O primeiro estava ligado a um controlador on/off, que funcionava como um sistema de segurança para o experimento, caso a temperatura do óleo ultrapassasse 220º C, a energia fornecida para a resistência era cortada.. Um segundo termopar media a temperatura no centro do tanque, essa leitura era tida como referência de temperatura média do óleo. O outro termopar fazia a leitura na superfície da resistência e estava ligado a um controlador PID, que mantinha a temperatura da resistência constante, variando a potência fornecida ao sistema.

16 7 Figura 1 tanque piloto. Figura 2 resistência elétrica e serpentina de resfriamento Para o resfriamento do tanque não se podia utilizar água à temperatura ambiente, pois esta esfriava a parede da serpentina e por conseqüência o óleo próximo a parede, aumentando muito a viscosidade do fluído, formando uma espécie de isolamento ao redor da serpentina. Assim um banho de água à 60º C era utilizado para se conseguir resfriar o óleo. Para a avaliação do coeficiente global de troca térmica necessitava-se de uma medida de temperatura do óleo, porém devido as correntes convectivas e a alta viscosidade do fluído, existia gradientes de temperatura no interior do tanque. Para homogenizar a temperatura utilizava-se um agitador. Mas o agitador só era utilizado na avaliação do coeficiente, e não durante o experimento (no qual ocorria apenas convecção natural). Porém, mesmo com a agitação não estava se conseguindo bons resultados, decidiu-se então modificar a método para avaliar a queda na taxa de aumento da resistência a transferência de calor: utilizando-se um acumulador da energia dissipada pela resistência. Com este equipamento seria possível determinar qual a queda no coeficiente global de troca térmica no decorrer do tempo, queda originada pelo aumento da resistência a transferência de calor. A maior precisão deste último método de medida consiste no fato de não levar em conta diretamente a temperatura do óleo, assim os gradientes não atrapalham. Sua medida consiste no fato da temperatura da resistência ser mantida constante, e a medida que o coque vai se formando a dissipação vai diminuindo, necessitando de menos energia num determinado tempo para manter a temperatura constante. Esse equipamento chegou a ser montado e previamente testado, porém não houve tempo hábil para que os ensaios completos de coqueificação fossem realizados até a entrega da presente monografia, futuramente um artigo com tais resultados deverá ser publicado.

17 O que medir? Quando se trata de avaliar a formação de coque, a primeira idéia é a de medir a quantidade de material coqueificado, porém na pratica é impossível remover apenas a massa de coque formada na superfície da resistência imersa no óleo, assim esta opção foi descartada. A medida que o coque ia se formando, a eficiência da troca térmica diminuía, pois a camada incrustada na superfície da resistência à isolava, sendo portanto uma resistência extra a transferência de calor. O problema não é o simples fato de ocorrer a formação de coque, nem a massa de coque formada, mas sim como essa massa vai atrapalhar a transferência de calor. Assim decidiu-se medir experimentalmente o aumento da resistência a transferência de calor no decorrer do tempo devido a formação de coque, e avaliar qual a dependência dessa taxa com a temperatura da superfície, e com a temperatura do óleo Procedimento para medir o aumento da taxa de resistência a transferência de calor Para se avaliar o aumento da taxa utilizava-se uma potência fixa dissipada pela resistência (o sistema de resfriamento ficava desligado). No início quando a resistência era imersa no óleo, não existia coque, assim determinava-se o coeficiente global de transferência de calor com base nas medidas das temperaturas do óleo e da superfície da resistência. Então se iniciava o experimento, mantendo-se as temperaturas do óleo e da resistência constantes. Após decorrido determinado intervalo de tempo cessava-se o experimento e avaliava-se o novo coeficiente global de troca térmica. Este procedimento era repetido em intervalos regulares de tempo durante vários dias, gerando diversos pontos de coeficiente global de troca térmica no decorrer do tempo. Em todos os procedimentos a temperatura inicial do óleo e da resistência era a mesma, bem como o agitador era ligado antes do inicio do procedimento e ao seu término, para que as temperaturas lidas pelos termopares correspondessem a temperatura de toda a massa de resíduo asfáltico no inicio e no final do experimento, respectivamente. Porém, mesmo com a agitação não estava se conseguindo bons resultados, decidiu-se então modificar o método para avaliar a queda na taxa de aumento da resistência a transferência de calor: utilizou-se um acumulador da energia dissipada pela resistência. Com este equipamento era possível determinar qual a queda no coeficiente global de troca térmica no decorrer do tempo, queda originada pelo aumento da resistência a transferência de calor.

18 A maior precisão deste último método de medida consiste no fato de não levar em conta diretamente a temperatura do óleo, e assim os gradientes não atrapalham. Sua medida consiste no fato da temperatura da resistência ser mantida constante, e a medida que o coque vai se formando a dissipação vai diminuindo, necessitando de menos energia num determinado tempo para manter a temperatura constante. 9

19 ABORDAGEM TEÓRICA Para o cálculo da resistência a transferência de calor pelo método com base nas temperaturas do óleo e da resistência, utilizou-se a equação 1: Q = UA( Tr To) A resistência era ligada diretamente em 127V, e dissipava uma potência fixa de 733W. A área de troca térmica da resistência era constante e igual a 0,0128m². Dessa maneira o coeficiente (U) era calculado com base na variação de temperatura do óleo e da resistência em um dado intervalo de tempo. Com a resistência limpa foram coletados valores referência de U limpo (chamado de Ul) para determinadas variações de temperatura do óleo. O ensaio de coqueificação era então iniciado a uma temperatura elevada na superfície da resistência (400º C, por exemplo). E após um longo período (30 horas ou mais) novamente fazia-se a determinação do coeficiente U. Esperava-se que partindo das mesmas condições iniciais, a temperatura da superfície da resistência ficasse maior, pois o coque isolaria a transferência de calor. Dessa maneira um novo U sujo (Us), menor que o anterior seria encontrado. Assim a resistência a transferência de calor (Rf) pode ser calculada pela equação 2. Rf 1 1 Us Ul (1) = (2) Porém quando a temperatura aumentava o coeficiente convectivo do óleo também aumentava, elevando consequentemente o valor de U, assim determinou-se um U médio (tanto sujo quanto limpo) para cada faixa de temperatura do óleo.

20 RESULTADOS E ANÁLISES 6.1 Viscosidade A viscosidade do material foi determinada experimentalmente, foram medidos 6 pontos que originaram o gráfico da figura 3. Com a regressão dos dados obteve-se a equação 3, que relaciona a dependência da viscosidade (µ) em centipoise com a temperatura do óleo (To) em Kelvins. 30 0,153 To µ = 3 10 e (3) R²=0,9975 1,40E+07 1,20E+07 1,00E+07 viscosidade (cp) 8,00E+06 6,00E+06 4,00E+06 2,00E+06 0,00E Temperatura (K) Figura 3 gráfico da viscosidade do resíduo asfáltico em função da temperatura Visualizando-se o gráfico acima, percebe-se nitidamente que o resíduo asfáltico possui elevadíssima viscosidade, a 77º C sua viscosidade é da ordem de 1,3 milhões de cp.

21 Pela equação 3, a 160º C (temperatura recomendada para transporte) sua viscosidade é de 50 cp, e a 150º C é de 230 cp, assim fica claro que qualquer falha no aquecimento de tanques de resíduo asfáltico acarreta em um grande problema para transporte, justificando a importância do estudo que foi realizado Resistência a transferência de calor Como descrito no item abordagem teórica os valores de Rf foram calculados a partir dos dados experimentais, para diferentes temperaturas da superfície da resistência iguais a 350º C, 400º C e 450º C, como pode ser visualizado nos gráficos das figura 4, 5 e 6 respectivamente. 0, C 0,0006 0,0005 Rf (m²c/w) 0,0004 0,0003 0,0002 0, tempo (h) Figura 4 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 350º C.

22 C 0,0003 0,00025 Rf (m²c/w) 0,0002 0, ,0001 0, tempo (h) Figura 5 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 400º C. 450 C 0,0006 0,0005 Rf (m²c/w) 0,0004 0,0003 0,0002 0, tempo (h) Figura 6 gráfico de Rf para a temperatura da superfície da resistência de 450º C. Analisando-se os gráficos acima, percebe-se que para se ter uma variação perceptível no valor de Rf é necessário um grande tempo. Qualitativamente é possível afirmar que quanto maior o

23 tempo de exposição, maior o valor da resistência, porém os dados não demonstram confiabilidade para ajuste de uma equação e posterior avaliação quantitativa. Nos gráficos de 400º C e 450º C existem alguns pontos em um maior tempo de exposição que possuem valores de Rf menores que em menores tempos. Uma possível causa disso é que uma quantidade apreciável de óleo pirolisasse nessas temperaturas, diminuindo assim a viscosidade e consequentemente aumentando o coeficiente convectivo do óleo. Assim ao mesmo tempo que ocorria a coqueificação que aumentava a resistência a transferência de calor, do outro lado a pirólise favorecia a troca térmica. Para futuros estudos, uma saída para solucionar a dúvida sobre a que temperatura o óleo começa a pirolisar a uma taxa apreciável, é medir-se a viscosidade do resíduo asfáltico no decorrer do experimento. Um decréscimo na viscosidade indica que o óleo está pirolisando. Na temperatura de 350º C os valores de Rf parecem estar coerentes com o esperado teoricamente, aumentam com o tempo de exposição. Porém era esperado que em um mesmo tempo, os valores de Rf fossem maiores para maiores temperaturas. Porém os valores para 350º C apresentaram maior magnitude. Assim não se pode afirmar se isso ocorreu devido a possível pirólise ou se existiram erros experimentais. 14

24 CONCLUSÕES O equipamento projetado e constuído cumpriu o seu objetivo, ou seja, ocorria a formação de coque na sua superfície. A metodologia experimental de avaliação da taxa de aumento da resistência a transferência de calor utilizada era muito suceptível a interferências e, portanto seus resultados não são confiáveis. Porém se U fosse avaliado pelo acumulador de energia dissipada pela resistência os dados certamente seriam mais confiáveis, ou seja, tanto o equipamento quanto o restante da metodologia experimental podem ser utilizados em futuros estudos de formação de coque em superfícies externas de serpentinas de aquecimento.

25 REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS AL-SAHHAF, T. A.; FAHIM, M. A.; ELKILANI, A. S., Retardation of asphaltene precipitation by addition of toluene, resins, deasphalted oil and surfactants. Fluid Phase Equilibria, V.194, pp , BORIES, M.; PATUREAUX, T., Preheat train crude distillation fouling propensity evaluation by the Ebert and Panchal Model. Conference on Heat Exchanger Fouling and Cleaning: Fundamentals and Aplications. V. RP1, article 27, CRITTENDEN, B. D.; KOLACZKOWSKI, S. T.; DOWNEY, J. L., Fouling of crude oil preheat exchangers. TransIChem, vol 70, Part A, p547, GUTRIE, V. B. (Editor), Petroleum Products Handbook, Section st Edition. McGraw-Hill Book Company, HONG, E.; WATKINSON, P., A study of asphaltene solubility and precipitation. Fuel, V.83, pp , MASTER, B. I.; CHUNANGAD, K. S.; PUSHPANATHAN, V., Fouling mitigation using helixchanger heat exchangers. Conference on Heat Exchanger Fouling and Cleaning: Fundamentals and Aplications. V. RP1, article 43, SCHABRON, J. F.; PAULI, A. T.; ROVANI Jr., J. F.; MIKNIS, F. P., Predicting coke formation tendencies. Fuel, V.80, pp , SCHABRON, J. F.; PAULI, A. T.; ROVANI Jr., J. F., Residua coke formation predictability maps. Fuel, V.81, pp , VAFAIE-SEFTI, M.; MOUSAVI-DEHGHANI, S. A.; MOHAMMAD-ZADEH, M. A simple model for asphaltene deposition in petroleum mixtures. Fluid Phase Equilibria, V. 206, pp. 1-11, YUE, C.; WATKINSON, A.P.; LUCAS, J.P.; CHUNG, K. H., Incipient coke formation curing heating of heavy hydrocarbons. Fuel, V.83, pp , ZHANG, L.; YANG, G.; QUE, G., The conglomerating characteristics of asphaltenes from residue during thermal reaction. Fuel, V. 84, pp , 2005.

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