AEROSSÓIS: QUE PROPRIEDADES E CONDIÇÕES SÃO RELEVANTES PARA ATUAREM COMO NÚCLEOS DE CONDENSAÇÃO DE NUVENS? Theotonio Pauliquevis 1 e Paulo Artaxo 2

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1 AEROSSÓIS: QUE PROPRIEDADES E CONDIÇÕES SÃO RELEVANTES PARA ATUAREM COMO NÚCLEOS DE CONDENSAÇÃO DE NUVENS? Theotonio Pauliquevis 1 e Paulo Artaxo 2 RESUMO: Neste estudo foi feita uma análise comparativa da importância relativa das mais relevantes características para a ativação de CCN: supersaturação ambiente (SS), distribuição de tamanho e composição química. Aplicando uma parametrização simples (Rissler et al., 24), foram analisadas medidas realizadas durante o experimento LBA/SMOCC 22 (Rondônia, set. nov., 22). A principal conclusão é que em valores de SS acima de.2% a característica mais importante é a distribuição de tamanho. Por outro lado, para valores de SS mais baixos (<.2%), a composição química das partículas desempenha um papel crítico devido à variação do diâmetro de ativação das partículas em função de SS ter uma rápida variação. Este efeito é potencialmente crítico em nuvens estratiformes onde, devido às baixas velocidades dos updrafts, a SS máxima atingida ser baixa. ABSTRACT: In this study we evaluated the relative importance of the main environmental and particle characteristics which are responsible by CCN activation: environmental supersaturation (SS), size distribution and chemical composition. Applying a simple parameterization (Rissler et al., 24), we analyzed data from the LBA/SMOCC Experiment (Rondonia, Sept Nov, 22). The main conclusion was that for SS greater than.2% the most important feature is the size distribution of aerosols. On the other hand, for lower SS (<.2%) chemical composition plays a critical role due to a fast change of activation diameter of particles. This effect is potentially important in stratiform clouds, where the low updraft velocities do not allow great maximum SS values. Palavras-chave: aerossóis; CCN; nuvens 1. INTRODUÇÃO Partículas de aerossol e nuvens desempenham um papel significativo no sistema climático. Gotas de nuvem formam-se quando uma fração específica das partículas de aerossol atmosférico, os Núcleos de Condensação de Nuvens (CCN), é exposta a ambientes supersaturados de vapor de água. Tais partículas têm matéria solúvel suficiente para serem ativadas e crescerem, tornando-se gotículas com tamanho da ordem de micrômetros. Devido a essa ligação intrínseca entre aerossóis e nuvens, alterações da população de CCN em uma parcela de ar alteram as propriedades das nuvens. Altas concentrações de CCN têm como conseqüência maiores concentrações de gotículas, porém com diâmetro médio menor. Este efeito pode tornar as nuvens mais refletivas, alterando o balanço radiativo do sistema terrestre (Twomey, 1977). Por outro lado, este efeito também acarreta em inibição de precipitação em nuvem rasas, afetando também a um maior tempo de vida da nuvem (Albrecht, 1989). 1 Instituto Nacional de Pesquisas da Amazônia Projeto LBA; Av. André Araújo, 2936 campus 2 ALEIXO CEP 6983 Manaus/AM. theo@inpa.gov.br 2 Instituto de Física da USP. Rua do Matão, trav. R, 187 Cidade Universitária CEP São Paulo/SP.

2 Várias propriedades das partículas de aerossol determinam a habilidade de uma população de partículas em atuar eficientemente ou não como CCN: distribuição de tamanho, composição química, concentração de partículas e supersaturação (SS). O objetivo deste trabalho foi investigar a importância relativa de cada um desses parâmetros, e em que situação física cada um deles é mais relevante. Para isso, foi utilizada uma parametrização simples que, baseada em medidas em tempo real de distribuição de tamanho e fração solúvel dos aerossóis, fornece estimativas confiáveis da concentração de CCN atmosférico 2. METODOLOGIA Medidas de propriedades de aerossóis que se refere neste trabalho foram obtidas durante o experimento LBA/SMOCC, que ocorreu na Faz. Nossa Senhora em Ouro Preto do Oeste, RO, entre 11/set e 11/nov/22, período que se caracteriza como a transição entre estações seca e chuvosa. As medidas de distribuição de tamanho utilizadas foram feitas em solo com um Differential Mobility Particle Analyzer da Universidade de Lund, assim também como também as medidas de fator de crescimento das partículas (em UR = 9%) das quais foi derivada a fração solúvel das partículas (Rissler et al., 26). A partir destas medidas foi derivado, usando teoria de Kohler, o diâmetro de ativação D s (da partícula seca) em cada valor de SS. Todas as partículas acima deste diâmetro foram consideradas como ativadas e, portanto, como CCN àquele valor de SS (Rissler et al., 24). Como pode ser observado na próxima seção, foram observados dois tipos de partículas com relação ao fator de crescimento. A integração da distribuição de tamanho foi ponderada pela a proporção de cada um dos dois tipos de partícula na concentração total de partículas. A figura 1 mostra de maneira esquemática o fundamento da parametrização para um composto químico (esquerda) e dois compostos (direita), cada um com seu respectivo diâmetro de ativação. Figura 1: representação esquemática da determinação da concentração de CCN pela integração da distribuição de tamanho, considerando o caso de 1 composto química (esquerda) e 2 compostos (2 diâmetros de ativação) (direita). A validação dos dados foi feita utilizando a comparação entre concentração de CCN prognóstica e medida por uma câmara de CCN do Instituto Max Planck (MPI). Como somente há medidas para uma parte do experimento, a parametrização foi utilizada para extrapolar os resultados para o período sem medidas diretas de concentração de CCN.

3 Devido à limitação de espaço, o leitor deve se remeter ao artigo de Rissler et al. (24) para maiores detalhes teóricos da parametrização utilizada. O leitor deve notar que, devido a estes dados já terem sido publicados, este trabalho propõe uma nova análise no mesmo conjunto de dados. 3. RESULTADOS A concentração de particulado inalável observada ao longo do experimento SMOCC é mostrada na figura 2. Notam-se três períodos distintos com relação ao impacto de queimadas: 1) período intenso (11/set 8/out), com intensa atividade de queimadas e elevadas concentrações da ordem de 1 2 μg/m 3 ; 2) Período de transição (9 31/out), quando uma diminuição significativa foi observada devido a uma maior freqüência de eventos isolados de chuva (concentrações entre 2 5 μg/m 3 e 3) Período pré-chuvoso (após 1/nov), quando as concentrações diminuíram a valores similares àqueles observados em regiões remotas (~5 μg/m 3 ), devido a início da estação chuvosa. 25 Concentração de material inalável Concentração (ug/m 3 ) PM1 PM2.5 1/Sep 16/Sep 1/Oct 16/Oct 31/Oct 15/Nov 3/Nov Figura 1: medidas de concentração de particulado fino e grosso observado durante o experimento SMOCC. Pode-se distinguir três períodos com relação ao impacto por queimadas: 1) intenso (até de 8/out), 2) intermediário (9-31/out) e 3) pré-chuvoso (1-14/nov). As diferenças estão ligadas ao regime de chuvas, um fator importante para a ocorrência de queimadas. Somente após o dia 25 de outubro foram realizadas medidas em solo com a câmara de CCN, período ao qual foi feita a validação do modelo prognóstico. Por outro lado, as medidas de tamanho de partículas e de higroscopicidade foram conduzidas ao longo do experimento todo. Basicamente dois tipos (modas) de partículas foram observados com relação ao fator de crescimento em UR de 9%: A) partículas hidrofóbicas (GF~1.6) e partículas moderadamente higroscópicas (GF~1.25). O fator de crescimento mudou muito pouco para os três subperíodos citados acima. Entretanto, grande variação foi observada na proporção que cada uma dessas modas contribuiu para a população de aerossóis como um todo. Na tabela 1 é mostrada a proporção de cada moda em cada subperíodo. A variação foi muito grande, com as partículas hidrofóbicas variando de uma contribuição inicial de 88% das partículas no período de queimadas mais intenso para 35 % no período pré-chuvoso.

4 Tabela 1: Proporção percentual de cada moda para a concentração de partículas e diâmetro seco de ativação das partículas de aerossol das modas hidrofóbica (HF) e higroscópica (HG) observadas em Rondônia. Período Diâmetro seco de ativação (nm) Proporção do aerossol (SS =.23/.66%) Moda HF Moda HG Moda HF Moda HG Seco Transição.6.4 Pré - Chuvoso /76 15/52 A figura 2 (a) mostra a comparação entre os resultados obtidos com a parametrização de CCN (utilizando os valores da tabela 1) e medidas diretas de concentração de CCN no período 25/out - 14/nov. Nota-se uma concordância muito boa entre resultados experimentais e prognósticos, o que nos faz considerar que a parametrização fornece valores concentração de CCN confiáveis. A partir desta consideração foi feito o cálculo da concentração de CCN para o período intenso e o restante do período de transição (sem medidas de concentração de CCN para comparação). Estes resultados são mostrados na figura 3, separadamente para a moda hidrofóbica (em vermelho) e higroscópica (azul). Podem-se ressaltar alguns fatos a respeito destes resultados: Concentração de NCN (#/cm3) Comparação entre valores medidos e prognosticados de concentração de NCN, em supersaturação de.23% Valor calculado Valor medido Concentração de NCN (#/cm3) Comparação entre valores medidos e prognosticados de concentração de NCN's, em supersaturação =.66% Valor calculado Valor medido 24-Oct 31-Oct 7-Nov 14-Nov 24-Oct 31-Oct 7-Nov 14-Nov Figura 2: comparação de resultados experimentais de medidas de concentração de CCN e resultados obtidos com a parametrização de CCN para o período 25/out 14/nov. À esquerda, resultados em SS=.23% e a direita SS=.66%. A concentração de CCN relacionados à moda higroscópica se manteve relativamente constante, sugerindo uma fonte relativamente constante destas partículas; A concentração de CCN relacionado à moda hidrofóbica alterou-se significativamente e de maneira proporcional ao impacto de queimadas, sugerindo que estas partículas estão associadas com as emissões geradas pela queima de biomassa. Estes resultados sugerem que, do ponto de vista de sua atuação como CCN, as partículas de aerossóis podem ser representadas como duas categorias com higroscopicidade distintas, cuja contribuição para a população de aerossol varia com relação à atividade de queimadas (moda HF). A eficiência das partículas como CCN variou nos três subperíodos. A razão CCN/CN para várias campanhas do LBA (inclusive a do experimento SMOCC) é mostrada na figura 4a. Nota-se que, de

5 maneira um pouco diferente da observada na literatura, as partículas do período do período de transição foram extremamente eficientes como CCN mesmo quando comparadas a locais remotos. Este é um resultado surpreendente. Outro aspecto interessante foi a abaixa eficiência durante o período préchuvoso, quando a concentração de material particulado foi baixa, comparável a locais remotos (v. figura 1). Concentração de gotas (#/cm 3 ) Gotas ativadas em cada moda - SS =.6% 1.E+5 1.E E+3 1.E+2 1-Sep 16-Sep 1-Oct 16-Oct 31-Oct 15-Nov 3-Nov Figura 3: concentração prognóstica de CCN para todo o período do experimento SMOCC, mostrado separadamente as modas HF (vermelho) e HG (azul). Note a relativa constância das partículas higroscópicas. A explicação para este comportamento pode ser obtida a partir de observações de distribuição de tamanho médias para os três subperíodos, mostrados na figura 4b. Nota-se que no período pré-chuvoso ainda havia muitas partículas na moda ultrafina, abaixo do diâmetro de ativação tanto da moda HF quanto HG. A maior queda ocorreu justamente nas partículas com diâmetros maiores que D s, o que explica a baixa eficiência das partículas como CCN após 1/nov. A figura 4c mostra a distribuição de tamanho relativa dos períodos seco e de transição em relação ao período pré-chuvoso. Nota-se que o grande aumento de partículas nesses períodos foi em diâmetros muito acima de D s. Dessa forma, independentemente da composição química, as partículas serão ativadas. Conclui-se, portanto que, ao menos para o caso do experimento SMOCC, a distribuição de tamanho foi o fator mais importante na habilidade das partículas em atuar como CCN em valores de SS maiores do que.2%. Entretanto, se a SS for menor que.2% a variação na concentração de CCN muda muito rapidamente, conforme mostrado na figura 4d. Nesta pode-se observar que a concentração de gotas ativadas muda em uma ordem de grandeza quando muda-se de.5% para.2%. Esse efeito é particularmente importante em nuvens estratiformes, onde a velocidade de ascensão do vento é baixa e, consequentemente, a supersaturação máxima atingida na nuvem também o é.

6 Razão CCN/CN medida em solo com Câmara de CCN RAZÃO CCN/CN ão C Transição Locação remota estação chuvosa Fumaça fresca Período seco, fumaça envelhecida Período préchuvoso dn/ddp (#/cm 3 ) Distribuição de tamanho média semanal - medidas em solo d HF.6% d HG.6% d HF.2% d HG.2% set out 8 nov - 15 nov CLAIRE Diâmetro (nm) SUPERSATURAÇÃO (%) Concentração de partículas em cada intervalo de tamanho em relação ao período chuvoso - Experimento SMOCC Seco Transição 1 Gotas ativadas em vários valores de supersaturação GOTAS.5 GOTAS.2 GOTAS.6 25 d HF.2% d HG.2% d HF.6% d HG.6% Gotas (#/cm3) Diâmetro (nm) 1 1/Sep 11/Sep 21/Sep 1/Oct 11/Oct 21/Oct 31/Oct 1/Nov 2/Nov Figura 4: (a) no alto, a esq.: Resultados de medidas de razão CCN/CN em função da supersaturação sob diversas condições com relação ao impacto por queimadas. (b) alto, a dir.: distribuição de tamanho típica para cada um dos subperíodos do experimento SMOCC; (c) abaixo, a esq.: concentração relativa dos subperíodos intenso e transição em relação ao subperíodos pré-chuvoso e (d) abaixo, a dir.: concentração de gotas ativadas para diferentes valores de SS. 4. CONCLUSÃO A primeira e mais importante conclusão é que é possível utilizar uma parametrização simples de prognóstico de concentração de CCN baseada em um modelo físico com dois tipos de partículas na atmosfera, hidrofóbicas e moderadamente higroscópicas, e que fornece valores confiáveis de concentração de CCN. Os resultados apresentados neste trabalho também permitem concluis que a concentração de CCN atmosférico depende, basicamente, da concentração numérica de partículas em cada uma dessas modas. Em valores de SS >.2% (encontrados em updrafts vigorosos, como em nuvens cumulus e cumulunimbus), o fator mais importante para determinar a habilidade das partículas de aerossol como CCN é sua distribuição de tamanho, enquanto em valores menores que.2% (valor mais próximo daquele encontrado em nuvens estratiformes) a composição química cresceu em importância. 5. REFERÊNCIAS BIBLOGRÁFICAS Rissler, J. et al.: Atmos. Chem. Phys., 4, , 24. Rissler, J. et al.: Atmos. Chem. Phys., 6, , 26. Twomey, S.A.: Journal of Atmospheric Science, 34, , 1977.