FORMAÇÃO DE OZÔNIO. Luciana V. Rizzo - UNIFESP
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1 FORMAÇÃO DE OZÔNIO Luciana V. Rizzo - UNIFESP
2 Exemplo: produção de O 3 na troposfera O 3 Estratosfera: (~10 ppm) Troposfera: (~10 ppb) Produzido naturalmente pela fotólise do O Produzido a partir de emissões antrópicas O 3 troposférico: poluente secundário de difícil controle Impacto sobre a saúde humana Tóxico para animais e plantas
3 Padrão horário O 3 RMSP (CETESB, 007)
4 Ciclo fotoquímico básico de NO, e O 3 k1 (1) + hυ NO +O () O +O + M k O 3 + M (3) O 3 + NO k3 +O ( λ < 44nm) Atmosfera urbana: rica em NO (poluente primário)
5 Reator com volume e temperatura constantes k1 (1) + hυ NO +O () O +O + M k O 3 + M (3) O 3 + NO k3 +O Representação gráfica: ( λ < 44nm) [NO] 0 [ ] 0 hν NO O 3 t Após algum tempo, tudo que for produzido será consumido estabilização das concentrações estado estacionário t t
6 Aproximação de estado estacionário Produção = Consumo d[ ] = Produção Consumo = 0 dt Equações de estado estacionário para O e O 3 : k k 1 d [ O] dt [ ] dt d O 3 = k 1 [ ] k [ O] [ O ][ M ] = 0 = k [ O] [ O ][ M ] k 3 [ O 3 ][ NO] = 0 [ ] = k [ O] [ O ][ M ] [ O] [ O ][ M ] = k 3 [ O 3 ][ NO] [ O ] 3 = k 1 [ ] k 3 NO [ ] (I)
7 Se somente essas três reações ocorressem na troposfera, não haveria produção líquida de O 3 k1 (1) NO + hυ NO + O ( λ < 44nm) () (3) O 3 O + O + NO + M k k3 Segundo este modelo, para que [O 3 ] seja comparável `a concentração observada na troposfera, deveríamos ter [ ]>[NO] k NO Entretanto, geralmente observamos o contrário: [NO]>[ ] Estão faltando reações importantes para descrever a produção de O 3 na troposfera NO O 3 + M + O [ ] k [ ] [ NO] 1 O3 = 3
8 Química atmosférica do CO Inúmeros hidrocarbonetos atuam na produção fotoquímica de O 3 na troposfera Mecanismo químico do CO: análogo ao mecanismo dos demais hidrocarbonetos CO + OH H + O + CO + OH M CO k 4, O + HO H CO + HO + M ( 4) Radical Hidroperoxila: HO x = OH + HO
9 CO +OH CO + H H +O + M HO + M ( ) CO +OH k 4,O CO + HO 4 Radical Hidroperoxila: HO x = OH + HO k 5 HO + HO H O +O ( 5) Reservatorio de HOx: H O + hυ OH +OH H O +OH HO + H O k1 (1) + hυ NO +O () O +O + M k O 3 + M (3) O 3 + NO k3 +O HO + NO k 6 +OH ( 6) ( λ < 44nm) Produção líquida de O 3 : P(O 3 ) = P( ) = k 6 [ HO ][ NO] +OH + M k 7 HNO 3 + M ( 7) Remoção de 1 NO x e 1 HO x (restrição da produção de O 3 )
10 Caso especial: Baixo NO x Reação (5) favorecida; podemos desprezar a reação (6) Os radicais HO x estão em estado estacionário (reagem rapidamente): P(HO x ) = C(HO x ) (Producao = Consumo) P(HO x ) = k 5 [ HO ] [ HO ] = P(HO ) x k 5 Substituindo na expressão P(O 3 ): P(O 3 ) baixo NOx = k 6 k 5 P(HO x ).[ NO] Regime limitado por NO x
11 Caso especial: Alto NO x Reação (6) favorecida; podemos desprezar a reação (5) Radicais HO x em estado estacionário: P(HO x ) = C(HO x ) P(HO x ) = k 7 Substituindo [HO ] na expressão P(O 3 ): (Producao = Consumo) [ ][ OH ][ M ] escrever [OH] em termos de [HOx] Estado estacionario para OH, considerando reacoes (4) e (6): k 4 [ CO] [ OH ] = k 6 [ HO ][ NO] [ OH ] = k HO 6 [ ] [ NO] k 4 [ CO] [ ][ HO ][ NO] [ M ] [ CO] P(HO x ) = k 6 k 7 k 4 P(O 3 ) alto NOx = k 4P(HO x ) k 6 k 7. Regime limitado por CO [ CO] [ ] Se diminuirmos [CO], P(O 3 ) diminui. Mas, se diminuirmos [ ], P(O 3 ) aumenta!!
12 Isopletas de O 3 Produção limitada por NO x Produção limitada por H-C
13 Complexidade do problema Atmosfera: inúmeros compostos, milhares de reações químicas Reações químicas acopladas Concentrações e taxas de reação variam em muitas ordens de grandeza (de ppt a ppm; de µs a dias) Stiff systems (sistemas rígidos) Concentração dos reagentes dependem do local, hora do dia, estação do ano Taxas de reação variam com temperatura, pressão e radiação solar Reações heterogêneas Dinâmica da atmosfera: transporte, mistura
14 Viabilização Recursos computacionais limitados Considerar as reações e espécies químicas mais relevantes para o problema a ser resolvido Como avaliar a importância de uma reação química: Taxa de reação Concentração dos reagentes
15 SAPRC-07 (Carter et al., 010) ~60 reações químicas ~10 espécies químicas RACM (Stockwell et al., 1997) ~40 reações químicas ~77 espécies químicas RAC-MIM (Grieger et al., 003) ~50 reações químicas ~84 espécies químicas
16 Tópicos para o trabalho final 1. Fotossíntese. Circulação termoalina 3. Fontes renováveis e não renováveis de energia. 4. Fenômeno El Niño 5. Ciclo do Carbono 6. Economia do Carbono 7. Ciclos de Milankovitch
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